大氣壓等離子體射流氣源組分研究進(jìn)展

范明陽(yáng)，郝小龍，韓秀茹

（江南大學(xué)環(huán)境與土木工程學(xué)院，江蘇 無(wú)錫 214122）

大氣壓等離子體射流氣源組分研究進(jìn)展

范明陽(yáng)，郝小龍，韓秀茹

（江南大學(xué)環(huán)境與土木工程學(xué)院，江蘇 無(wú)錫 214122）

大氣壓等離子體射流（APPJ）作為一個(gè)新型的大氣壓冷等離子體放電技術(shù)，其在大氣壓下產(chǎn)生，射流溫度接近室溫，化學(xué)活性高，在生物醫(yī)學(xué)、材料化學(xué)和環(huán)境衛(wèi)生等研究領(lǐng)域的應(yīng)用成為研究熱點(diǎn)。隨著對(duì)大氣壓等離子體射流應(yīng)用研究的不斷深入，發(fā)現(xiàn)APPJ氣源組分對(duì)其應(yīng)用研究產(chǎn)生了很大的影響。APPJ氣源組分會(huì)影響其放電特性、發(fā)射光譜和化學(xué)特性，其中APPJ中各種化學(xué)活性粒子在其應(yīng)用研究中起到重要作用，APPJ氣源成分主要影響化學(xué)活性粒子的種類(lèi)與濃度，這些因素會(huì)影響APPJ技術(shù)成本和處理效率。因此，本文綜述了在不同氣源組分條件下大氣壓等離子體射流的放電特性、發(fā)射光譜和化學(xué)特性以及在微生物滅活、表面改性和表面清潔中的應(yīng)用研究，分析總結(jié)了氣源組分對(duì)APPJ應(yīng)用方面的影響作用并展望了其研究前景。

大氣壓等離子體射流；環(huán)境；氣源組分；自由基；放電特性；發(fā)射光譜和化學(xué)特性；表面；應(yīng)用研究

大氣壓等離子體射流（atmospheric pressure plasma jet，APPJ）技術(shù)是近年來(lái)興起的一種新型大氣壓等離子體放電技術(shù)，是目前國(guó)內(nèi)外等離子體科學(xué)與工程領(lǐng)域研究熱點(diǎn)之一。大氣壓等離子體射流操作簡(jiǎn)便，激發(fā)電壓低，能夠在大氣環(huán)境中產(chǎn)生，而且富含活性粒子，處理效率高，且不易產(chǎn)生二次污染。近年來(lái)，大氣壓等離子體射流技術(shù)的相關(guān)研究已經(jīng)展開(kāi)，在生物醫(yī)學(xué)、殺菌消毒、表面改性與清潔和環(huán)境衛(wèi)生等領(lǐng)域引起廣泛關(guān)注[1-5]。

許多氣體，特別是各種惰性氣體或含有其他氣體成分的氣體都可以用來(lái)實(shí)現(xiàn)大氣壓等離子體射流，但是大部分研究是在氦氣中完成，主要原因是氦氣更有利于通過(guò)潘寧效應(yīng)使氣體電離，使得放電更均勻、穩(wěn)定[6]。惰性氣體能有效地避免大氣壓下產(chǎn)生等離子體的不穩(wěn)定性，產(chǎn)生一個(gè)穩(wěn)定放電射流[7]。在惰性氣體中加入其他氣體可以使處理效果更好，如加入氧氣、水蒸氣等。目前，也有很多研究者利用空氣、氮?dú)饣蛘哐鯕庾鳛闅庠催M(jìn)行相關(guān)研究，這也促使了大氣壓等離子體射流從實(shí)驗(yàn)室研究向?qū)嶋H應(yīng)用的轉(zhuǎn)變[8-10]。等離子體放電過(guò)程中，不同氣源會(huì)影響大氣壓等離子體射流的產(chǎn)生情況、射流長(zhǎng)度、活性粒子種類(lèi)以及其放電特性，而且對(duì)放電條件要求也有所不同。本文通過(guò)總結(jié)不同氣源組分APPJ，分析其對(duì)APPJ電學(xué)特性、光譜特性以及化學(xué)特性的影響，并綜述其應(yīng)用研究方面的進(jìn)展。

1 不同氣源組分的大氣壓等離子體射流特性

不同放電氣體產(chǎn)生的大氣壓等離子體射流很多特性都不盡相同，如放電電流、放電電壓、放電功率、射流長(zhǎng)度、活性粒子種類(lèi)、光譜特性等。已有研究表明，使用混合氣體作用于處理對(duì)象時(shí)的效果往往比單一性氣體要好，尤其是添加混合氣體為含氧粒子時(shí)，效果會(huì)有很明顯的增加。

1.1 對(duì)放電特性的影響

對(duì)于單一性氣源研究，主要是惰性氣體運(yùn)用較多，而主要是集中在氬氣和氦氣作為氣源的大氣壓等離子體射流。Seo等[11]利用相同等離子體射流裝置，在控制其他外部條件相同情況下，利用氦氣和氬氣作為氣源，研究發(fā)現(xiàn)氬氣作為氣源時(shí)相比于氦氣會(huì)有更高的放電電流并產(chǎn)生更多瞬時(shí)電流峰值，氦氣相對(duì)于氬氣有較低的擊穿電壓。對(duì)于混合氣源，相關(guān)研究在惰性氣體中摻入少量其他氣體展開(kāi)較多。劉源等[12]在氬氣中摻入不同體積分?jǐn)?shù)水蒸氣，放電電壓為 9.5kV，不同水蒸氣體積分?jǐn)?shù)下（0～7%），放電功率隨著水蒸氣分?jǐn)?shù)的增加而減小，在純氬氣條件下為14.1W，水蒸氣體積分?jǐn)?shù)0.5%時(shí)的13.2W減少到水蒸氣體積分?jǐn)?shù)7%的11W，這結(jié)論與Nikiforov等[13]的研究報(bào)道結(jié)果一致。Jin等[14]在氬氣中加入氧氣混合后，做了Ar與Ar/O2混合氣源對(duì)比研究，消耗的功率隨放電頻率增大而增大；在相同放電頻率下，在氬氣中加入1.5%氧氣后放電功率相較于純氬氣放電功率要大，Ar/O2混合放電的激發(fā)溫度和氣體溫度較高。氬氣混入不同氣體對(duì)于放電功率的影響也不盡相同，這可能跟氣體電離特性有關(guān)。

已有研究表明，APPJ射流長(zhǎng)度與氣體流速和放電電壓有很大關(guān)系。對(duì)于不同氣源產(chǎn)生的射流長(zhǎng)度及其發(fā)光強(qiáng)度和形狀等特點(diǎn)，隨著氣體流速和放電電壓改變，其變化也不盡相同。研究發(fā)現(xiàn)在氣體流速為 2～5L/min，氦氣射流長(zhǎng)度相對(duì)于氬氣射流長(zhǎng)度要長(zhǎng)很多，而且同時(shí)發(fā)現(xiàn)氦氣射流長(zhǎng)度受氣體流速變化影響很大，而氬氣射流長(zhǎng)度受氣體流速變化影響較小[11]。氬氣和氦氣射流長(zhǎng)度均與放電電壓呈正相關(guān)，但是氦氣射流長(zhǎng)度明顯要好于氬氣。

在氬氣和氦氣中加入其他氣體，研究發(fā)現(xiàn)會(huì)對(duì)等離子體射流長(zhǎng)度產(chǎn)生影響。在氬氣中混入水蒸氣和氧氣，隨著水蒸氣和氧氣體積分?jǐn)?shù)逐漸增加，等離子體射流長(zhǎng)度變短，在水蒸氣和氧氣體積分?jǐn)?shù)從0增加到7%，射流長(zhǎng)度從26mm分別降低到8mm和12mm，而且射流長(zhǎng)度與放電電壓呈正相關(guān)[15]。另有文獻(xiàn)報(bào)道，氬氣作為氣源產(chǎn)生的大氣壓等離子射流有空氣混入時(shí)，會(huì)導(dǎo)致?OH和原子O離開(kāi)射流噴口后傳播距離變短，主要原因是周?chē)h(huán)境空氣中氮?dú)夂脱鯕夥肿佑绊慬16]。原子O（或激發(fā)態(tài)氧原子）和?OH均屬于短壽命活性物質(zhì)，使其傳播距離變短。

近年來(lái)，越來(lái)越多的研究者關(guān)注于用空氣作為氣源放電產(chǎn)生大氣壓等離子體射流。Yong等[17]利用空氣作為氣源，在放電頻率和放電電壓分別為60Hz和1.66kV下進(jìn)行介質(zhì)阻擋放電產(chǎn)生APPJ，氣體流速?gòu)?1slm增加到 5.5slm（slm為標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下的L/min），射流長(zhǎng)度逐漸增加并在5slm時(shí)達(dá)到最大為23mm，在超過(guò)5slm時(shí)射流長(zhǎng)度減小。而且，射流溫度接近于室溫。Xian等[18]研究了空氣作為氣源，脈沖和直流高壓兩種模式產(chǎn)生大氣壓非平衡等離子體射流的放電功率情況，發(fā)現(xiàn)直流高壓模式放電功率要比脈沖模式大，而且射流氣體溫度也比脈沖模式要高。

Mohamed等[9]分別用空氣、氮?dú)夂脱鯕庾鳛闅庠囱芯堪l(fā)現(xiàn)，氣體流速越高，等離子體射流氣體溫度越低，主要原因是隨著氣體流速增大，由層流模式轉(zhuǎn)變?yōu)橥牧髂Ｊ剑瑹釟怏w和冷氣體間相互混合使氣體溫度急劇降低，并且層流轉(zhuǎn)變?yōu)橥牧鲿r(shí)，空氣氣體流速要比氮?dú)夂脱鯕鈿怏w流速高，主要與雷諾數(shù)有關(guān)。

1.2 對(duì)發(fā)射光譜和化學(xué)特性的影響

等離子體射流中活性物質(zhì)的組成特征常用等離子體發(fā)射光譜分析，以此來(lái)甄別作用于處理對(duì)象時(shí)活性物質(zhì)所發(fā)揮的作用。Daeschlein等[19]采集了不同縱向純氬氣作為氣源的等離子體射流發(fā)射光譜（650～1000nm），主要發(fā)射譜線是氬激發(fā)態(tài)原子，并且譜線強(qiáng)度隨著射流離噴嘴的距離增加而減弱。由于周?chē)h(huán)境空氣影響，會(huì)有氧原子、氮分子和?OH譜線出現(xiàn)。Zhang等[20]采集了純氦氣作為氣源的等離子體射流發(fā)射光譜（200～800nm），在 360～740nm主要集中的是氦原子發(fā)射譜線，在 200～360nm出現(xiàn)?OH和氮分子發(fā)射譜線。純氬氣和氦氣的光譜中會(huì)出現(xiàn)原子O、氮分子和?OH等發(fā)射譜線，說(shuō)明了等離子體從發(fā)生器噴出后會(huì)與周?chē)諝庵袣怏w成分反應(yīng)，而具體反應(yīng)機(jī)理需要進(jìn)一步研究。

Laroussi等[21]用大氣壓等離子體進(jìn)行微生物滅活研究，空氣作為氣源，放電模式為介質(zhì)阻擋放電，射流中ROS和RNS在微生物滅活中起到了關(guān)鍵性作用，而射流溫度和UV也會(huì)起到一定作用，但是有時(shí)很微弱，甚至沒(méi)有。Hak等[22]研究發(fā)現(xiàn)，空氣作為氣源產(chǎn)生的APPJ在作用于癌細(xì)胞時(shí)，射流中活性氧（ROS）和活性氮（RNS）是使癌細(xì)胞死亡的關(guān)鍵因素。因此，大氣壓等離子體射流中的主要活性物質(zhì)，如ROS、RNS等，其在作用于處理對(duì)象時(shí)起到了關(guān)鍵性作用。

研究發(fā)現(xiàn)，在氬氣和氦氣的發(fā)射光譜中此類(lèi)物質(zhì)占得比例很少，所以有研究加入其他氣體增加ROS和RNS產(chǎn)生。在氦氣APPJ中加入其他氣體成分（Ar，N2，O2），對(duì)APPJ中化學(xué)成分有很大影響，加入 O2射流中分子氧（O2+和 O3+）和水分子簇H+(H2O)n增加，而He+的密度減小，相對(duì)于空氣中其他離子成分增加；Ar和N2加入使得所有正負(fù)離子大量減少，且重離子物質(zhì)也減少，負(fù)離子幾乎不能被檢測(cè)到；實(shí)驗(yàn)條件下均能檢測(cè)到?OH，同時(shí)氣體溫度在290K左右[23]。楊靜茹等[24]研究在氬氣中混入氧氣，在水蒸氣濃度為0.5 %時(shí)?OH譜線達(dá)到最大強(qiáng)度，產(chǎn)生最多的是氧原子，其他譜線強(qiáng)度隨著氧氣濃度增加而減弱，該濃度產(chǎn)生的活性粒子含量較高。在惰性氣體中混入其他氣體成分，不僅可以產(chǎn)生更多活性物質(zhì)，還可能降低其射流溫度，拓寬了APPJ的應(yīng)用范圍。

Kolb等[7]研究得到空氣作為氣源放電產(chǎn)生APPJ的光譜圖（550～850nm），含氮物種的譜線在光譜圖中占支配地位。Hao等[8]發(fā)現(xiàn)以干空氣作為氣源高壓直流放電產(chǎn)生APPJ，在非水環(huán)境條件下，在半封閉反應(yīng)體系中主要產(chǎn)生的氣體化學(xué)物質(zhì)是NO，而NO2含量很少、O3濃度在10?6級(jí)檢測(cè)限以下。Xiao等[25]研究了氮?dú)夂偷趸旌蠚怏w作為氣源產(chǎn)生的大氣壓低溫等離子體射流特征，隨著氧氣濃度增加，337.1nm 處的N2（C-B，0-0）和391.4nm處的 N2+（B-X，0-0）光譜強(qiáng)度減少，而 777.4nm處的原子O和844.7nm處的原子O光譜強(qiáng)度增加?？諝獬煞种兄饕堑?dú)夂脱鯕?，且處于比較固定比例，在今后研究中可以調(diào)節(jié)氮?dú)夂脱鯕獗壤疾霢PPJ放電特性的工藝條件與參數(shù)。

在氣體放電產(chǎn)生等離子體的光譜中還可以檢測(cè)到紫外光（UV）輻射，但是對(duì)于不同處理對(duì)象，其作用效果也不盡相同。選取幾種常用并具有代表性的氣源組分APPJ光譜性質(zhì)進(jìn)行了對(duì)比總結(jié)，如表1所示。

2 不同氣源組分大氣壓等離子體射流的應(yīng)用

隨著國(guó)內(nèi)外對(duì)大氣壓等離子體射流技術(shù)不斷研究，其正逐步地應(yīng)用于生物醫(yī)學(xué)、環(huán)境滅菌、表面改性和表面清潔等方面。根據(jù)產(chǎn)生大氣壓等離子體射流氣源組分的差別，歸納最新國(guó)內(nèi)外大氣壓等離子體射流技術(shù)的應(yīng)用研究如下。

2.1 微生物滅活

關(guān)于大氣壓等離子體射流在微生物滅活方面的研究和相關(guān)報(bào)道已有很多，而且各研究者關(guān)注點(diǎn)不同，致使其對(duì)微生物滅活機(jī)理不盡相同。一般認(rèn)為，等離子體射流的微生物滅活機(jī)理與其含有帶電粒子、活性物質(zhì)、紫外線輻射和其他外部條件有關(guān)，并且等離子射流可以有效改變液相環(huán)境中微生物及其培養(yǎng)基的pH值，進(jìn)而達(dá)到滅活效果[27]。在不同氣源成分下，大氣壓等離子體射流中活性物質(zhì)、帶電粒子等產(chǎn)生情況也有所差別，因此對(duì)微生物滅活作用機(jī)理和效果也有不同。

在大氣壓等離子體射流技術(shù)應(yīng)用于微生物滅活之前，許多關(guān)于大氣壓等離子體對(duì)滅活微生物的研究已有報(bào)道，對(duì)APPJ技術(shù)應(yīng)用于微生物滅活提供了理論和技術(shù)參考[28-31]。

Lu等[32]通過(guò)歸納總結(jié)不同實(shí)驗(yàn)和裝置條件下產(chǎn)生的大氣壓非平衡等離子體中眾多活性物質(zhì)濃度不同，如原子O、原子N、·OH、O2（1Δg）、NO、N2（A3?+u）及亞穩(wěn)態(tài)的He和Ar，有助于分析等離子體在作用于處理對(duì)象時(shí)發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)過(guò)程和機(jī)理。鄭超等[33]利用雙極性高頻脈沖電源，純氬氣為氣源，氬氣體積流量為3.3L/min，處理瓊脂平板表面的大腸桿菌可以形成直徑2～5cm 的殺菌斑，處理250μL菌液可以使水中大腸桿菌密度下降6個(gè)對(duì)數(shù)。同時(shí)，滅菌效率隨處理時(shí)間、電壓和頻率的上升而提高，隨著處理距離的減小而提高。

表1 不同氣源組分APPJ的光譜性質(zhì)

目前，APPJ滅活微生物的實(shí)驗(yàn)參數(shù)研究較多，可以考慮建立實(shí)驗(yàn)參數(shù)與滅活效果之間的數(shù)學(xué)模型，更深入地研究其滅活效率與實(shí)驗(yàn)參數(shù)之間的關(guān)系。Huang等[26]在直流輸入功率為15W下，在氬氣中添加氧氣作為氣源產(chǎn)生毛刷形狀A(yù)PPJ滅活大腸桿菌（E. coli)和黃色微球菌（M. luteus），分別只需要2min和1min，研究發(fā)現(xiàn)加入氧氣后，對(duì)兩種細(xì)菌滅活效率均有增加，比純氦氣下滅活時(shí)間要短數(shù)倍。通過(guò)光譜和掃描電鏡分析后，加入氧氣會(huì)出現(xiàn)氧自由基并且破壞細(xì)胞結(jié)構(gòu)。Li等[34]在氬氣和氦氣中分別混合入氧氣作為氣源，在射頻電源下驅(qū)動(dòng)，放電模式為介質(zhì)阻擋放電，研究發(fā)現(xiàn)Ar/O2等離子體射流比He/O2等離子體射流滅菌消毒效果好，存在最佳氧氣濃度達(dá)到最佳滅菌效率，功率為120W、130W和150W時(shí)最佳處理效果分別為氧氣體積分?jǐn)?shù)為0.15%，0.25%和 0.30%，并且功率較大時(shí)處理效果較好。APPJ中ROS、RNS等活性物質(zhì)對(duì)微生物細(xì)胞結(jié)構(gòu)產(chǎn)生一定的氧化與破壞作用，而使其滅活，而在APPJ上施加的能量對(duì)微生物的影響還沒(méi)有得到細(xì)致分析。

Zhao等[35]利用高壓脈沖電源，在電壓8kV、頻率8kHz下，利用氣體流速為1L/min的氦氣及1%氧氣混合氣體產(chǎn)生大氣壓室溫等離子體射流（atmospheric pressure room temperature plasma jets，APRTPJs）處理 HepG2肝癌細(xì)胞，分析發(fā)現(xiàn)APRTPJs中產(chǎn)生的ROS和RNS作用在HepG2肝癌細(xì)胞時(shí)，對(duì)其生理作用和細(xì)胞凋亡有很大影響。一些研究者發(fā)現(xiàn)在水溶液中，空氣作為氣源產(chǎn)生的APPJ水溶液環(huán)境中使得pH值降低，體系中產(chǎn)生的H2O2和O3對(duì)微生物滅活也起到了關(guān)鍵性作用[36]。Ku等[37]研究發(fā)現(xiàn)，空氣等離子射流在水環(huán)境下產(chǎn)生的NO2?和NO3?使pH值降低，而N2等離子體射流產(chǎn)生更多的?OH和氫原子，在水溶液中導(dǎo)致NH4+的生成會(huì)使得pH值增加，而且較低pH值溶液對(duì)某些微生物的滅活效率有了很大提高。

大氣壓等離子體射流技術(shù)已被研究有很好的微生物滅菌效果，射流中活性物質(zhì)、帶電粒子和紫外輻射均起到了一定作用。射流產(chǎn)生或激發(fā)的 ROS和RNS，無(wú)論微生物在干燥環(huán)境或水環(huán)境中，這些活性物質(zhì)均可以通過(guò)一系列的物化反應(yīng)使微生物達(dá)到滅活效果。

2.2 表面改性

大氣壓等離子體射流技術(shù)其射流中含有多種活性物質(zhì)，在作用于處理對(duì)象表面時(shí)，產(chǎn)生多種物化作用來(lái)使處理對(duì)象表面的物理和化學(xué)特性發(fā)生改變。而且APPJs的載氣氣體不同，對(duì)同一種作用對(duì)象的處理結(jié)果也不盡相同[38-39]。

Seo等[40]用氦氣和氬氣作為放電氣體，在兩個(gè)同軸電極內(nèi)用50kHz的高壓交流電源（0～5kV）放電產(chǎn)生的APPJ處理聚二甲基硅氧烷（PDMS），親水性與接觸角呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，研究發(fā)現(xiàn)處理時(shí)間、氣體流速和施加電壓增加而親水性增大，處理距離增加而親水性減?。粴鍤釧PPJ比氦氣APPJ處理效果要好，主要是因?yàn)闅鍤釧PPJ中?OH強(qiáng)度較大。Cheng等[41]研究用氬氣作為氣源產(chǎn)生氣體溫度為25～30℃的APPJ處理聚對(duì)苯二甲酸乙二酯（PET）和聚丙烯（PP）表面，處理后兩者接觸角均減小，而且兩個(gè)月內(nèi)基本保持不變，這有效地避免了有機(jī)表面變化不穩(wěn)定性對(duì)其應(yīng)用的影響。APPJ處理有機(jī)材料表面不僅可以增加其親水性，還可以增加其粗糙度。Gao等[42]在氦氣中加入CF4氣體，穩(wěn)定放電下產(chǎn)生APPJ，并處理聚酰胺（PA6）薄膜使其改性，研究發(fā)現(xiàn)隨處理時(shí)間延長(zhǎng)，接觸角先減小，然后增加。薄膜表面的氟和氧原子結(jié)合到高分子鏈中，而且表面粗糙度增加。

已有研究報(bào)道 DBD放電產(chǎn)生的大氣壓等離子體可以作用于醫(yī)學(xué)包裝材料（PE和PET）改性，增加了其在醫(yī)學(xué)方面的應(yīng)用[43]。邵先軍等[44]研究在DBD放電模式下，以流速為15L/min的氬氣為載氣氣體，放電電壓和頻率分別為3.25kV和34kHz的正弦曲線交流電源產(chǎn)生的 APPJs處理聚四氟乙烯（PTEE）薄片獲得親水性表面，增大其在生物醫(yī)學(xué)方面的運(yùn)用，在處理后接觸角較小而使親水性增加，電阻減小而粗糙度增加，發(fā)現(xiàn)氧物質(zhì)在親水性提高上有很大作用，因?yàn)樗梢赃B接在PTEE表面碳鍵上，在 APPJ處理過(guò)程中形成親水基團(tuán)。Joo等[45]利用氧氣作為載氣氣體產(chǎn)生的APPJ作用在經(jīng)過(guò)化學(xué)方法處理后的 PTEE表面，處理時(shí)間為 0.025～0.100s時(shí)，其接觸角減小使得親水性增加，APPJ處理后使PTEE表面的不飽和鍵斷裂，并形成新官能基團(tuán)，而在更長(zhǎng)處理時(shí)間后，其接觸角增加和表面結(jié)構(gòu)發(fā)生改變。這些表明了APPJ中不同化學(xué)活性物質(zhì)對(duì)有機(jī)材料影響不盡相同，不同化學(xué)活性物質(zhì)與表面基團(tuán)結(jié)合產(chǎn)生官能團(tuán)的差異變化拓展了其表面改性的應(yīng)用性。

另外，也有研究者用APPJ處理兩種有機(jī)材料，使其相互結(jié)合改變其特性，增加其硬度。Lin等[46]在大氣壓非平衡輝光放電下，空氣作氣源產(chǎn)生APPJ將有機(jī)硅氮氧化膜（SiOxCyNz）聚合在柔韌的聚碳酸酯（PC）基板上來(lái)增加其硬度，處理前硬度是3B，在最佳處理距離3cm時(shí)，處理后硬度達(dá)到7H，并且隨著處理距離增加硬度反而減小，APPJ能將有機(jī)硅氮氧化膜牢固靈活地結(jié)合在PC上。這些研究表明了APPJ不僅使有機(jī)材料性質(zhì)發(fā)生改變，還改變了材料表面化學(xué)基團(tuán)（或帶電性），提高材料黏結(jié)性，具有較好的應(yīng)用前景。

2.3 表面清潔

等離子體可以處理大部分材料表面，其中活性物質(zhì)的物化作用來(lái)處理樣品表面使其活化，達(dá)到對(duì)樣品表面進(jìn)行清潔美白的目的。Jin等[14]利用純氬氣與氬氣/氧氣混合氣體作為氣源放電產(chǎn)生APPJ用作表面清潔，射流氣體溫度在340～354K范圍內(nèi)，在清潔熱敏表面很有效，而且通過(guò)改變污染表面接觸角來(lái)達(dá)到清潔效果，清潔效果的關(guān)鍵因素是射流中的活性粒子轟擊和氧化反應(yīng)。Sun等[47]用空氣作氣源產(chǎn)生的等離子體微射流（plasma micro-jet，PMJ）和雙氧水協(xié)同作用來(lái)進(jìn)行牙齒美白研究，PMJ在距離噴口溫度不高于37℃，在處理牙齒20min后牙齒表面形狀和硬度均沒(méi)有發(fā)生改變，且兩者協(xié)同作用相比H2O2單獨(dú)作用能夠促進(jìn)?OH的產(chǎn)生，獲得更好的牙齒美白效果。Nam等[48]利用氦氣氣源產(chǎn)生的大氣壓等離子體射流和過(guò)氧化氫（HP）或者過(guò)氧化脲（CP）協(xié)同作用于牙齒變白，增強(qiáng)牙齒顏色的穩(wěn)定性，通過(guò)亞甲基藍(lán)染色判定·OH濃度，研究顯示APPJ和15%的HP或者CP協(xié)同作用比HP或者CP的單獨(dú)作用可以使牙齒顏色的穩(wěn)定性增強(qiáng)，同時(shí)在協(xié)同作用下·OH濃度更高。上述研究報(bào)道認(rèn)為APPJ技術(shù)在表面清潔與美白中具有應(yīng)用前景。表面清潔主要是依靠APPJ中活性物質(zhì)與材料（或材料表面）之間的物理化學(xué)反應(yīng)，即APPJ氣液相結(jié)合的物化處理模式，亟待更深入地研究。

3 研究展望

大氣壓等離子體射流技術(shù)在微生物滅活、表面改性和表面清潔等方面已開(kāi)展了廣泛的研究和應(yīng)用。同時(shí)，不同氣源組分大氣壓等離子體射流的研究與應(yīng)用也取得了一些創(chuàng)新性的研究成果。隨著等離子體技術(shù)的日益成熟，今后可考慮在以下方面進(jìn)行深入的研究與探索。

（1）需要對(duì)不同氣源的大氣壓等離子體射流的發(fā)生機(jī)制和影響因素進(jìn)行深入的研究，并且對(duì)不同氣源等離子體成分進(jìn)行定性或定量分析，并揭示其反應(yīng)機(jī)理，為后續(xù)研究提供可靠的理論基礎(chǔ)。

（2）不同氣源組分等離子體射流對(duì)處理對(duì)象的作用效果不同，優(yōu)化后續(xù)實(shí)驗(yàn)研究的處理工藝參數(shù)（驅(qū)動(dòng)電源、電壓、氣源等），得到不同處理對(duì)象的最優(yōu)處理工藝參數(shù)。

（3）大氣壓等離子體射流技術(shù)以惰性氣體及其混合氣體作為氣源的研究比較成熟，并且利用空氣、氮?dú)夂脱鯕庾鳛闅庠吹难芯恳惨言诔醪诫A段。可以在以不同氮氧比的氮氧氣體、空氣或干空氣為載氣的研究方面進(jìn)行探索，一方面其容易獲得且相對(duì)廉價(jià)，另一方面以它們?yōu)檩d氣的等離子體射流會(huì)產(chǎn)生ROS和RNS等活性物質(zhì)，對(duì)它們?cè)谝合喹h(huán)境中激發(fā)的物化反應(yīng)與效應(yīng)需要更加深入地研究。

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Research advance in composition of gas source in atmospheric-pressure plasma jet

FAN Mingyang，HAO Xiaolong，HAN Xiuru
（School of Environment and Civil Engineering，Jiangnan University，Wuxi 214122，Jiangsu，China）

Atmospheric pressure plasma je（tAPPJ），as a new type of atmospheric pressure cold plasma discharge technology，which can be generated under atmospheric pressure，and close to room temperature with high chemical activity，has become a hot topic in various applications，such as biomedicine，materials chemistry and environmental hygiene. With further application research of atmospheric pressure plasma jet，it is found that composition of gas source of APPJ has a great impact on its applications. Gas source composition can affect its discharge characteristics，emission spectra and chemical characteristics，where various types of chemical active particles in APPJ play an important role in its applications. All these factors can affect the technology cost and process efficiency of APPJ. This paper presents the discharge characteristics，emission spectra and chemical characteristics of atmospheric pressure plasma jet with different compositions of gas source，and its application researches in microbial inactivation，surface modification and cleaning，analyzes and summarizes the influence and effect of gas source composition on APPJ applications，and predicts its research prospects.

atmospheric pressure plasma jet；environment；gas source compositions；radical；discharge characteristics；emission spectra and chemical characteristics；surface；application researches

X 505；Q 68

A

1000-6613（2015）12-4158-07

10.16085/j.issn.1000-6613.2015.12.005

2015-06-22；修改稿日期：2015-09-09。

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（21107034，21376108）。

范明陽(yáng)（1992—），男，碩士研究生。聯(lián)系人：郝小龍，博士，副教授，碩士生導(dǎo)師。E-mail xlhao@jiangnan.edu.cn。