氣井鉆井溢流早期監(jiān)測技術(shù)

馮光通

(中石化勝利石油工程有限公司鉆井工藝研究院， 山東東營257017)

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氣井鉆井溢流早期監(jiān)測技術(shù)

馮光通

(中石化勝利石油工程有限公司鉆井工藝研究院， 山東東營257017)

摘要：針對常規(guī)氣井鉆井過程中易發(fā)生的早期溢流問題，開展了氣井鉆井溢流早期監(jiān)測研究。在分析氣體侵入方式基礎(chǔ)上建立了氣侵流動機理模型，分析了天然氣溢流對井內(nèi)壓力的影響；研究建立了鉆井環(huán)空多相流動數(shù)學(xué)力學(xué)模型，得到了鉆進(jìn)過程中允許的氣侵溢流臨界條件判別式，進(jìn)一步結(jié)合泵工作沖數(shù)和立管壓力確定了早期溢流發(fā)現(xiàn)的判別方法。將氣井鉆井溢流早期監(jiān)測技術(shù)應(yīng)用于氣井鉆能在發(fā)生溢流量較少時及時發(fā)現(xiàn)溢流現(xiàn)象并報警，利于及早排出溢流，恢復(fù)安全正常鉆進(jìn)作業(yè)，大大降低溢流處理費用，減少溢流發(fā)現(xiàn)的人為因素影響，對提高氣井鉆井的安全性和效益有著十分重要的意義。

關(guān)鍵詞：氣井鉆井；溢流；早期監(jiān)測技術(shù)；氣侵流動機理；多相流

目前，溢流是影響氣井鉆井施工安全最為嚴(yán)重的復(fù)雜情況之一。溢流不僅嚴(yán)重阻礙鉆井作業(yè)的正常進(jìn)行，降低鉆井效率，甚至可能引發(fā)井涌、井噴等事故，進(jìn)而造成巨大經(jīng)濟(jì)損失，甚至人員傷亡[1-3]。因此，及時發(fā)現(xiàn)并排除溢流，恢復(fù)安全正常鉆進(jìn)，對提高氣井鉆井的安全性和效益有十分重要的意義。目前國內(nèi)油氣田在開采過程中應(yīng)用最多的監(jiān)測方法是利用鉆井液流量計、泥漿池液面監(jiān)測儀以及鉆井地質(zhì)綜合錄井儀進(jìn)行監(jiān)測，一般是由人工定時觀測、記錄并對比，以便判斷是否出現(xiàn)溢流或者井漏等事故。這種判斷方法的自動化程度不高，從發(fā)生溢流到溢流被發(fā)現(xiàn)會有一定滯后性，并且可能會因為人為的疏忽而導(dǎo)致較為嚴(yán)重的后果[4-5]。為此，筆者通過對氣井鉆井溢流時環(huán)空流動系統(tǒng)的數(shù)值計算與模擬分析，研究了天然氣溢流對井內(nèi)壓力的影響，并綜合錄井儀實時分析錄取到的地面監(jiān)測數(shù)據(jù)，對溢流進(jìn)行實時、自動化監(jiān)測。

1氣井鉆井溢流特征

氣井鉆井常發(fā)生天然氣溢流，由于氣體的特殊性，溢流后的處理比液相溢流要復(fù)雜得多。在氣層鉆進(jìn)中，井底壓差小于或大于零狀態(tài)下都有可能發(fā)生溢流[6]。

1.1氣體侵入方式

目前在高壓地層鉆井時，氣體侵入井筒的主要方式包括滲流侵入、隨鉆侵入、置換侵入及擴(kuò)散侵入[7-8]。其中，井內(nèi)壓力小于地層壓力情況下，地層氣體在地層壓力與井內(nèi)壓力差的作用下進(jìn)入井筒，稱之為滲流侵入。國內(nèi)外對這方面已進(jìn)行了較多的相關(guān)研究，但是對氣藏天然氣滲流的機理研究尚不夠深入和系統(tǒng)。

1.2地層滲流數(shù)學(xué)模型

若發(fā)生天然氣滲流侵入，無論是在孔隙型還是孔隙—裂縫型地層，天然氣滲流侵入的能量都主要來自地層和天然氣的膨脹，此滲流過程是一個彈性不穩(wěn)定滲流過程。

1.2.1多孔介質(zhì)滲流模型

對于新區(qū)鉆井鉆遇氣層時天然氣滲流侵入的問題，可認(rèn)為是在無限大地層中以變產(chǎn)量生產(chǎn)時的彈性不穩(wěn)定滲流問題，若假定：①滲流為等溫過程；②氣體粘度μ為常數(shù)；③地層均質(zhì)，即滲透率K、孔隙度φ均為常數(shù)且不隨壓力變化；④壓力梯度很小，服從線性滲流定律，可得此條件下的天然氣不穩(wěn)定滲流的數(shù)學(xué)模型為：

(1)

其中，ψ為擬壓力(也稱壓力函數(shù))，ψ=∫ρdP+C；C(P)為氣體的等溫壓縮系數(shù)。

(2)

將壓力函數(shù)換算成壓力，可得無限大地層中變產(chǎn)量生產(chǎn)時氣體不穩(wěn)定滲流方程的解為：

(3)

其中，Z為地層溫度、地層平均壓力下的天然氣壓縮因子；Tf為地層溫度(℃)；腳標(biāo)“a”表示標(biāo)準(zhǔn)狀況；Pa、Ta分別表示標(biāo)準(zhǔn)狀況規(guī)定的壓力(MPa)和溫度(℃)；ρa表示標(biāo)準(zhǔn)狀況下氣體的密度(kg/m3)。

1.2.2孔隙—裂縫雙重介質(zhì)滲流模型

對具有一般孔隙結(jié)構(gòu)的巖塊和分割巖塊的裂縫系統(tǒng)所組成的雙重介質(zhì)儲層，假定其中裂縫系統(tǒng)的滲透率和孔隙度分別為K1和φ1，巖塊系統(tǒng)的滲透率和孔隙度分別為K2和φ2。相對于裂縫而言，巖塊系統(tǒng)的滲透率極差，可以認(rèn)為K2=0，則單相液體在其中的滲流模型為：

(4)

對于雙重介質(zhì)中的天然氣滲流，若假定：①滲流為等溫過程；②氣體粘度μ為常數(shù)；③地層均質(zhì)，即滲透率K、孔隙度φ均為常數(shù)且不隨壓力變化；④壓力梯度很小，服從線性滲流定律。則可得在孔隙—裂縫結(jié)構(gòu)無限大地層中變產(chǎn)量生產(chǎn)時天然氣不穩(wěn)定滲流的數(shù)學(xué)模型為：

(5)

其中，ψ稱為擬壓力，ψ=∫ρdP+C；腳標(biāo)“1”表示裂縫，“2”表示巖塊；M(t)為氣體的質(zhì)量流量，(kg/d)，M(t)=ρaQ(t)。

通過分析滲流過程表達(dá)式可知，無論在一般孔隙介質(zhì)地層還是孔隙—裂縫結(jié)構(gòu)地層,鉆進(jìn)中發(fā)生天然氣滲流侵入時，若保持井底壓力不變，則由于天然氣和地層中介質(zhì)的膨脹而引起的天然氣滲流的侵入速度將隨時間增加而減??；若井底壓力降低，則天然氣滲流侵入速度將增加；在鉆遇一定氣層時，若發(fā)生天然氣滲流侵入，井底壓力的變化對氣相侵入流量有較大影響。

2鉆井環(huán)空多相流動數(shù)學(xué)力學(xué)模型建立

2.1環(huán)空多相流動控制方程

在考慮環(huán)空向上流動的穩(wěn)定流動過程中，環(huán)空處于氣/液兩相流動，氣相在上升過程中有膨脹和滑脫現(xiàn)象[9-10]，流動型式也隨向上流動過程而有變化(泡狀流、段塞流、攪動流等)，其流動特征非常復(fù)雜，應(yīng)按漂移流動模型來分析和研究該環(huán)空向上流動過程的流體動力學(xué)問題[11]。

在研究中假定：①井眼形狀規(guī)則，環(huán)空截面為一同心圓環(huán)形截面；②忽略氣相在鉆井液中的溶解，且兩相間無化學(xué)反應(yīng)；③用截面流體的平均特征和分布系數(shù)修正方法表征過流截面的流體參數(shù)；④環(huán)空內(nèi)兩相段在同一位置處的氣相和液相溫度相同，無熱量交換。假定t時刻，在流道z位置的井斜角為α，環(huán)空直徑為dh和dp，過流斷面的面積為A，對于穩(wěn)定的一維多相流動模型，建立其基本方程式如下：

氣相連續(xù)方程：

(6)

液相連續(xù)方程：

(7)

動量方程：

(8)

式(8)表明，沿流道dz長度的總壓降等于流體沿流道dz流動的摩擦壓降、重力壓降和加速度壓降之和。

2.2環(huán)空多相流動物理參數(shù)計算

在鉆井環(huán)空的多相流動過程中，H井深處的各物理參數(shù)可用如下方程描述。

①流動速度方程：

(9)

②對環(huán)空向上流動方程：

(10)

式中，uT∞為氣泡或Taylor泡上升速度。

③含氣率方程：

(11)

④溫度方程：

Th=To+HΔt,

(12)

式中，To,Δt分別為當(dāng)?shù)氐孛鏈囟群偷販靥荻取?/p>

⑤氣/液相密度方程(氣相可壓縮)：

(13)

⑥混合物粘度方程(采用Cicchitti計算公式)：

μ=xgμg+(1-xg)μl。

(14)

⑦環(huán)空裸眼井段地層氣相流入方程：

氣相流入時，按氣體平面徑向穩(wěn)定滲流規(guī)律，其數(shù)學(xué)模型為：

(15)

邊界條件：r=rw,p=pw;r=re,p=pe。式中，rw,pw為dz微段處的井眼半徑和井內(nèi)壓力；re,pe為dz微段處的儲層供給半徑和儲層供給壓力。

考慮氣相的等溫滲流過程，得到標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下平面徑向流氣體體積流量表達(dá)式為：

(16)

3天然氣溢流對井內(nèi)壓力的影響分析

氣井鉆井出現(xiàn)氣侵溢流時，可按氣侵溢流的環(huán)空流動特點分為輕度溢流、中度溢流和嚴(yán)重溢流。

3.1輕度氣侵溢流時井內(nèi)壓力分析

對輕度溢流，環(huán)空流動為泡狀流動過程，在鉆進(jìn)過程中，泵入的鉆井液排量ql、密度ρl、塑性粘度η等參數(shù)可測，返出井口的鉆井液排量qglr、密度ρglr、塑性粘度η等參數(shù)可測，在一定鉆速情況下，進(jìn)入環(huán)空的巖屑流量qr可計算得到，據(jù)此可求出返出井口的流體基本參數(shù)。

出口液相流量方程：

qlr=ql+qr。

(17)

出口液相密度方程：

(18)

出口氣相密度方程：

(19)

出口含氣率方程：

(20)

出口氣相流量方程：

qg=qglrφg。

(21)

3.1.1環(huán)空流動過程控制方程的求解

求解流動過程的控制方程，將求解域劃分為有限小體積單元，在每個單元內(nèi)只作簡單的積分，這種離散法稱為有限體積法。

對鉆井環(huán)空多相流動問題，環(huán)空向上流動過程取有限小體積單元dv=Aadz，Aa為環(huán)空截面積，dz為有限小體積單元長度。對穩(wěn)定的環(huán)空一維多相流動控制方程(6)、(7)、(8)，在有限小體積單元內(nèi)進(jìn)行積分，有氣相連續(xù)方程

(22)

液相連續(xù)方程

(23)

動量方程

(24)

3.1.2舉例分析鉆井氣泡侵入對井內(nèi)壓力影響

某井井眼尺寸：技術(shù)套管φ244 mm(平均內(nèi)徑φ222 mm)下至1 500 m，φ216 mm鉆頭裸眼到井底2 600 m。

鉆進(jìn)鉆具組合：φ216 mm鉆頭×0.40 m+430×410×0.46 m+7″DC×172 m +411×410×0.46 m+5″DP×Lpm+411×410×0.54 m+下旋塞×0.42 m+411×520×0.37 m+方入×1.7 m(鉆頭水眼：φ12 mm×3)。

鉆井實際情況：鉆井液密度ρm=1.3 g/cm3，排量Qs=1.56 m3/min，鉆進(jìn)立壓Pd=14.7 mPa；鉆至井深2 600 m發(fā)生氣泡侵入，出口鉆井液密度ρmg=1.22 g/cm3，流量Qsg=1.63 m3/min。根據(jù)“3.1節(jié)”中返出井口的流體基本參數(shù)計算公式可得環(huán)空壓力與鉆井液密度隨井身變化數(shù)據(jù)，計算結(jié)果如圖1、圖2所示。

圖1、圖2的結(jié)果表明，隨井深的增加，環(huán)空壓力逐漸增加，鉆井液密度也逐漸增加。當(dāng)井深為2 600 m時，有氣泡侵入時的井底流動壓力為35.9 MPa，而無氣泡侵入時的井底流動壓力為36.2 MPa。有氣泡侵入鉆井液時出口鉆井液密度為1.22 g/cm3，而無氣泡侵入時出口鉆井液密度為1.3 g/cm3。由此可見，氣泡侵入使井口鉆井液密度有明顯下降，但對井底流動壓力影響較小。

圖1有氣泡侵入井液時環(huán)空壓力與井深的關(guān)系

Fig.1Relationship between annulus pressure and

depth at drilling within a bubble invasion

圖2有氣泡侵入井液時鉆井液密度與井深的關(guān)系

Fig.2Relationship between drilling fluid density and

depth at drilling within a bubble invasion

3.2中度氣侵溢流時井內(nèi)壓力分布

中度溢流時，有氣柱進(jìn)入環(huán)空，環(huán)空流動可分為氣柱流動和液柱流動。在鉆進(jìn)過程中一旦發(fā)生中度溢流，必須及時關(guān)井，以免溢流進(jìn)一步發(fā)生。關(guān)井待套壓上升到基本穩(wěn)定后讀取套壓、立壓值，可用于計算此時地層壓力大小。此后，井內(nèi)氣柱會滑脫止升，井內(nèi)壓力分布會隨氣柱的上升而變化。

3.2.1關(guān)井后井內(nèi)氣柱的上升速度分析

在垂直管流的分析中，離散泡上升速度可由Harmathy關(guān)系式計算，即：

(25)

式中，ρg,ρl為氣相和液相密度(kg/m3)；σ為界面張力(N/m)；g為重力加速度(m/s2)。

對環(huán)空管中Taylor泡上升速度，Caetano采用Sadatomi的計算模型[12]，即：

(26)

式中，De=Do+Di為環(huán)空管的等周直徑(m)，Di,Do分別為環(huán)空管的內(nèi)徑和外徑。

在現(xiàn)場施工中，由關(guān)井讀取套壓、立壓值后的套壓變化記錄分析可得實際氣柱的上升速度。在關(guān)井條件下，井內(nèi)天然氣氣柱不能膨脹，鉆進(jìn)液不循環(huán)，井內(nèi)天然氣氣柱在上升過程中，壓力將保持井底壓力(即地層壓力)不變，井內(nèi)天然氣氣柱體積不變。則有：井口套壓=氣柱壓力-氣柱以上的液柱壓力。

i時刻到i+1時刻的氣柱上升路程和上升速度計算式分別為：

(27)

式中，p,h,ρm,ug為地層壓力(MPa)、井深位置(m)、井內(nèi)鉆井液密度(kg/m3)和氣柱上升速度(m/s)。

3.2.2氣柱上升過程中的井內(nèi)壓力分析

dp=gρdz，

(28)

得到以下公式。

氣柱以上的液柱段壓力分布式：

p=Pa+gρmhi。

(29)

氣柱段壓力分布式：

p=Pa+gρmhi+gρghgi。

(30)

氣柱以下的液柱段壓力分布式：

p=Pa+gρmhi+gρghgi+gρmhj。

(31)

假定氣柱上升過程中，氣柱尚在井底時為狀態(tài)1，氣柱上升至距井底1/3距離時為狀態(tài)2，氣柱上升至距井底2/3距離時為狀態(tài)3，氣柱到達(dá)井口時為狀態(tài)4，適量開井，在保持井口套壓一定情況下，氣柱上升過程中的井內(nèi)環(huán)空壓力在4種狀態(tài)下的分布如圖3所示；在關(guān)井情況下，氣柱上升過程中一直保持地層壓力不變，氣柱上升過程中的井內(nèi)環(huán)空壓力在4種狀態(tài)下分布如圖4所示。

從圖3可知，在環(huán)空侵入氣柱、適量開井、保持井口套壓一定的情況下，氣柱沿環(huán)空上升過程中，氣相膨脹，氣相在環(huán)空占有高度增加，環(huán)空中液柱減少，井底壓力降低。從圖4可看出，在環(huán)空侵入氣柱，關(guān)井情況下，氣柱上升過程中一直保持地層壓力不變，氣相不能膨脹，氣相在環(huán)空占有高度不變，環(huán)空中液柱不變，井底壓力和井口壓力均有較大增加。

圖3井口套壓一定，氣柱上升過程的環(huán)空壓力分布

Fig.3Annulus pressure distribution during rising

column maintaining certain wellhead casing pressure

圖4井口關(guān)閉，氣柱上升過程的環(huán)空壓力分布

Fig.4Annulus pressure distribution during rising

column maintaining holding wellhead close

3.3嚴(yán)重氣侵溢流時井底流動壓力分析

3.3.1嚴(yán)重氣侵溢流時井底流動壓力計算

對嚴(yán)重氣侵溢流，環(huán)空呈氣霧狀流動或氣相流動，按均流模型或單相流動過程進(jìn)行分析計算，以垂直井眼為例，忽略加速度壓降，有流動控制方程：

(32)

考慮井壁與鉆具所形成的環(huán)形空間的流動氣柱，采用平均溫度和氣體平均壓縮系數(shù)進(jìn)行計算，可得其井口流動壓力、井底流動壓力及產(chǎn)層產(chǎn)量(流量)之間的關(guān)系如下：

(33)

3.3.2計算實例

圖5　地層產(chǎn)氣量與井底流動壓力的關(guān)系Fig.5　Relationship of Stratigraphic gas productionand bottomholeflowing pressure

某井井眼尺寸：技術(shù)套管φ244 mm(平均內(nèi)徑φ222 mm)下至1 500 m，φ216 mm鉆頭裸眼到井底3 000 m。

鉆進(jìn)鉆具組合：φ216 mm鉆頭×0.40 m+430×410×0.46 m+7″DC×172 m +411×410×0.46 m+5″DP×Lpm+411×410×0.54 m+下旋塞×0.42 m+411×520×0.37 m+方入×1.7 m(鉆頭水眼：φ12 mm×3)。

對不同產(chǎn)氣量進(jìn)行環(huán)空井底流動壓力的分析計算，結(jié)果如圖5所示。由圖5可知，環(huán)空井底流動壓力與地層產(chǎn)氣量大小密切相關(guān)。鉆井中發(fā)生嚴(yán)重氣侵溢流時，天然氣從防噴管線中噴出，井底流動壓力將會隨著地層產(chǎn)氣量的增大而增大。

4溢流早期發(fā)現(xiàn)的分析判別方法

在鉆進(jìn)過程中欲發(fā)現(xiàn)早期的井內(nèi)溢流，應(yīng)對鉆井井內(nèi)壓力安全控制進(jìn)行分析，提出鉆進(jìn)過程中允許的氣體溢流臨界條件，結(jié)合“綜合錄井儀”實時錄取到的鉆井液入口、出口流量、液罐中鉆井液的總體積、立管壓力、鉆時、鉆速，環(huán)空容積等數(shù)據(jù)，給出溢流早期發(fā)現(xiàn)的分析判別方法。

4.1鉆進(jìn)過程中允許的氣侵溢流臨界條件

為保證地層壓力平衡、井壁穩(wěn)定和鉆井安全，需設(shè)計合理的鉆井液密度。若已知地層壓力當(dāng)量密度ρp，則氣井鉆井設(shè)計鉆井液密度應(yīng)是ρm=ρp+ρe，其中，ρe為安全附加壓力當(dāng)量密度。

鉆進(jìn)過程中，當(dāng)井下產(chǎn)生氣侵且尚未達(dá)地面時,經(jīng)過t時間,環(huán)空氣侵液的平均密度ρmg可由式(34)計算出：

(34)

當(dāng)ρm-ρmg≥ρe時，井底靜液柱壓力將小于或等于地層壓力，井下氣侵會連續(xù)發(fā)生。由ρmg計算式(34)，可把鉆進(jìn)過程中允許的氣侵溢流臨界條件定義為:

(35)

4.2溢流早期發(fā)現(xiàn)的分析判別方法

運用“綜合錄井儀”實時記錄到的地面監(jiān)測數(shù)據(jù)，按上述方法進(jìn)行處理、分析得到鉆進(jìn)過程中溢流早期發(fā)現(xiàn)的判別方法。

設(shè)鉆井液入口流量Qi，出口流量Qo，三臺泵的工作沖數(shù)為n1,n2,n3，液罐中鉆井液的總體積(VV-ΔVh)，立管壓力Pdt，鉆時tm、鉆速um，環(huán)空截面積Aa，井深H，鉆頭直徑為Db，鉆桿外徑和內(nèi)徑分別為dpo,dpi，設(shè)計鉆井液密度ρm，安全附加壓力當(dāng)量密度ρe，每間隔Δt時間作一次計算分析判斷。

在正常鉆井過程中，當(dāng)測到Qo-Qi>0時，計算Vgt、ΔVh、ρmg、VHA，并判斷是否會有溢流。判斷條件如下：

①泵的工作沖數(shù)有增加，立管壓力有降低，可判斷井下有氣侵發(fā)生，井內(nèi)溢流1級報警。

②泵的工作沖數(shù)有增加，立管壓力有降低，鉆速增加，可判斷井下有氣侵發(fā)生，井內(nèi)溢流2級報警。

5結(jié)論

①在一般孔隙介質(zhì)氣層和孔隙—裂縫結(jié)構(gòu)氣層中，保持井底壓力不變情況下，天然氣滲流侵入速度將隨時間增加而減小；若井底壓力降低，則天然氣滲流侵入速度將增加；井底壓力的變化對氣相侵入流量有較大影響。

②將鉆井工程中遇到的環(huán)空流動分為多相流混合均相流動和漂移流動模型，建立多相流混合均相流動的流動控制方程，可計算出某一井深處多相流的物理參數(shù)。

③輕度溢流時，環(huán)空流動為泡狀流動過程，氣泡侵入鉆井液使井口鉆井液密度有明顯下降，但對井底流動壓力影響較小。中度溢流時，適量開井情況下，氣柱沿環(huán)空上升過程中，井底壓力降低；關(guān)井情況下，氣柱上升過程中一直保持地層壓力不變，井底壓力和井口壓力均有較大增加。嚴(yán)重氣侵溢流時，環(huán)空呈氣霧狀流動或氣相流動，通過實例計算得出環(huán)空井底流動壓力隨地層產(chǎn)氣量的增大而增大。

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(責(zé)任編輯唐漢民裴潤梅)

Early detection technology of overflow during drilling gas well

FENG Guang-tong

(Drilling Technology Research Institute of Sinopec Shengli Petroleum Engineering Co. Ltd, Dongying 257061,China)

Abstract:In view of the early overflow problem happened in conventional gas well drilling process, the early overflow detection study of gas well drilling was carried out. Based on the analysis of the gas invasion method, the mechanism model of gas flow was established and the influence of the gas overflow to the borehole pressure was analysed. The drilling annulus multiphase mathematical and mechanical model was established in the research. The gas cut overflow critical condition allowed in the process of drilling and the early overflow discriminated method were found using pump working punch number and standpipe pressure.Gas well drilling overflow early detection technology is applied in gas well drilling, which can find the overflow exists in time and raise the alarm when the overflow capacity is small. The overflow can be discharged as soon as possible and the normal drilling work can be restored, which greatly reduce the overflow processing costs and the artificial factors of the overflow detection. This detection technology has a vital significance on enhancing the security and efficiency of gas well drilling.

Key words:gas well drilling; overflow; early detection technology; gas cut flow mechanism; multiphase flow

中圖分類號：TE242

文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A

文章編號：1001-7445(2016)01-0291-10

doi:10.13624/j.cnki.issn.1001-7445.2016.0291

通訊作者：馮光通(1974—)，男，山東慶云人，中石化勝利石油工程有限公司鉆井工藝研究院高級工程師，博士；E-mail：fengguangtong.slyt@sinopec.com。

基金項目：國家重大專項課題資助項目(2011ZX05022)

收稿日期：2015-09-02；

修訂日期：2016-01-06

引文格式：馮光通.氣井鉆井溢流早期監(jiān)測技術(shù)[J].廣西大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版)，2016，41(1)：291-300.