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    響應(yīng)面優(yōu)化Al3+配位改性天然高分子骨膠黏合材料的制備

    2015-12-28 14:13:51卜海艷蘇秀霞郭明媛崔明
    化工進展 2015年12期
    關(guān)鍵詞:凝固點配位黏度

    卜海艷,蘇秀霞,郭明媛,崔明

    (陜西科技大學(xué)教育部輕化工助劑化學(xué)與技術(shù)重點實驗室,陜西 西安 710021)

    響應(yīng)面優(yōu)化Al3+配位改性天然高分子骨膠黏合材料的制備

    卜海艷,蘇秀霞,郭明媛,崔明

    (陜西科技大學(xué)教育部輕化工助劑化學(xué)與技術(shù)重點實驗室,陜西 西安 710021)

    采用Al3+配位改性天然高分子骨膠黏合材料,應(yīng)用響應(yīng)面優(yōu)化法優(yōu)化尿素用量、十二烷基硫酸鈉(SDS)用量和配位反應(yīng)溫度3個因素對天然高分子骨膠黏合材料黏度和凝固點的影響。根據(jù)Box-Behnken實驗設(shè)計原理,使用Design-Expert (V8.0.6.1)軟件對實驗進行設(shè)計與分析,以黏度和凝固點為響應(yīng)量,建立響應(yīng)量的回歸模型,分析各因素的顯著性與交互作用。結(jié)果表明最佳工藝條件為:m尿素= 0.78g,mSDS=0.5g,T配位=60.56℃;響應(yīng)量預(yù)測值為:凝固點4.2℃,黏度4.575Pa?s。

    天然高分子骨膠;黏合材料;響應(yīng)面;黏度;配位;制備;優(yōu)化

    黏合材料在我國工業(yè)生產(chǎn)中的應(yīng)用越來越廣泛,日漸成為工業(yè)生產(chǎn)不可缺少的材料之一,在環(huán)境壓力日趨嚴峻的現(xiàn)今,其環(huán)保問題受到廣泛的關(guān)注,開發(fā)綠色環(huán)保型黏合材料逐漸成為黏合材料領(lǐng)域的發(fā)展趨勢。配位改性的綠色無毒天然高分子骨膠黏合材料正符合這一發(fā)展趨勢。骨膠黏合材料使用歷史悠久,因其黏結(jié)力好、生產(chǎn)原材料易得、生產(chǎn)技術(shù)較為成熟等原因曾在木材行業(yè)占有較多的市場份額,但由于其自身缺點:常溫易凝膠、穩(wěn)定性差、耐水性低等,使骨膠黏合材料在木材行業(yè)的應(yīng)用受到了極大的限制,骨膠黏合材料的配位改性正在努力打破這種局限[1-6]。骨膠黏合材料的配位改性是借鑒海洋貽貝的黏結(jié)原理,采用金屬離子配位的方法對骨膠黏合材料進行改性,改性骨膠黏合材料在凝固點、黏度、穩(wěn)定性、耐水性等方面均得到了較好的改善[7]。本文將在此基礎(chǔ)上,結(jié)合 Design-Expert (V8.0.6.1) 軟件優(yōu)化配位制備天然高分子骨膠黏合材料的工藝,根據(jù)Box-Behnken原理對實驗進行響應(yīng)面設(shè)計,探討尿素的質(zhì)量、十二烷基硫酸鈉(SDS)的質(zhì)量、配位反應(yīng)溫度3因素對天然高分子骨膠黏合材料重要指標(biāo)黏度與凝固點的影響,得出最佳工藝參數(shù),制備出綜合性能更優(yōu)的骨膠黏合材料。

    1 實驗部分

    1.1 儀器與試劑

    VECTOR-22型FTIR傅里葉變換紅外光譜儀,德國布魯克光譜儀器公司;S4800Ⅱ型場發(fā)射電子掃描電鏡,日本日立公司;DSA100型表面潤濕角測量儀,德國克呂士公司;Q500型熱重分析儀,美國TA公司;NDJ-4型旋轉(zhuǎn)黏度計,上海恒平科學(xué)儀器有限公司;101A-1型電熱鼓風(fēng)干燥箱,北京科偉永興儀器有限公司;可控溫冰箱,合肥美菱股份有限公司;HZS-H型水浴恒溫震蕩器,南京先歐儀器制造有限公司。

    骨膠,工業(yè)級,市售;硫酸鋁、氫氧化鈉、檸檬酸、尿素、十二烷基硫酸鈉均為分析純,市售。

    1.2 合成工藝

    將30mL的蒸餾水,1.0g氫氧化鈉與一定量的尿素和十二烷基硫酸鈉加入到250mL的三口瓶中,中速攪拌10min,加入25g的骨膠,在60℃水浴恒溫中速攪拌條件下堿解 100min;加入檸檬酸調(diào)節(jié)pH值在5~6,加入0.8g硫酸鋁,一定溫度下水浴恒溫攪拌條件下配位反應(yīng)30min,得到產(chǎn)物。

    1.3 制備方法的響應(yīng)面優(yōu)化

    使用 Design-Expert(V8.0.6.1)軟件對實驗進行優(yōu)化,根據(jù)Box-Behnken原理對實驗進行設(shè)計與分析。選取尿素的質(zhì)量(X1),十二烷基硫酸鈉的質(zhì)量(X2)與配位反應(yīng)溫度(X3)3個因素,以骨膠的凝固點(Y1)和黏度(Y2)為響應(yīng)量進行優(yōu)化設(shè)計[8-12]。Box-Behnken因素及實驗編碼見表1。

    表1 響應(yīng)面設(shè)計因素編碼

    2 結(jié)果與分析

    2.1 實驗設(shè)計與結(jié)果

    根據(jù)表1使用Design-Expert(V8.0.6.1)軟件對實驗進行Box-Behnken響應(yīng)面設(shè)計,在設(shè)計的條件下進行實驗,得到各條件下改性骨膠黏合材料的凝固點與黏度,改性骨膠黏合材料的響應(yīng)面優(yōu)化實驗設(shè)計與結(jié)果見表2。

    表2 實驗的響應(yīng)面設(shè)計與結(jié)果

    2.2 回歸分析

    使用Design-Expert(V8.0.6.1)軟件的Analysis選項對實驗結(jié)果進行分析,分別以凝固點(Y1)、黏度(Y2)為響應(yīng)量,在Analysis選項的ANOVE選項卡下得到:響應(yīng)量的回歸預(yù)測模型(表3),凝固點(Y1)的回歸分析表(表 4)與黏度(Y2)的回歸分析見表5。

    回歸模型中用F檢驗判定變量X對響應(yīng)量Y 影響是否顯著,且P越小,相應(yīng)變量X對響應(yīng)量Y的影響越顯著[11]。由表 3、表 4、表 5可知,Y1、Y2回歸模型均顯著(P < 0.05),模型擬合較好,說明此實驗設(shè)計可靠可行。由表4知,Y1模型:F失擬= 4.72 <F0.05(9,3)= 8.81,P失擬=0.0839 > 0.05,P模型< 0.05,說明失擬項不顯著,實驗誤差較小,回歸模型可信度高。從單因素看,X3對骨膠黏合材料凝固點有顯著性影響,平方項X12、X22、X32對骨膠黏合材料凝固點均有顯著性影響(P<0.05)。3個因素的交互作用對骨膠黏合材料凝固點的影響依次為 X2X3>X1X2>X1X3。再由表5可知,Y2模型:F失擬= 1.58<F0.05(9,3)= 8.81,P失擬= 0.326 > 0.05,P模型< 0.05,表示失擬項不顯著,實驗可靠誤差小。從單因素看,X3對骨膠黏合材料黏度有顯著性影響,平方項X12、X22、X32對骨膠黏合材料黏度均有顯著性影響(P<0.05)。3個因素的交互作用對骨膠黏合材料黏度的影響依次為X1X2> X2X3>X1X3[13]。

    表3 回歸模型

    表4 Y1的回歸方程的方差分析

    表5 Y2的回歸方程的方差分析

    2.3 響應(yīng)曲面分析

    其他因素一定的條件下,探究兩因素交互作用分別對骨膠黏合材料凝固點、黏度的影響,得到兩組動態(tài)響應(yīng)曲面圖,如圖1、圖2。

    圖1 兩因素交互作用與骨膠黏合材料凝固點的三維響應(yīng)曲面圖

    圖1 給出尿素的質(zhì)量X1、SDS的質(zhì)量X2、配位反應(yīng)溫度X3三個因素中一個取零水平時,其余二因素對于改性骨膠黏合材料凝固點的影響。由圖1可知,在實驗條件范圍內(nèi),骨膠黏合材料的凝固點隨尿素和SDS的質(zhì)量的增加先降低后升高,隨配位反應(yīng)溫度的升高逐漸降低,此3個因素對骨膠黏合材料凝固點的影響為X3>X2>X1。

    圖2 兩因素交互作用與骨膠黏合材料黏度的三維響應(yīng)曲面圖

    圖2 給出尿素的質(zhì)量X1、SDS的質(zhì)量X2、配位反應(yīng)溫度X3三個因素中一個取零水平時,其余兩個因素對于改性骨膠黏合材料黏度的影響。由圖2可知,在實驗條件范圍內(nèi),骨膠黏合材料的黏度隨尿素和SDS質(zhì)量的增加、配位反應(yīng)溫度的升高而先增大后減小,此 3個因素對骨膠凝固點的影響為X3>X1>X2。

    2.4 參數(shù)優(yōu)化與驗證

    改性骨膠需要克服骨膠黏合材料常溫易凝膠的缺點,因此要求其凝固點相對較低,使得骨膠黏合材料在常溫下為液態(tài),方便施工使用。由于骨膠黏合材料的適用對象不同,對骨膠黏合材料黏度的要求也有差異,總之,改性骨膠黏合材料的黏度在相對范圍內(nèi)要求不至過高或過低,若黏度過高,會減小改性骨膠黏合材料的利用率和施膠效果;若黏度過低,膠合效果會受到影響[14-16]。鑒于此,所選定的優(yōu)化目標(biāo)為:凝固點0~10℃;黏度0.8~10Pa?s。使用Design-Expert (V8.0.6.1)軟件 Optimization選項下的Numerical得到最優(yōu)條件(即最優(yōu)工藝)與預(yù)測值。結(jié)果顯示,優(yōu)化改性骨膠黏合材料的最佳條件為:m尿素=0.78g,mSDS=0.5g,配位反應(yīng)溫度60.56℃;改性天然高分子骨膠黏合材料的預(yù)測值為:凝固點4.2℃,黏度4.575Pa?s。

    在所得優(yōu)化條件(優(yōu)化工藝)下進行6組重復(fù)實驗,對模型進行驗證。實驗結(jié)果表明,6組實驗的平均值與預(yù)測值(凝固點4.2℃,黏度4.575Pa?s)的標(biāo)準(zhǔn)差分別為7.82%、1.72%,與預(yù)測值非常接近。表明利用 Design-Expert (V8.0.6.1)得到的優(yōu)化條件與預(yù)測值是可信的,優(yōu)化模型是合適的。

    2.5 FTIR表征與分析

    未改性骨膠黏合材料與在最優(yōu)工藝條件下改性的骨膠黏合材料的FTIR譜圖如圖3所示。

    圖3 改性骨膠黏合材料和未改性骨膠黏合材料的FTIR譜圖

    骨膠分子在 3298cm?1(O—H、N—H伸縮振動)、1662cm?1(C=O 伸縮振動)、1531cm?1(N—H彎曲振動、C—N伸縮振動)的特征峰均發(fā)生變化,不僅強度變?nèi)酰曳謩e藍移至3320cm?1、1664cm?1、1536cm?1處,這是由于骨膠分子中—NH與—COO?和 Al3+發(fā)生了配位反應(yīng),骨膠分子的肽鏈鏈端與鏈中間均能與Al3+發(fā)生配位,形成穩(wěn)定的環(huán)狀結(jié)構(gòu),使得O—H伸縮(氫鍵)與N—H伸縮受到空間阻礙,伸縮幅度降低。骨膠分子鏈與鏈之間因Al3+配位交聯(lián)形成網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),使鏈間的氫鍵作用減弱,影響 C—N的伸縮振動與 N—H彎曲振動[17-20]。

    2.6 TGA表征與分析

    未改性骨膠黏合材料與在最優(yōu)工藝條件下改性骨膠黏合材料的TGA譜圖如圖4所示。

    由圖4可知,骨膠黏合材料與改性骨膠黏合材料的熱分解溫度變化不大,均在 244℃左右,表明改性骨膠黏合材料的熱穩(wěn)定性良好。

    圖4 改性前后骨膠黏合材料的TGA曲線

    2.7 潤濕角檢測結(jié)果

    圖5為未改性和最優(yōu)工藝條件下改性后骨膠黏合材料膠膜的潤濕角檢測結(jié)果,發(fā)現(xiàn)骨膠黏合材料的潤濕角改性前為41.28°,改性后為97.87°,接觸角大幅度提高,表明最優(yōu)工藝條件下骨膠黏合材料的耐水性更優(yōu)。

    圖5 改性前后骨膠黏合材料膠膜接觸角

    2.8 SEM譜圖

    圖6為未改性和最優(yōu)工藝條件下改性后骨膠黏合材料膠膜的 SEM譜圖,發(fā)現(xiàn)未改性骨膠黏合材料膠膜表面凹凸不平,存在許多裂紋與小孔,使得水分子易聚在膠膜表面,且透過裂縫與小孔滲入膜內(nèi),加速其水解,使得骨膠黏合材料黏性、耐水性均降低;最優(yōu)工藝條件下改性后的骨膠黏合材料膠膜表面光滑平整且無小孔,有效阻止了水分子的滲入,提高了骨膠黏合材料的耐水性。

    圖6 改性前后骨膠黏合材料的SEM譜圖

    3 結(jié) 論

    (1)應(yīng)用Design-Expert (V8.0.6.1)軟件對改性骨膠黏合材料實驗進行Box-Behnken響應(yīng)面設(shè)計,尿素的質(zhì)量(X1)、SDS的質(zhì)量(X2)、配位反應(yīng)溫度(X3)3個因素得到2個響應(yīng)量凝固點(Y1)與黏度(Y2)的回歸模型:Y1= 4.40 + 0.50X1+ 0.12X2?2.63X3?0.50X1X2+0.75X2X3+2.42X12+2.17X22+ 1.18X32與 Y2= 4.62 ? 0.33X1+ 0.053X2?1.11X3+ 0.18X1X2? 0.084X1X3+ 0.15X2X3?1.29X12?1.41X22?1.01X32。經(jīng)過回歸分析,Y1、Y2回歸模型均顯著(P<0.05),模型擬合較好,因F失擬< F0.05(9,3)= 8.81且P失擬>0.05,失擬項不顯著,實驗誤差較小,回歸模型可信度高。優(yōu)化得到改性骨膠黏合材料的最佳工藝條件為:m尿素= 0.78g,mSDS=0.5g,配位反應(yīng)溫度60.56℃。改性骨膠黏合材料響應(yīng)量預(yù)測值為:凝固點4.2℃,黏度4.575Pa?s。

    (2)將Design-Expert (V8.0.6.1)軟件與骨膠黏合材料改性實驗有效地結(jié)合在一起,實驗設(shè)計科學(xué)合理、全面化、分析高效簡單,很大程度上提高了實驗的可信度,減少了部分人為誤差。

    (3)最優(yōu)工藝條件下合成改性骨膠黏合材料,其 FTIR譜圖表明改性后較改性前特征峰發(fā)生藍移且峰強度減弱;TGA譜圖表明改性前后熱穩(wěn)定性變化不大;潤濕角檢測結(jié)果表明改性前后膠膜的潤濕角由41.28°提升到97.87°,骨膠黏合材料的耐水性得到提高;SEM譜圖表明改性后骨膠黏合材料膠膜表面變光滑平整,耐水性提高。

    [1]王晶,趙大生,孫秀英. 我國環(huán)保膠黏劑的現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢[J]. 化學(xué)與黏合,2009,31(2):51-70.

    [2]顧繼友. 我國木材工業(yè)用膠黏劑與膠接技術(shù)現(xiàn)狀和展望[J]. 木材工業(yè),2006,20(2):66-68.

    [3]雷洪,杜官本. 生物質(zhì)木材膠黏劑的研究進展[J]. 林業(yè)科技開發(fā),2012,26(3):7-11.

    [4]陸林森. 木材膠黏劑現(xiàn)狀與發(fā)展趨勢[J]. 家具,2013,34(4):11-25.

    [5]吳本剛,馬海樂,何榮海,等. 生物質(zhì)膠黏劑的研究進展[J]. 林產(chǎn)工業(yè),2011,38(4):8-28.

    [6]燕來榮. 環(huán)保型膠黏劑優(yōu)勢凸顯[J]. 乙醛醋酸化工,2013(10):30-34.

    [7]郭明媛,蘇秀霞,周麗,等. Al3+/Zn2+/Cu2+對骨膠性能的影響[J]. 中國膠粘劑,2014,23(4):21-24.

    [8]劉軍霞,姚慶鑫,楊金,等. 多指標(biāo)正交實驗優(yōu)化可發(fā)性三聚氰胺甲醛樹脂的制備[J]. 化工進展,2015,34(2):474-478.

    [9]蔣紹階,馮欣蕊,李曉恩,等. 相應(yīng)面法優(yōu)化制備PAC-PDMDAC雜化絮凝劑及其表征[J]. 化工學(xué)報,2014,65(2):731-736.

    [10]肖武,李明月,阮雪華,等. 響應(yīng)面法優(yōu)化?水疏酸氫納流化催化精餾生產(chǎn)乙酸乙酯工藝條件[J]. 化工學(xué)報,2014,65(11):4465-4471.

    [11]楊倩麗,康曉明,孫靜,等. 刺激響應(yīng)性聚合物的設(shè)計、合成及其應(yīng)用研究新進展[J]. 化工進展,2015,34(8):3075-3084.

    [12]朱雷,李仲謹,宋涼,等. 響應(yīng)面法優(yōu)化改性骨膠的合成工藝[J]. 中國皮革,2008,37(7):35-39.

    [13]范偉偉,范曉東,廖小卿,等. 均勻設(shè)計法研究聚四氫呋喃的陽離子開環(huán)聚合制備工藝[J]. 化工進展,2015,34(2):470-489.

    [14]王曉玲,李仲謹,余麗麗,等. 改性骨膠合成工藝的效應(yīng)面優(yōu)化分析[J]. 包裝科學(xué)與工程,2007,28(12):1-4.

    [15]李仲謹,李曉鋇,朱敏,等. 骨膠與表氯醇接枝共聚物的合成及應(yīng)用性能[J]. 包裝工程,2006,27(1):18-20.

    [16]曾念,謝建軍,丁出,等. PVAc乳膠/改性大豆分離蛋白共混膠黏劑的制備及性能[J]. 化工進展,2014,33(12):3368-3373.

    [17]林意華,李明春,辛梅華,等. O-季銨化-N-(4-十二烷氧基)殼聚糖苯甲醇席夫堿的制備及膠束 pH響應(yīng)性[J]. 化工進展,2015,34(2):484-489.

    [18]孟金英,李惟毅,梁慧琴,等. 微燃機冷熱電三聯(lián)供系統(tǒng)運行策略優(yōu)化分析[J]. 化工進展,2015,34(3):638-646.

    [19]李學(xué)坤,李穩(wěn)宏,潘柳依,等. 咪唑啉緩蝕劑合成工藝優(yōu)化及吸附性能[J]. 化工進展,2015,34(4):1126-1132.

    [20]于捍江,張林雅. 黏膠短纖維酸浴調(diào)配系統(tǒng)的節(jié)能優(yōu)化設(shè)計[J]. 化工進展,2015,34(5):1483-1487.

    ·產(chǎn)品信息·

    浙江豐利公司高效率現(xiàn)代細磨設(shè)備獲國家專利

    國家高新技術(shù)企業(yè)浙江豐利粉碎設(shè)備有限公司開發(fā)成功一種高效率的現(xiàn)代細磨設(shè)備——沖擊磨,日前獲得國家專利(專利號201120387586.3)。該機采用棒銷式無篩網(wǎng)結(jié)構(gòu),粉碎熱敏性和黏性物料時可有效避免堵塞現(xiàn)象,使用壽命長。特制機型可對易爆物料、高硬度物料進行超微粉碎,能滿足特種粉碎要求。

    該機具有多項創(chuàng)新設(shè)計亮點,具體如下。

    (1)產(chǎn)品粉碎原理先進,轉(zhuǎn)子和定子組成3~4層粉碎區(qū),粉碎充分、均勻,粉碎速度快。物料通過加料裝置定量送入粉碎腔,在高速轉(zhuǎn)子和定子組成的粉碎區(qū)內(nèi)物料相互碰撞、沖擊而粉碎。物料在第一層被粉碎后,在離心力作用下繼續(xù)向外運動進入外部粉碎區(qū),越往外粉碎程度越激烈。根據(jù)需求可設(shè)計成雙轉(zhuǎn)子差動式結(jié)構(gòu),此時粉碎線速度可達200m/s以上,極快的線速度保證理想的粉碎效果。

    (2)機門的快開式設(shè)計,物料清理相當(dāng)方便、徹底。

    (3)機殼與機門之間裝有密封圈,防止粉塵泄漏,實現(xiàn)清潔生產(chǎn)。

    (4)該機能磨細顆粒,使顆粒游離,但不會將纖維磨碎,有利于提高后面工序的篩分效果。

    目前,該機已經(jīng)國內(nèi)外無數(shù)用戶使用證實,是一種高性能、適應(yīng)性廣的新一代超微粉碎機,廣泛適用于食品、化工原料、塑料、填料及建筑材料、醫(yī)藥等行業(yè)脆性物料、黏性物料的超微粉碎;產(chǎn)品細度可在幾毫米到幾十微米之間。不僅適合粉體加工單位的超微粉碎,同時也為眾多科研院所提供良好的材料實驗機型。產(chǎn)品具有適用范圍廣、轉(zhuǎn)子更換方便、細度好、維修少和成本低等特點,技術(shù)處于國內(nèi)領(lǐng)先,達到國際同類產(chǎn)品水平。產(chǎn)品價格僅為進口設(shè)備價的 1/8,能替代進口設(shè)備。

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    Optimal preparation of naturalpolymer bone glue adhesivematerial modifiedby Al3+coordination using response surface

    BU Haiyan,SU Xiuxia,GUO Mingyuan,CUI Ming
    (Key Laboratory of Auxiliary Chemistry & Technology for Chemical Industry,Ministry of Education,Shaanxi University of Science & Technology,Xi’an 710021,Shaanxi,China)

    Natural polymer bone glue adhesive material was modified by Al3+coordination. The reaction conditions,i.e,the amount of carbamide,the amount of sodium dodecyl sulfate,coordination temperature on freezing point and viscosity of natural polymer bone glue adhesive material,were optimized using the response surface method. According to the principle of Box-Behnken,experiments were designed and analyzed using the Desig-Expert (V8.0.6.1) software. Freezing point and viscosity were taken as the responses to analyze the significance and interactions of various factors. The optimal synthesis conditions were carbamide of 0.78g,SDS of 0.5g and coordination temperature of 60.56℃. The predicted value for response were freezing point of 4.2℃,viscosity of 4.575Pa?s.

    natural polymer bone glue; adhesive material; response surface; viscosity; coordination; preparation; optimization

    O 636.9

    A

    1000-6613(2015)12-4295-06

    10.16085/j.issn.1000-6613.2015.12.026

    2015-05-21;修改稿日期:2015-08-12。

    陜西省科技廳工業(yè)科技攻關(guān)項目(2014K10-20)。

    卜海艷(1989—),女,碩士研究生,研究方向為新型輕化工助劑的制備及應(yīng)用。聯(lián)系人:蘇秀霞,教授,碩士生導(dǎo)師,研究方向為天然高分子改性。E-mail suxiuxia@sust.edu.cn。

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