不同金屬離子對好氧顆粒污泥形成及其特性的影響

曾淼1 陳曉燕2 王丹3

1.上一環(huán)?？萍迹ê贾荩┯邢薰?杭州 310030；

2.杭州天川環(huán)?？萍加邢薰?杭州 310030；

3.浙江冶金環(huán)境保護(hù)設(shè)計(jì)研究有限公司 杭州310030

摘要：利用SBR試驗(yàn)裝置，考察了兩種不同金屬離子（Ca2+和Mg2+）對好氧顆粒污泥形成及其特性的影響。試驗(yàn)結(jié)果表明，SBR中Ca2+的添加更有利于好氧顆粒污泥系統(tǒng)啟動(dòng)時(shí)間的縮短，而Mg2+的添加則可強(qiáng)化污泥顆?；^程中系統(tǒng)對污水中COD、NH4+-N和TP的去除效果；在好氧顆粒污泥系統(tǒng)穩(wěn)定后，Ca2+投加條件下的顆粒污泥呈現(xiàn)出更優(yōu)越的物理特性，而Mg2+投加條件下的顆粒污泥系統(tǒng)有著相對豐富的生物多樣性和更高的底物生物降解速率，并且Mg2+的投加更有利于污泥中EPS的分泌；Ca2+在好氧污泥顆?；^程中起著較強(qiáng)的物理作用，而Mg2+則表現(xiàn)出更為顯著的生化作用。

關(guān)鍵詞：好氧顆粒污泥；Ca2+；Mg2+；序批式生物反應(yīng)器（SBR）

Abstract：Sequencing batch reactors were conducted to investigate the effects of two kinds of metals（Ca2+ and Mg2+）on formation of aerobic granular sludge and related characteristics.The results showed that，the sludge with Ca2+ had a faster granulation process compared with Mg2+，and the mature granules with Ca2+ showed better physical characteristics.However，the mature granules with Mg2+ had the higher production yield of polysaccharides and protein，and aerobic granules with Mg2+ experienced a faster substrate biodegradation.The results also revealed that Mg2+ addition led to higher microbial diversity in mature granules.Thereby，it could be concluded that Ca2+ had an important effect on physical properties of aerobic granules，while Mg2+ played a key role on biological properties during the sludge granulation.

Key words：aerobic granular sludge；Ca2+；Mg2+；sequencing batch reactor（SBR）

1.引言

近年來，隨著科學(xué)水平的提高，污水生物處理領(lǐng)域不斷發(fā)展進(jìn)步，涌現(xiàn)出了很多高效的新型技術(shù)。其中，好氧顆粒污泥技術(shù)正日益成為廢水生物處理方法中的研究熱點(diǎn)[1]。好氧顆粒污泥是在好氧條件下微生物通過自身細(xì)胞固定化形成的聚合群落，它具有沉降性能好、生物量大、抗沖擊負(fù)荷能力強(qiáng)并且能夠?qū)崿F(xiàn)同步脫氮除磷等優(yōu)點(diǎn)[2]。目前，研究者已從宏觀和微觀兩方面對污泥的好氧顆?；M(jìn)行了諸多研究，初步闡明了顆?；臋C(jī)制并逐漸將好氧顆粒污泥技術(shù)推向工業(yè)化應(yīng)用[3]。相關(guān)研究認(rèn)為，好氧污泥的顆?；瘯?huì)在很大程度上受到進(jìn)水水質(zhì)中金屬離子的影響，而其中鈣鎂離子已被廣泛認(rèn)為會(huì)促進(jìn)污泥顆粒化的進(jìn)程[4]。研究指出進(jìn)水中Ca2+的添加可以加速好氧顆粒污泥的形成，當(dāng)在好氧顆粒污泥培養(yǎng)過程中投加Ca2+濃度為100 mg/L時(shí)，好氧顆粒污泥形成僅需16 d，而未投加Ca2+的顆粒污泥培養(yǎng)過程則需要32 d[5]。同時(shí)，在進(jìn)水濃度為40 mg/L的Ca2+投加條件下形成的顆粒污泥平均抗壓強(qiáng)度可達(dá)20 N/cm2，遠(yuǎn)高于低鈣鹽投加量條件下培養(yǎng)的顆粒[6]。此外，Li等發(fā)現(xiàn)Mg2+的投加亦可使顆粒污泥的形成時(shí)間由32 d縮短到18 d，并且較低濃度Mg2+的添加更有利于好氧顆粒污泥的形成和穩(wěn)定[7]。

由此可知，鈣鎂離子的投加會(huì)加快好氧污泥的顆粒化過程，并且可在一定程度上提高成熟好氧顆粒污泥的理化性質(zhì)。然而，就目前研究來看，Ca2+和Mg2+對好氧顆粒污泥的影響作用還不是十分明確，并且兩種金屬離子分別投加條件下好氧顆粒污泥的培養(yǎng)啟動(dòng)及相關(guān)特性亦鮮有報(bào)道。為此，本研究利用兩組SBR試驗(yàn)裝置，分別在其進(jìn)水中添加濃度均為40 mg/L的Ca2+與Mg2+，在相同的運(yùn)行條件下培養(yǎng)好氧顆粒污泥。研究不同金屬離子投加條件下好氧顆粒污泥系統(tǒng)啟動(dòng)的差異，并且分析對比兩種顆粒的理化性質(zhì)、生物相以及動(dòng)力學(xué)參數(shù)等方面的區(qū)別，考察并探討兩種金屬離子對好氧顆粒污泥形成的影響。

2.材料與方法：

2.1 接種污泥及進(jìn)水水質(zhì)

取運(yùn)行良好的某市污水處理廠的二沉池活性污泥作為接種污泥。接種絮狀污泥顏色為棕黃色，其污泥體積指數(shù)（SVI）為92 mL/g，污泥沉降速度為4～10 m/h，污泥濕密度為1.003 g/L，污泥含水率≥99%，VSS/SS為0.79。

實(shí)驗(yàn)用水采用人工模擬廢水，以自來水為水源，水源硬度低于3 mg/L（以CaCO3計(jì)）。廢水組成為：COD（C6H12O6）600 mg/L、NH4+-N（NH4Cl）30 mg/L、PO43--P（KH2PO4）7 mg/L、NaHCO3250 mg/L。微量元素混合液的投加量為1 mL/L，其成分為：H3BO3 150 mg/L、CoCl2·6H2O 150 mg/L、CuSO4·5H2O 30 mg/L、FeCl3·6H2O 150 mg/L、KI 30 mg/L、MnCl2·2H2O 120 mg/L、Na2Mo7O24·2H2O 60 mg/L、ZnSO4·7H2O 120 mg/L。進(jìn)水pH值保持在6.5～7.5。

2.2 實(shí)驗(yàn)裝置及運(yùn)行

實(shí)驗(yàn)裝置為SBR反應(yīng)器，該反應(yīng)器為有機(jī)玻璃圓柱體（d=22 cm），有效容積為12 L。排泥口設(shè)置于SBR底部，排水口設(shè)置在距反應(yīng)器底部10 cm處，在距離反應(yīng)器底部20 cm處設(shè)置采樣口。曝氣系統(tǒng)由空壓機(jī)、氣體流量計(jì)及微孔曝氣器組成，采用反應(yīng)器底部微孔曝氣方式，用轉(zhuǎn)子流量計(jì)調(diào)節(jié)并維持曝氣量在0.35 m3/h左右，SBR裝置溫度由溫控儀控制在25℃左右。實(shí)驗(yàn)開展過程中，將SBR裝置分為R1和R2兩組。其中，在反應(yīng)器R1的進(jìn)水中投加CaCl2，使得反應(yīng)器內(nèi)Ca2+濃度為40 mg/L，而在反應(yīng)器R2的進(jìn)水中投加MgSO4·7H2O，使得反應(yīng)器內(nèi)Mg2+濃度為40 mg/L，反應(yīng)器運(yùn)行之初系統(tǒng)中的MLSS控制在2500 mg/L左右。

SBR裝置每個(gè)周期運(yùn)行5 h，其運(yùn)行方式為：進(jìn)水3 min，曝氣280 min，沉降1 min，排水5 min，閑置11 min。

2.3 分析方法

2.3.1 水樣采集及分析方法

定期采集SBR裝置進(jìn)出水水樣進(jìn)行分析，水樣中COD、TN、NH4+-N、NO3--N、NO2--N、TP、SVI和MLSS等水質(zhì)指標(biāo)的分析方法均采用《水和廢水監(jiān)測分析方法》[8]中的標(biāo)準(zhǔn)方法。

2.3.2 好氧顆粒污泥物理性質(zhì)的測定

2.3.2.1 濕密度的測定

污泥的濕密度測定采用重量法。在反應(yīng)器采樣口取一定體積的泥水混合物（V1），將其放入烘至恒重的離心管中，測定兩者的總質(zhì)量（W1）。然后于10000 r/min條件下離心10分鐘，將上清液倒入烘干的量筒中，測定上清液的體積（V2），并將棄去上清液的離心管稱重（W2）。最后將數(shù)值代入公式（1），即可得出污泥濕密度。

（1）

2.3.2.2 物理強(qiáng)度的測定

好氧顆粒污泥的物理強(qiáng)度用完整系數(shù)（IC）來表示[9]。把顆粒污泥樣品放置于三角瓶中，并將其放在平板搖床上，在200 r/min的條件下震蕩5 min，瓶中剩余的結(jié)構(gòu)完整的顆粒污泥量占起始污泥量的比例即為完整系數(shù)。因此，試驗(yàn)中完整系數(shù)越大的顆粒污泥的物理強(qiáng)度則越高。

2.3.2.3 沉降速度的測定

好氧顆粒沉降速率的測定采用重力沉降法[10]。從反應(yīng)器中隨機(jī)選取50個(gè)好氧顆粒污泥，將其逐個(gè)放置于液柱高為35 cm的1 L量筒中，測定顆粒沉降的時(shí)間，并計(jì)算出系統(tǒng)中好氧顆粒污泥的沉降速度。污泥樣品放入量筒時(shí)要盡量降低污泥的初速度，并將量筒液柱前15 cm設(shè)置為污泥沉降緩沖區(qū)，不進(jìn)行污泥沉降計(jì)時(shí)，以避免污泥的初速度對沉降速度測定產(chǎn)生影響。

2.3.2.4 粒徑分布的測定

好氧顆粒污泥的粒徑分布測定方法采用濕式篩分析法[11]。從反應(yīng)器采樣口中隨機(jī)選取100 mL的污泥樣品，讓其依次通過不同目數(shù)的標(biāo)準(zhǔn)篩，然后收集截流在不同孔徑篩網(wǎng)上的顆粒。測定污泥質(zhì)量，從而計(jì)算出顆粒的質(zhì)量占污泥顆?？傎|(zhì)量的比例分?jǐn)?shù)，用以表征好氧顆粒污泥的粒徑分布情況。

2.3.3 EPS的提取及分析

2.3.3.1 樣品的預(yù)處理

分別取干重（以VSS計(jì)）約0.2 g的接種絮狀活性污泥和不同時(shí)期SBR中的好氧顆粒污泥待用。樣品在4℃、10000 r/min下離心15 min，棄去上清液，重新懸浮在去離子水中。所得污泥樣品置于玻璃勻漿器內(nèi)4℃下勻漿5 min，使樣品均一化后再懸浮在40 mL磷酸鹽緩沖溶液中待用。

2.3.3.2 EPS提取方法

根據(jù)先前研究中對EPS提取方法的比較和試驗(yàn)具體需要，選擇超聲+高速離心作為本試驗(yàn)EPS的提取方法.使用超聲波粉碎機(jī)，在35W、冰水浴中超聲振蕩4 min，然后在4℃、20000 r/min下離心30 min，收集上清液，經(jīng)0.22 μm的微孔濾膜過濾后待用。

2.3.3.3 EPS化學(xué)成分分析

提取液中EPS的產(chǎn)量由蛋白質(zhì)和多糖含量來表示。多糖的濃度用苯酚-硫酸法測定，以0～50 mg/L的葡萄糖溶液作為標(biāo)準(zhǔn)。蛋白質(zhì)含量用改進(jìn)的Lowry法測定，以0～250 mg/L的牛血清蛋白作為標(biāo)準(zhǔn)[4]。

2.3.4 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)計(jì)算

活性污泥反應(yīng)動(dòng)力學(xué)能夠通過數(shù)學(xué)式定量的揭示污水生物處理系統(tǒng)內(nèi)有機(jī)物降解、污泥生物量增長等作用與運(yùn)行條件及環(huán)境因素之間的關(guān)系，對系統(tǒng)的設(shè)計(jì)和優(yōu)化運(yùn)行管理具有重要的指導(dǎo)意義[12]。因此本實(shí)驗(yàn)將對應(yīng)器的基質(zhì)降解和污泥增長動(dòng)力學(xué)參數(shù)進(jìn)行計(jì)算，其包括有機(jī)底物的最大比降解速率（qmax），飽和常數(shù)（K），衰減系數(shù)（Kd），污泥負(fù)荷率（Us），生物固體平均停留時(shí)間（θc），合成產(chǎn)率系數(shù)（Y）和表觀產(chǎn)率系數(shù)（Yobs）等。

2.4 數(shù)據(jù)處理

試驗(yàn)數(shù)據(jù)采用Microsoft Excel 2010、Origin 8.5和SPSS 21.0等軟件處理。

3.結(jié)果與討論

3.1 好氧顆粒污泥的培養(yǎng)馴化

王永飛研究表明[13]，空曝氣有利于污泥的顆粒化。為此，本研究在將接種污泥投加到反應(yīng)器內(nèi)之前，對接種污泥進(jìn)行了3 d的空曝氣。R1與R2分別運(yùn)行10個(gè)周期后，對其各自系統(tǒng)中的污泥形態(tài)進(jìn)行了觀察。結(jié)果表明，上述兩反應(yīng)器中的污泥形態(tài)為絮狀形態(tài)，與反應(yīng)器運(yùn)行之初相比，其污泥形態(tài)并未發(fā)生顯著變化。然而，此階段R1與R2中污泥的沉淀性能均有一定程度的提高。16個(gè)周期后，R1首先培養(yǎng)出好氧顆粒污泥，R2則在系統(tǒng)運(yùn)行30個(gè)周期后出現(xiàn)好氧顆粒污泥。此后，R1與R2中顆粒污泥的數(shù)量及粒徑均不斷增大。

通常認(rèn)為，污泥顆?；且粋€(gè)漸變的過程，即在好氧顆粒污泥行成的過程中很難找到精確的穩(wěn)定點(diǎn)。而Liu和Tay則指出，當(dāng)系統(tǒng)中污泥明顯顆?；?，且污泥的5分鐘SVI數(shù)值（SVI5）和30分鐘SVI數(shù)值（SVI30）相差小于10%時(shí)，即可認(rèn)為好氧污泥顆?；到y(tǒng)已成功啟動(dòng)[14]。R1與R2中SVI5和SVI30的變化情況如圖1所示。由圖1可知，當(dāng)R1運(yùn)行時(shí)間超過41個(gè)周期時(shí)，系統(tǒng)中SVI5和SVI30的差值小于10%，R2則在運(yùn)行72個(gè)周期后亦達(dá)到此水平。由此可知，R1在投加Ca2+的條件下，系統(tǒng)內(nèi)好氧污泥的顆?；稍?1個(gè)周期后實(shí)現(xiàn)，而R2在投加Mg2+的條件下，系統(tǒng)內(nèi)好氧污泥的顆?；柙?2個(gè)周期后出現(xiàn)。而后，R1在運(yùn)行88個(gè)周期后系統(tǒng)內(nèi)完全實(shí)現(xiàn)了好氧顆粒污泥化，反應(yīng)器中已觀察不到絮狀污泥存在，R2則在運(yùn)行100個(gè)周期后達(dá)到此水平。由試驗(yàn)結(jié)果可知，與Mg2+相比，系統(tǒng)中Ca2+的投加可更快地實(shí)現(xiàn)反應(yīng)器中好氧顆粒污泥的形成。

圖1 好氧顆粒污泥培養(yǎng)過程中污泥體積指數(shù)的變化

Fig.1 Variations of SVI during the cultivation process of aerobic granular sludge

研究表明，金屬離子的添加不但會(huì)對系統(tǒng)中好氧顆粒污泥的形成時(shí)間產(chǎn)生影響，其亦會(huì)對系統(tǒng)的脫氮除磷能力產(chǎn)生影響[15]。在好氧顆粒污泥的形成過程中，R1與R2各自的脫氮除磷效果變化如圖2所示。由圖2可知，在系統(tǒng)運(yùn)行的100多個(gè)周期中，R2對COD的去除效果優(yōu)于R1，R1與R2對COD的平均去除率分別為89.16%和93.26%。另外，R1對NH4+-N和TP的去除率均低于R2，且R1脫氮除磷效果的穩(wěn)定性亦低于R2。當(dāng)好氧顆粒污泥系統(tǒng)成功啟動(dòng)后，R2對NH4+-N的平均去除率為83.50%，而R1對NH4+-N的去除率則為70.83%。R2對TP的去除率（η=94.99）亦高于R1（η=87.29）。由上述試驗(yàn)結(jié)果可知，相對于Ca2+，Mg2+的添加有助于強(qiáng)化好氧污泥顆?；^程中系統(tǒng)的脫氮除磷效果。

圖2 好氧污泥顆?；^程中COD、NH4+-N和TP的去除率變化

Fig.2 Variations of COD，NH4+-N and TP removal rates during the cultivation process of aerobic granular sludge

3.2.3 顆粒污泥的物理性質(zhì)

當(dāng)R1與R2運(yùn)行了105個(gè)周期后，反應(yīng)器中好氧顆粒污泥的物理性質(zhì)分析結(jié)果如表1所示。由表1可知，R1與R2中的好氧污泥顆?；瓿珊?，各系統(tǒng)中的MLSS均≥5000 mg/L，約為接種時(shí)污泥濃度的2.0倍，且相對于接種污泥，各系統(tǒng)中的VSS/SS亦有明顯提高。然而，R1中好氧顆粒污泥的VSS/SS值則較R2低11%左右。由此可推斷，R1中Ca2+在顆粒污泥中有大量的累積，而R2中Mg2+添加則有利于污泥活性的提高。

一般地，在活性污泥處理系統(tǒng)中，污泥的沉降性能通常用污泥沉降速度和SVI值表征。由表1可知，系統(tǒng)中好氧污泥顆?；瓿珊螅琑1中污泥的SVI值便從初始的92 mL/g降低至14 mL/g，而R2的SVI值亦降至16 mL/g。由圖1亦可知，R1運(yùn)行65個(gè)周期后，系統(tǒng)中污泥的SVI5值與SVI30值已無顯著差異，R2在運(yùn)行80個(gè)周期后亦達(dá)到此水平。在R1與R2運(yùn)行之初，各系統(tǒng)內(nèi)污泥的沉降速度范圍為4～10 m/h，當(dāng)好氧污泥顆?；瓿珊?，R1與R2中污泥的沉降速度范圍分別為44～108 m/h和39～92 m/h，沉降速度較接種污泥均有較大程度的提高。由此可知，無論是污泥的SVI值還是污泥沉降速度，Ca2+添加條件下SBR中形成的好氧顆粒污泥都要優(yōu)于Mg2+添加條件下形成的好氧顆粒污泥。即相對于Mg2+，系統(tǒng)中Ca2+的添加更有助于好氧顆粒污泥沉降性能的提高。

顆粒污泥的機(jī)械強(qiáng)度通常用完整系數(shù)來表示。由表1可知，兩系統(tǒng)中好氧顆粒污泥的完成系數(shù)均大于90.00%。其中，R1中好氧顆粒污泥的完整系數(shù)可達(dá)97.20%，而R2中顆粒污泥的完整系數(shù)則為93.70%。本試驗(yàn)培養(yǎng)出的好氧顆粒污泥其完成系數(shù)與相關(guān)研究的厭氧顆粒污泥的機(jī)械強(qiáng)度相當(dāng)[16]。同時(shí)，由試驗(yàn)結(jié)果還可知，相比于Mg2+，在Ca2+投加條件下SBR中可以形成機(jī)械強(qiáng)度更高的好氧顆粒污泥。

表1 好氧顆粒污泥的物理性質(zhì)

Table 1 Physical properties of mature aerobic granular sludge in two reactors

接種污泥 R1（Ca2+） R2（Mg2+）

MLSS（g/L） 2.30 5.40 5.20

MLVSS/MLSS（%） 70.00 84.00 95.00

SVI（mL/g） 92.00 14.00 16.00

沉降速度（m/h） 4～10 44～108 39～92

濕密度（g/L） 1.003 1.045 1.024

含水率（%） >99.00 96.50 97.20

完整系數(shù)（%） --- 97.20 93.70

4.討論

綜合上述試驗(yàn)結(jié)果及相關(guān)研究可知，Ca2+主要通過物理作用影響好氧污泥的顆?；^程及其顆粒性質(zhì)，其作用主要包括以下3個(gè)方面：（1）在pH為中性的條件下，細(xì)菌表面通常帶負(fù)電荷。Ca2+的添加可以中和細(xì)菌表面的負(fù)電荷，減少細(xì)胞間的靜電斥力，進(jìn)而促進(jìn)污泥的顆?；痆19]。（2）Ca2+可連接細(xì)菌表面的負(fù)電荷和胞外聚合物，形成EPS-Ca2+-EPS結(jié)構(gòu)，進(jìn)而起到架橋的作用，成為微生物聚集生長的骨架[20]。（3）Ca2+的投加會(huì)在顆粒中心形成誘導(dǎo)核（CaCO3），從而促進(jìn)微生物的凝聚，同時(shí)增加成熟顆粒的物理強(qiáng)度[21]。

相比之下，Mg2+在好氧污泥顆?；^程中起到的物理作用不夠顯著。顆粒物理性質(zhì)試驗(yàn)結(jié)果表明，相比于Mg2+，Ca2+在污泥中具有更高的沉積含量，這與文獻(xiàn)的研究結(jié)果相一致。Wang等發(fā)現(xiàn)在好氧顆粒污泥的元素組成中，Ca2+含量要遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于Mg2+含量[21]。由此說明Mg2+在污泥顆粒化中很難起到架橋和誘導(dǎo)核的作用，即在好氧污泥顆?；^程中Mg2+的作用異于Ca2+，筆者推斷Mg2+應(yīng)是通過生化作用促進(jìn)好氧污泥顆?；?。眾所周知，Mg2+是一種酶促劑，它能夠與一系列細(xì)胞內(nèi)的物質(zhì)一起激發(fā)酶的活性，并可參與微生物體內(nèi)蛋白質(zhì)和核酸的合成[22]。本研究中，在Mg2+投加條件下，R2中好氧顆粒污泥的蛋白質(zhì)含量大大增加，而在Ca2+投加條件下R1中好氧顆粒污泥的蛋白質(zhì)含量增加則較少。同時(shí)，與接種絮狀污泥相比，Mg2+投加條件下R2中顆粒污泥的多糖含量大大提高，而在Ca2+投加條件下R1中顆粒污泥的多糖含量與接種絮狀污泥并無顯著差異。一般地，污泥中多糖含量和蛋白質(zhì)含量越高，越有利于污泥的顆?；Ａ硗?，相比于Ca2+，投加Mg2+的顆粒污泥體系中其微生物多樣性更加豐富，并且呈現(xiàn)出更快的基質(zhì)比生物降解速率及更優(yōu)的生物活性。由此可知，在本研究中，Mg2+可通過生化作用促進(jìn)好氧污泥的顆?；?/p>

5.結(jié)論

通過上述試驗(yàn)結(jié)果，可得到如下結(jié)論：

（1）SBR中Ca2+的添加更有利于好氧顆粒污泥系統(tǒng)啟動(dòng)時(shí)間的縮短，而Mg2+的添加則可強(qiáng)化污泥顆?；^程中系統(tǒng)對污水中COD、NH4+-N和TP的去除效果；

（2）在好氧顆粒污泥系統(tǒng)穩(wěn)定后，Ca2+投加條件下的顆粒污泥呈現(xiàn)出更優(yōu)越的物理特性，而Mg2+投加條件下的顆粒污泥系統(tǒng)有著相對豐富的生物多樣性和更高的底物生物降解速率，并且Mg2+的投加更有利于污泥中EPS的分泌。

（3）Ca2+在好氧污泥顆?；^程中起著較強(qiáng)的物理作用，而Mg2+則表現(xiàn)出更為顯著的生化作用。

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作者簡介：

曾淼，男，1982年10月生，漢族，四川廣安人，碩士研究生，2006年6月畢業(yè)于暨南大學(xué)，環(huán)境科學(xué)專業(yè)。就職于上一環(huán)?？萍迹ê贾荩┯邢薰?；工程師，主要從事環(huán)保工程方面的研究。