計(jì)算機(jī)模擬薄膜生長(zhǎng)過(guò)程研究

孫治國(guó)

摘要：該文采用Monte Carlo算法，以面心立方結(jié)構(gòu)材料為例，對(duì)薄膜生長(zhǎng)過(guò)程中的應(yīng)力進(jìn)行了計(jì)算機(jī)模擬，同時(shí)也模擬了在薄膜生長(zhǎng)的過(guò)程中表面粗糙和基底溫度之間所存在的關(guān)系。通過(guò)模擬結(jié)果發(fā)現(xiàn)，當(dāng)基底溫度較低時(shí)薄膜表面相對(duì)粗糙，而隨著基底溫度的身高表面粗糙程度則隨之下降，而當(dāng)溫度到達(dá)一定程度時(shí)表面粗糙度會(huì)達(dá)到最低，之后這回隨著溫度的升高粗糙度又將升高。模擬結(jié)果還表明在一定原子入射率下，當(dāng)薄膜沉積相同厚度下，薄膜應(yīng)力隨基底溫度的增大而減小。

關(guān)鍵詞：Monte Carlo法；薄膜生長(zhǎng)；薄膜應(yīng)力；薄膜粗糙度

中圖分類號(hào)：TP311 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：1009-3044（2015）25-0161-02

1 概述

Monte Carlo算法也被稱為隨機(jī)模型算法、隨機(jī)抽樣或統(tǒng)計(jì)實(shí)驗(yàn)方法。該算法主要用來(lái)模擬生長(zhǎng)過(guò)程，其基本思想是：先確立起一個(gè)概率模型或者隨機(jī)過(guò)程，然后對(duì)該模型或者過(guò)程進(jìn)行觀察或者是抽樣實(shí)驗(yàn)，根據(jù)觀察或者實(shí)驗(yàn)來(lái)對(duì)所求參數(shù)的統(tǒng)計(jì)特征進(jìn)行計(jì)算，并最后得出所求解的近似解。

如今，對(duì)薄膜應(yīng)力在薄膜的基礎(chǔ)理論研究以及應(yīng)用研究非常關(guān)注，通過(guò)研究能夠更好地了解應(yīng)力對(duì)于薄膜生長(zhǎng)過(guò)程以及微觀結(jié)構(gòu)所能夠帶來(lái)的影響。通過(guò)對(duì)控制應(yīng)力所形成的條件從而對(duì)應(yīng)力大小進(jìn)行控制，使得原件的壽命能夠得到提高，并減少薄膜元件的形變。有報(bào)道顯示，已經(jīng)從實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)薄膜應(yīng)力和薄膜表面粗糙度與薄膜厚度以及原子沉積時(shí)間之間存在有一定的聯(lián)系 [1-2]，本文是用計(jì)算機(jī)手段來(lái)對(duì)薄膜應(yīng)力進(jìn)行模擬。

2 算法與模型

在薄膜三維生長(zhǎng)過(guò)程中，基底采用正方形網(wǎng)格結(jié)構(gòu)，建立三維點(diǎn)陣來(lái)處理原子在空間中的排列結(jié)構(gòu)，具體的排列結(jié)構(gòu)如圖1所示。薄膜生長(zhǎng)過(guò)程主要考慮三種動(dòng)力學(xué)過(guò)程：吸附過(guò)程、遷移過(guò)程和脫附過(guò)程。吸附過(guò)程中原子以一定的沉積速率入射并被生長(zhǎng)表面吸附；遷移過(guò)程中既考慮了原子層內(nèi)遷移，又考慮了原子層間遷移過(guò)程；脫附過(guò)程是指原子在運(yùn)動(dòng)過(guò)程中從生長(zhǎng)系統(tǒng)中脫離出來(lái)。

在薄膜三維生長(zhǎng)過(guò)程中，原子的吸附、遷移和脫附過(guò)程都具有不同的發(fā)生概率，將所有的過(guò)程組成概率事件列表，通過(guò)Monte Carlo從列表中隨機(jī)抽取一個(gè)過(guò)程執(zhí)行。在這個(gè)被抽取的過(guò)程執(zhí)行之后，所有的原子這將會(huì)重新排列，這個(gè)時(shí)候就對(duì)過(guò)程列表進(jìn)行刷新以對(duì)新的事件發(fā)生進(jìn)行確認(rèn)。其中過(guò)程事件被抽取的概率等于這事件的發(fā)生概率和過(guò)程列表中的所有過(guò)程概率之和之間的比值。

沉積事件發(fā)生的幾率是指單位時(shí)間內(nèi)入射到基底表面的原子數(shù)。如果發(fā)生的是原子的沉積過(guò)程，那么沉積一個(gè)原子于基底的隨機(jī)位置坐標(biāo)為（i，j）。若此位置滿足三個(gè)最近鄰，沉積原子將停留在此，否則原子將向其最近鄰和次近鄰處遷移[3-4]如圖2，直到找到滿足最少三個(gè)最近鄰，完成沉積過(guò)程。

遷移事件是指吸附在生長(zhǎng)表面的原子有可能遷移到最近鄰或次近鄰的空位上，其發(fā)生概率為

[r=ν0exp-ΔEkBT] （1）

其中[ν0=（2KBT）/h]，[KB]為玻爾滋蔓常數(shù)，[h]為普朗克常數(shù)，[ΔE]為原子遷移的激活能，T為基底溫度。

脫附事件是指生長(zhǎng)表面上的原子有可能因?yàn)闊徇\(yùn)動(dòng)等原因而脫離生長(zhǎng)表面，其發(fā)生概率表達(dá)式與遷移過(guò)程一致，只是目標(biāo)位置不再有任何最近鄰原子。

本文在模擬薄膜生長(zhǎng)過(guò)程中所采用的技術(shù)線路如下：

3 模擬結(jié)果與分析

為了描述薄膜的形貌特征，引入了薄膜的表面粗糙度，假定基底面積為40X40晶位，用[h（r，t）]表示t時(shí)刻在r附近薄膜的厚度，薄膜的表面粗糙度[4]表示為：

s時(shí)，薄膜平均厚度為10lay時(shí)表面粗糙度隨基底溫度變化曲線

圖4是薄膜厚度達(dá)到10個(gè)原子層時(shí)，不同原子入射率下表面粗糙度與基底溫度的變化曲線，從圖4可看出，隨著基底溫度的升高，粗糙度變化分為兩個(gè)階段，第一階段基底溫度較低時(shí)薄膜表面較為粗糙，隨著基底溫度的升高表面粗糙度下降，當(dāng)達(dá)到某一最佳溫度時(shí)表面粗糙度達(dá)到最低值，第二階段隨著基底溫度的升高，粗糙度的值又將升高。這是因?yàn)闇囟容^低時(shí)，隨著基底溫度升高，構(gòu)成薄膜的原子擴(kuò)散能力趨于增強(qiáng)，導(dǎo)致粗糙度下降，但當(dāng)溫度增大至原子能夠從低位置向粗糙不平的高位置跳躍時(shí)，粗糙度隨著基底溫度的升高不斷增強(qiáng)。

圖5為在溫度為300K，原子入射率為0.04lay./S，薄膜應(yīng)力與薄膜厚度間關(guān)系曲線，此曲線圖與Sunjungkim，Jun-Ho Tang通過(guò)電子沉積試驗(yàn)方法模擬的結(jié)論[4-9]基本吻合，從圖線上可以看出，在沉積一個(gè)原子層薄膜厚度前薄膜應(yīng)力隨著薄膜的平均厚度呈現(xiàn)增長(zhǎng)趨勢(shì)。

Cu薄膜平均厚度（單位：原子層lay）

圖7 原子入射率為0.4lay./S，不同基底溫度下，薄膜應(yīng)力隨沉積厚度關(guān)系曲線

從圖6和圖7關(guān)系曲線上可以看出，在一定原子入射率下當(dāng)沉積薄膜相同厚度時(shí)，薄膜應(yīng)力隨著基底溫度的增加而呈減小趨勢(shì)。

4 結(jié)論

用Monte carlo法模擬了薄膜生長(zhǎng)過(guò)程中的原子隨機(jī)過(guò)程，考慮了原子的沉積過(guò)程、擴(kuò)散過(guò)程和脫附過(guò)程。合理選擇了原子間的作用勢(shì)能以及周期性邊界條件。模擬結(jié)果表明，在基底溫度較低時(shí)薄膜表面較為粗糙，隨著基底溫度的升高表面粗糙度下降，當(dāng)達(dá)到某一最佳溫度時(shí)表面粗糙度達(dá)到最低值，隨著基底溫度的升高，粗糙度又將升高。模擬結(jié)果還表明在一定原 子入射率下，當(dāng)薄膜沉積相同厚度下，薄膜應(yīng)力隨基底溫度的增大而減小。

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