天津市各區(qū)縣PM2.5污染工業(yè)行業(yè)貢獻(xiàn)構(gòu)成分析

陳 璐，周 陽*，姚立英，王 偉，吉 晟，劉 玲，黃浩云（1.天津市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院，天津 300191；2.天津市大氣污染防治重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津 300191；3.天津市聯(lián)合環(huán)保工程設(shè)計(jì)有限公司，天津 300191）

天津市各區(qū)縣PM2.5污染工業(yè)行業(yè)貢獻(xiàn)構(gòu)成分析

陳 璐1，2，周 陽1，2*，姚立英1，2，王 偉2，3，吉 晟2，3，劉 玲2，3，黃浩云1，2（1.天津市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院，天津 300191；2.天津市大氣污染防治重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津 300191；3.天津市聯(lián)合環(huán)保工程設(shè)計(jì)有限公司，天津 300191）

應(yīng)用MM5/CMAQ模型，選取1月和7月作為冬、夏兩季的典型代表月份，采用源開關(guān)法，將天津市工業(yè)源分為8大類，模擬分析不同季節(jié)下，各類源對天津市各區(qū)縣的PM2.5污染貢獻(xiàn).結(jié)果表明，熱力供應(yīng)是各區(qū)縣冬季PM2.5污染的首要貢獻(xiàn)源，貢獻(xiàn)比例約為50%以上，而石油加工和化工制造是夏季各區(qū)縣PM2.5污染貢獻(xiàn)的一個(gè)重要來源，貢獻(xiàn)比例從冬季的7%上升到夏季的23%；在冬夏兩季，黑色金屬冶煉和水泥制造是構(gòu)成天津市PM2.5污染的重要來源，合計(jì)分別約占工業(yè)污染貢獻(xiàn)比重的30%和65%；此外，除薊縣外，電力生產(chǎn)在冬夏兩季均不是各區(qū)縣PM2.5的主要貢獻(xiàn)來源.從具體區(qū)縣看，水泥制造對河北、北辰、紅橋等區(qū)縣有較大影響，化工制造對寧河及濱海新區(qū)有較大影響，電力生產(chǎn)則對薊縣有較大影響.

區(qū)域灰霾；CMAQ模型；PM2.5；污染控制；天津市

天津市大氣污染形勢日趨嚴(yán)重，灰霾天氣日益增多，大氣污染由原來的以二氧化硫（SO2）、粗顆粒物（PM10）為主的煤煙型污染向以細(xì)顆粒物（PM2.5）及臭氧（O3）為主的復(fù)合型污染轉(zhuǎn)變［1-5］.在此背景下，2013年9月，國務(wù)院發(fā)布了《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》（國發(fā)［2013］37號(hào)）［6］，環(huán)境保護(hù)部配套出臺(tái)了《京津冀及周邊地區(qū)落實(shí)大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃實(shí)施細(xì)則》（環(huán)發(fā)［2013］104號(hào)）［7］，天津市人民政府也出臺(tái)了《清新空氣行動(dòng)方案》（津政發(fā)〔2013〕35號(hào)）［8］，建立了污染治理項(xiàng)目庫，制定相應(yīng)的保障措施.在各類源中，工業(yè)源直接排放是天津市PM2.5污染的重要來源，然而，具體到各區(qū)縣，不同工業(yè)行業(yè)對PM2.5污染貢獻(xiàn)構(gòu)成卻不盡相同，需要進(jìn)一步研究，以便更好地制定有針對性的控制措施.

國內(nèi)在采用數(shù)值模型進(jìn)行區(qū)域污染來源貢獻(xiàn)方面已開展相關(guān)研究.研究人員等采用ARPSCMAQ、MM5-CMAQ模式分析發(fā)現(xiàn)，在北京市PM10濃度貢獻(xiàn)主要由本地排放引起，但在特定天氣背景下，周邊區(qū)域排放污染物對北京市有較大貢獻(xiàn)［9-11］；Streets等［12］采用CMAQ模式模擬表明有34%的PM2.5來自北京周邊源排放；黃青［13］采用PSAT-CAMX［14］模式模擬發(fā)現(xiàn)，北京本地源中的固定源、道路揚(yáng)塵、施工揚(yáng)塵和工業(yè)無組織排放是PM10主要貢獻(xiàn)源.Cheng等［15］采用MM5-ARPS-CMAQ耦合模型系統(tǒng)也得出了類似結(jié)論.薛文博等［16］采用PSAT-CAMX模式對中國的PM2.5跨區(qū)域傳輸特征進(jìn)行模擬研究，發(fā)現(xiàn)跨區(qū)域的傳輸對重點(diǎn)區(qū)域及典型城市PM2.5污染具有顯著貢獻(xiàn).

上述研究工作多是在較大空間尺度范圍上開展，難以用于指導(dǎo)城市區(qū)域尺度的大氣污染防治工作，受污染源排放清單分辨率等方面限制，在較小區(qū)域尺度上采用模型法開展不同行業(yè)的貢獻(xiàn)研究還不多見，本研究采用MM5/CMAQ模型系統(tǒng)，制作高時(shí)空分辨率的排放源清單，選取1月和7月作為天津市冬、夏兩季的典型代表月份，采用源開關(guān)法，對不同季節(jié)下，天津市各區(qū)縣的PM2.5污染工業(yè)行業(yè)構(gòu)成進(jìn)行識(shí)別分析，分析各區(qū)縣的主要影響貢獻(xiàn)行業(yè).

1 研究方法

1.1 模式系統(tǒng)

MM5［17］是美國賓夕法尼亞大學(xué)和美國國家氣象中心聯(lián)合開發(fā)的有限區(qū)域中尺度數(shù)值模式.模式具有多重嵌套功能、采用非靜力動(dòng)力框架并采用地形追隨的Sigma坐標(biāo)系，模擬精度可達(dá)幾km.自20世紀(jì)70年代問世以來，因其對中尺度及區(qū)域尺度大氣環(huán)流具有較好的模擬和預(yù)報(bào)效果而在國內(nèi)外得到廣泛應(yīng)用.

區(qū)域空氣質(zhì)量模式CMAQ［18］是由美國環(huán)保局（EPA）和海洋大氣局（NOAA）共同開發(fā)的當(dāng)前最先進(jìn)的第3代歐拉空氣質(zhì)量模型.該模式可用于多尺度、多污染物的空氣質(zhì)量模擬、預(yù)報(bào)和評估.它采用“一個(gè)大氣”的設(shè)計(jì)思想，氣相化學(xué)反應(yīng)機(jī)理采用成熟的CB-IV、RADM2及SAPRC99等大氣化學(xué)反應(yīng)機(jī)制，氣溶膠機(jī)制采用AERO3、AERO4等，模擬過程充分考慮大氣中各種污染物之間的復(fù)雜化學(xué)反應(yīng)，能夠?qū)缀跛写髿馕廴疚镞M(jìn)行模擬.

完整的CMAQ模式系統(tǒng)由氣象數(shù)據(jù)處理模塊、污染源排放清單模塊和空氣質(zhì)量模式模塊3大部分組成［19］.氣象數(shù)據(jù)處理模塊提供空氣質(zhì)量模式所需氣象場，一般采用MM5或WRF模式進(jìn)行驅(qū)動(dòng)；污染源排放清單模塊提供網(wǎng)格化污染物源強(qiáng)數(shù)據(jù)，該數(shù)據(jù)可由SMOKE等排放清單處理模塊處理或自行編寫程序處理得到；空氣質(zhì)量模式CMAQ模塊進(jìn)行污染物遷移、擴(kuò)散及化學(xué)轉(zhuǎn)化模擬計(jì)算.它主要由氣象-化學(xué)預(yù)處理模塊MCIP，邊界條件模塊BCON，初始條件模塊ICON，光分解模塊JPROC和化學(xué)輸送模塊CCTM構(gòu)成.ICON和BCON為模式運(yùn)算提供初始邊界值和初始濃度場.JPROC用于計(jì)算不同時(shí)間不同地點(diǎn)的光分解率.CMAQ模式運(yùn)算的核心是化學(xué)輸送模塊CCTM.

1.2 研究區(qū)域

本研究采用兩層雙向嵌套網(wǎng)格設(shè)置，網(wǎng)格中心坐標(biāo)都位于117.38°E，39.32°N.外層網(wǎng)格數(shù)為45×55，網(wǎng)格間距為9km，內(nèi)層網(wǎng)格數(shù)為49×73，網(wǎng)格間距為3km；垂直方向分為14層，模式頂層氣壓為100hPa，垂直分層的15個(gè)σ取值為: 1.0000，0.99588，0.9909，0.9826，0.978，0.9693，0.9518，0.9000，0.8000，0.6500，0.5500，0.4500，0.3500，0.2500，0.0000.氣象場MM5所需的氣象背景場采用美國國家環(huán)境預(yù)報(bào)中心的1°×1°每日四時(shí)再分析資料，此外利用收集的研究區(qū)域內(nèi)各氣象站臺(tái)地面氣象資料對氣象場進(jìn)行同化處理，以提高氣象模式模擬精度.

為保證側(cè)邊界落在氣象模式的預(yù)報(bào)區(qū)域內(nèi)，CMAQ模式中水平區(qū)域比氣象模式中略小，其水平網(wǎng)格點(diǎn)數(shù)為46×70，垂直方向分層與氣象模式相同，層間距隨高度上升而增大，具體MM5模擬區(qū)域及CMAQ研究區(qū)域見圖1.

圖1 研究區(qū)域Fig.1 The study area and nested model domain

1.3 污染源排放清單建立

本文使用的污染源排放清單資料主要來自于天津市環(huán)境統(tǒng)計(jì)與調(diào)查數(shù)據(jù)，調(diào)查統(tǒng)計(jì)的源清單覆蓋火力發(fā)電源、供熱鍋爐房、水泥制造、黑色金屬冶煉、有色金屬冶煉、石油加工與煉焦、化學(xué)原料及化學(xué)制品制造、合成材料制造、醫(yī)藥制造、塑料制品、包裝印刷等大氣污染物排放重點(diǎn)行業(yè)，污染物物種包括SO2、NOx、PM10、PM2.5、VOCs等，采用自上而下和自下而上相結(jié)合的方法、調(diào)查調(diào)整得到，上述污染源分布見圖1（b）.除受工業(yè)源影響外，機(jī)動(dòng)車尾氣、道路及建筑揚(yáng)塵、居民生活等其他源類對天津市各區(qū)縣PM2.5的影響也不容小視，由于本研究目的集中于分析本地工業(yè)源的影響，因此沒有將非工業(yè)源考慮在內(nèi).根據(jù)天津市相關(guān)源解析研究結(jié)果，工業(yè)源在天津市所有PM2.5污染貢獻(xiàn)源中總體貢獻(xiàn)率約為40%～50%左右［20］.

將匯總得到的各類源各項(xiàng)污染物排放總量數(shù)據(jù)通過地理信息系統(tǒng)建立污染源數(shù)據(jù)庫，并結(jié)合各類源的空間位置和排放活動(dòng)規(guī)律進(jìn)行網(wǎng)格化處理，形成3km×3km的高時(shí)空分辨率，滿足CMAQ模式運(yùn)算需要的網(wǎng)格化排放清單.

1.4 模擬方案設(shè)計(jì)

表1 模擬方案設(shè)置Table 1 Simulation scenarios

本研究以2012年1月和7月分別作為天津市冬、夏季節(jié)的典型代表月份，大氣化學(xué)反應(yīng)機(jī)制采用CB-IV機(jī)制，氣溶膠機(jī)制采用AERO3機(jī)制，根據(jù)天津市工業(yè)主要排放行業(yè)和產(chǎn)業(yè)構(gòu)成特點(diǎn)，將所有工業(yè)源分成電力生產(chǎn)、熱力供應(yīng)、水泥制造、黑色金屬冶煉、有色金屬冶煉、石油加工、化工制造以及其他8大行業(yè)，使用行業(yè)滅燈法對天津市本地各區(qū)域工業(yè)PM2.5排放對區(qū)域空氣質(zhì)量貢獻(xiàn)構(gòu)成進(jìn)行模擬分析，為減小初始值對模擬結(jié)果的影響，每月提前3d進(jìn)行模擬計(jì)算，每日以前1d模擬結(jié)束時(shí)的小時(shí)濃度值作為當(dāng)日的起始濃度值，最終以各區(qū)縣監(jiān)測點(diǎn)所在網(wǎng)格的PM2.5月均濃度作為區(qū)縣間相互影響貢獻(xiàn)的分析及評價(jià)依據(jù).為計(jì)算各區(qū)縣污染源對其PM2.5污染貢獻(xiàn)以及各區(qū)縣之間的相互影響貢獻(xiàn)，具體方案設(shè)置如下:

各類源對各區(qū)縣PM2.5空氣質(zhì)量貢獻(xiàn)比例Pij計(jì)算如下:

其中:Pij為第i類行業(yè)源對第j個(gè)區(qū)縣的PM2.5污染貢獻(xiàn)，%；Cj為全市所有工業(yè)行業(yè)源存在情況下，第j個(gè)區(qū)縣的PM2.5月均濃度值，mg/m3；Cij為關(guān)閉i類行業(yè)污染源后，第j個(gè)區(qū)縣的PM2.5月均濃度值，mg/m3.

1.5 模擬結(jié)果驗(yàn)證

為檢驗(yàn)?zāi)Ｐ湍M結(jié)果與實(shí)際監(jiān)測數(shù)據(jù)的相符性，選擇天津市中心城區(qū)的環(huán)境監(jiān)測中心站2012年1月和7月污染源監(jiān)測數(shù)據(jù)和模擬數(shù)據(jù)進(jìn)行對比分析，由于當(dāng)時(shí)沒有PM2.5的連續(xù)在線監(jiān)測數(shù)據(jù)，且顆粒物來源較為廣泛、復(fù)雜，本研究中沒有考慮揚(yáng)塵、機(jī)動(dòng)車等排放的貢獻(xiàn)影響，因此為了反應(yīng)模式對工業(yè)源模擬結(jié)果的準(zhǔn)確性，選取污染貢獻(xiàn)來源較為單一的SO2的監(jiān)測值和模擬值進(jìn)行對比分析，結(jié)果見圖2.

圖2 市監(jiān)測中心站SO2模擬值與監(jiān)測值對比Fig.2 Comparison between simulated and observed SO2at the TJEMC site

依圖2可知，模型模擬值與監(jiān)測值具有較好的相關(guān)性，二者相關(guān)系數(shù)達(dá)到0.75，較好的體現(xiàn)了天津市一次污染物的季節(jié)變化特點(diǎn)，即冬季高、夏季低，模式系統(tǒng)可進(jìn)一步用于不同行業(yè)類別的污染排放，特別是一次排放貢獻(xiàn)分析.

2 結(jié)果與討論

采用源開關(guān)敏感性分析法，對天津市1月和7月天津市各區(qū)縣PM2.5污染構(gòu)成進(jìn)行模擬分析.需要指出的是，受方法局限性，由于化學(xué)反應(yīng)的非線性性，本方法對于二次PM2.5生成方面可能存在較大偏差，更多的適用于各行業(yè)一次PM2.5排放貢獻(xiàn)分析.

采用上述方法，在逐小時(shí)逐網(wǎng)格污染物濃度值基礎(chǔ)上，計(jì)算各區(qū)縣監(jiān)測點(diǎn)位所在網(wǎng)格點(diǎn)各污染物的月均濃度值，以此為基礎(chǔ)分析各區(qū)縣間的PM2.5污染行業(yè)構(gòu)成，結(jié)果如下:

由表2、圖3分析可知，1月份，熱力供應(yīng)行業(yè)是各區(qū)縣PM2.5的主要貢獻(xiàn)源，其貢獻(xiàn)占所有工業(yè)源的貢獻(xiàn)比例約為50%以上，在和平、河?xùn)|、河西等中心城區(qū)部分，更是接近70%；水泥制造業(yè)對河北、北辰、紅橋等區(qū)縣有較大貢獻(xiàn)，約為17%～37%；黑色金屬冶煉對各區(qū)縣的貢獻(xiàn)僅次于熱力和水泥制造，特別是在東麗、津南、濱海等區(qū)域，貢獻(xiàn)較大，約為18%～35%；化工制造對寧河及濱海新區(qū)有較大貢獻(xiàn)，約為20%～30%，電力對對各區(qū)縣的影響貢獻(xiàn)較小，但在薊縣有較大貢獻(xiàn)，約為18%；從全市范圍看，對PM2.5污染貢獻(xiàn)排在前3位行業(yè)依次是熱力生產(chǎn)、水泥制造和黑色金屬冶煉.

7月份，黑色金屬冶煉行業(yè)對各區(qū)縣特別是中心城區(qū)部分貢獻(xiàn)增加明顯，由1月份的7%升至44%，取代熱力行業(yè)成為主要貢獻(xiàn)行業(yè)，其原因一方面是由于夏季沒有了熱力供應(yīng)行業(yè)，其比重相應(yīng)增加，另一方面主要原因是由于天津市黑色金屬冶煉行業(yè)主要集中分布在東麗、濱海新區(qū)、靜海、津南等區(qū)縣，在7月份，中心區(qū)域及寶坻、薊縣等區(qū)縣均位于其主導(dǎo)風(fēng)向下風(fēng)向；水泥制造是河北、北辰、紅橋等區(qū)縣PM2.5污染的主要貢獻(xiàn)行業(yè)，約為20%～55%，其對中心城區(qū)、東麗、濱海等區(qū)縣影響較1月份都有所降低，這與其主要分布在北辰、武清、寶坻等區(qū)縣，在7月份位于中心城區(qū)、濱海新區(qū)等區(qū)縣的上風(fēng)向也有很大關(guān)系；電力生產(chǎn)在7月份對薊縣PM2.5污染仍有較大貢獻(xiàn)，約為36%；石油和化工制造行業(yè)在7月份對各區(qū)縣的貢獻(xiàn)與1月份相比，增加明顯，由全市的7%增加到23%.從全市范圍看，對PM2.5污染貢獻(xiàn)較大的工業(yè)行業(yè)前3大依次是黑色金屬冶煉、水泥制造和化工制造.

圖3 1月份及7月份天津市各區(qū)縣主要工業(yè)行業(yè)PM2.5污染貢獻(xiàn)比例構(gòu)成Fig.3 Percentage contributions from each industrial category to PM2.5in each district in January and July

上述結(jié)果表明，熱力供應(yīng)是天津市冬季各區(qū)縣PM2.5污染的重要來源，約占全市所有工業(yè)源中50%左右貢獻(xiàn)；水泥制造和黑色金屬冶煉在冬夏兩季分別約占30%和65%左右貢獻(xiàn)，均是天津市PM2.5污染的重要貢獻(xiàn)來源，必須加大對這類行業(yè)的控制力度，壓縮、淘汰落后產(chǎn)能，促進(jìn)天津市工業(yè)產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)的優(yōu)化升級(jí)；石油及化工制造業(yè)在夏季約占天津市工業(yè)PM2.5污染排放影響的25%左右貢獻(xiàn)，影響明顯高于冬季，這可能主要是由于夏季的大氣光化學(xué)反應(yīng)更為活躍，石油化工業(yè)排放的大量VOCs促進(jìn)了二次PM2.5污染的生成，因此有必要加大對VOCs排放的控制力度.

值得注意的是，模擬分析結(jié)果表明，除薊縣外，電力行業(yè)對于大部分區(qū)縣，均不是PM2.5工業(yè)污染的主要貢獻(xiàn)源，貢獻(xiàn)比例在10%以下，其原因可能是由于電力行業(yè)較高的污染物去除效率以及排放高度.從我國國情看，煤炭在相當(dāng)長時(shí)間內(nèi)仍將是我國一次能源消費(fèi)的主要來源，從優(yōu)化能源利用效率、降低污染物排放角度考慮，煤炭應(yīng)更多地用于集中發(fā)電，而將有限的天然氣資源優(yōu)先應(yīng)用于供熱及工業(yè)燃煤鍋爐，能更好地降低一次PM2.5污染排放.此外，本研究中主要考慮的是天津市工業(yè)源的影響，沒有考慮天津市以外區(qū)域?qū)μ旖蚴械腜M2.5貢獻(xiàn)影響，根據(jù)現(xiàn)有北京等地的研究成果，在特定氣象條件下，外來源的輸送貢獻(xiàn)也占據(jù)著重要影響，因此最終從整體上有效改善區(qū)域空氣質(zhì)量，需要在更大區(qū)域采取大氣聯(lián)防聯(lián)控的控制措施.

3 結(jié)論

3.1 MM5/CMAQ模式系統(tǒng)，能夠較好的模擬天津市大氣污染物的濃度水平和污染變化特征.采用該模式，通過源開關(guān)法能夠較好的分析不同類型源對PM2.5特別是一次PM2.5的貢獻(xiàn)來源.

3.2 黑色金屬冶煉和水泥制造是天津市PM2.5工業(yè)污染的主要貢獻(xiàn)源.冬季熱力供應(yīng)和夏季的石油加工和化工制造是天津市各區(qū)縣另外兩大主要貢獻(xiàn)源.受產(chǎn)業(yè)布局特點(diǎn)和天津市氣象條件特征影響，具體到各區(qū)縣，情況各有不同，水泥制造對河北、北辰、紅橋等區(qū)域有較大影響，化工制造對寧河及濱海新區(qū)有較大影響，而電力行業(yè)對于天津市大部分區(qū)縣的PM2.5污染影響不大，但薊縣例外.

3.3 污染物排放總量過高是天津市PM2.5污染的根本原因，加快產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整、加大工業(yè)及供熱鍋爐改燃、加強(qiáng)石油化工行業(yè)等行業(yè)的VOCs治理、加強(qiáng)區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控對于改善天津市PM2.5空氣質(zhì)量具有重要意義.

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Modeling studies of industrial sector contributions to PM2.5pollution in different districts of Tianjin.

CHEN Lu1，2，ZHOU Yang1，2*， YAO Li-ying1，2， WANG Wei2，3， JI Sheng2，3， LIU Ling2，3， Huang Hao-yun1，2（1.Tianjin Academy of Environmental Science， Tianjin 300191， China；2.Key laboratory of Tianjin Air Pollution Control， Tianjin 300191， China；3.Tianjin United Environmental Engineering Design Co. Ltd， Tianjin 300191， China）. China Environmental Science，2015，35（1）：33～39

The air-quality model CMAQ/MM5 was used to investigate the contributions of various industrial sectors to PM2.5pollution in different districts of Tianjin， China. Model simulations were conducted for January and July to represent typical winter and summer season， respectively. Known industrial sources were grouped into eight categories and “Zero-out” approach was used to identify the contributions of each category to PM2.5. Model results suggested that heating industry contributed most in winter in every district of Tianjin， accounting for more than 50% of the total PM2.5. Contributions from petroleum refinery and chemical manufacturing accounted for 7% of PM2.5in winter and 23% in summer， and contributions from ferrous-metals smeltering and cement manufacturing accounted for 30% in summer and 65% in winter. Power plant industry was identified only as a minor contributor in both winter and summer among all the districts except Jixian. Geographical variations were found， for example， cement manufacturing was a major contributor in Hebei， Beic-hen， and Honqiao district， and chemical manufacturing was a major contributor in Ninghe and Binhai new area.

regional haze； CMAQ model；PM2.5；pollution control；Tianjin

X511

A

1000-6923（2015）01-0033-07

陳 璐（1975-），天津市人，高級(jí)工程師，碩士，主要從事大氣污染防治及環(huán)境管理研究.發(fā)表論文22篇.

2014-04-23

天津市自然基金應(yīng)用基礎(chǔ)重點(diǎn)項(xiàng)目（13JCZDJC36100）

* 責(zé)任作者， 工程師， zhouyang_hky@126.com