生長(zhǎng)工藝對(duì)生長(zhǎng)室內(nèi)溫度分布影響的數(shù)值模擬

劉旭東，畢孝國(guó)，唐 堅(jiān)，牛 微，孫旭東

（1.沈陽(yáng)工程學(xué)院能源與動(dòng)力學(xué)院，沈陽(yáng) 110136；2.東北大學(xué)材料與冶金學(xué)院，沈陽(yáng) 110006）

生長(zhǎng)工藝對(duì)生長(zhǎng)室內(nèi)溫度分布影響的數(shù)值模擬

劉旭東1，畢孝國(guó)1，唐 堅(jiān)1，牛 微1，孫旭東2

（1.沈陽(yáng)工程學(xué)院能源與動(dòng)力學(xué)院，沈陽(yáng) 110136；2.東北大學(xué)材料與冶金學(xué)院，沈陽(yáng) 110006）

為給實(shí)驗(yàn)研究晶體生長(zhǎng)工藝提供必要的理論指導(dǎo)，以氫氣和氧氣的燃燒為基礎(chǔ)，研究了焰熔法生長(zhǎng)金紅石單晶體過(guò)程中生長(zhǎng)室內(nèi)的溫度分布特征，分析了H2和O2流量、噴嘴尺寸對(duì)溫度分布的影響.研究表明：適合金紅石單晶體生長(zhǎng)的最佳燃燒器為內(nèi)O2、中H2和外O2的三管結(jié)構(gòu)；隨著H2流量增加，生長(zhǎng)室軸心線上和徑向溫度逐漸增大，H2流量增加2 L/min，中心最高溫度平均升高160℃，位置向下移動(dòng)約2.5 mm；隨著內(nèi)、外O2流量增加，生長(zhǎng)室軸心線上和徑向溫度逐漸降低，與內(nèi)O2的影響相比，外O2對(duì)中心溫度影響較小，而對(duì)徑向溫度的影響較大；隨著內(nèi)O2噴嘴孔徑的增加，生長(zhǎng)室軸心線上最高溫度逐漸增大，而位置逐漸向噴嘴方向移動(dòng)，而外O2和H2噴嘴孔徑對(duì)軸心線上最高溫度的影響非常小.

金紅石單晶體；焰熔法；生長(zhǎng)室；溫度分布；燃燒器

在焰熔法生長(zhǎng)金紅石單晶體過(guò)程中，TiO2在氫、氧燃燒形成的還原氣氛下易失氧、不易結(jié)晶，生長(zhǎng)室內(nèi)軸向溫度梯度大使晶體生長(zhǎng)速度大，導(dǎo)致晶體的冷卻速度快，內(nèi)部熱應(yīng)力大，晶體完整性差，脆性大，而徑向溫度梯度大，使晶體直徑受到限制，但過(guò)小的徑向溫度梯度易造成晶體上部熔體發(fā)生溢流現(xiàn)象［1-4］.因此，生長(zhǎng)室內(nèi)氣體成分、生長(zhǎng)速度、尤其是溫度分布等參數(shù)，決定著晶體能否形成、晶體的質(zhì)量和晶體的最終尺寸［5-8］.這些參數(shù)隨生長(zhǎng)過(guò)程不斷變化，且相互影響，尤其是溫度分布影響晶體生長(zhǎng)速度和生長(zhǎng)室內(nèi)氣氛.生長(zhǎng)室內(nèi)溫度分布不僅與H2和O2流量有關(guān)，還與燃燒器結(jié)構(gòu)有非常密切的關(guān)系［9］.焰熔法發(fā)明之初使用的兩管燃燒器在生長(zhǎng)室內(nèi)所形成的軸向和徑向溫度梯度很大，僅靠增大中心噴嘴直徑以降低徑向溫度梯度是不行的.因?yàn)橹行膰娮熘睆皆龃蠛?，為防止回火，必須保持氧氣的流量，致使發(fā)熱量超過(guò)需要，造成局部溫度過(guò)高，對(duì)晶體生長(zhǎng)不利.如果將雙管燃燒器改為三管燃燒器，從內(nèi)至外依次為氧氣、氫氣和氧氣，內(nèi)管同時(shí)輸送粉體原料.利用這種結(jié)構(gòu)，通過(guò)調(diào)節(jié)氫氧比例，不僅可以產(chǎn)生富氧生長(zhǎng)氣氛，抑制晶體中氧的缺失，還能降低晶體生長(zhǎng)位置的徑向溫度梯度，生長(zhǎng)完整的金紅石單晶體.

因此，在焰熔法生長(zhǎng)金紅石單晶體過(guò)程中，分析生長(zhǎng)室內(nèi)軸向和徑向溫度分布特征，研究氣體流量和噴嘴尺寸對(duì)溫度分布的影響，實(shí)現(xiàn)溫度分布的控制和金紅石單晶體的穩(wěn)定生長(zhǎng).然而，在晶體生長(zhǎng)過(guò)程中，很難對(duì)生長(zhǎng)室內(nèi)H2和O2的燃燒過(guò)程和溫度分布進(jìn)行實(shí)驗(yàn)測(cè)試分析，而且目前從理論上研究焰熔法生長(zhǎng)單晶體生長(zhǎng)室內(nèi)的燃燒特性和溫度分布的相關(guān)報(bào)道非常少［10-13］.因此，用數(shù)值分析方法從理論上對(duì)生長(zhǎng)室內(nèi)氣體燃燒過(guò)程和溫度分布進(jìn)行研究非常必要.本文以H2和O2的燃燒為基礎(chǔ)，研究焰熔法生長(zhǎng)金紅石單晶體生長(zhǎng)室內(nèi)溫度分布特征，分析氣體流量和燃燒器結(jié)構(gòu)尺寸對(duì)溫度分布的影響規(guī)律，以期為其他單晶體的生長(zhǎng)提供一定的理論指導(dǎo).

1 模型的建立

1.1 爐體與噴嘴結(jié)構(gòu)模型

爐體和噴嘴的結(jié)構(gòu)如圖1所示.圖1（a）為爐體結(jié)構(gòu)剖視圖，爐體高為280 mm，外徑為180 mm.爐體內(nèi)生長(zhǎng)室為三段圓錐臺(tái)型，上部直徑為44 mm，下部直徑為66 mm.生長(zhǎng)室外分別為耐火層和保溫層，耐火層用剛玉粉和粘土混合而成，保溫層用石棉填充，外壁是用1 mm厚的鋼板制成的圓筒.圖1（b）為噴嘴結(jié)構(gòu)俯視圖，中心孔直徑為4 mm，通入氧氣和氧化物粉末，內(nèi)環(huán)用于通入氫氣，其內(nèi)、外直徑分別為22和24 mm，外環(huán)用于通入氧氣，其內(nèi)、外直徑分別為34和36 mm.

圖1 爐體和噴嘴結(jié)構(gòu)模型

1.2 基本方程及邊界條件

FLUENT軟件基于完全非結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格的有限體積法，且具有基于網(wǎng)格節(jié)點(diǎn)和網(wǎng)格單元的梯度算法，是解決對(duì)流傳熱和燃燒問(wèn)題常用的CFD計(jì)算軟件.整個(gè)區(qū)域的溫度分布包括生長(zhǎng)室和爐壁兩部分的傳熱計(jì)算，生長(zhǎng)室內(nèi)氫氣和氧氣的燃燒主要是由化學(xué)燃燒反應(yīng)、湍流流動(dòng)、對(duì)流與輻射換熱等現(xiàn)象的耦合而成，爐壁內(nèi)的溫度分布主要是傳導(dǎo)傳熱和爐壁外表面與空氣之間的對(duì)流換熱和輻射換熱.描述流體流動(dòng)和熱量傳遞的微分方程組主要包括以下幾種.

1）質(zhì)量守恒方程

式中：r為密度；ui為速度矢量.

2）能量守恒方程

3）動(dòng)量守恒方程

式中：p為壓力；τij是應(yīng)力張量，定義為

式中μ為動(dòng)力粘度.

4）傳熱微分方程

流體流動(dòng)湍流模型選取標(biāo)準(zhǔn)k-ε模型，其湍動(dòng)能k和耗散率ε方程為

式中：μt為湍流粘度；Gk為平均速度梯度產(chǎn)生的湍動(dòng)能；Gb為浮力產(chǎn)生的湍動(dòng)能.

對(duì)于H2和O2的燃燒反應(yīng)，由于燃燒反應(yīng)的速率很快，燃燒區(qū)域中由于湍流形成的H2和O2的對(duì)流混合相對(duì)燃燒過(guò)程要慢得多.因此，總的化學(xué)反應(yīng)速率受湍流混合的控制，在Fluent中采用Magnussen和Hjertager的渦耗散模型，化學(xué)反應(yīng)速率可表示為

式中：YP為P產(chǎn)物質(zhì)量百分比；A和B為經(jīng)驗(yàn)常數(shù)，通常分別為4.0和0.5.

求解邊界條件可確定如下：

1）中心孔O2、外環(huán)O2和內(nèi)環(huán)H2的噴嘴入口可設(shè)定為體積流量，分別為qV1=7 L/min、qV2= 3 L/min和qV3=18 L/min；

2）生長(zhǎng)室和爐體上部、下部的熱流量很小，可忽略，因此，可做絕熱邊界處理，即q1=0；

3）由于在爐體軸向方向的傳熱量遠(yuǎn)小于徑向方向的傳熱，因此，可忽略爐體軸向方向傳熱，爐壁向外傳遞的熱流量為q2=heff（Tw-Tf），其中heff為有效傳熱系數(shù)，包括爐壁向環(huán)境的輻射換熱；

4）生長(zhǎng)室出口壓力為0.

2 結(jié)果與分析

2.1 生長(zhǎng)室內(nèi)溫度分布特征

根據(jù)實(shí)驗(yàn)條件，確定三管燃燒器中心孔O2流量為7 L/min，外環(huán)O2流量為3 L/min，內(nèi)環(huán)H2流量為18 L/min.為了對(duì)比分析三管燃燒器和兩管燃燒器的溫度分布特征，在考慮內(nèi)O2和H2流量不變時(shí)，有無(wú)外O2時(shí)生長(zhǎng)室內(nèi)的溫度分布特征，以及在O2和H2總量不變的條件下，中心孔通入O2和通入H2時(shí)生長(zhǎng)室內(nèi)的溫度分布，各計(jì)算條件如表1所示.

表1 不同計(jì)算條件時(shí)的O2和H2流量

根據(jù)表1中的計(jì)算條件和設(shè)定的邊界條件，采用FLUENT軟件計(jì)算生長(zhǎng)室內(nèi)溫度、速度與氣體成分的分布結(jié)果，各種條件下生長(zhǎng)室內(nèi)縱截面上的溫度分布計(jì)算結(jié)果如圖2所示.

圖2 生長(zhǎng)室內(nèi)縱截面溫度分布

從圖2可以看出，在生長(zhǎng)室內(nèi)火焰呈中心對(duì)稱(chēng)分布.燃燒器為三管結(jié)構(gòu)，即燃燒條件為表1中計(jì)算條件A時(shí)，生長(zhǎng)室內(nèi)共產(chǎn)生兩股火焰，一股是中心的大火焰，另一股是外O2周?chē)蝗Φ男』鹧妫鐖D2（a）所示.這是由于中心內(nèi)O2的流量較大，且中心孔截面積較小，因而在中心對(duì)稱(chēng)軸上形成較大的O2流，與周?chē)臍錃膺M(jìn)行混合燃燒，在生長(zhǎng)室內(nèi)中心形成一個(gè)高溫火焰區(qū)域，其最高溫度3 853 K，在H2和O2燃燒的界面處，而中心線上的最高溫度則為3 406 K.結(jié)合圖3可以分析得到中心線上距噴嘴140 mm處達(dá)到金紅石晶體的熔點(diǎn)溫度2 123 K.因此，根據(jù)計(jì)算結(jié)果能夠準(zhǔn)確地調(diào)整晶體生長(zhǎng)位置，或者根據(jù)觀察孔的位置來(lái)調(diào)整H2與O2的流量，從而獲得晶體生長(zhǎng)所需要的最佳流量.

對(duì)于無(wú)外O2的兩管燃燒器，由于H2和O2只有一個(gè)燃燒界面，在生長(zhǎng)室內(nèi)只產(chǎn)生一股火焰. 表1中計(jì)算條件B的燃燒條件使得生長(zhǎng)室內(nèi)處于富H2狀態(tài)，O2流逐漸消耗并在生長(zhǎng)室內(nèi)形成以中心線為軸的高溫火焰區(qū)域，達(dá)到最高溫度3730 K的位置，在距噴嘴71 mm處，與三管燃燒器中心線最高溫度位置遠(yuǎn)離3 mm，說(shuō)明中心O2流量對(duì)中心高溫位置的影響非常大.

在兩管燃燒器中H2和O2的總流量與三管燃燒器相同時(shí)，如圖2（c）和圖2（d）所示，兩管燃燒器和三管燃燒器的溫度分布特征相差較大.當(dāng)兩管燃燒器的中心孔通入O2時(shí)（圖2（c）），中心過(guò)量的O2較多，導(dǎo)致中心線上的最高溫度較小，為3 297 K，且距離噴嘴77 mm.H2從噴嘴出來(lái)后，由于其密度很低，熱膨脹性能非常好，燃燒界面向O2方向靠近，導(dǎo)致火焰直徑較大，這現(xiàn)象從中心孔通入H2時(shí)（圖2（d））的火焰形狀更為明顯，從中心噴嘴出來(lái)的H2迅速向外擴(kuò)散與外圍的O2接觸燃燒而出現(xiàn)一個(gè)很小的高溫區(qū)域，擴(kuò)散后的H2流直徑較大，在向下流動(dòng)的同時(shí)也向四周擴(kuò)散與O2接觸燃燒而形成一個(gè)環(huán)形的高溫區(qū)域，導(dǎo)致高溫區(qū)域距離噴嘴較近.

圖3為表1中不同流量時(shí)生長(zhǎng)室軸心線上距頂部不同高度處（Ht）的溫度分布.圖中曲線a、b、c、d依次對(duì)應(yīng)表1中的條件A、B、C、D.從圖3可以看出，當(dāng)中心孔通入O2時(shí)，中心線上的溫度分布特征基本相同，均是在距離噴嘴較近范圍內(nèi)溫度較低，然后急劇增大到溫度最高點(diǎn)，中心孔O2流量相同時(shí)，如圖3中曲線a、b，最高溫度距噴嘴的高度非常接近.由于三管燃燒器中的部分H2與外O2發(fā)生反應(yīng)，導(dǎo)致其中心線上最高溫度有所減小.對(duì)于兩管燃燒器而言，當(dāng)外圍H2流量相同時(shí)，中心孔O2流量越大，中心線上的最高溫度反而減小，且位置向下移動(dòng).這是因?yàn)橹行倪^(guò)量的氧氣將熱量帶走，并向下移動(dòng).當(dāng)中心孔通入H2時(shí)，由于H2具有良好的熱膨脹性，H2從噴嘴出來(lái)后就發(fā)生燃燒反應(yīng)，而后溫度急劇增加到最大值.

圖3 生長(zhǎng)室軸心線上溫度分布

為了分析不同流量時(shí)生長(zhǎng)室內(nèi)徑向溫度分布特征，取觀察孔中心線位置的徑向溫度分布為分析對(duì)象，距中心不同位置（Dc）的溫度分布如圖4所示.從圖4可以看出，不同的氣體流量對(duì)生長(zhǎng)室近壁面處的溫度分布影響很小，而對(duì)生長(zhǎng)室內(nèi)的徑向溫度分布的影響非常明顯.在中心O2和H2流量相同時(shí)，與無(wú)外O2時(shí)相比較而言（圖4中曲線b），有外O2的條件下（圖4中曲線a）徑向溫度分布梯度要相對(duì)較小，而且整個(gè)溫度都要高一些.這說(shuō)明外O2在噴嘴附加產(chǎn)生的環(huán)形火焰對(duì)觀察孔位置的徑向溫度分析有較大影響，并將燃燒產(chǎn)生的熱量在氣流的作用下，將熱量向下傳遞而提高觀察孔位置的溫度.當(dāng)燃燒器為兩管結(jié)構(gòu)時(shí)，在O2和H2流量相同時(shí)，中心孔通O2和通H2的條件下，生長(zhǎng)室內(nèi)徑向溫度分布差別較大.當(dāng)中心孔通O2時(shí)（圖4中曲線c），生長(zhǎng)室內(nèi)觀察孔處徑向溫度值較高，且溫度梯度比較大.這是因?yàn)楫?dāng)中心孔通入H2時(shí)（圖4中曲線d），由于H2密度低，熱膨脹性能非常好，從噴嘴出來(lái)后立即與周?chē)难鯕獍l(fā)生燃燒反應(yīng)，使得生長(zhǎng)室內(nèi)上部的溫度非常高，且溫度分布的直徑也比較大.

圖4 生長(zhǎng)室徑向溫度分布

綜合以上分析得知，要得到滿足金紅石生長(zhǎng)的氧化氣氛，且徑向需要一定的溫度梯度和中心較小的溫度分布特征，只能在表1（a）的燃燒條件才能實(shí)現(xiàn)，也就是說(shuō)三管燃燒器是金紅石生長(zhǎng)的最佳設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu).

在利用焰熔法制備金紅石單晶體的過(guò)程中，觀察孔（中心距噴嘴110 mm）位置和觀察孔內(nèi)的晶體生長(zhǎng)位置的選擇非常關(guān)鍵，位置不同，溫度分布特征不同，導(dǎo)致晶體的生長(zhǎng)狀態(tài)也會(huì)不同.為了分析不同高度位置上生長(zhǎng)室內(nèi)徑向溫度梯度對(duì)爐內(nèi)晶體生長(zhǎng)的影響規(guī)律，在表1中計(jì)算條件A的燃燒條件下，計(jì)算了觀察孔上沿、中心和下沿3個(gè)位置在徑向上的溫度分布，計(jì)算結(jié)果如圖5所示.從圖5可以看出，距離噴嘴位置越近，中心溫度最高，而徑向溫度梯度也越大，尤其是在離中心線10 mm范圍內(nèi)的溫度梯度變化較大.說(shuō)明晶體直徑小于20 mm時(shí)，晶體生長(zhǎng)界面在觀察孔中位置非常關(guān)鍵，對(duì)于熔點(diǎn)為2 123 K的金紅石晶體，在觀察孔的中下部生長(zhǎng)晶體，有利于得到穩(wěn)定的晶體生長(zhǎng)狀態(tài).由于在觀察孔中上部的中心溫度很高，盡管徑向溫度梯度較大，溫度下降較快，但單晶體邊緣處的火焰溫度仍遠(yuǎn)高于晶體的結(jié)晶溫度，易造成晶體上端的熔體發(fā)生溢流現(xiàn)象而不能穩(wěn)定生長(zhǎng).另外，溫度梯度過(guò)大，容易造成晶體中心和邊緣的溫差過(guò)大，導(dǎo)致晶體內(nèi)部的熱應(yīng)力過(guò)大而降低晶體質(zhì)量.在觀察孔下部生長(zhǎng)晶體時(shí)，溫度梯度較小，熔體內(nèi)溫度比較均勻.然而，當(dāng)熔體的過(guò)熱度較大時(shí)，晶體的邊緣溫度也容易過(guò)高，使熔體不易結(jié)晶，甚至引起溢流；當(dāng)熔體過(guò)熱度較小時(shí)，熔體的粉體有時(shí)不能得到很好的溶化而容易引起晶體造成夾雜或包裹體等晶體缺陷.在此流量條件下，觀察孔的中下部距離噴嘴大于110 mm處比較適合金紅石晶體生長(zhǎng).

圖5 觀察孔處不同高度上生長(zhǎng)室徑向溫度分布

2.2 H2流量的影響

焰熔法制備金紅石單晶體過(guò)程中，H2流量不僅決定了生長(zhǎng)室內(nèi)的氧化氣氛程度，更為重要的是影響了生長(zhǎng)室內(nèi)的溫度分布.隨著晶體直徑的不斷增大，晶體生長(zhǎng)所需要的H2量逐漸增多.圖6給出了在內(nèi)O2和外O2流量分別為7和3 L/min時(shí)，不同H2流量對(duì)生長(zhǎng)室軸心線和徑向溫度分布的影響.

從圖6可以看出，當(dāng)內(nèi)、外O2流量不變時(shí)，隨著H2流量的增加，生長(zhǎng)室內(nèi)中心軸和徑向溫度均逐漸增大.中心溫度在距噴嘴57 mm內(nèi)隨H2流量的增加基本不變，在H2流量由16 L/min增加到20 L/min時(shí)，H2流量每增加2 L/min，中心的最高溫度平均升高160℃，且最高溫度的位置向下移動(dòng)，移動(dòng)距離約為2.5 mm.這是因?yàn)樯L(zhǎng)室內(nèi)的O2過(guò)量，中心上的O2并沒(méi)有全部參與周?chē)鶫2的燃燒反應(yīng)，放出的熱量主要取決于H2的流量，當(dāng)H2流量增大時(shí)，H2的吹入深度增大，更多的H2和O2在更低的位置發(fā)生燃燒反應(yīng)放出更多的熱量，導(dǎo)致中心最高溫度升高且向下移動(dòng).

圖6 不同H2流量時(shí)生長(zhǎng)室軸線（a）和徑向（b）溫度分布

由圖6可知，在內(nèi)、外O2流量不變時(shí)，H2流量增加，徑向溫度也隨之增大，而H2流量越大，在觀察孔中心（距噴嘴110 mm）位置徑向溫度增加幅度越大.這是由于內(nèi)O2流量大于外O2流量，且內(nèi)O2孔面積遠(yuǎn)小于外O2環(huán)的面積，從而形成了內(nèi)O2火焰在觀察孔附近，而外O2火焰在噴嘴附近的燃燒特性，如圖2（a）所示.H2流量越多，H2吹入深度也增大，與內(nèi)O2發(fā)生燃燒反應(yīng)的H2量越多.同時(shí)，由于H2具有很好的熱膨脹性能，導(dǎo)致燃燒后的高溫區(qū)域直徑也越大.因此，在制備金紅石晶體過(guò)程中，隨著晶體尺寸的不斷增大，需要的H2流量也越大，然而，當(dāng)晶體尺寸較大時(shí)，為了避免晶體邊緣的溫度過(guò)高而引起溢流現(xiàn)象，應(yīng)更加緩慢地增加H2的流量.

2.3 O2流量的影響

焰熔法制備金紅石單晶體需要富O2氣氛，對(duì)于三管燃燒器結(jié)構(gòu)中內(nèi)O2的主要目的是得到高溫的中心區(qū)域，外O2的主要目的是為了提高生長(zhǎng)室內(nèi)氧化氣氛程度.為了分析內(nèi)O2流量對(duì)生長(zhǎng)室內(nèi)溫度分布的影響，在H2和外O2流量分別為18 和3 L/min，且不變時(shí)，計(jì)算了內(nèi)O2為6～8 L/min時(shí)生長(zhǎng)室內(nèi)的溫度分布，結(jié)果如圖7所示.

從圖7可以看出，當(dāng)H2、外O2流量不變時(shí)，隨著內(nèi)O2流量的增加，生長(zhǎng)室內(nèi)中心軸和徑向溫度的變化趨勢(shì)相同，只是溫度逐漸降低，且降低的幅度逐漸減小.在內(nèi)O2流量由6 L/min增加到7 L/min時(shí)，中心的最高溫度降低141℃，位置向下移1.7 mm，徑向溫度平均降低50℃；在內(nèi)O2流量由7 L/min增加到8 L/min時(shí)，中心的最高溫度降低136℃，位置向下移1.1 mm，徑向溫度平均降低21℃.這是因?yàn)樯L(zhǎng)室內(nèi)的H2不變，生長(zhǎng)室內(nèi)燃燒反應(yīng)放出的熱量不變，隨著內(nèi)O2流量的增大，多余的O2將中心區(qū)域熱量吹入更深的位置，并帶動(dòng)中心周?chē)鷧^(qū)域的熱量在更長(zhǎng)、更寬的范圍內(nèi)分布，從而使中心最高溫度和徑向溫度均有所降低.

圖7 不同內(nèi)氧流量時(shí)生長(zhǎng)室軸線（a）和徑向（b）的溫度分布

為了分析外O2流量對(duì)生長(zhǎng)室內(nèi)溫度分布的影響，在H2和內(nèi)O2流量分別為18和7 L/min，且不變時(shí)，計(jì)算了外O2為2～4 L/min時(shí)生長(zhǎng)室內(nèi)的溫度分布，計(jì)算結(jié)果如圖8所示.

從圖8可以看出，當(dāng)H2、內(nèi)O2流量不變時(shí)，隨著外O2流量的增加，生長(zhǎng)室內(nèi)中心軸和徑向溫度的變化趨勢(shì)相同，只是溫度逐漸降低，且降低的幅度逐漸減小.在外O2流量由2 L/min增加到3 L/min時(shí)，中心的最高溫度降低105℃，位置向上移2.5 mm，徑向溫度平均降低118℃；在內(nèi)O2流量由3 L/min增加到4 L/min時(shí)，中心的最高溫度降低42℃，位置向上移1.5 mm，徑向溫度平均降低50℃.與內(nèi)O2的影響相比，外O2對(duì)中心溫度影響較小且將中心最高溫度往上移動(dòng)，而對(duì)徑向溫度的影響較大.這是因?yàn)?，在H2流量不變時(shí)，當(dāng)外O2流量增加，外O2吹入深度增加，與更多的H2發(fā)生反應(yīng)，導(dǎo)致與內(nèi)O2反應(yīng)的H2量減少，從而降低中心溫度，同時(shí)將最高溫度向噴嘴方向移動(dòng).隨著外O2流量的增大，更多的H2與外O2在噴嘴附近燃燒，則觀察孔附近主要由內(nèi)O2和H2燃燒的反應(yīng)就有所減少，導(dǎo)致徑向溫度的降低.

圖8 不同外氧流量時(shí)生長(zhǎng)室軸線（a）和徑向（b）的溫度分布

2.4 噴嘴孔徑的影響

焰熔法制備金紅石單晶體過(guò)程中，隨著晶體尺寸的不斷長(zhǎng)大，需要的O2和H2的流量越來(lái)越多.如果噴嘴孔徑太小，在大流量條件下容易在生長(zhǎng)室內(nèi)產(chǎn)生紊流現(xiàn)象，且容易對(duì)晶體上端的熔體造成較大的沖擊力，不利于晶體的穩(wěn)定生長(zhǎng)；如果噴嘴孔徑過(guò)大，在觀測(cè)孔附近滿足晶體時(shí)所需O2和H2的流量會(huì)很大，很容易造成晶體過(guò)熱而引起溢流.因此，H2和O2噴嘴的孔徑對(duì)生長(zhǎng)室內(nèi)溫度分布的影響非常關(guān)鍵.在內(nèi)O2、H2和外O2流量分別為7、18和3 L/min，且不變時(shí)，計(jì)算了內(nèi)O2、H2和外O2噴嘴孔徑對(duì)生長(zhǎng)室內(nèi)的中心溫度分布影響，結(jié)果如圖9所示.

圖9 不同內(nèi)氧（a）、外氧（b）和氫氣（c）噴嘴孔徑時(shí)生長(zhǎng)室軸心線上溫度分布

從圖9可以看出，當(dāng)內(nèi)O2、H2和外O2流量不變時(shí)，內(nèi)O2噴嘴孔徑對(duì)中心溫度影響較大，而外O2和H2噴嘴孔徑的影響非常小.隨著內(nèi)O2噴嘴孔徑的增加，生長(zhǎng)室軸心線上最高溫度逐漸增大，而位置逐漸向噴嘴方向移動(dòng).內(nèi)O2噴嘴孔徑增加0.5 mm，中心最高溫度大約升高190℃，位置向上移約8 mm.這是因?yàn)楫?dāng)內(nèi)O2噴嘴孔徑增加時(shí)，由于內(nèi)O2流量不變，吹入深度將減小.同時(shí)，由于H2噴嘴環(huán)面積較大，且H2具有良好的熱膨脹性，使得H2的吹入深度較低，因而當(dāng)內(nèi)O2吹入深度減小時(shí)與更多的H2發(fā)生反應(yīng)，導(dǎo)致中心溫度升高.對(duì)于H2噴嘴而言，只要H2的流量不變，其吹入深度隨著噴嘴環(huán)的面積變化不是很大，因而對(duì)中心溫度的影響很小.對(duì)于外O2噴嘴而言，由于噴嘴環(huán)面積較大，且流量很小，導(dǎo)致外O2的吹入深度也較低，當(dāng)外O2噴嘴環(huán)面積發(fā)生變化時(shí)，其對(duì)中心溫度的影響很小.

3 結(jié) 論

1）適合金紅石單晶體生長(zhǎng)的最佳燃燒器為內(nèi)O2、中H2和外O2的三管結(jié)構(gòu)，在內(nèi)O2、H2和外O2流量分別為7、18和3 L/min時(shí)，金紅石單晶體生長(zhǎng)的最佳位置是在觀察孔內(nèi)距離噴嘴大于110 mm處.

2）隨著H2流量增加，生長(zhǎng)室內(nèi)中心軸和徑向溫度逐漸增大，且H2流量越大，在觀察孔中心位置的徑向溫度增加幅度越大，H2流量增加2 L/min，中心最高溫度平均升高160℃，位置向下移動(dòng)約2.5 mm.

3）隨著內(nèi)O2和外O2流量增加，生長(zhǎng)室內(nèi)中心軸和徑向溫度逐漸降低，且降低的幅度逐漸減小，與內(nèi)O2的影響相比，外O2對(duì)中心溫度影響較小且將中心最高溫度向上移動(dòng)，而對(duì)徑向溫度的影響較大.

4）內(nèi)O2噴嘴孔徑對(duì)中心溫度影響較大，而外O2和H2噴嘴孔徑的影響非常小，隨著內(nèi)O2噴嘴孔徑的增加，生長(zhǎng)室軸心線上最高溫度逐漸增大，而位置逐漸向噴嘴方向移動(dòng).

［1］ ADAMSKI Joseph A.Newoxy-hydrogenburnerfor flame fusion［J］.Journal of Applied Physics，1965，36 （5）：1784-1786.

［2］ SCHEEL Hans J，Historical aspects of crystal growth technology［J］.Journal of Crystal Growth，2000，211：1-12.

［3］ SCHEEL H J.Crystal growth technology CGT for energy：saving energy and renewable energy［J］.J Crystal Growth，2005，275：331-337.

［4］ DONNET J B，OULANTI H，HUU T Le，et al. Sythesis of large crystal diamond using combustionflame method［J］.Carbon，2006，44（2）：374-380.

［5］ BI Xiaoguo，LIUXudong，NIUWei.Flame-fusion growth of rutile single crystal［J］.Advanced MaterialsResearch，2012，535-537：2571-2575.

［6］ 畢孝國(guó)，修稚萌，孫旭東，等.大尺寸金紅石（TiO2）單晶體生長(zhǎng)條件的實(shí)驗(yàn)研究［J］.人工晶體學(xué)報(bào)，2004，33（2）：244-249.

BI Xiaoguo，XIU Zhimeng，SUN Xudong，et al. Experimental study on growth conditions of big-bulk rutile crystal［J］.Journal of Synthetic Crystals，2004，33（2）：244-249.

［7］ 畢孝國(guó)，修稚萌，馬偉民，等.金紅石（TiO2）單晶體的生長(zhǎng)研究［J］.東北大學(xué)學(xué)報(bào)（自然科學(xué)版），2004，25（10）：977-979.

BI Xiaoguo，XIU Zhimeng，MA Weimin，et al.Study on grow th of rut ile（TiO2）single crystals［J］.Journal of Northeastern University（Natural Science），2004，25（10）：977-979.

［8］ 畢孝國(guó)，修稚萌，馬偉民，等.生長(zhǎng)氣氛和速度在金紅石（TiO2）單晶體生長(zhǎng)中的作用研究［J］.人工晶體學(xué)報(bào)，2004，33（4）：657-661.

BI Xiaoguo，XIU Zhimeng，MA Weimin，et al.Study on effect of growth atmosphere and rate on preparation of rutile（TiO2）single crystal［J］.Journal of Synthetic Crystals，2004，33（4）：657-661.

［9］ 劉旭東，畢孝國(guó)，唐堅(jiān)，等.焰熔法制備單晶體生長(zhǎng)室內(nèi)的燃燒特性［J］.材料研究學(xué)報(bào)，2015，29 （5）：394-400.

LIU Xudong，BI Xiaoguo，TANG Jian，et al.Study on combustioncharacteristicingrowthchamberfor preparation of single crystal with flame fusion method ［J］.Chinese Journal of Materials Research，2015，29 （5）：394-400.

［10］KHAMBATTA F B，GIELISSE P J，WILSON M P. Initial thermal model of the flame fusion crystal growth process［J］.Journal of Crystal Growth，1972，13：710-717.

［11］謝烽，郭進(jìn)，姚瑤，等.甲烷—空氣預(yù)混氣體燃燒特性研究［J］.安全與環(huán)境學(xué)報(bào)，2014，14（2）：5-9.

XIE Feng，GUO Jin，YAO Yao，et al.Experimental study on the burning characteristics of methane-air mixtures［J］.Journal of Safety and Environment，2014，14（2）：5-9.

［12］張勇，黃佐華，廖世勇，等.天然氣/氫氣燃燒特性研究［J］.內(nèi)燃機(jī)學(xué)報(bào)，2006，24（3）：200-205.

ZHANG Yong，HUANG Zuohua，LIAO Shiyong，et al.Study on combustion characteristics of natural gas hydrogen air mixtures［J］.Transactions of CSICE，2006，24（3）：200-205.

［13］李玉蘭，王謙.微管內(nèi)氫氣燃燒變參數(shù)研究［J］.熱科學(xué)與技術(shù)，2009，8（1）：85-89.

LI Yulan，WANG Qian.Changing parameters of hydrogen combustion in micro-scale tube［J］.Journal of Thermal Science and Technology，2009，8（1）：85-89.

（編輯 呂雪梅）

Numerical simulation of the influence of growth parameters on the temperature distribution in growth chamber

LIU Xudong1，BI Xiaoguo1，TANG Jian1，NIU Wei1，SUN Xudong2

（1.School of Energy and Power，Shenyang Institute of Engineering，Shenyang 110136，China；2.School of Materials and Metallurgy，Northeastern University，Shenyang 110006，China）

To provide necessary theoretical guidance for the experimental study on the growth process of rutile crystals，temperature distribution in growth chamber was investigated for preparation of rutile single crystal with hydro-oxygen flame fusion method.And effects of oxygen and hydrogen flow rate and nozzle size on temperature distribution were analyzed.Results showed that the optimal burner for growing of rutile single crystal was a threetube structure containing inner，middle and outer tubers for oxygen，hydrogen and oxygen，respectively.With the increasing hydrogen flow rate，the center and radial temperature increased gradually in the chamber，and the position of the peak temperature gradually moved down，which downward moved 2.5 mm when the hydrogen flow rate increased for 2 L/min，while the peak temperature rose 160℃in average.With the increasing inner and outer oxygen flow rate，the center and radial temperature decreased gradually in the chamber.Compared with the inner oxygen，the outer oxygen had little effect on the center temperature and much impact on the radial temperature.With the increasing diameter of nozzle for inner oxygen，the peak temperature increased gradually in the chamber and the position of the peak temperature gradually moved up，while the increasing diameter of nozzle for outer oxygen and middle hydrogen had little effect on the center temperature.

rutile single crystal；flame fusion method；growth chamber；temperature distribution；burner

O782

A

1005-0299（2015）06-0057-08

10.11951/j.issn.1005-0299.20150611

2015-04-28.

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（51472047）.

劉旭東（1975—），男，副教授；孫旭東（1961—），男，教授，博士生導(dǎo)師，國(guó)家杰出青年科學(xué)基金獲得者.

劉旭東，E-mail：liuxd@sie.edu.cn.