利用MRI 確定油氣最小混相壓的實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)與方法

趙越超， 朱寧軍， 宋永臣， 陳俊霖， 劉 瑜

(大連理工大學(xué) 海洋能源利用與節(jié)能教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，遼寧 大連116024)

0 引 言

MMP(Minimum Miscibility Pressure，MMP)是指在一定溫度下，油氣系統(tǒng)形成均一流體時(shí)所需要的最小壓力。當(dāng)系統(tǒng)達(dá)到該壓力時(shí)，不同流體可按任意比例均勻混合，而不存在相界面，混合物都保持單一均質(zhì)相狀態(tài)，即混相。在油氣物性研究中，油氣MMP 是重要研究對(duì)象，它是油氣相態(tài)研究的關(guān)鍵部分，是地層油采收率高低的重要影響因素，也是區(qū)分注氣開采驅(qū)替類型的判據(jù)之一。MMP 的實(shí)驗(yàn)確定經(jīng)歷了一個(gè)很長(zhǎng)的發(fā)展過程［1］，特別是針對(duì)CO2和原油體系，目前主要有4 種實(shí)驗(yàn)方法:細(xì)管驅(qū)替法［2-4］，上升氣泡儀法［5-7］，密度壓力圖法［8］和界面張力消失法［9-12］等。通過對(duì)比研究發(fā)現(xiàn)，細(xì)管實(shí)驗(yàn)法耗時(shí)且影響因素眾多;上升氣泡儀法測(cè)量精度低;界面張力消失法簡(jiǎn)便、快捷，但所測(cè)MMP 值受初始油氣摩爾分?jǐn)?shù)影響;密度壓力圖法理論依據(jù)充分，但是測(cè)量手段、過程和對(duì)象有待改進(jìn)。這些方法雖然也有各自的優(yōu)點(diǎn)，但是都達(dá)不到既能實(shí)時(shí)觀測(cè)油氣的相互溶解動(dòng)態(tài)，又能高精度測(cè)出油氣MMP值的要求，因此有必要開發(fā)新的測(cè)試方法來更好地觀測(cè)MMP。核磁共振成像(MRI)廣泛應(yīng)用于流體分布、相間界面以及飽和度的測(cè)量等。相比于前面提及的技術(shù)，MRI 技術(shù)的最大優(yōu)點(diǎn)在于提供溶液和界面的真實(shí)分布圖像，從MRI 圖像中可以得到流體界面區(qū)域隨壓力的升高的變化情況。本實(shí)驗(yàn)室近年來開始嘗試開展相關(guān)研究工作，提出并設(shè)計(jì)了相應(yīng)的測(cè)試系統(tǒng)和方法［13］，但由于問題的復(fù)雜性，該方法還有待遇進(jìn)一步改善和提高。本文在闡述MRI 技術(shù)測(cè)MMP 的理論基礎(chǔ)和實(shí)驗(yàn)原理的基礎(chǔ)上，介紹該實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的組成和操作過程，并對(duì)該技術(shù)進(jìn)一步改進(jìn)和提高。

1 實(shí)驗(yàn)原理

1.1 MRI 信號(hào)強(qiáng)度

根據(jù)MRI 原理，自旋回波序列的信號(hào)強(qiáng)度是質(zhì)子密度ρ0、縱向弛豫時(shí)間T1和橫向弛豫時(shí)間T2的函數(shù):

其中:k 為常數(shù)，大小由MRI 系統(tǒng)硬件決定;ρ0為1H 質(zhì)子密度?？梢?，信號(hào)強(qiáng)度與質(zhì)子密度的關(guān)系受到樣品T1和T2影響。因此，在測(cè)量CO2與油的MMP 時(shí)，選取長(zhǎng)TR值和短TE值，可以獲得直接反映油組分所含1H 質(zhì)子密度圖像，為MRI 法測(cè)油氣MMP 提供測(cè)量基礎(chǔ)。

1.2 油氣混相特性

油氣達(dá)到MMP 之前，兩相之間存在相界面。混相后，成為單一均質(zhì)相，相界面消失，相間界面張力為零。各組分之間的混合速度僅與相互擴(kuò)散速度有關(guān)。

以CO2/正癸烷體系為例［14］，在兩相組分壓力圖(p－x)中(見圖1)，每個(gè)CO2摩爾分?jǐn)?shù)都對(duì)應(yīng)一個(gè)兩相露點(diǎn)或泡點(diǎn)，這些點(diǎn)連成一條壓力線，在該壓力線下方，無論組分如何構(gòu)成，油氣都成兩相狀態(tài);在該壓力線上及其上方，油氣成為單一相。圖中顯示，在CO2摩爾分?jǐn)?shù)為0.5 時(shí)，對(duì)應(yīng)的單一相壓力最低約為6.9 MPa;而CO2摩爾分?jǐn)?shù)增加到0.7 時(shí)，該最低壓力值增加到約10.3 MPa?？梢?，隨機(jī)大小的CO2摩爾分?jǐn)?shù)下所得到的單一相最低壓力并不能代表CO2與正癸烷的MMP，只有壓力大于露點(diǎn)泡點(diǎn)線的最大值時(shí)，才能保證CO2/正癸烷體系在任意濃度下混溶。所以，對(duì)于CO2/正癸烷體系，需要測(cè)得MMP 點(diǎn)，就是露點(diǎn)泡點(diǎn)線的最大值點(diǎn)。對(duì)于復(fù)雜油氣體系，露點(diǎn)泡點(diǎn)線最大值代表的是一次接觸MMP 點(diǎn)。

圖1 CO2/正癸烷體系組分壓力圖［15］

1.3 MMP 判斷標(biāo)準(zhǔn)

在CO2/油體系中，同一溫度下隨著壓力的升高，CO2溶入油的摩爾濃度增大，單位體積內(nèi)液相的1H 質(zhì)子密度減小，導(dǎo)致核磁信號(hào)強(qiáng)度也逐漸減小，在CO2摩爾濃度遠(yuǎn)大于油時(shí)，核磁信號(hào)強(qiáng)度將趨近于零。達(dá)到混相時(shí)，CO2與油完全互溶，以任意比例混合而形成均一流體。此時(shí)，若CO2與油的摩爾百分比足夠大，油中1H 質(zhì)子密度因降到足夠低而難以采集到信號(hào)，油相的信號(hào)強(qiáng)度值降至與噪聲相同的量級(jí)。

參照密度壓力圖法，采用逐級(jí)注氣的方式CO2/油體系進(jìn)行增壓，即沿著CO2摩爾濃度逐漸增加的方式達(dá)到MMP 點(diǎn)。利用MRI 掃描得到不同壓力下CO2與油體系的信號(hào)強(qiáng)度，再作信號(hào)強(qiáng)度與壓力的函數(shù)曲線，其變化趨勢(shì)可以作為流體混相的趨勢(shì)。從圖1 可以看到，37.8℃時(shí)，CO2/正癸烷體系泡點(diǎn)露點(diǎn)壓力最高點(diǎn)對(duì)應(yīng)的CO2摩爾分?jǐn)?shù)約為99%，混相時(shí)液相中正癸烷含量太小，其信號(hào)強(qiáng)度值幾乎為零。因此，對(duì)于溫度低于37.8℃時(shí)的CO2/正癸烷體系，本文合理地認(rèn)為液相的MRI 圖像信號(hào)強(qiáng)度隨壓力的變化曲線達(dá)到零點(diǎn)時(shí)，對(duì)應(yīng)的壓力點(diǎn)為MMP。采用上述方法成功獲得37.8℃時(shí)CO2/正癸烷體系的MMP 為7.791 MPa，與界面張力消失法的7.80 MPa［15］相比誤差小于0.1%，兩者符合的很好，可以看出，MRI 技術(shù)可以作為測(cè)量CO2與油MMP 的有效方法。而事實(shí)上，當(dāng)CO2/正癸烷體系趨于混相狀態(tài)時(shí)，富液相和富氣相的平均信號(hào)強(qiáng)度趨于一致;達(dá)到混相時(shí)，CO2與正癸烷完全互溶，高壓容器內(nèi)變?yōu)榫涣黧w相，整個(gè)可視域內(nèi)的平均信號(hào)強(qiáng)度相同。因此，上述判斷方法在測(cè)CO2/正癸烷體系時(shí)有誤差，而誤差并不大，原因是在20 ～37.8℃的測(cè)量溫度范圍內(nèi)，CO2與正癸烷的最小混相富化度(MME)足夠小(不到1%)，從而導(dǎo)致混相時(shí)正癸烷濃度足夠小，MRI 采集到的圖像信號(hào)強(qiáng)度與噪聲相當(dāng)，接近于零。然而，正癸烷的實(shí)際濃度并非為零，這個(gè)判斷標(biāo)準(zhǔn)將不再適合CO2與混合烷烴的MMP 的確定。因此，下面將對(duì)MRI 法MMP 的判斷標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行改進(jìn)。

在改進(jìn)的MRI 法中，不再只考慮富液相的信號(hào)強(qiáng)度，還同時(shí)考慮富氣相的信號(hào)強(qiáng)度。在遠(yuǎn)低于混相壓力的較低壓力下，CO2溶于烷烴的量較少，富液相中的1H 質(zhì)子密度緩慢減小，富氣相中的烷烴量也很少，且增長(zhǎng)緩慢。當(dāng)壓力接近混相壓力時(shí)，CO2與烷烴大量互溶，富氣相中烷烴含量增大，富液相中CO2含量也迅速增大。此時(shí)，兩相中的1H 質(zhì)子密度差變得很小，信號(hào)強(qiáng)度值十分接近。最后，達(dá)到混相時(shí)，高壓容器內(nèi)流體均一，所得圖像中信號(hào)強(qiáng)度值處處相等。因此，新的MRI 判斷標(biāo)準(zhǔn)，是將氣相和液相的MR 信號(hào)強(qiáng)度相等時(shí)對(duì)應(yīng)的壓力作為MMP。

2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)與操作

2.1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

本文在MRI 法測(cè)MMP 的實(shí)驗(yàn)原理基礎(chǔ)上，搭建了測(cè)量油氣MMP 的MRI 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)。本實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)適合CO2與不含瀝青質(zhì)油體系MMP 的測(cè)量。

圖2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)圖

如圖2 所示，MRI 測(cè)MMP 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)由MRI 系統(tǒng)、CO2氣罐、CO2高壓計(jì)量注入泵、高壓容器、平底試管、加熱制冷循環(huán)器、真空泵、壓力變送器、熱電偶等部分組成。

(1)MRI 系統(tǒng)。實(shí)驗(yàn)室所用MRI 裝置由美國(guó)VARIAN 公司制造，磁場(chǎng)強(qiáng)度9.4 T，頻率400 MHz，為高場(chǎng)超導(dǎo)MRI，獲取的圖像分辨率高、信噪比高。該MRI 儀梯度磁場(chǎng)為50 cm;裝載的成像探頭可檢測(cè)1H核，內(nèi)徑40 mm;磁體內(nèi)徑89 mm，為寬腔磁體。配有一套R(shí)edhat Linux 企業(yè)版操作系統(tǒng)和VARIAN 公司的MRI 專業(yè)數(shù)據(jù)采集和圖像處理商業(yè)軟件VnmrJ 2.3a版本，用于MRI 圖像的采集、分析和導(dǎo)出。

(2)CO2高壓計(jì)量注入泵。采用美國(guó)Teledyne ISCO 公司生產(chǎn)的260D 型高壓精密注入泵。缸體容積266.05 mL，壓力控制范圍0.07 ～51.7 MPa，壓力控制精度0.007 MPa，流量控制范圍0.001 ～107 ml/min，流量控制精度0.001 ml/min。缸體配有控溫腔，可連接循環(huán)控溫裝置控制缸體內(nèi)流體溫度。在進(jìn)行CO2注入實(shí)驗(yàn)時(shí)，泵缸體一側(cè)接入CO2氣瓶。

(3)高壓容器。由于核磁共振成像的樣品非磁性要求，所用樣品不但要滿足高溫高壓承受能力，還不能對(duì)核磁信號(hào)產(chǎn)生干擾，樣品大小不能超過核磁探頭的內(nèi)部尺寸。因此，本實(shí)驗(yàn)所設(shè)計(jì)的高壓容器，由聚酰亞胺(PI)材料制作的內(nèi)外兩管組成:內(nèi)管有效填充段長(zhǎng)200 mm，內(nèi)徑15 mm，外徑24 mm;外管為加熱制冷循環(huán)液的套管，內(nèi)徑34 mm，外徑38 mm，壁厚2 mm。兩端封頭和端蓋由鈦金屬制成，設(shè)計(jì)壓力15 MPa，內(nèi)腔可根據(jù)要求放置耐壓介質(zhì)。如圖3 所示，高壓容器主要包括循環(huán)液接頭1、端蓋2、O 型橡膠密封圈3、4、6、10、11，封頭5，濾網(wǎng)7，筒體8，外套9 等部分。

圖3 高壓容器(mm)

(4)平底試管。由石英材料制成，密度為2. 2 g/cm3，長(zhǎng)80 mm，外徑14 mm，內(nèi)徑10 mm，實(shí)驗(yàn)前盛有適量工作液體，置于高壓容器內(nèi)。

(5)加熱制冷循環(huán)器。選用德國(guó)JUlABO 公司生產(chǎn)的FL300 型加熱制冷循環(huán)器對(duì)高壓容器及其內(nèi)部工作流體進(jìn)行溫度控制。溫控范圍為－20 ～40℃，控制精度±0. 5℃，循環(huán)流量15 L/min(壓力為0. 035 MPa)。循環(huán)器與高壓容器的循環(huán)液接頭用軟管連接，為高壓容器外套提供溫控液體來控制高壓容器內(nèi)的溫度，高壓容器內(nèi)插入熱電偶反饋溫度?？販匾后w中不能含有氫質(zhì)子，否則會(huì)干擾核磁信號(hào)，因此選用電子氟化液FC-40，由美國(guó)3M 公司生產(chǎn)。

(6)真空泵。真空泵為南通宏達(dá)真空設(shè)備有限公司生產(chǎn)的2XZ-2 型旋片式真空泵，極限真空為0.06 Pa。

(7)壓力變送器。采用高精度美國(guó)羅斯蒙特3051 系列產(chǎn)品，測(cè)壓精度為0.003 MPa。

(8)熱電偶。選用日本MAKOTO KEIKI 的K 型鎧裝熱電偶，測(cè)溫精度為0.1℃。

(9)管路閥門。均采用Swagelok 產(chǎn)品，耐壓高于20 MPa。

本系統(tǒng)具有以下特點(diǎn):①系統(tǒng)以核磁共振成像儀為核心，實(shí)驗(yàn)室所用核磁成像儀場(chǎng)強(qiáng)為9.4 T，屬高場(chǎng)MRI 儀，與同類MRI 儀相比具有很高的信噪比，利于觀測(cè)氣液兩相中的油相分布。②反應(yīng)釜由高壓容器和平底試管構(gòu)成，能夠承受0 ～15 MPa 的壓力和273～323 K 的溫度，能按實(shí)驗(yàn)要求模擬PVT 筒和填砂模型，并對(duì)其中的氣液相態(tài)進(jìn)行觀測(cè)。③采用恒溫室和氟油浴二級(jí)控溫，溫度控制精度能達(dá)到0.1 K，滿足實(shí)驗(yàn)溫度的高精度要求。④提供數(shù)據(jù)實(shí)時(shí)采集、存儲(chǔ)和處理分析工作臺(tái)，快速測(cè)量油氣MMP。

實(shí)驗(yàn)材料:實(shí)驗(yàn)所用試劑為分析純。CO2為中國(guó)大連大特有限公司生產(chǎn)，純度高于99.99%，正烷烴由TCI 生產(chǎn)，純度均大于99.0%，所有試劑沒有再進(jìn)行二次提純。

2.2 實(shí)驗(yàn)方法及步驟

實(shí)驗(yàn)選用SEMS 序列成像，并對(duì)通過高壓容器中軸線的縱向端面和垂直于中軸線的軸向端面都成像。重復(fù)時(shí)間TR=3 s，回波時(shí)間TE=0.01 s，層面厚度為1 mm。

對(duì)于通過高壓容器中軸線的縱向端面，掃描矩陣為256 ×128，可視域40 mm×20 mm，計(jì)算得到空間分辨率為0.156 mm×0.156 mm?？v向端面圖像用來觀察氣液界面變化以及富液相體積變化。

對(duì)于垂直于中軸線的軸向端面，掃描矩陣為128×128，可視域20 mm ×20 mm，計(jì)算得到空間分辨率為0.156 mm×0.156 mm。軸向端面圖像用來得到富液相和富氣相的平均信號(hào)強(qiáng)度。

MMP 測(cè)量實(shí)驗(yàn)步驟如下:

(1)準(zhǔn)備實(shí)驗(yàn)。將盛有約0.3 ml 實(shí)驗(yàn)用油的平底試管裝入高壓容器，旋緊端蓋。平底試管裝入高壓容器后，需保持高壓容器豎直放置，防止油傾出。然后將高壓容器置于MRI 超導(dǎo)磁體中，連接好管路，啟動(dòng)加熱制冷循環(huán)器控溫，并抽真空0.5 h。

(2)待高壓容器內(nèi)溫度達(dá)到指定溫度后，仔細(xì)調(diào)諧、勻場(chǎng)。滿足要求后選擇脈沖序列，設(shè)置好序列參數(shù)。

(3)開啟CO2注入泵，控制高壓容器內(nèi)壓力至0.1 MPa，同時(shí)開始用MRI 監(jiān)測(cè)氣液動(dòng)態(tài)變化過程。待監(jiān)測(cè)圖像達(dá)到穩(wěn)定，壓力1 h 變化小于壓力表測(cè)量精度0.003 4 MPa后，重復(fù)掃描5 幅圖像，以保證得到滿意的重復(fù)數(shù)據(jù)以及便于估算信號(hào)強(qiáng)度的預(yù)期不確定度。

(4)控制壓力梯度升高，在接近混相壓力之前，梯度為0.5 ～1.0 MPa;接近混相壓力時(shí)，減小壓力梯度。重復(fù)步驟(3)。

(5)重復(fù)步驟(3)，(4)得到CO2與油在一定溫度、一系列壓力下的MRI 圖像，分析處理信號(hào)強(qiáng)度值隨壓力的變化，得到該溫度下CO2與油的MMP 值。

(6)拆卸管路，清洗高壓容器和平底試管，重新設(shè)置加熱制冷循環(huán)器溫度，改變高壓容器內(nèi)溫度至指定溫度，重復(fù)步驟(1)～(5)，得到一系列溫度下CO2與油的MMP 值。

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

分別對(duì)CO2/正十二烷、CO2/正十四烷和CO2/正癸烷/正十四烷(正癸烷與正十四烷摩爾百分比為1∶1)油氣體系在20℃、30℃和37.8℃條件下進(jìn)行了一系列實(shí)驗(yàn)研究。以37.8℃，CO2/正十二烷的實(shí)驗(yàn)結(jié)果圖像為例(見圖4)，一組為縱向端面圖;另一組為軸向端面圖。從縱向系列端面圖(同種烷烴，相同溫度，不同壓力)可以看到，兩相界面形狀從半球形變成碟形，再變平，最后消失;接觸角從大氣壓下的接近0°改變至近混相時(shí)的接近90°，混相后氣液界面消失，接觸角不再存在。從軸向斷面圖中看出，富烷烴相的信號(hào)強(qiáng)度隨著壓力的升高明顯降低。

圖4 CO2/正十二烷體系在37.8℃不同壓力下的MRI 圖像

對(duì)于CO2/正烷烴體系在一定溫度下的MMP 值，根據(jù)上述的改進(jìn)MRI 法原理，首先用富液相和富氣相的平均信號(hào)強(qiáng)度值對(duì)壓力分別進(jìn)行擬合。其中富液相擬合所得回歸方程可由下式表示:

其中:IL為液相平均信號(hào)強(qiáng)度;p 為氣液系統(tǒng)壓力;a、b和c 為擬合參數(shù)。所有擬合曲線的相關(guān)系數(shù)均大于0.985，擬合的曲線關(guān)系可靠。對(duì)于富氣相其平均信號(hào)強(qiáng)度很小，數(shù)據(jù)處理時(shí)只對(duì)其進(jìn)行簡(jiǎn)單的線性擬合或者只計(jì)算其平均值。計(jì)算得到CO2/正十二烷體系的富氣相平均信號(hào)強(qiáng)度為0.000 135，CO2/正十四烷體系為0.000 135，CO2/正癸烷/正十四烷體系為0.000 131。將富氣相的平均信號(hào)強(qiáng)度帶入式(2)中，可得富氣相與富液相平均信號(hào)強(qiáng)度分別擬合所得曲線的交點(diǎn)，該交點(diǎn)對(duì)應(yīng)的壓力值即為油氣的MMP 值。

不同溫度下的MMP 指數(shù)擬合關(guān)系式見圖5。對(duì)于同一種CO2/正烷烴體系，以圖5 所示CO2/正十二烷為例，隨著溫度的升高，指數(shù)曲線下降趨勢(shì)減緩，體現(xiàn)為參數(shù)b 隨溫度的增大，在各個(gè)溫度下分別為:3.436(20℃)，9.321(30℃)，38.15(37.8℃)。因此，在更高的壓力下兩相信號(hào)強(qiáng)度曲線才能相交。

圖5 CO2/正十二烷體系的平均信號(hào)強(qiáng)度與壓力的關(guān)聯(lián)式

根據(jù)修正后的圖發(fā)現(xiàn)，CO2/正烷烴體系MMP 值與正烷烴的碳含量有一定的關(guān)系，將幾個(gè)溫度下MMP值對(duì)碳數(shù)的函數(shù)關(guān)系作圖，如圖6 所示。從圖中可以看到，在相同溫度下，CO2/正烷烴的MMP 值隨含碳量n 成很好的正比例關(guān)系，可以表示為:MMP = dn + e，其中d 和e 分別為擬合線的斜率和截距，d 與溫度成單調(diào)關(guān)系。將不同溫度下的線性擬合線延長(zhǎng)后發(fā)現(xiàn)，延長(zhǎng)線交于一點(diǎn)，對(duì)應(yīng)的含碳數(shù)n =3，壓力為4. 8 MPa。含碳數(shù)n=2 和3 時(shí)，對(duì)應(yīng)烷烴分別為乙烷和丙烷，即，在本實(shí)驗(yàn)所測(cè)量的溫度范圍內(nèi)，CO2與甲烷、乙烷都是一次接觸混相的;而CO2與丙烷的MMP 值不隨溫度變化，總為4.8 MPa。對(duì)丁烷及含更多碳數(shù)的烷烴，它們與CO2的MMP 值隨著溫度的升高而增大。

圖6 CO2/正烷烴體系MMP 值與平均碳數(shù)的關(guān)系

4 結(jié) 論

根據(jù)核磁共振成像和油氣混相原理，在密度壓力圖法的基礎(chǔ)上，以液相油組分所含1H 質(zhì)子密度為測(cè)量對(duì)象，建立并完善了MRI 實(shí)驗(yàn)測(cè)試系統(tǒng)和方法，定量測(cè)量了CO2/正烷烴體系MMP，建立了CO2/正烷烴體系MMP 的預(yù)測(cè)關(guān)系式，獲得了CO2/正烷烴體系MMP與平均含碳量的關(guān)系。

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