儲罐底板鋼點蝕過程中聲發(fā)射信號的聚類分析

畢海勝，李自力，胡德棟，羅 琴，ISAAC Toku-Gyamerah，吳向陽

（1.青島科技大學(xué)機電工程學(xué)院，山東青島266061；2.中國石油大學(xué)儲運與建筑工程學(xué)院，山東青島266580；3.中石化石油工程設(shè)計有限公司數(shù)字化工程設(shè)計所，山東東營257000；4.延長油田股份有限公司杏子川采油廠勘探開發(fā)研究所，陜西延安717400）

儲罐底板鋼點蝕過程中聲發(fā)射信號的聚類分析

畢海勝1，李自力2，胡德棟1，羅 琴3，ISAAC Toku-Gyamerah2，吳向陽4

（1.青島科技大學(xué)機電工程學(xué)院，山東青島266061；2.中國石油大學(xué)儲運與建筑工程學(xué)院，山東青島266580；3.中石化石油工程設(shè)計有限公司數(shù)字化工程設(shè)計所，山東東營257000；4.延長油田股份有限公司杏子川采油廠勘探開發(fā)研究所，陜西延安717400）

聯(lián)合采用聲發(fā)射和電化學(xué)技術(shù)研究儲罐底板鋼試樣在w（NaCl）=3.0%，pH=2.0的酸性溶液中的點蝕特征，基于K-均值聚類算法對點蝕聲發(fā)射信號特征參數(shù)進行聚類分析，從而提取各類信號的自身特征。將分類后的信號作為樣本訓(xùn)練BP人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，成功對平行試驗采集的聲發(fā)射信號進行識別。研究結(jié)果表明，底板鋼在酸性條件下的點蝕過程主要產(chǎn)生氫氣泡、膜破裂和蝕坑生長這3類典型的聲發(fā)射信號，通過聚類方法可以區(qū)分這3類信號，并能用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對聲發(fā)射源進行有效識別。這對現(xiàn)場常壓金屬儲罐底板腐蝕聲發(fā)射檢測結(jié)果的解釋和評價具有指導(dǎo)意義，有助于提高檢測結(jié)果可靠性，降低儲罐運行風(fēng)險，保證其運行安全。

底板鋼；點蝕；聲發(fā)射；K-均值聚類；Gabor小波變換

Q235低碳鋼在石油化工行業(yè)應(yīng)用廣泛，是國內(nèi)常壓金屬儲罐底板普遍使用的材料之一，常壓金屬儲罐在原油、成品油以及石化產(chǎn)品的儲運過程中起著不可替代作用［1］。然而超過80%的儲罐關(guān)閉、穿孔和泄漏事故都是由于儲罐底板腐蝕引起的，底板的腐蝕穿孔嚴重威脅到儲罐的運行安全。聲發(fā)射作為一種動態(tài)在線檢測技術(shù)，相對于傳統(tǒng)離線無損檢測技術(shù)，具有低成本、快速高效全覆蓋檢測，能夠?qū)顒有匀毕葸M行在線監(jiān)控和早期破壞預(yù)警的特點，因而在常壓金屬儲罐底板腐蝕檢測方面得到了推廣應(yīng)用［2］。聲發(fā)射是材料中局域源能量快速釋放而產(chǎn)生瞬態(tài)彈性波的現(xiàn)象［3］，目前被廣泛應(yīng)用于材料屈服變形、疲勞斷裂、腐蝕損傷和表面摩擦等過程的在線監(jiān)測。Ferrer等［4-5］研究證明，腐蝕過程產(chǎn)生的聲發(fā)射信號與腐蝕因素和電化學(xué)機理密切相關(guān)。Fregonese等［6］對AISI 316L不銹鋼點蝕的誘導(dǎo)期和擴展期進行了研究，認為點蝕擴展階段能夠產(chǎn)生豐富的聲發(fā)射信號；Darowicki等［7］從概率統(tǒng)計角度將點蝕累積分布函數(shù)與聲發(fā)射撞擊累積分布函數(shù)進行了關(guān)聯(lián)；Prateepasen等研究表明［8-9］，點蝕過程氫氣泡破裂產(chǎn)生的聲發(fā)射頻率高于125 kHz，并提出了氫氣泡破裂頻率的計算公式。金屬自身的變形和斷裂屬于直接聲發(fā)射源，而在腐蝕過程中氫氣泡的活動、鈍化膜的破裂、點蝕坑的生長和擴展、腐蝕產(chǎn)物層堆積、摩擦和開裂等均屬于二次聲發(fā)射源［10］。受聲發(fā)射源自身特性、聲信號到傳感器的傳播途徑、傳感器的特性和聲發(fā)射儀器測量系統(tǒng)等多種因素的影響，接收到的聲發(fā)射信號和聲發(fā)射源信號之間存在較大差距，因此如何對聲發(fā)射信號進行分析和處理以獲取有用的聲發(fā)射源信息成為聲發(fā)射檢測技術(shù)應(yīng)用的瓶頸［11］。對于常壓金屬儲罐底板腐蝕聲發(fā)射檢測來說，通過單一聲發(fā)射參數(shù)分析得出的結(jié)果往往與現(xiàn)場實際差距較大，提取腐蝕聲發(fā)射信號特征以評定腐蝕聲發(fā)射源的特性是現(xiàn)場檢測的難題。基于此筆者通過聲發(fā)射技術(shù)并結(jié)合電化學(xué)“原位”測量技術(shù)對底板鋼點蝕進行監(jiān)測，采用Gabor小波變換提取各類聲發(fā)射源信號的時頻域局部特征，進一步利用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對各類聲發(fā)射源進行判斷和識別。

1 試驗材料和方法

1.1 試驗材料

試驗材料為Q235鋼，并采用線切割加工成正方形試樣（29 mm×29 mm，厚度（2±0.1）mm）。試樣先采用320～1 200#金相砂紙依次打磨，去離子水清洗表面雜質(zhì)，再用丙酮除脂，酒精棉擦拭后放入干燥器，干燥稱重，標號備用。

1.2 試驗裝置

試驗裝置如圖1所示。試驗容器為250 mm× 250 mm×250 mm的正方體容器，容器頂部不完全密封，容器底部中央開有階梯方孔，分別為50 mm×50 mm×5 mm的外孔和32 mm×32 mm×5 mm的內(nèi)孔。容器全部采用有機玻璃加工而成，目的是避免非試驗部分腐蝕產(chǎn)生聲發(fā)射信號對試樣腐蝕的干擾。將封裝好的試樣嵌入到容器底部的中心階梯方孔，四周邊緣處采用硅酮密封膠793密封。聲發(fā)射傳感器通過凡士林與試樣背面進行良好的聲耦合，并通過同軸電纜與聲發(fā)射儀的采集通道相連接，實時監(jiān)測來自試樣工作面的腐蝕信號，工作面直接與腐蝕溶液接觸。容器與基座、基座與試驗臺之間均襯有5 mm厚的橡膠墊以減少外界振動干擾。為驗證聲發(fā)射測試結(jié)果，同時在容器內(nèi)構(gòu)造了標準三電極體系，并與電化學(xué)工作站相連接，同步進行電化學(xué)測試。試驗在室溫下進行。

圖1 試驗系統(tǒng)示意圖Fig.1 Schematic diagram of experiment system

1.3 測試儀器

1.3.1 聲發(fā)射測試系統(tǒng)

采用德國華倫公司（Vallen Systeme）研發(fā)的AMSY-5第二代全數(shù)字、全波形、強抗干擾聲發(fā)射儀。聲發(fā)射傳感器型號為VS150-RIC，頻率為100～450 kHz，中心頻率為150 kHz，集成前置放大34 dB，采集閾值30.2 dB（ref.1 μV），采樣頻率為2 MHz，硬件濾波器帶寬25～500 kHz，靈敏度-57.5 dB（1 V/0.1 Pa）。

1.3.2 電化學(xué)測試系統(tǒng)

采用美國AMETEX公司生產(chǎn)的PAR 2273電化學(xué)工作站和配套的PowerSuite軟件構(gòu)成電化學(xué)測試和分析系統(tǒng)。該系統(tǒng)的電流最小分辨率為1.2 fA，最小電位步長2.5 μV。試驗采用標準三電極體系，工作電極（WE）為封裝好的底板鋼試樣，參比電極（RE）體系由飽和甘汞電極（SCE）和直鹽橋組成，輔助電極（CE）為鉑片電極（Pt）。

1.3.3 表面形貌觀察

采用德國Zeiss體式顯微鏡和Zeiss Axio 3D共聚焦金相顯微鏡分別對腐蝕后的試樣進行表面形貌和三維蝕坑形貌觀察，并生成典型蝕坑的三維圖像。配置有micro-image analysis&process（Miaps）金相圖像分析軟件，可以對蝕坑數(shù)量、面積和最大蝕坑深度進行統(tǒng)計分析。

2 試驗結(jié)果與討論

向電解池中充入腐蝕溶液至80%液位，并靜置

2 h待溶液穩(wěn)定。先前通過動電位極化測得該條件下底板鋼的點蝕電位在0.8～1.0 V，因此通過設(shè)定電位0.8 V，連續(xù)恒電位極化3 h來加速點蝕。試樣在酸性條件下主要發(fā)生以下電化學(xué)反應(yīng)：

加速點蝕過程中，氫氣泡的振蕩、運動和崩潰，氯離子侵蝕作用下氧化膜的剝離和破裂，以及腐蝕產(chǎn)物的堆積和摩擦都產(chǎn)生了明顯的聲發(fā)射信號。

2.1 聲發(fā)射特征參數(shù)提取和相關(guān)分析

2.1.1 特征參數(shù)提取

由于直接采用波形或頻譜進行聚類分析會使計算量很大，且單一的頻譜很難描述信號之間的差異，因此必須對聲發(fā)射波形進行特征提取。典型的聲發(fā)射特征參數(shù)包括幅度A、上升時間R、能量E、持續(xù)時間D、振鈴計數(shù)C，除了這5個特征參數(shù)外，還另外引進了3個衍生的聲發(fā)射參數(shù)［12］：

（Ⅰ）RA值：上升時間與幅度的比值，表征信號的斜率，單位為ms V-1。

（Ⅱ）AF值：振鈴數(shù)與持續(xù)時間的比值，表征信號的平均頻率，單位為kHz。

（Ⅲ）RD值：上升時間與持續(xù)時間之比，是一個無量綱數(shù)，表征信號波形的陡峭程度。

特征參數(shù)提取后，為了避免具有不同物理意義和量綱的輸入變量不平等使用，消除指標之間的量綱影響，對特征向量原始數(shù)據(jù)進行Z-score標準化處理。

2.1.2 特征參數(shù)相關(guān)分析

在神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模式識別分析中，要求兩兩變量之間盡可能是相關(guān)性不大的獨立變量，這樣可避免出現(xiàn)向量“維數(shù)災(zāi)難”［13］。在聚類和神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)分析之前，須對聲發(fā)射各特征參數(shù)之間進行相關(guān)分析。判斷兩個變量x和y之間的相關(guān)程度，通常采用皮爾遜相關(guān)系數(shù)r。

其中

對試驗采集到的聲發(fā)射信號8個特征參數(shù)A、R、E、D、C、RA值、AF值和RD值進行皮爾遜相關(guān)分析，相關(guān)系數(shù)矩陣見表1。

表1 皮爾遜相關(guān)系數(shù)矩陣Table 1 Pearson correlation coefficients matrix

從相關(guān)系數(shù)矩陣可看出，RA值與R相關(guān)系數(shù)超過了0.9，近似線性相關(guān)，同時使用這兩個特征參數(shù)并不能提供額外的信息，且會增加聚類分析的計算量，更會對后面的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)分析產(chǎn)生不利的影響。同時R受采集閾值影響較大，不及RA值包含有更多的聲發(fā)射信號信息。本文中聚類分析選用A、E、D、C、RA、AF和RD這7個特征參數(shù)。

2.2 基于K-均值的聚類分析

K-均值聚類法，又稱快速聚類法，是由James MacQueen于1967年提出的，它將數(shù)據(jù)看成K維空間上的點，以距離作為測度個體“親疏程度”的指標。在聚類過程中，樣本所屬的類會不斷調(diào)整，目的是使各個樣本與所在類均值的誤差平方和達到最小。假設(shè)給定一個待分類數(shù)據(jù)集，把它分屬于k個子集C1，C2，…，Ck，滿足

當達到設(shè)定的預(yù)定誤差時，停止迭代。其中mj是類別Cj的聚類中心［14-17］。

試驗觀察到，在恒電位極化的前250 s時段，電流密度比較大，氫離子還原產(chǎn)生了大量的氫氣泡，并且在100～230 s觀察到試樣表面生成的氧化膜開始剝離、皺縮和破裂，氫氣泡潰滅和氧化膜破裂密集產(chǎn)生了大量的聲發(fā)射信號，初步確定該時段K均值聚類數(shù)，K=2，并進行聚類計算。圖2為250 s之前聲發(fā)射信號幅度隨時間的分布。從圖2可看出，聚類1中聲發(fā)射信號幅值相對較低，分布在32～45 dB范圍內(nèi)，聚類2中信號主要集中在45～60 dB較高幅值區(qū)間。

圖2 聲發(fā)射信號幅度隨時間分布（250 s之前）Fig.2 AE signal amplitude distribution with time（before 250 s）

圖3 為聲發(fā)射信號振鈴數(shù)、能量與持續(xù)時間的關(guān)聯(lián)關(guān)系。由圖3可以看出，聚類算法將聲發(fā)射信號很好地劃分為2類。聚類1中信號振鈴數(shù)基本小于25，能量值集中在100 eu（1 eu=10-14V2s）以下，持續(xù)時間很少超過300 μs；聚類2中信號振鈴數(shù)主要分布在25～150較寬范圍內(nèi)，且能量高達1 500 eu，持續(xù)時間相對較長。

圖3 聲發(fā)射信號振鈴數(shù)、能量與持續(xù)時間的關(guān)聯(lián)關(guān)系（250 s之前）Fig.3 AE signal count-duration correlations and energy-duration correlations（before 250 s）

在氧化膜局部剝離破裂的同時，點蝕開始進入誘導(dǎo)期。經(jīng)過一個短暫的孕育之后，大約在1 000 s之后，點蝕進入穩(wěn)定發(fā)展階段［18］。此階段聲發(fā)射強度依然很高，聲發(fā)射信號主要來自于氫氣泡活動、點蝕生長擴展和腐蝕產(chǎn)物剝離與開裂，初步確定聚類數(shù)K=3，對點蝕穩(wěn)定發(fā)展階段的聲發(fā)射信號進行聚類分析，如圖4、5所示。

圖4為AE信號能量與持續(xù)時間分布。由圖4可以看出，聚類算法將3類信號很好地區(qū)分開來。與之前的250 s時段的AE信號相比較，出現(xiàn)了大量的新聚類3信號，其持續(xù)時間集中在100 μs以下，同時聚類1信號急劇減少。從圖5可看出，主要是聚類2和聚類3這兩類信號分布于整個采樣時間，而新出現(xiàn)的聚類3信號占絕對主導(dǎo)。

在恒電位極化進行1000 s之后，觀察到氫氣泡的活動顯著減弱，電流密度趨近穩(wěn)定，試樣發(fā)生穩(wěn)定的點蝕，且表面腐蝕產(chǎn)物開始逐層堆積并出現(xiàn)開裂。綜上分析初步推斷，聚類1主要由氫氣泡產(chǎn)生，聚類2主要由前期氧化膜破裂和后期腐蝕產(chǎn)物活動所產(chǎn)生，而聚類3主要由后期大量點蝕擴展產(chǎn)生。

圖4 聲發(fā)射信號能量與持續(xù)時間的關(guān)聯(lián)關(guān)系（1 000 s之后）Fig.4 AE signal energy-duration correlations（after 1 000 s）

圖5 聲發(fā)射信號幅值隨時間分布（1000 s之后）Fig.5 AE signal amplitude distribution with time（after 1 000 s）

為了進一步證實上述推斷，采用Gabor小波變換（Gabor wavelet transform）對這3類聲發(fā)射信號進行時頻局域化分析，分別提取其頻帶能量特征［19-21］，如圖6、7、8所示，圖中顏色標尺表示信號在某個時間點某個頻率分量的能量大小，紅色為最大，粉紅為最小。

從圖6可看出，氫氣泡AE信號近似于諧振信號［4］，這與氣泡在溶液中的振蕩和空化過程密切相關(guān)。從Gabor小波變換時頻圖上看，信號的能量集中度高，中心能量對應(yīng)的頻帶范圍為130～170 kHz，峰值頻率為160 kHz。Minnaert提出了計算單氣泡聲共振諧振頻率的Minnaert公式［22-25］，而Prateepasen A等［8，26-28］在考慮到單個穩(wěn)定氫氣泡的最大直徑Dmax和破裂瞬間壓力pb之后，將公式修正為

Prateepasen等深入研究后建議pb取3.110×107Pa。試驗中利用高速攝像機捕捉到最大穩(wěn)定氫氣泡直徑約為0.9 mm，取γ=1.4，ρ0=1.0×103kg·m-3，代入式（7）可計算出氫氣泡破裂的頻率fb≥127.8 kHz，這與上述的氫氣泡信號的頻帶范圍基本吻合。

圖6 氫氣泡AE信號波形及其小波變換時頻圖Fig.6 Waveform and time-frequency plane of AE signal of hydrogen bubble

圖7 氧化膜破裂AE信號波形及其小波變換時頻圖Fig.7 Waveform and time-frequency plane of AE signal of corrosion film breakage

相對于氫氣泡AE信號，膜破裂AE信號能量分布范圍相對寬一些（圖7），能量集中在90～200 kHz，膜破裂的微觀過程復(fù)雜，信號所包含的頻率成分較豐富，最大能量對應(yīng)的時刻為65 μs，相對滯后；而點蝕AE信號能量發(fā)散較小（圖8），頻率集中在95～130 kHz，最大能量出現(xiàn)的時刻更提前，在15 μs左右。這與Prateepasen等研究不銹鋼點蝕時所獲得的氣泡和點蝕擴展信號的頻帶特征基本相符，進一步驗證對3類聲發(fā)射源的推斷是正確的。

圖8 點蝕生長AE信號波形及其小波變換時頻圖Fig.8 Waveform and time-frequency plane of AE signal of pitting growth

2.3 BP人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)識別

為了驗證3種聚類信號對應(yīng)的3種不同的腐蝕聲發(fā)射源的準確性，又做了多組平行試驗。以A、E、D、C、RA、AF和RD值這7個特征參數(shù)作為BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入向量，3類聲發(fā)射源為輸出向量，隱含層節(jié)點數(shù)為6，建立一個7-6-3單隱含層BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)［29-31］。隨機抽取已分出來的3類聲發(fā)射源信號各1000組數(shù)據(jù)中2 250組數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練樣本，剩余750組作為測試樣本，每組抽取的各類聲發(fā)射源樣本個數(shù)不相等。利用已訓(xùn)練好的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)來對平行試驗采集到的聲發(fā)射信號進行識別。識別出來的各類信號其能量與持續(xù)時間分布如圖9所示。

從圖9可以看出，平行試驗采集的AE信號能量與持續(xù)時間也存在3個明顯的分區(qū)，且正確對應(yīng)3類聲發(fā)射源。由于采用的是恒電位極化最后1 h的聲發(fā)射數(shù)據(jù)，這期間AE信號主要來自點蝕擴展和腐蝕產(chǎn)物剝離、開裂，氫氣泡AE信號相對較少。占主導(dǎo)的點蝕AE信號集中分布在低持續(xù)時間、低能量區(qū)，腐蝕產(chǎn)物開裂AE信號的持續(xù)時間較前者高，能量分布相對發(fā)散。試驗后采用3D共聚焦金相顯微鏡對試樣表面形貌和三維蝕坑形貌進行觀察，如圖10所示。試樣表面出現(xiàn)了大量隨機分布的、呈蜂窩狀、大小不一的蝕坑，經(jīng)軟件統(tǒng)計分析，蝕坑平均深度達195 μm，證實試樣表面確實發(fā)生了明顯的點蝕。

圖9 聲發(fā)射信號能量與持續(xù)時間的關(guān)聯(lián)Fig.9 AE signal energy-duration correlations

圖10 試樣點蝕后表面形貌Fig.10 Surface morphology of specimen after pitting corrosion

3 結(jié) 論

（1）底板鋼試樣在酸性NaCl溶液發(fā)生點蝕的過程中主要存在3類聲發(fā)射源：氫氣泡、膜剝離和破裂、點蝕坑生長，K-means聚類算法可將這3類典型AE信號很好地區(qū)分開來。

（2）在點蝕進入穩(wěn)定階段后，蝕坑的生長、擴展和腐蝕產(chǎn)物的剝離、開裂是主要的AE信號，氫氣泡AE信號相對減弱，這與電化學(xué)測試結(jié)果相一致。

（3）BP人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)能較好地識別出這3類聲發(fā)射源，通過提取各類源信號特征，并與現(xiàn)場聲發(fā)射檢測結(jié)果相結(jié)合，考慮實際AE信號的衰減并作適當修正，這對常壓金屬儲罐底板腐蝕聲發(fā)射檢測結(jié)果的解釋和評價具有指導(dǎo)意義。

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（編輯 沈玉英）

Cluster analysis of acoustic emission signals during tank bottom steel pitting corrosion process

BI Haisheng1，LI Zili2，HU Dedong1，LUO Qin3，ISAAC Toku-Gyamerah2，WU Xiangyang4
（1.College of Electromechanical Engineering in Qingdao University of Science&Technology，Qingdao 266061，China；2.College of Pipeline and Civil Engineering in China University of Petroleum，Qingdao 266580，China；3.Digitalization Engineering Department，SINOPEC Petroleum Engineering Corporation，Dongying 257000，China；4.Institute of Exploration and Development in Xingzichuan Oil Production Plant，Yanchang Oilfield，Yanan 717400，China）

The pitting characteristics of tank bottom steel sample were studied by combined acoustic emission（AE）and electrochemical techniques in acidic NaCl solution（w=3.0%，pH=2.0）.The AE signals characteristic parameters were classified using K-means clustering algorithm and each cluster signal characteristic was also extracted.The classified signals were trained using BP artificial neural network，and the AE signals from parallel experiments were successfully identified.The results show that the oscillation，movement and burst of hydrogen bubbles，breakage of passive film，growth and propagation of pit are the typical AE sources in pitting，which could be effectively classified using cluster analysis and identified by artificial neural network.It has guiding significance for interpreting and evaluating the AE on-site testing result of bottom corrosion of atmospheric storage tank，improving the reliability of testing result，reducing risk and ensuring the safety of tank.

tank bottom steel；pitting corrosion；acoustic emission；K-means clustering；Gabor wavelet transform

TQ 050.9

A

畢海勝，李自力，胡德棟，等.儲罐底板鋼點蝕過程中聲發(fā)射信號的聚類分析［J］.中國石油大學(xué)學(xué)報（自然科學(xué)版），2015，39（6）：145-152.

BI Haisheng，LI Zili，HU Dedong，et al.Cluster analysis of acoustic emission signals during tank bottom steel pitting corrosion process［J］.Journal of China University of Petroleum（Edition of Natural Science），2015，39（6）：145-152.

1673-5005（2015）06-0145-08

10.3969/j.issn.1673-5005.2015.06.020

2015-03-02

國家自然科學(xué)基金項目（51301201）；山東省自然科學(xué)基金項目（ZR2013EMQ014）

畢海勝（1985-），男，講師，博士，研究方向為油氣儲運系統(tǒng)安全工程技術(shù)。E-mail：bhs888796@163.com。