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    花狀氧化鋅的制備、形貌控制及其光催化性質(zhì)研究

    2015-12-03 09:04:18王元有
    現(xiàn)代鹽化工 2015年6期
    關鍵詞:花狀肉桂酸國藥

    王元有

    (揚州工業(yè)職業(yè)技術學院, 江蘇 揚州 225127 )

    前言

    近年來,世界各國意識到納米科學與納米技術對社會的科學技術進步、經(jīng)濟發(fā)展和人類的生活產(chǎn)生了深遠的影響[1]。納米材料作為納米技術的基礎,其已廣泛應用于材料學、微電子學、物理學、醫(yī)學、航天航空、軍事、機械學、生物學和化學等多個不同的學科。因此,隨著納米材料與技術的不斷發(fā)展,對社會的影響越來越大,對納米材料的研究與開發(fā)正成為各國科技關注的焦點[2]。氧化鋅具有許多用途,近幾年它的市場需求在不斷增加。無論是從其開發(fā)利用、保護環(huán)境和減少資源浪費的角度,還是從其在工業(yè)應用等領域中的重要作用來看,氧化鋅的研究都是很有必要的。雖然當前的制備方法仍然有很多缺點和不足,但隨著研究人員們更加深入的研究和探索,一定會找到收率最高、最環(huán)保、最經(jīng)濟的合成方法。氧化鋅的開發(fā)具有廣闊的發(fā)展前景,很大的經(jīng)濟效益和市場潛力。氧化鋅是鋅的一種氧化物,也是一種常用的化學添加劑,廣泛地應用于塑料、硅酸鹽制品、合成橡膠、潤滑油、油漆涂料、藥膏、粘合劑、食品、電池、阻燃劑等產(chǎn)品的制作中。氧化鋅的能帶隙和激子束縛能較大,透明度高,有優(yōu)異的常溫發(fā)光性能,在半導體領域的液晶顯示器、薄膜晶體管、發(fā)光二極管等產(chǎn)品中均有應用。因ZnO有收斂性和一定的殺菌能力,在醫(yī)藥上常調(diào)制成軟膏使用,ZnO還可用作催化劑。此外,微顆粒的氧化鋅作為一種納米材料也開始在相關領域發(fā)揮作用。

    本文研究設計了一種快速、低成本的方法,合成了一種由氧化鋅納米片構(gòu)成的花狀微米球,研究了使用不同原料對制備該結(jié)構(gòu)的影響,探索了這種花狀氧化鋅微球的形成機理,對其光催化性質(zhì)進行了表征研究。這種反應時間短、能耗低、環(huán)境友好的方法制備氧化鋅層級結(jié)構(gòu),有利于氧化鋅光催化材料的推廣。這些準備工作為上述方法的探究提供了一定理論和實驗基礎,具有極大的指導意義。

    1 實驗部分

    1.1 實驗藥品與儀器

    1.1.1 實驗藥品

    肉桂酸(CP,國藥集團化學試劑有限公司)、月桂酸(CP,國藥集團化學試劑有限公司)、硼酸(CP,國藥集團化學試劑有限公司)、草酸(CP,國藥集團化學試劑有限公司)、尿素(AR,國藥集團化學試劑有限公司)、乙醇(AR,國藥集團化學試劑有限公司)、六水合硝酸鋅(AR,國藥集團化學試劑有限公司)、亞甲基藍(BS,國藥集團化學試劑有限公司)、司班80(CP,國藥集團化學試劑有限公司)、乙二醇(AR,國藥集團化學試劑有限公司)、氯化鋅(AR,國藥集團化學試劑有限公司)、硫酸鋅(AR,國藥集團化學試劑有限公司)、醋酸鋅(AR,國藥集團化學試劑有限公司)、氨水(AR,國藥集團化學試劑有限公司)、氫氧化鈉(AR,國藥集團化學試劑有限公司)。

    1.1.2 實驗儀器

    78-1磁力加熱攪拌器(國華電器有限公司)UV-2501型紫外分光光度計(UV-Vis, Shimadzu公司,日本)透射電子顯微鏡(TEM, Tecnai-12,Philip Apparatus公司,荷蘭)DHG-9143BS-Ⅲ電熱恒溫鼓風干燥器(上海新苗醫(yī)療器械制造有限公司)X射線衍射儀XRD (上海精宏實驗設備有限公司) 熱重分析儀TG(深圳實驗設備有限公司)GHX-2光化學反應儀(揚州大學城科技有限公司)程控箱式電爐(上海精宏實驗設備有限公司)S-4800場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FE-SEM, XL-30E, Philips公司,日本)。

    1.2 實驗步驟

    1.2.1 花狀氧化鋅微球的制備

    在水溶液中,加入0.008 g-0.011g肉桂酸,放入磁轉(zhuǎn)子,在磁力攪拌器上攪拌30 min。穩(wěn)定后,加入0.002 mol鋅離子(硝酸鋅、醋酸鋅、氯化鋅)另加0.6 g尿素,繼續(xù)攪拌,溶液呈白色,攪拌30min。反應后冷卻,將反應釜中的產(chǎn)物轉(zhuǎn)移至離心管內(nèi),離心,并先后用去離子水和乙醇洗產(chǎn)物,烘干。

    1.2.2 花狀氧化鋅微球的表征

    將烘干好的樣品取一部分作為掃描電子顯微鏡(SEM)和透射電子顯微鏡(TEM)的表征樣品,另一部分則置于馬沸爐中,在400℃的條件下灼燒4 h,冷卻,裝入稱量瓶。樣品的表征可通過不同的技術來實施[14]。鋅樣品的形貌和化學成分可以通過掃描電子顯微鏡(SEM),XRD圖譜可以運用X射線衍射儀通過CuKα輻射(λ=1.54050?)進行記錄。鋅納米膠體的紫外可見吸收譜可以采用日本UV-2501型紫外-可見光譜儀進行測量[15]。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 花狀氧化鋅微球結(jié)構(gòu)的表征

    圖1所示為氧化鋅微球的SEM圖,從低倍SEM圖中可以看到大量的直徑在8μm 左右的球體,它們彼此獨立存在,沒有明顯的團聚現(xiàn)象;它由納米片相互交叉構(gòu)成了層狀織構(gòu),得到類似多孔的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。由上可知,這種結(jié)構(gòu)的氧化鋅微球其尺寸達到了微米級,同時還保留了氧化鋅納米片的納米結(jié)構(gòu)。ZnO 納米核首先組裝成由納米片組成的花狀聚集體結(jié)構(gòu);隨時間延長,納米片體積變大,花狀聚集體逐漸變松散,綻放,直至凋零,最后散落成一個個納米片。圖2、3為所得粉末的XRD 圖譜。該圖譜同 PDF 卡片中 No.89-1397 所指示圖譜相吻合,說明所得產(chǎn)物為六方纖鋅礦結(jié)構(gòu),是氧化鋅最穩(wěn)定的一種晶體結(jié)構(gòu),而且,從測得的 XRD圖譜中可以看出,各峰位清晰明顯,沒有雜峰,表明制備的氧化鋅產(chǎn)物晶型結(jié)構(gòu)單一,沒有雜質(zhì)。

    圖1 氧化鋅微球的SEM圖

    圖2 Zn(OH)2 的XRD圖譜

    在 2θ 為 31.75 °,34.44 °,36.25 °,47.54°,56.55°,62.87°,66.39°,67.92°,69.06°處出現(xiàn)了明顯的六方晶相的特征衍射峰,分別對應于纖鋅礦型結(jié)構(gòu)的(100)、(002)、(101)、(102)、(110)、(103)、(200)、(112)和 (201)晶面,表明產(chǎn)物是典型的纖鋅礦結(jié)構(gòu)。圖中的衍射峰峰型尖銳且無雜峰出現(xiàn),說明樣品結(jié)晶較好而且純度高。

    圖3 ZnO的XRD圖譜

    2.2 氧化鋅微球的形貌控制

    2.2.1 不同鋅鹽制備得氧化鋅及其形貌

    圖4(a)為硝酸鋅作為鋅源制備的氧化鋅微球,由圖觀之,氧化鋅個體為球狀,而且也是由氧化鋅納米片構(gòu)成,產(chǎn)物形貌均一,將所用鋅源改換成硫酸鋅、醋酸鋅及氯化鋅,其余步驟及試劑用量保持不變,制備得到產(chǎn)物如圖4(b)-d)所示。圖4(b)為使用硫酸鋅為鋅源制備的氧化鋅產(chǎn)物,產(chǎn)物基本是由片狀組成的花球;SEM 圖顯示,團聚物為大小、厚度不一的氧化鋅納米片雜亂排列而成,雖然得到了氧化鋅納米片,但是這種無規(guī)則團聚體并不是我們所期望的結(jié)構(gòu)。從低倍SEM圖上可以發(fā)現(xiàn)硫酸鋅及醋酸鋅作為鋅源所得的產(chǎn)物尺寸大小上要比硝酸鋅作為鋅源制備的氧化鋅微球大,使用氯化鋅為鋅源制備的氧化鋅產(chǎn)物,氯化產(chǎn)物為球體,而且球體中間基本都有一個洞,與醋酸鋅得到的結(jié)構(gòu)相比,該球體表面很光滑,沒有其他雜質(zhì)。

    圖4 不同鋅鹽制備得氧化鋅形貌

    2.2.2 不同濃度肉桂酸制備氧化鋅及其形貌

    圖5給出了固定Zn(NO3)2及其它添加劑的條件下,改變?nèi)夤鹚? Zn(NO3)2物質(zhì)的量比時所得ZHC微粒的FESEM照片。由圖5(a)可知,當肉桂酸/ Zn(NO3)2小于1時,ZHC微粒以雜亂球形顆粒與片狀結(jié)構(gòu)的混合體存在。由于肉桂酸獨特的分子結(jié)構(gòu), 并能夠利用靜電引力等作用,當肉桂酸量相對較少時,肉桂酸分子相應減少,進而減少了與COO-結(jié)合的Zn2+的數(shù)量。由圖5(b)可知,當肉桂酸/Zn(NO3)2=1:1時,得到較為均一的花狀ZHC,說明適量的肉桂酸能夠?qū)崿F(xiàn)對粒子形貌的調(diào)控作用。進一步加大肉桂酸濃度,由圖5(c)-(d)可知,當酸/ Zn(NO3)2大于1時,所得產(chǎn)物形貌大小不一。說明當肉桂酸濃度增大到一定程度時, 只能得到大小不一的花球。硝酸鋅和肉桂酸只有按1:1的比例(物質(zhì)的量比)配合使用,才能充分發(fā)揮其協(xié)同作用,得到花狀氧化鋅。

    圖5 不同濃度肉桂酸制備氧化鋅及其形貌

    2.3 氧化鋅的紫外-可見吸收光譜

    圖6顯示的是ZnO空心微球和普通氧化鋅的紫外-可見吸收光譜。這兩個樣品在紫外區(qū)都顯示出了一個比較強的特征吸收,它們都是來自ZnO半導體的帶隙吸收。另外,我們也可以看到ZnO空心微球在紫外區(qū)域內(nèi)比普通氧化鋅有著更強的吸收,這也表明在紫外光照射的條件下ZnO空心微球比普通氧化鋅有更高的催化活性[16-17]。

    圖6 ZnO空心微球和普通氧化鋅的紫外-可見吸收光譜

    2.4 花狀氧化鋅的光催化性質(zhì)

    在以亞甲基藍為模型反應的紫外光降解試驗中,由圖7可以看出,氧化鋅對亞甲基藍的降解具有明顯的催化作用。隨著時間的推移,在約650 nm處的吸收峰逐漸減小?;罴{米ZnO表現(xiàn)出對亞甲基藍的較好光催化降解活性,在120 min內(nèi)對亞甲基藍的脫色率即可達到99%。

    圖7 氧化鋅(ZnO)催化降解亞甲基藍溶液后的紫外檢測曲線

    3 結(jié)論

    以Zn(NO3)2 為鋅源、尿素為均相沉淀劑,在肉桂酸的協(xié)同作用下,通過水熱法成功合成出形貌、尺寸較為均一的花狀的前驅(qū)體納米晶體,尺寸在5μm-10μm左右,并且在400 °C條件下煅燒4h,可獲得形貌繼承性良好的、具有立方晶體結(jié)構(gòu)的ZnO納米材料。隨著光催化時間的變化,花狀氧化鋅的光催化性能得到很大的改善。這是因為氧化鋅微球的結(jié)晶性變好,缺陷減少,有利于電子、空穴的傳輸;使得更多的亞甲基藍分子能夠有效地與氧化鋅表面接觸,從而大大的提高了它的光催化效率。

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