不同水力條件下排水管道生物膜中氮元素分布特性

艾海男，王銀亮，黃 維，樊磊磊，何 強 （重慶大學三峽庫區(qū)生態(tài)環(huán)境教育部重點實驗室，重慶 400045）

不同水力條件下排水管道生物膜中氮元素分布特性

艾海男*，王銀亮，黃 維，樊磊磊，何 強 （重慶大學三峽庫區(qū)生態(tài)環(huán)境教育部重點實驗室，重慶 400045）

在壁面剪切力為1.0，1.5，2.0Pa條件下培養(yǎng)排水管道生物膜，利用微電極測試技術對生物膜進行生長過程及成熟生物膜內部DO、、、分布規(guī)律進行研究.結果表明：1.0，1.5，2.0Pa條件下培養(yǎng)的生物膜厚度分別為（2.3±0.1），（1.9±0.1），（1.6±0.1）mm；1.0，1.5Pa條件下的生物膜內存在好氧、缺氧環(huán)境，在其中發(fā)生了硝化和反硝化反應，而2.0Pa條件下的生物膜內只存在好氧環(huán)境，只發(fā)生了硝化反應.生物膜厚度影響著溶解氧在膜內的分布，繼而影響著N在膜內的遷移轉化過程.

水力條件；管道生物膜；微電極；脫氮

排水管道作為排水系統(tǒng)的重要組成部分，通常認為其作用只是收集和輸送污水.實際上，由于排水管道內特殊的構造，使得其內部形成了好氧、缺氧、厭氧環(huán)境，從而讓污染物的生物化學降解成為了可能.近年來，國內外研究者針對排水管道內生物化學反應及其產物等方面做了相關研究，主要集中在以下幾個方面：排水管道內甲烷、H2S等氣體產生［1-3］，管道腐蝕等現(xiàn)象［4］，將排水管道作為反應器［5］.

有研究表明，附著在排水管道壁面的生物膜是生物降解的主要場所［6］.生物膜不同于活性污泥系統(tǒng)，膜內部的環(huán)境要素分布特性極大地影響著物質在其中的遷移轉化過程，進而決定了污染物的降解效能.另外，生物膜表面的水力特性對于物質從水相遷移至膜中也有著重要的影響［7］.在不同的流態(tài)下，水流對生物膜的沖刷剪切作用不同，從而影響排水管道內管壁生物膜的附著與剝離，進而使管道生物膜組成、數(shù)量和活性等發(fā)生改變.此外水流流態(tài)還直接影響物質從水相到生物膜的傳質過程，進而影響生物膜對于有機物的降解過程.

近年來，微電極技術的發(fā)展使人們能實現(xiàn)對生物膜微觀層面的原位研究.微電極即微型化的傳感器，電極尖端直徑可以達到微米級別.國內外學者對此展開了很多研究，包括微觀濃度場的分布特性［8-9］、微觀特征參數(shù)的解析［10-11］等.

本文利用微電極技術對排水管道內不同流態(tài)下培養(yǎng)的生物膜進行測試，獲得生物膜內部氨氮、硝酸鹽氮、亞硝酸鹽氮以及溶解氧的分布規(guī)律，進而分析生物膜內部氮元素的遷移轉化機理，旨在探索水流流態(tài)對管道生物膜脫氮過程的影響.

1 材料與方法

1.1 實驗裝置與條件

圖1 實驗裝置示意Fig.1 An illustration of the experimental system

表1 人工配水成分Table 1 Composition of synthetic wastewater

本實驗采用有機玻璃制作的反應器模擬下水道.裝置示意如圖1所示，4個密封的反應器串聯(lián)排列，反應器高150mm，內徑80mm，內壁貼有PVC薄片作為生物膜生長的載體，下部放置磁力攪拌器攪拌模擬水流沖刷剪切力，磁力攪拌器轉速與剪切力的關系［12］為：

式中：τ表示剪切力（Pa），r表示轉速（r/min）.

反應器總水力停留時間為4h.設置3組此反應器，分別在轉速為402，507，600r/min條件下運行，其對應的剪切力為1.0，1.5，2.0Pa.根據(jù)前期研究，排水管道管壁剪切力主要受流速影響［13］，1.0，1.5，2.0Pa剪切力對應的壁面流速分別為0.403，0.847，1.293m/s.在這3種水力條件下培養(yǎng)生物膜，定期取出測試其厚度，待其厚度不再發(fā)生變化即認為已達到成熟，取出用微電極測定生物膜內部物質濃度分布情況，主要包括DO、、、，測試時生物膜置于原環(huán)境條件下.

實驗采用人工配水，配方見表1.為了更好的模擬真實廢水中的情況，配水中還加入了生物膜生長所需的微量元素.

1.2 微電極測試系統(tǒng)

圖2 微電極測試系統(tǒng)示意Fig.2 An illustration of the microelectrode measurement system

微電極測試系統(tǒng)示意如圖2所示.

2 結果與討論

2.1 生物膜厚度變化情況

生物膜生長實驗持續(xù)45d，在生物膜生長過程中，對于每套系統(tǒng)，期間定期取出生物膜樣品，通過微電極測定每個PVC膜片上生物膜的厚度［14］，得到不同時期生物膜的厚度.測定結果如圖3所示.

圖3 不同剪切力下生物膜厚度隨時間的變化Fig.3 Variation in biofilm thicknesses over time under different shear stresses

在不同的水力條件下，生物膜厚度的變化都有著相似的規(guī)律.首先，生物膜厚度的增長在15～25d內達到最大值，表明在這一階段生物膜的生長速率大于脫落速率.在厚度達到最大之后的5～10d左右，由于生物膜厚度的生長，使得脫落速率不斷增大而大于生長速率，因而生物膜厚度出現(xiàn)了一定程度的減小.最終，當生物膜的生長速率與脫落速率逐漸達到平衡，生物膜的厚度也趨于穩(wěn)定.在本實驗條件下，1.0，1.5，2.0Pa 3種水力條件下對應的生物膜厚度分別為（2.3±0.1），（1.9± 0.1），（1.6±0.1）mm.

2.2 不同剪切力條件下生物膜內N元素分布特性

2.2．1 1.0Pa剪切力生物膜內物質濃度分布 當磁力攪拌器轉速為402r/min，即模擬1.0Pa沖刷剪切力時，生物膜培養(yǎng)45d達到成熟，其厚度不再變化，總厚度為（2.3±0.1）mm.分別用DO、、微電極測定生物膜內各種物質濃度的分布情況.測定結果如圖4所示.

圖4 1.0Pa剪切力生物膜內物質濃度分布Fig.4 Dsitributions of DO，inside the biofilm under 1.0Pa

從圖4中可見，隨著生物膜深度的增加，DO濃度逐漸減小，從表面處的2.85mg/L降低到底部的0.08mg/L，上部為好氧環(huán)境，中間為缺氧環(huán)境，到底部逐步趨近于厭氧環(huán)境，這為同步硝化反硝化的反生提供了有利的條件.由于傳質阻力的存在濃度沿生物膜厚度方向逐漸降低，從4.79mg/L降低到2.70mg/L.濃度從3.01mg/L降低到1.14mg/L，一方面是因為上部較多的發(fā)生硝化反應生成了，另一方面是因為底部的缺氧環(huán)境導致了反硝化反應的發(fā)生，不利于的積累.總體含量較少，其濃度從0.42mg/L增大到0.65mg/L，這是因為整個生物膜內均存在溶解氧，抑制了積累，而膜底部溶解氧略低且反硝化反應會生成，故底部濃度與表面處相比有所增大.

2.2．2 1.5Pa剪切力生物膜內物質濃度分布 當磁力攪拌器轉速為507r/min，即模擬1.5Pa沖刷剪切力時，生物膜培養(yǎng)45d達到成熟，其厚度為（1.9±0.1）mm.這時從反應器中取出生物膜，分別用DO、、、微電極測定生物膜內各種物質濃度的分布情況.測定結果如圖5所示.

圖5 1.5Pa剪切力生物膜內物質濃度分布Fig.5 Dsitributions of DO，，，inside the biofilm under 1.5Pa

圖5中物質濃度的總體變化趨勢與圖4相同，DO濃度由2.96mg/L降低到0.15mg/L，上部仍然為處于好氧環(huán)境，中間為缺氧環(huán)境，到底部逐漸趨近于厭氧環(huán)境，比圖4中的DO略高，這是因為1.5Pa剪切力條件下，水流紊動性更強，更有利于DO從水相到生物膜的傳質.濃度則比圖4中的略小，由4.66mg/L降低到2.47mg/L，這是因為較多溶解氧的存在使得更容易發(fā)生硝化反應生成，因而濃度也比圖4中略高.與圖4中相比，圖5中濃度同樣也較低，由0.41mg/L增大到0.58mg/L，比圖4中還略低.

2.2．3 2.0Pa剪切力生物膜內物質濃度分布當磁力攪拌器轉速為600r/min，即模擬2.0Pa沖刷剪切力時，生物膜培養(yǎng)45d達到成熟，其厚度為（1.6±0.1）mm.這時從反應器中取出生物膜，分別用DO、、、微電極測定生物膜內各種物質濃度的分布情況.測定結果如圖6所示.

圖6中DO濃度由3.04mg/L降低到0.49mg/L，含量較高，整個生物膜內均為好氧條件.濃度與另外兩種情況相比較低，這是因為較高的溶解氧更有利于的氧化.濃度較高，且其變化趨勢與另外兩種情況相反，由3.66mg/L增大到4.94mg/L，這是因為整個生物膜均處于好氧狀態(tài)，內部沒有反硝化反應的發(fā)生，硝化反應生成的于生物膜內得到積累，而上部生成的從生物膜內進入到水體，故上部濃度較低.由于沒有反硝化反應發(fā)生，所以濃度很低，少量的是由部分氧化而生成.

圖6 2.0Pa剪切力生物膜內物質濃度分布Fig.6 Dsitributions of DO，inside the biofilm under 2.0Pa

雷諾比擬假說的數(shù)學表達式如（2）所示：

式中：Dr為徑向紊動擴散系數(shù)；τ為距管軸為r處的紊動切應力；u為距管軸為r處的流體流速.

從式（2）中可以看出，切應力τ越大，物質的徑向紊動擴散系數(shù)越大，即意味著越有利于物質的擴散.實驗中隨著剪切力的逐漸增大，越有利于DO向膜內的擴散，從而導致生物膜內溶解氧逐漸增大，進而決定了生物膜內微環(huán)境的差別及物質濃度分布的差異.

3 結論

3.1 生物膜培養(yǎng)45d達到成熟，1.0，1.5，2.0Pa 3種水力條件下對應的生物膜厚度分別為（2.3± 0.1），（1.9±0.1），（1.6±0.1）mm，生物膜厚度隨著剪切力的增大而逐漸減小.

3.2 1.0，1.5Pa水力條件下生物膜內存在好氧、缺氧環(huán)境，有利于硝化和反硝化反應的發(fā)生，即有利于脫氮過程的發(fā)生.而2.0Pa剪切力條件下整個生物膜內均為好氧條件，并沒有反生反硝化反應，不利于脫氮過程的進行.

3.3 管壁剪切力是生物膜內微環(huán)境特征最主要的影響因素，直接決定了生物膜內DO分布，進而影響N元素的分布.而管壁剪切力主要由流速決定，在實際管道設計過程中，可以考慮通過控制流速達到最優(yōu)剪切力條件，創(chuàng)造有利于脫氮的環(huán)境.

［1］Foley J， Yuan Z G， Lant P. Dissolved methane in rising main sewer systems： field measurements and simple model development for estimating greenhouse gas emissions ［J］. Water Science and Technology， 2009，60（11）：2963-2971.

［2］Guisasola A， de Haas D， Keller J， et al. Methane formation in sewer systems ［J］. Water Research， 2008，42（6/7）：1421-1430.

［3］Liu Y， Ni B， Ganigue R， et al. Sulfide and methane production in sewer sediments ［J］. Water Research， 2015，70：350-359.

［4］Vollertsen J， Nielsen A H， Jensen H S， et al. Corrosion of concrete sewers - The kinetics of hydrogen sulfide oxidation ［J］. Science of the Total Environment， 2008，394（1）：162-170.

［5］Ellis J B， Yu W. Bacteriology of urban runoff： The combined sewer as a bacterial reactor and generator ［J］. Water Science and Technology， 1995，31（7）：303-310.

［6］Chen G H， Leung D， Huang J C. Removal of dissolved organic carbon in sanitary gravity sewer ［J］. Journal of Environmental Engineering-Asce， 2001，127（4）：295-301.

［7］周小紅，施漢昌，何 苗.采用微電極測定溶解氧有效擴散系數(shù)的研究 ［J］. 環(huán)境科學， 2007，28（3）：598-602.

［8］Satoh H， Ono H， Rulin B， et al. Macroscale and microscale analyses of nitrification and denitrification in biofilms attached on membrane aerated biofilm reactors ［J］. Water Research， 2004，38（6）：1633-1641.

［9］宋慧敏，周小紅，張永明，等.基于微電極技術的反硝化濾池生物膜特性分析 ［J］. 中國環(huán)境科學， 2012，32（5）：850-854.

［10］Horn H， Hempel D C. Mass transfer coefficients for an autotrophic and a heterotrophic biofilm system ［J］. Water Science and Technology， 1995，32（8）：199-204.

［11］邱玉琴，周小紅，施漢昌.廢水生物膜動力學參數(shù)的研究方法 ［J］.中國環(huán)境科學， 2008，28（8）：679-682.

［12］Sudarjanto G， Gutierrez O， Ren G， et al. Laboratory assessment of bioproducts for sulphide and methane control in sewer systems ［J］. Science of the Total Environment， 2013，443：429-437.

［13］李茂林.基于PIV與FLUENT的排水管道流態(tài)研究 ［D］. 重慶：重慶大學， 2013.

［14］Lee W H， Pressman J G， Wahman D G， et al. Characterization and application of a chlorine microelectrode for measuring monochloramine within a biofilm ［J］. Sensors and Actuators B-Chemical， 2010，145（2）：734-742.

The distribution characteristics of nitrogen element in sewer biofilm under different hydraulic conditions.

AI Hai-nan*， WANG Yin-liang， HUANG Wei， FAN Lei-lei， HE Qiang （Key Laboratory of the Three Gorges Reservoir Region's Eco-Environment， Ministry of Education， Chongqing University， Chongqing 400045， China）. China Environmental Science， 2015，35（10）：2991～2995

The processes of sewer biofilm growth and the distribution of DO，inside the mature biofilms cultured under wall shear stersses of 1.0， 1.5， 2.0Pa were measured by microelectrode testing technique. The results show as follows： the thicknesses of biofilms cultured under wall shear stresses of 1.0， 1.5， 2.0Pa are （2.3±0.1）， （1.9±0.1），（1.6±0.1）mm， respectively；aerobic area and anoxic area were found in biofilms cultured under wall shear stresses of 1.0Pa and 1.5Pa， which indicates nitrification and denitrification existed inside the above biofilms； only aerobic area was found in biofilm cultured under 2.0Pa， indicating only nitrification existed in that biofilm. Thickness of biofilm affects the distribution of DO in biofilm， subsequently affecting the process of transport and transformation of nitrogen in biofilm.

hydraulic condition；sewer biofilm；microelectrode；denitrification

X703.3

A

1000-6923（2015）10-2991-05

艾海男（1982-），男，湖南新邵人，副教授，博士，主要從事廢水處理理論與技術研究.發(fā)表論文30余篇.

2015-03-20

國家自然科學基金青年基金項目（51108480）；中央高校基本科研業(yè)務費項目（106112012CDJZR210025）

* 責任作者， 副教授， aihainan@126.com