基于孔結(jié)構(gòu)參數(shù)的混凝土氣體擴(kuò)散模型

湯玉娟，左曉寶，殷光吉

（南京理工大學(xué) 理學(xué)院，江蘇 南京 210094）

在大氣環(huán)境下，混凝土碳化所引起的鋼筋銹蝕是導(dǎo)致混凝土結(jié)構(gòu)耐久性退化的重要因素之一［1］.大氣中的二氧化碳、氧氣和水蒸氣等氣體在混凝土中的擴(kuò)散系數(shù)是影響混凝土碳化速率和鋼筋銹蝕速率、分析混凝土結(jié)構(gòu)耐久性退化規(guī)律的重要參數(shù)［2－3］.因此，建立氣體在混凝土中的擴(kuò)散模型是分析混凝土結(jié)構(gòu)耐久性退化規(guī)律的基礎(chǔ)［3］.

目前，學(xué)者們通過各種手段研究了二氧化碳、氧氣等氣體在混凝土中的擴(kuò)散性能，建立了相應(yīng)的氣體擴(kuò)散模型［2－8］.Papadakis等［5］通過試驗(yàn)研究了二氧化碳和氧氣在混凝土中的擴(kuò)散性能，給出了二氧化碳擴(kuò)散系數(shù)的經(jīng)驗(yàn)公式；Bother等［7］建立了不同水飽和度下的氣體擴(kuò)散模型，分析了材料初始飽和度對(duì)氣體擴(kuò)散的影響；牛荻濤等［2］提出了以混凝土抗壓強(qiáng)度為主要參數(shù)，同時(shí)考慮環(huán)境溫度、相對(duì)濕度、混凝土的應(yīng)力狀態(tài)與應(yīng)力水平等綜合影響的氣體有效擴(kuò)散系數(shù)計(jì)算模型；耿歐等［8］根據(jù)Fick第二定律和氮吸附法研制出了氧氣擴(kuò)散系數(shù)測試裝置，測試并分析了水灰比、環(huán)境溫度和相對(duì)濕度對(duì)混凝土中氧氣擴(kuò)散系數(shù)的影響規(guī)律，給出了氧氣擴(kuò)散系數(shù)的預(yù)測模型.上述模型僅能反映混凝土宏觀組成及性能參數(shù)（水灰比、強(qiáng)度等）對(duì)氣體擴(kuò)散性能的影響，而氣體在混凝土中的擴(kuò)散還受到孔隙率、曲折度等微觀結(jié)構(gòu)參數(shù)的影響［9］.建立反映混凝土復(fù)雜孔結(jié)構(gòu)特征的簡化模型，是研究氣體在混凝土中擴(kuò)散規(guī)律的基礎(chǔ).但通過宏觀試驗(yàn)方法所建立的氣體擴(kuò)散模型難以定量描述混凝土微觀結(jié)構(gòu)對(duì)氣體擴(kuò)散性能的影響.分形理論是近年來發(fā)展起來的一門新興學(xué)科，通過孔結(jié)構(gòu)參數(shù)的分形表征，能定量描述混凝土微觀結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)氣體擴(kuò)散性能的影響規(guī)律［10－11］.

本文根據(jù)混凝土微觀結(jié)構(gòu)特征，建立了混凝土孔結(jié)構(gòu)的簡化模型，并運(yùn)用分形維數(shù)來表征孔數(shù)目、孔隙率、曲折度等參數(shù)，在此基礎(chǔ)上，結(jié)合氣體在單根（干燥、濕潤）毛細(xì)管中的擴(kuò)散特點(diǎn)，建立了考慮水飽和度影響的混凝土氣體擴(kuò)散模型，以進(jìn)一步開展大氣環(huán)境下混凝土結(jié)構(gòu)碳化引起的耐久性退化規(guī)律研究.

1 混凝土孔結(jié)構(gòu)簡化模型

混凝土是由骨料和水泥水化產(chǎn)物組成的固體骨架以及不同尺度的孔隙構(gòu)成的多孔復(fù)合材料，其孔結(jié)構(gòu)具有隨機(jī)性、不規(guī)則性和復(fù)雜性，是影響混凝土中氣體擴(kuò)散性能的關(guān)鍵因素［2］.為了建立與混凝土實(shí)際孔結(jié)構(gòu)相一致的簡化模型，根據(jù)SEM 和X 射線－CT 等觀察結(jié)果，作如下基本假設(shè)：（1）混凝土孔結(jié)構(gòu)為由數(shù)量不等、孔徑不一的變截面子毛細(xì)管束組成的管束結(jié)構(gòu)，各毛細(xì)管軸線相互平行且曲折度相同，環(huán)境介質(zhì)在各毛細(xì)管之間的擴(kuò)散過程相互獨(dú)立；（2）混凝土實(shí)際孔結(jié)構(gòu)與簡化模型的孔隙率相等；（3）為考慮水飽和度對(duì)氣體擴(kuò)散性能的影響，認(rèn)為水分子均勻吸附在孔通道的管壁內(nèi)側(cè).

根據(jù)以上基本假設(shè)，可將混凝土孔結(jié)構(gòu)簡化為如圖1（a）所示的毛細(xì)管束模型，該模型包含有k 類子毛細(xì)管束，且每類子毛細(xì)管束由Ni（i＝1，2，…，k）個(gè)毛細(xì)管組成，毛細(xì)管的剖面圖如圖1（b）所示，其管徑r隨孔深x 的變化關(guān)系為：

式中：ri（x）為第i類子毛細(xì)管束中單根毛細(xì)管在孔深x 處的管徑，m；rmin，i，rmax，i和rm，i分別為毛細(xì)管的最小管徑、最大管徑和平均管徑，m；di為圖1（b）中A，B 兩點(diǎn)間的距離，m；gi為圖1（b）中O，A 兩點(diǎn)間距離與di的比值，m；Li為毛細(xì)管的長度，Li＝（1＋gi）di，m.

圖1 混凝土孔結(jié)構(gòu)簡化模型Fig.1 Simplified model of concrete pore structure

混凝土孔結(jié)構(gòu)的測試結(jié)果［11］表明，其最大孔徑（rmax）與最小孔徑（rmin）之比可達(dá)104～105，即rmin／rmax→0.分形理論的判據(jù)［12－14］為：

式中：Df為孔體積分形維數(shù)，可通過壓汞法獲得［10］.由式（2）可知，混凝土孔結(jié)構(gòu)特征基本滿足分形理論的判據(jù)，故可視混凝土為分形材料，利用分形理論［12－14］，對(duì)毛細(xì)管束模型中第i類子毛細(xì)管束的孔數(shù)目Ni和孔隙率φi等可用分形維數(shù)表征：

根據(jù)相關(guān)文獻(xiàn)［11－12］，混凝土孔結(jié)構(gòu)的平均曲折度τ與其孔隙率有關(guān)：

式中：ωwc為調(diào)整系數(shù)；ηr 為形狀因子；hα為混凝土的水化程度.

2 混凝土氣體擴(kuò)散模型

2.1 單根毛細(xì)管內(nèi)的氣體擴(kuò)散系數(shù)

毛細(xì)管內(nèi)的氣體擴(kuò)散系數(shù)與其可供氣體擴(kuò)散的有效空間有關(guān)［15］.在完全干燥的條件下，混凝土孔結(jié)構(gòu)內(nèi)的氣體擴(kuò)散空間最大，氣體的擴(kuò)散性能最好，但在具有一定相對(duì)濕度的環(huán)境中，由于水分的填充作用而導(dǎo)致毛細(xì)管中氣體擴(kuò)散空間減小，氣體的擴(kuò)散性能隨水飽和度的增加而降低［16］.因此，獲得考慮水飽和度影響的單根毛細(xì)管內(nèi)氣體擴(kuò)散系數(shù)是建立混凝土中氣體擴(kuò)散系數(shù)模型的基礎(chǔ).

2.1.1 干燥條件下氣體擴(kuò)散系數(shù)

在干燥條件下，氣體在毛細(xì)管中的擴(kuò)散性能主要與其擴(kuò)散形式有關(guān)，毛細(xì)管的管徑是影響氣體擴(kuò)散形式的主要參數(shù)［15］.根據(jù)毛細(xì)管管徑的不同，氣體在干燥毛細(xì)管中的擴(kuò)散形式分為兩種：一種為較大管徑中由氣體分子間的碰撞形成主要阻力的體擴(kuò)散，另一種為較小管徑中由氣體分子與孔壁之間的碰撞構(gòu)成主要阻力的努森擴(kuò)散［15］.氣體在變截面單根毛細(xì)管中的擴(kuò)散性能受體擴(kuò)散和努森擴(kuò)散的共同影響，因此，干燥條件下單根毛細(xì)管管徑ri（x）處的擴(kuò)散系數(shù)Dc［ri（x）］可表示為［16］：

式中：Dm，Dk［ri（x）］分別為氣體的體擴(kuò)散系數(shù)和努森擴(kuò)散系數(shù)［15－16］，m2／s；R為理想氣體常數(shù)，R＝8.314J／（mol·K）；KB為波爾茲曼常數(shù)，KB＝1.380 6×10－23J／K；T 為熱力學(xué)溫度，K；M 為氣體的摩爾質(zhì)量，kg／mol；p 為毛細(xì)管中的氣體壓強(qiáng)，Pa；σ為氣體分子直徑，m.

將式（8）中的孔深變量x 轉(zhuǎn)換為毛細(xì)管管徑變量r，并作為積分變量，再對(duì)各管徑處氣體擴(kuò)散系數(shù)加權(quán)平均，可得到干燥條件下單根毛細(xì)管內(nèi)的氣體等效擴(kuò)散系數(shù)Dc，i：

式中：Dc（r）為氣體等效擴(kuò)散系數(shù)，m2／s，可按式（1），（6）確定；x′i（r）為單根毛細(xì)管管徑r 處斜率的倒數(shù)，可由式（1）得到.

2.1.2 濕潤條件下氣體擴(kuò)散系數(shù)

為了分析一定相對(duì)濕度環(huán)境下毛細(xì)管中水飽和度對(duì)氣體擴(kuò)散性能的影響，根據(jù)基本假定（3），水分按一定厚度δi均勻分布在管道的內(nèi)壁上，如圖2所示.則氣體在變截面毛細(xì)管中的有效擴(kuò)散孔徑rg，i（x）為：

式中：δi（x）為孔深x 處的水分吸附厚度，m.

圖2 濕潤條件下變截面毛細(xì)管通道示意圖Fig.2 Illustration of wet capillary with variable cross－section

氣體在液體中的擴(kuò)散速度遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于其在空氣中的擴(kuò)散速度（一般相差4個(gè)數(shù)量級(jí)左右），因此可忽略氣體在吸附水中的擴(kuò)散，而只考慮氣體在有效擴(kuò)散空間中的擴(kuò)散［9］.然而，當(dāng)水分在變截面毛細(xì)管的較小管徑截面處形成填充，則有效擴(kuò)散空間消失，氣體分子只能通過由水分子形成的水幕進(jìn)行擴(kuò)散，氣體在液體中的擴(kuò)散不可忽略.為了考慮不同水飽和度所形成的水幕對(duì)氣體擴(kuò)散性能的影響，引入水幕長度參數(shù)ξi來表征水飽和度的影響，如圖2所示，則濕潤條件下變截面毛細(xì)管中的氣體等效擴(kuò)散系數(shù)Dc，i（s）為：

式中：Dl為水中的氣體擴(kuò) 散系數(shù)，m2／s；Dc，i為氣體在有效擴(kuò)散空間中的擴(kuò)散系數(shù)，m2／s.

2.2 混凝土中氣體擴(kuò)散系數(shù)

2.2.1 水幕長度與水飽和度之間的關(guān)系

變截面毛細(xì)管i中的水幕長度ξi 和水分厚度δi（x）是影響濕潤條件下混凝土中氣體擴(kuò)散性能的重要參數(shù)，一般情況下難以通過實(shí)驗(yàn)測定.通過建立水飽和度s與水幕長度ξi 及水分厚度δi之間的關(guān)系，可獲得具有一定水飽和度混凝土中的氣體擴(kuò)散系數(shù).毛細(xì)管中的水分厚度δi和水幕長度ξi 與混凝土的水飽和度s之間的關(guān)系可按照以下兩類條件來確定：

（1）當(dāng)各毛細(xì)管內(nèi)均未形成水幕，即毛細(xì)管內(nèi)的水飽和度滿足：

式中：Vi為變截面毛細(xì)管i的體積，m3.此時(shí)，毛細(xì)管內(nèi)任意孔深x 處的水分厚度δi（x）相等，均為δi，則水幕長度ξi 和水分厚度δi與水飽和度s的關(guān)系為：

（2）當(dāng)毛細(xì)管內(nèi)產(chǎn)生水幕，且水幕在子毛細(xì)管束中從小管徑到大管徑依次形成，即毛細(xì)管內(nèi)的水飽和度滿足：

且第n類子毛細(xì)管束開始產(chǎn)生水幕時(shí)，其水幕長度與水飽和度之間的關(guān)系存在以下3種情況：

①當(dāng)i≠n時(shí)：

②當(dāng)i＝n且水分在孔徑≤rm，i處形成水幕時(shí)：

③當(dāng)i＝n且水分在孔徑＞rm，i處形成水幕時(shí)：

根據(jù)滿足情況①～③的水幕長度ξi，并結(jié)合毛細(xì)管束內(nèi)水分潤濕特征，可得到毛細(xì)管在不同孔深x 處的水分厚度δi（x）：

式（12）～（19）是一個(gè)復(fù)雜的多元多次非線性方程組，通過數(shù)值迭代求解，可獲得一定水飽和度條件下毛細(xì)管束模型中的水幕長度，相關(guān)計(jì)算過程可通過MATLAB編程實(shí)現(xiàn).

2.2.2 氣體等效擴(kuò)散系數(shù)模型

根據(jù)基本假定（1），考慮水飽和度影響的混凝土中氣體等效擴(kuò)散系數(shù)De為：

3 模型驗(yàn)證及參數(shù)分析

3.1 模型驗(yàn)證

為了驗(yàn)證所建立的混凝土氣體擴(kuò)散模型的合理性，運(yùn)用Matlab 語言編制了該模型的計(jì)算分析程序.該程序可計(jì)算考慮水飽和度影響的氣體等效擴(kuò)散系數(shù)De，并分析氣體種類、水飽和度、環(huán)境溫度、材料組成及孔結(jié)構(gòu)特征等參數(shù)對(duì)混凝土中氣體擴(kuò)散性能的影響規(guī)律.圖3給出了水灰比（質(zhì)量比，下同）為0.45的水泥凈漿中氫氣擴(kuò)散系數(shù)隨水飽和度的變化規(guī)律，其中，實(shí)測值取自文獻(xiàn)［7］.從圖3可以看出，氫氣在水泥凈漿中的擴(kuò)散系數(shù)計(jì)算值隨水飽和度的變化規(guī)律與實(shí)測值較為一致.表1給出了氧氣在水灰比為0.35的混凝土中擴(kuò)散系數(shù)的模型計(jì)算值和實(shí)測值，其中，計(jì)算模型中根據(jù)壓汞法獲得的混凝土孔結(jié)構(gòu)分形維數(shù)取自文獻(xiàn)［4］，文獻(xiàn)［4］中混凝土水灰比為0.35，砂率（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）為0.36，其中1m3混凝土中水泥、水、砂子、石子和減水劑的用量分別為420，147，667，1 186，3.36kg.氧氣在混凝土中擴(kuò)散系數(shù)的實(shí)測值取自文獻(xiàn)［8］，孔結(jié)構(gòu)模型的主要參數(shù)取自文獻(xiàn)［7］，如表2所示.從表1可以看出，氧氣在混凝土中的擴(kuò)散系數(shù)計(jì)算值與實(shí)測值較為一致.

圖3 水泥凈漿中氫氣擴(kuò)散系數(shù)隨水飽和度的變化Fig.3 Diffusion coefficient of hydrogen for cement paste at different water saturations

表1 氧氣在混凝土中的擴(kuò)散系數(shù)Table 1 Diffusion coefficient of oxygen in concrete

表2 孔結(jié)構(gòu)模型的主要參數(shù)Table 2 Main parameters of pore structure model

3.2 氣體擴(kuò)散系數(shù)的影響因素

圖3～6分別給出了氣體擴(kuò)散系數(shù)與水飽和度、氣體摩爾質(zhì)量、混凝土水灰比（分形維數(shù)）和環(huán)境溫度的關(guān)系.從圖3可以看出，氫氣在水泥凈漿中的擴(kuò)散系數(shù)（模型計(jì)算值）隨著水飽和度的增加而減?。寒?dāng)水飽和度從0%增至約80%時(shí)，氫氣擴(kuò)散系數(shù)從2.1×10－6m2／s降至1.9×10－7m2／s；當(dāng)水飽和度達(dá)到85%時(shí)，氫氣擴(kuò)散系數(shù)突降至2.47×10－11m2／s，此時(shí)混凝土中的孔空間（孔徑小于臨界孔徑29.78nm的孔隙）全部被水分填充至完全飽和，氣體只能在連通性差的孔空間和孔溶液中緩慢擴(kuò)散；水飽和度達(dá)到100%時(shí)，氫氣擴(kuò)散系數(shù)則降至1.1×10－13m2／s，此時(shí)氫氣在水泥凈漿中的擴(kuò)散主要是在孔溶液中的擴(kuò)散.從圖4可以看出，氣體擴(kuò)散系數(shù)隨氣體摩爾質(zhì)量的增大而減小，氣體的摩爾質(zhì)量越大，其布朗運(yùn)動(dòng)越慢，在孔結(jié)構(gòu)空間中的擴(kuò)散速度就越小，從而導(dǎo)致混凝土中氣體擴(kuò)散系數(shù)降低.圖5表明，氣體的擴(kuò)散系數(shù)隨著水灰比的增加而增大，隨分形維數(shù)的增加而減小，當(dāng)水灰比從0.35增加到0.65（或分形維數(shù)從2.963 5減小到2.906 0）時(shí)，3種氣體擴(kuò)散系數(shù)均增大約5倍.分形維數(shù)是綜合表征混凝土孔結(jié)構(gòu)特征的參數(shù)，材料的水灰比越大，對(duì)應(yīng)的分形維數(shù)越小，則孔結(jié)構(gòu)中可供氣體擴(kuò)散的有效空間越大，氣體擴(kuò)散速度就越快.從圖6可以看出，環(huán)境溫度也是影響氣體擴(kuò)散系數(shù)的因素之一，隨著環(huán)境溫度的升高，氣體擴(kuò)散系數(shù)增大.綜上可知，混凝土的水飽和度和水灰比（分形維數(shù)）是影響氣體擴(kuò)散性能的主要參數(shù).

圖4 氣體擴(kuò)散系數(shù)與氣體摩爾質(zhì)量的關(guān)系Fig.4 Relationship between diffusion coefficient and gas molar mass

圖5 氣體擴(kuò)散系數(shù)與混凝土水灰比（分形維數(shù)）的關(guān)系Fig.5 Relationship between diffusion coefficient and water－cement ratio（fractal dimension）

圖6 氣體擴(kuò)散系數(shù)與環(huán)境溫度的關(guān)系Fig.6 Relationship between diffusion coefficient and ambient temperature

4 結(jié)論

建立了運(yùn)用分形維數(shù)來表征混凝土孔結(jié)構(gòu)特征的毛細(xì)管束模型，并用該模型建立了考慮水飽和度影響的混凝土氣體擴(kuò)散模型，分析了氣體種類、水飽和度、水灰比和環(huán)境溫度對(duì)氣體擴(kuò)散系數(shù)的影響規(guī)律，其中混凝土的水灰比（分形維數(shù)）和水飽和度是影響混凝土氣體擴(kuò)散系數(shù)的主要因素.所建立的氣體擴(kuò)散模型可用于進(jìn)一步分析大氣環(huán)境中因二氧化碳、氧氣等氣體擴(kuò)散引起的混凝土結(jié)構(gòu)耐久性退化問題.

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