微波冷凍干燥傳熱傳質(zhì)模型的研究進(jìn)展

閆沙沙 段 續(xù) 任廣躍 劉 威

（河南科技大學(xué)食品與生物工程學(xué)院，河南 洛陽 471003）

水分從固體中移除是食品保藏的一個(gè)重要過程，脫水的主要目的可歸結(jié)為：① 增加食品的貯藏性與運(yùn)輸性；② 在不損耗食品原有品質(zhì)的前提下，改進(jìn)食品的色、香、味等。

真空冷凍干燥是指將物料中的水分在低溫的條件下實(shí)現(xiàn)凍結(jié)，然后在低溫低壓的條件下加熱升華。相比于其他干燥技術(shù)，在低溫缺氧狀態(tài)下，冷凍干燥能夠較好地保持產(chǎn)品高質(zhì)量（顏色、形態(tài)、氣味、質(zhì)地、生物活性等）；經(jīng)冷凍干燥的產(chǎn)品還具備很好的復(fù)水率，同時(shí)，避免了普通干燥方法中營養(yǎng)損失等問題［1］。但傳統(tǒng)凍干一般是通過加熱板加熱，質(zhì)熱傳遞較緩慢，生產(chǎn)周期長，能耗大，成本高，容易導(dǎo)致微生物超標(biāo)。段續(xù)等［2］研究了海參的凍干微波聯(lián)合干燥，發(fā)現(xiàn)真空冷凍干燥耗時(shí)長、能耗也高。由于冷凍干燥成本居高不下，往往只用于高附加值產(chǎn)品的脫水，如珍貴中藥材等［3，4］。

微波冷凍干燥可彌補(bǔ)以上不足，因?yàn)槲⒉芤噪姶挪ㄐ问酱┩傅浇橘|(zhì)內(nèi)部，冰晶受熱升華快，提高干燥速率，縮短干燥時(shí)間。另外，由于微波加熱是從物料內(nèi)部加熱，加熱干燥比較均勻，即使被加熱物料形狀復(fù)雜，也不會(huì)引起表面加熱時(shí)常會(huì)發(fā)生的外焦內(nèi)生現(xiàn)象，熱效率高，已有試驗(yàn)［5－7］表明微波可使凍干時(shí)間縮短數(shù)小時(shí)甚至更多。

微波加熱有均勻性和不均勻性［8，9］兩面。微波是整體容積式加熱，加熱均勻性較好，但如果物料的形狀、尺寸或厚度較大，微波能量就會(huì)削弱，達(dá)不到內(nèi)部，就會(huì)出現(xiàn)能量分布不均勻的問題，加熱不均導(dǎo)致食品焦糊和風(fēng)味惡化［10，11］，還極有可能會(huì)危害人身體健康［12］。除此之外，微波能在干燥室經(jīng)過入射、反射，仍然存在能量分布不均問題?？蓮母稍锸仪惑w形狀尺寸、耦合問題、微波電磁場模擬、物料擺放位置［13］、過程控制、微波能施加方式［14］等方面充分考慮，進(jìn)一步改善干燥均勻性。微波冷凍干燥過程面臨的主要問題有：微波加熱均勻性差、輝光放電、干燥過程精確預(yù)測以及在線檢測困難等［8，15，16］。

因此，進(jìn)行干燥過程的模擬極其重要。從微波冷凍干燥過程中傳熱傳質(zhì)入手研究其機(jī)理，創(chuàng)建相應(yīng)數(shù)學(xué)仿真模型，有助于找出影響干燥過程的因素及參數(shù)，預(yù)測時(shí)間、濕度及溫度變化，預(yù)測不同操作條件下的過程的動(dòng)力學(xué)行為，分析和理解傳遞機(jī)理，對過程進(jìn)行預(yù)測和再現(xiàn)。

1 微波冷凍干燥技術(shù)理論研究

1.1 基本原理

微波冷凍干燥過程有兩種不同操作方式：① 微波與冷凍干燥同時(shí)進(jìn)行；② 冷凍干燥和微波干燥在兩個(gè)分開的干燥階段進(jìn)行。后者相關(guān)報(bào)道較少，如段續(xù)等［2］用這項(xiàng)技術(shù)干燥海參，縮短干燥時(shí)間，保持較好的產(chǎn)品品質(zhì)。下面主要介紹微波與冷凍干燥同時(shí)進(jìn)行的干燥方式。

微波場作為冷凍干燥的加熱源，為其提供升華所需要的熱量。與傳統(tǒng)冷凍干燥一樣，微波冷凍干燥主要包括制冷、真空、捕水以及加熱系統(tǒng)。在該系統(tǒng)中，能量直接被食品原料中極性水分子吸收以升華，不受干區(qū)影響。通過真空環(huán)境，容積式加熱原料，極大地提高干燥速率，并且保持產(chǎn)品品質(zhì)與冷凍干燥產(chǎn)品品質(zhì)一致。圖1為微波冷凍干燥系統(tǒng)基本示意圖［15］。

圖1 微波冷凍干燥系統(tǒng)示意圖Figure 1 A typical MW freeze drying apparatus

1.2 數(shù)學(xué)模型

1.2.1 傳熱傳質(zhì)模型 King等［17］于1967年提出凍干模型—冰界面均勻退卻模型，即URIF模型，其主要兩個(gè)假設(shè)：① 冰晶在凍品中分布均勻；② 升華界面后移所形成的多孔層是絕對干物質(zhì)。

水蒸氣在多孔干燥層內(nèi)部的干燥方程：

式中：

G1——升華界面至食品表面的摩爾質(zhì)量擴(kuò)散速率，kg·mol/（m2·s）；

D——水蒸氣擴(kuò)散系數(shù)，m2/s；

X——食品多孔干燥層厚度，m；

R——?dú)怏w常數(shù)，8.314×103Pa·m3/（kg·mol·K）；

T——凍結(jié)食品中冰的溫度，K；

Pi，Ps——分別為升華界面和食品表面的水蒸氣壓力，Pa。

干燥表層至冷阱表面的摩爾質(zhì)量擴(kuò)散方程：

式中：

G2——食品表面至冷阱表面的摩爾質(zhì)量擴(kuò)散速率，kg·mol/（m2·s）；

αm——食品表面對流傳質(zhì)系數(shù)，m/s；

Pa——冷阱表面的水蒸氣壓力，Pa。

該模型簡單、所需參數(shù)少、求解容易，僅能較好描述自由水分移除速率，不能反映物料吸附水和結(jié)晶水去除的速率。在此基礎(chǔ)上Sheng等［18］提出吸附—升華模型，該模型考慮了去除結(jié)合水，但與實(shí)際仍有很大差距。接著，Liapis等［19］提出非穩(wěn)態(tài)模型，建立了解吸—升華模型，該模型對上述理論進(jìn)行了改善，但仍有不足之處，如：認(rèn)為物料底部是絕熱的、沒有考慮干燥后期的純解吸等，導(dǎo)致在應(yīng)用上仍受到限制。

上述3種模型理論是大多冷凍干燥數(shù)學(xué)模型研究的基礎(chǔ)，亦是微波冷凍干燥傳熱傳質(zhì)的理論基礎(chǔ)。

Copson［20］提出微波冷凍干燥準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)傳熱模型，認(rèn)為導(dǎo)熱、容積加熱同時(shí)發(fā)生在凍區(qū)和干區(qū)，但是該模型與實(shí)際差距較大。

Ma等［21］進(jìn)行理論和試驗(yàn)研究，理論計(jì)算結(jié)果與試驗(yàn)干燥曲線之間具有良好的一致性，提出了較完善的一維模型。

Ang等［22］提出二維模型，該模型考慮了物料的各向異性和邊角效應(yīng)，并進(jìn)行了數(shù)值計(jì)算。

施明恒等［23］提出微波冷凍干燥過程中的升華—冷凝現(xiàn)象，建立升華—冷凝模型（圖2），并分析模型中的傳遞系數(shù)，其中Jv為干區(qū)蒸汽流量，kg/（m2·s）；Js為升華冷凝區(qū)蒸汽流量，kg/（m2·s）；Jf為升華前沿蒸汽流量，kg/（m2·s）。該模型假設(shè)：① 固體骨架是剛性的；② 氣體流動(dòng)耗散忽略不計(jì)；③ 真空室中只有蒸汽，且為理想氣體；④ 多孔介質(zhì)各相之間存在局部熱力學(xué)平衡。

圖2 升華－冷凝物理模型Figure 2 Physical model of sublimation－condensation

根據(jù)文獻(xiàn)［24］，這個(gè)模型可以很好地模擬干燥過程?；谶@個(gè)模型，吳宏偉等［25］根據(jù)微波加熱特點(diǎn)，在物料中加入電介質(zhì)核，建立了具有電介質(zhì)核微波冷凍干燥過程的一維非穩(wěn)態(tài)數(shù)學(xué)模型，即耦合傳熱傳質(zhì)的數(shù)學(xué)模型。王維等［26］在微波冷凍干燥中應(yīng)用介電材料碳化硅輔助干燥，石英玻璃作為介電材料參照物，結(jié)果表明介電材料的輔助可提高干燥速度，有效強(qiáng)化微波冷凍干燥過程。趙言冰等［24］用變時(shí)間步長的控制容積法對非飽和含濕物料干燥過程的升華－冷凝模型和飽和含濕物料干燥過程的升華面模型兩種模型進(jìn)行了數(shù)值模擬。編制了計(jì)算機(jī)程序，可用于微波冷凍干燥數(shù)值計(jì)算。對大蒜進(jìn)行微波冷凍干燥數(shù)值模擬，得出了大蒜與生牛肉在微波冷凍干燥過程中的溫度、含濕量的變化趨勢基本相同。

楊俊紅等［27］提出了構(gòu)建擴(kuò)散系數(shù)一種新方法。該方法模型能夠很好地描述微波冷凍干燥過程中溫度場的變化及其特征。

肖恒等［28］在以上研究技術(shù)上對微波冷凍干燥的傳質(zhì)機(jī)理進(jìn)行新的描述，建立了基于毛細(xì)管低壓氣體理論的微波冷凍干燥模型。

Nastaj等［29］建立了一維雙區(qū)模型，考慮了升華前沿的未知溫度和移動(dòng)冰前沿的水蒸氣質(zhì)量濃度，試驗(yàn)表明其內(nèi)部溫度與電場強(qiáng)度和損耗系數(shù)有關(guān)，試驗(yàn)和模擬結(jié)果吻合。無內(nèi)部孔隙率的磨砂玻璃在初級微波冷凍干燥階段足以把水分除掉，理論分析該物料厚度對干燥的影響不大；有內(nèi)部孔隙率的Sorbonorit 4，與一般干燥相比，加強(qiáng)了干燥動(dòng)力學(xué)。如圖3所示，其中VC代表真空，一區(qū)為凍區(qū)，二區(qū)為干區(qū)，腔內(nèi)壓強(qiáng)P恒定不變，Pa；Ts為升華前沿溫度，K；TL為樣品表面溫度，K；TO為樣品底部溫度，K；X（t）為升華界面；Qv為內(nèi)部熱源穩(wěn)定能力，W/m3；K為耗散系數(shù)，W/（m·V2）；μ1、μ2為K的線性函數(shù)的兩個(gè)參數(shù)；DeⅡ?yàn)橛行U(kuò)散系數(shù)，m2/s；βⅡ?yàn)槎^(qū)（干區(qū)）的傳質(zhì)系數(shù)，m/s。

圖3 任意固體微波冷凍干燥物理模型Figure 3 A physical model of freeze－drying of random solids at microwave heating

Konrad等［30］確立了任意固體微波冷凍干燥的數(shù)學(xué)模型。該模型考慮在冰峰移動(dòng)中未知的升華前溫度Ts和水蒸氣的質(zhì)量濃度Cs。

Nastaj等［31］建立了一級和二級微波真空冷凍干燥的復(fù)雜數(shù)學(xué)模型，這兩個(gè)模型均考慮了物料體熱源，在一級干燥中考慮了升華界面溫度，模擬結(jié)果和試驗(yàn)結(jié)果相吻合；而由二級干燥模型得出干燥材料中的水分含量和溫度分布。如圖3、4所示，腔壓P恒定，Pa；L為材料厚度，m；Nx為二次冷凍干燥階段質(zhì)量流量密度，kg/（m2·s）；Weq為平衡含水量，kg/kg。

圖4 任意固體二級微波冷凍干燥物理模型Figure 4 A physical model of the secondary freeze－drying of random solids at microwave heating

Jiang等［32］研究了不同成熟期香蕉片的微波冷凍干燥特征，表明增加微波量和香蕉成熟度可以縮短干燥時(shí)間，根據(jù)香蕉片硬度、脆度、顏色和復(fù)水率等參數(shù)確定糖量標(biāo)準(zhǔn)，以得到較好的干燥產(chǎn)品效果。

1.2.2 微波場模型 在MFD過程中，干燥過程和微波場之間密切相關(guān)。微波場分布決定著食品原料對熱量的吸收，同時(shí)，材料也影響電磁場分布。所以很難模擬MFD中的微波場。當(dāng)前的研究結(jié)果主要有以下兩個(gè)微波場模型：

（1）均勻場強(qiáng)加熱模型：微波加熱發(fā)生在分子和原子級水平上。該模型做出假設(shè)：電磁場強(qiáng)具有均勻性。暴露在交替電磁場中，產(chǎn)品內(nèi)電損耗可由以式（3）表達(dá)［33，34］：

式中：

P——功率密度，W/m3；

E——電場強(qiáng)度，V/m；

ε0——真空介電常數(shù)，F(xiàn)/m；

ε′——相對介電常數(shù)；

ε″——相對介電損耗因子；

f——微波頻率，s－1；

V——物料體積，m3；

tg（δ）——有效損耗正切。

（2）衰減場模型：用Lambert’s公式描述微波場分布，該模型適用于具有強(qiáng)微波吸收能力的材料。該模型公式可表示如式（4）［35，36］：

式中：

α′——衰減系數(shù)，m－1；

λ0——波長，m。

上述兩個(gè)模型僅僅描述了微波吸收規(guī)律，并沒有模擬出MFD中電磁場分布。在共振腔內(nèi)，電磁場受腔尺寸、微波進(jìn)入位置、處理材料等因素影響。在干燥過程中，電磁場保持變化狀態(tài)，電磁場發(fā)生耦合現(xiàn)象，將來需要重新建立熱質(zhì)傳遞模擬。

2 介電特性研究

由于微波加熱原理和其他加熱方式不同，對其過程研究歸根結(jié)底是對原料微波吸收特性研究，而其特性又由介電特性所決定。介電特性是聯(lián)系微波和食品材料之間關(guān)系的主要因素，所以對微波場下食品原料的介電特性研究及其重要［37，38］。

2.1 微波場中物料介電特性

介電性能通常是指在電場作用下，表現(xiàn)出對靜電能的儲蓄和損耗的性質(zhì)。其介電特性是指物質(zhì)分子中的束縛電荷對外加電場的響應(yīng)特性，主要參數(shù)為相對介電常數(shù)、相對介電損耗因子和介質(zhì)損耗角正切tgδ等。用復(fù)式介電常數(shù)來描述食品原料介質(zhì)的介電特性如式（5）［39］：

式中：

ε′——介電常數(shù)；

ε″——介電損耗因子。

物料在電磁場中吸收微波能力大小可由式（6）表示［40，41］：

式中：

Pv——功率耗散密度，W/m3；

E——電場強(qiáng)度，V/m；

f——電場頻率，Hz；

tgδ——損耗角正切，tgδ＝ε″/ε′。

由此可知，物料對微波的吸收能力主要是由介電損耗因子決定的。目前，關(guān)于食品介電特性研究報(bào)道較少，如鄧業(yè)勝等［42］研究了綠豆的介電特性，王瑞利等［43］研究了干酪在成熟期內(nèi)，其成分與介電特性參數(shù)之間的關(guān)系，馮呈艷等［44］研究了茶葉的介電特性，茶樹品種、茶葉新鮮度、茶葉部位等對介電特性的影響，但是將其結(jié)合到微波干燥的相關(guān)研究報(bào)道還未見。

2.2 介電特性的測試

目前測定食品原料介電特性所用技術(shù)為矢量網(wǎng)絡(luò)分析儀技術(shù)。段續(xù)等［45］在此基礎(chǔ)上利用矢量網(wǎng)絡(luò)分析儀以及自制波導(dǎo)的方式，成功測定海參在不同溫度和含水率狀態(tài)下的介電特性。測試系統(tǒng)如圖5所示［46］，該系統(tǒng)主要由矢量網(wǎng)絡(luò)分析儀（Agilent E8362B）和矩形波導(dǎo)諧振腔組成。

2.3 食品原料介電特性研究

Wang等［47］對小麥蛋白、通心粉、奶酪等原料在不同微波頻率下介電特性進(jìn)行測量，發(fā)現(xiàn)介電特性，尤其是介電損耗因子在不同微波頻率下有明顯變化。Sharm等［48］對大蒜介電特性進(jìn)行測量，發(fā)現(xiàn)含水率對介電常數(shù)和損耗因子影響顯著，而溫度只對介電損耗因子影響顯著。從中發(fā)現(xiàn)，原料溫度變化對整個(gè)過程的影響及重要性。

圖5 介電特性測試系統(tǒng)簡圖Figure 5 The schematic diagram of dielectric property measurement system

Wu［49］和Tao［50］等用介電材料提高 MFD脫脂乳干燥速度，基于在MFD幫助下，成功創(chuàng)建不同介電原料的質(zhì)熱傳遞模型。

3 問題及展望

冷凍干燥傳熱傳質(zhì)的數(shù)學(xué)模擬已成熟，而微波冷凍干燥技術(shù)仍存在著一些問題：① 加熱不均勻；② 微波和質(zhì)熱傳遞的相互影響；③ 輝光放電；④ 干燥過程中物料溫度的檢測；⑤ 干燥速度等。由于傳熱傳質(zhì)和電磁場分布相互耦合，增加了干燥過程的復(fù)雜性，如微波場分布不均導(dǎo)致加熱不均勻，而熱質(zhì)傳遞過程模擬的主要問題是微波與熱質(zhì)傳遞的耦合，干層熱失速、冰結(jié)層的冰融、回波等。熱質(zhì)傳遞研究應(yīng)著重于微波場的模擬、介電常數(shù)的確定、更為準(zhǔn)確的熱質(zhì)傳遞數(shù)值模擬等。

筆者目前正致力于以白蘑菇為基礎(chǔ)的微波冷凍干燥質(zhì)熱傳遞過程數(shù)值模擬研究，在前人的基礎(chǔ)上，對其數(shù)值模擬微分方程進(jìn)行改善，主要是考慮了物料的介電特性，其中用光纖技術(shù)對濕熱進(jìn)行更為準(zhǔn)確的在線測量；另外，對干燥過程中均勻性進(jìn)行進(jìn)一步的研究，如在物料尺寸、物料各向異性、擺放方式、電磁場分布等方面進(jìn)行改進(jìn)；對其數(shù)值模擬所采用的是如matlab或者是first opt等數(shù)學(xué)軟件把數(shù)值模擬形象直觀地表現(xiàn)出來。

目前，已有許多研究者采用計(jì)算機(jī)模擬技術(shù)對其干燥進(jìn)行模擬和過程優(yōu)化，為微波干燥不均勻性的改善尋找新的途徑，以期待微波冷凍干燥更廣泛的用于食品加工領(lǐng)域中。

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