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    原子熒光光譜法在測定硫磺微量元素汞中的應(yīng)用

    2015-12-02 09:51:48侯香玲
    科技視界 2015年33期
    關(guān)鍵詞:正交試驗(yàn)硫磺

    侯香玲

    【摘 要】采用原子熒光光譜法測定硫磺中微量元素汞。利用正交試驗(yàn)法研究了硝酸-雙氧水密閉消化硫磺樣品的溶解條件,確定了儀器最佳測試條件,探討了硝酸介質(zhì)、硼氫化鉀濃度對測定結(jié)果的影響。在選定的儀器條件下,對食品級硫磺和工業(yè)級硫磺兩種樣品中的汞進(jìn)行了測定,方法的檢出限為0.0127ng/mL,回收率為98.0%~104.0%,精密度為2.00%~4.74%(n=11)。建立的方法具有靈敏度高、簡便、結(jié)果準(zhǔn)確、無環(huán)境污染的特點(diǎn)。本文對原子熒光光譜法測定硫磺中微量元素汞的應(yīng)用進(jìn)行了方法總結(jié)和研究,具有較大的實(shí)用和借鑒意義。

    【關(guān)鍵詞】密閉溶樣;原子熒光光譜法;汞;硫磺;正交試驗(yàn)

    硫磺是一種重要工業(yè)原料,在國民經(jīng)濟(jì)中占有特殊地位。工業(yè)硫磺用于制造硫酸、染料和橡膠制品;食品級硫磺主要用于制糖業(yè)、淀粉業(yè)和食品添加劑的生產(chǎn)原料。硫磺還是造紙、農(nóng)業(yè)、電子、醫(yī)藥、化妝品等工業(yè)的重要原料。硫磺是從硫鐵礦、冶金工業(yè)副產(chǎn)品、石油和天然氣回收制得的,因此硫磺中存在著一些有害雜質(zhì)元素,特別是微量Hg通過食物鏈在人體中累積,會對人體的神經(jīng)系統(tǒng)、腎、肝臟等產(chǎn)生不可逆的損害。

    目前測定Hg的方法有分光光度法、冷原子吸收光譜法[1]和原子熒光光譜法,其中原子熒光光譜法測定Hg具有操作簡便、分析速度快、靈敏度高等優(yōu)點(diǎn),已得到廣泛應(yīng)用[2]。硫磺樣品的前處理通常采用Br2-CCL4溶解法、發(fā)煙硝酸法[3]、微波消解法、氧彈燃燒法和硫化銨溶樣法。Br2-CCL4溶解法須用HNO3除去Br2和CCL4,所用試劑具有揮發(fā)性,毒性大,污染環(huán)境,整個(gè)操作過程繁瑣,對人體產(chǎn)生很大傷害;發(fā)煙硝酸法利用HNO3-HCLO4溶樣,也會產(chǎn)生大量廢氣污染環(huán)境,這兩種溶樣方法與目前提出的無污染的綠色化學(xué)分析法相違背[4]。氧彈燃燒法一般很少采用。微波消解法可以很好地解決上述問題,但需要昂貴的特殊裝置。硫化銨溶樣法無環(huán)境污染;但硫化銨味臭,操作環(huán)境差。密閉溶樣法是分析固體樣品中Hg的最理想溶樣方法,其操作簡單,經(jīng)濟(jì)實(shí)用,酸耗量少,無環(huán)境污染,并且具有試劑空白低的優(yōu)點(diǎn),同時(shí)可以避免待測元素Hg的揮發(fā)損失。因此,原子熒光光譜法測定硫磺中微量Hg的方法操作簡便,干擾少,具有較好的回收率,應(yīng)用于實(shí)際樣品測定取得了滿意的結(jié)果

    1 實(shí)驗(yàn)前提

    1.1 儀器設(shè)備

    ①AFS-230E型雙道原子熒光光度計(jì)(微機(jī)化系統(tǒng),北京科創(chuàng)海光儀器有限公司);高性能汞空心陰極燈。

    ②BS210電子天平(北京賽多利斯天平有限公司)。

    ③DHG-9140A型電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱(上海精密實(shí)驗(yàn)設(shè)備有限公司);密閉壓力消解罐(15mL)。

    1.2 工作條件

    選取最佳儀器條件如下。

    ①光電倍增管負(fù)高壓280V;

    ②汞空心陰極燈燈電流20mA;

    ③載氣氬氣(Ar)流量400mL/min,屏蔽氣(Ar)流量900mL/min;

    ④原子化器溫度為室溫,原子化器高度9mm,讀數(shù)時(shí)間10.0s,延遲時(shí)間1s;

    ⑤測量方式:標(biāo)準(zhǔn)曲線法;

    ⑥讀數(shù)方式:峰面積法。

    斷續(xù)流動氫化物發(fā)生器的條件見表1。

    ②Hg標(biāo)準(zhǔn)溶液:吸取上述1000ug/mLHg標(biāo)準(zhǔn)儲備溶液,用0.8moL/LHNO3逐級稀釋成10ug/mL、100ug/mL兩種濃度的Hg標(biāo)準(zhǔn)溶液。

    ③KBH4溶液(12.5 g/L):稱取12.5gKBH4(分析純)溶于1000mL2.0g/LNaOH溶液中,現(xiàn)用現(xiàn)配。

    ④HNO3(優(yōu)級純):實(shí)驗(yàn)用水為離子交換水。

    所用玻璃容器均用8moL/LHNO3浸泡過夜,用自來水沖洗,最后用去離子水沖洗干凈。

    2 實(shí)驗(yàn)方法

    2.1 樣品處理及試液的配制

    采用由聚四氟乙烯內(nèi)筒和不銹鋼外套組成的密閉消化器溶樣,其分析步驟如下。

    稱取0.25g硫磺試樣于聚四氟乙烯內(nèi)筒中,加入3mL優(yōu)級純濃HNO3、1mLφ=30%(體積分?jǐn)?shù),下同)的H2O2,用不銹鋼筒密閉后,于140℃條件下在烘箱中消化3h,冷卻至室溫,打開密閉消化器,將消化液移入25mL容量瓶中,加入4mL8moL/LHNO3,用去離子水洗滌內(nèi)筒多次,水稀釋至刻度,搖勻待測,同時(shí)做空白試驗(yàn)。

    2.2 標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制

    利用10ug/mL、100ug/mL兩種Hg標(biāo)準(zhǔn)溶液各自分別配制成0~1.00ug/mL低濃度標(biāo)準(zhǔn)系列和0~2.00ug/mL高濃度標(biāo)準(zhǔn)系列(溶液介質(zhì)均為0.8moL/LHNO3)。兩套標(biāo)準(zhǔn)系列分別用于巖石硫磺和工業(yè)硫磺樣品中Hg的測定。

    2.3 硫磺樣品前處理?xiàng)l件正交試驗(yàn)

    硫磺是由非金屬元素S組成的一種單質(zhì),溶解比較困難。在HNO3和H2O2強(qiáng)氧化性介質(zhì)中,單質(zhì)S被氧化成SO2-4而分解,釋放出Hg。因此,本文采用密封溶樣法消化硫磺,并通過正交試驗(yàn)對影響Hg測定的消化溫度(A)、消化時(shí)間(B)、HNO3用量(C)及H2O2用量(D)等4個(gè)因素進(jìn)行考察。在初步實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上各確定了3個(gè)水平,本法采用3×4正交試驗(yàn)設(shè)計(jì),對0.25g硫磺樣品進(jìn)行消化實(shí)驗(yàn),所選因素及水平列于表2。

    將經(jīng)過均勻化處理的0.25g硫磺樣品,按以上實(shí)驗(yàn)共進(jìn)行9個(gè)條件實(shí)驗(yàn),每一條件做兩個(gè)平行樣。用原子熒光光譜法測定該9個(gè)條件實(shí)驗(yàn)樣品溶液中的Hg。用極差法分析測定結(jié)果,得到硫磺密閉消化的主要因素為A,即消化溫度。由表3可見,最佳消化條件為:A2B3C3D2,即在140℃溫度下消化3h,HNO3用量3.0mL,H2O2用量1.0mL。

    2.4 儀器參數(shù)的選擇

    燈電流和負(fù)高壓增大時(shí)可提高儀器的靈敏度;但是燈電流和負(fù)高壓過高則會影響其壽命,噪聲也隨之增大。考慮到儀器信噪比與靈敏度能滿足分析要求時(shí),應(yīng)盡可能采用較低的負(fù)高壓,因此本實(shí)驗(yàn)選擇燈電流20mA,負(fù)高壓為280V。在讀數(shù)時(shí)間10s、延遲時(shí)間1s、負(fù)高壓280V、燈電流20mA的條件下,分別對原子化器的高度、溫度、載氣流量和屏蔽氣(Ar)流量對Hg熒光強(qiáng)度的影響進(jìn)行了試驗(yàn),結(jié)果表明,測定靈敏度隨原子化器高度的增加而減小。觀測高度太低時(shí),原子化器的散射光將造成較高的背景值,靈敏度下降;觀測高度在8~10mm時(shí),背景值低,Hg的熒光強(qiáng)度高。原子化器的溫度采用室溫,熒光強(qiáng)度高。因此,本實(shí)驗(yàn)選擇原子化器的高度為9mm,原子化器的溫度為常溫,載氣流量400mL/min,屏蔽氣流量900mL/min。

    2.5 介質(zhì)及酸度的選擇

    試驗(yàn)了HCl、HNO3、H2SO4介質(zhì)對測定結(jié)果的影響,結(jié)果表明這3種介質(zhì)靈敏度相近。由于樣品采用HNO3消解,故以HNO3作為介質(zhì)。

    Hg的熒光強(qiáng)度隨HNO3濃度的變化情況見圖1,從圖中可知,HNO3濃度在1.2~2.0moL/L時(shí),Hg的熒光強(qiáng)度基本一致,所以本實(shí)驗(yàn)選擇介質(zhì)HNO3濃度為1.6moL/L。

    2.6 硼氫化鉀濃度的選擇

    還原劑,KBH4的濃度直接影響測定結(jié)果的準(zhǔn)確性。在本實(shí)驗(yàn)條件下,KBH4濃度過低會影響Hg蒸氣的生成效率;KBH4濃度過高時(shí),過多的,KBH4產(chǎn)生的H2反而稀釋了被測組分濃度,測定結(jié)果偏低(見圖2),KBH4溶液的濃度在10~15g/L,熒光強(qiáng)度達(dá)到最高且恒定。本實(shí)驗(yàn)選擇KBH4濃度為12.5g/L。

    2.7 干擾試驗(yàn)

    在抗壞血酸和硫脲的存在下,試驗(yàn)了常見的過渡金屬以及能與KBH4形成氫化物的元素對測定Hg的干擾。實(shí)驗(yàn)中固定Hg2+的質(zhì)量濃度為10ng/mL,然后加入不同質(zhì)量的干擾元素,測定Hg熒光信號的變化。結(jié)果表明,2.5mg的Cu2+、Pb2+、Zn2+;1.0mg的Co2+、Ni2+、Cr3+、Fe2+、Fe3+;0.5mg的Mn2+;0.1mg的As3+、Pb3+、Se4+,不干擾Hg的測定。硫磺純度一般較高,其主要雜質(zhì)是Fe、As及有機(jī)物。實(shí)驗(yàn)中用密閉溶樣-原子吸收光譜法和原子熒光光譜法測定了上述微量金屬元素,結(jié)果表明它們的含量甚微,不影響硫磺樣品中Hg的測定。

    3 應(yīng)用效果

    3.1 線性范圍和檢出限

    按實(shí)驗(yàn)方法在最佳實(shí)驗(yàn)條件下測定Hg的熒光強(qiáng)度,繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。結(jié)果表明,Hg含量在0~20.00ng/mL時(shí),熒光強(qiáng)度(If,峰面積)與質(zhì)量濃度ρ呈線性關(guān)系,回歸方程為:If=75.893ρ+2.865,相關(guān)系數(shù)為0.9993。連續(xù)測量11份空白溶液,儀器自動進(jìn)行統(tǒng)計(jì),計(jì)算出檢出限為0.0127ng/mL。

    3.2 回收率和精密度

    在樣品處理溶液中加入一定量的Hg標(biāo)準(zhǔn)溶液,按實(shí)驗(yàn)方法進(jìn)行測定,結(jié)果見表4,從表4中可知,方法加標(biāo)回收率最小為98.0%,最大為104.0%。

    4 結(jié)語

    采用原子熒光光譜法測定硫磺樣品中的微量汞,勞動強(qiáng)度小,酸消耗量低,不會造成環(huán)境污染。方法靈敏度高,簡便快速,結(jié)果準(zhǔn)確可靠。首先,要進(jìn)行實(shí)驗(yàn)前的準(zhǔn)備,包過試劑制備和標(biāo)準(zhǔn)液的配制及標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制;然后開始方法實(shí)驗(yàn),進(jìn)行樣品測試分析;最后對分析結(jié)果進(jìn)行精密度試驗(yàn),結(jié)果說明質(zhì)量可靠,準(zhǔn)確度較高,供從事本行業(yè)的人士借鑒和應(yīng)用。

    【參考文獻(xiàn)】

    [1]朱敏,冷原子熒光法測定硫化物單礦物中痕量汞[J].巖礦測試,1990,9(4):268-271.

    [2]范凡,微波消解-原子熒光光譜法測定汞[J].巖礦測試,2003,22(1):58-60.

    [3]李建玲,發(fā)煙硝酸分解試樣-分光光度法測定硫磺中的砷的改進(jìn)[J].云南化工,2001,28(2):33-34.

    [4]劉咸德等,綠色分析化學(xué)技術(shù)的研究進(jìn)展[J].巖礦測試,2000,19(4):268-274.

    [責(zé)任編輯:曹明明]

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