非均勻電場下乳化油中液滴變形動力學行為

陳慶國，宋春輝，梁雯，鄭天宇，劉增，趙忠山，魏新勞

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非均勻電場下乳化油中液滴變形動力學行為

陳慶國1，宋春輝1，梁雯1，鄭天宇1，劉增2，趙忠山2，魏新勞1

（1哈爾濱理工大學工程電介質及其應用教育部重點實驗室，黑龍江哈爾濱 150080；2大慶油田設計院，黑龍江大慶 163712）

外加電場下液滴的變形動力學行為是乳化液電脫水機理研究的重要內容?；贑ahn-Hilliard方程的相場方法，建立了液滴在非均勻電場下的仿真模型，研究了電場作用下乳化液中液滴在形變、移動和聚結過程中電荷密度和電場力的分布規(guī)律，以及流場和電場的耦合作用。仿真分析了液滴粒徑、電場強度以及電場非均勻系數對液滴運動行為的影響。利用實驗室小型脫水系統(tǒng)開展了乳化液脫水實驗，并通過高速攝像機對乳化液中液滴的運動行為進行了觀測與分析。研究結果表明，在非均勻電場中液滴表面的極化電荷分布不均，由液滴中部向兩端逐漸增大，在靠近電場集中方向處的電荷密度和Maxwell應力值最大；在一定范圍內增大電場強度、電場非均勻系數或液滴粒徑，可使液滴形變量增大，液滴向電場集中區(qū)域的移動速度以及液滴間的聚結速度增加。

非均勻電場；相場方法；變形；動力學；聚結；數值模擬

引 言

原油電脫水因其高效和環(huán)保性被廣泛應用，其脫水原理是原油乳液中的水滴在電場作用下合并成大水滴后沉降，實現(xiàn)油水分離[1-3]。國內外相關學者通過不同的實驗方法和模型，對“油包水”型乳化液中水滴在電場作用下的脫水特性有了一定認識[4-9]。隨著計算機的發(fā)展，數值模擬已成為重要的研究方法，如Feng等[10]通過有限元法研究了均勻電場中流體黏性對液滴變形規(guī)律的影響。Lac等[11]采用邊界積分法，通過同時求解在均勻電場和流體場中的中性漏電液滴得到均勻電場中液滴的形變與穩(wěn)定性規(guī)律。危衛(wèi)等[12]通過VOF方法，研究了外加電場中中性漏電液滴和帶電液滴形變的內在規(guī)律。梁猛等[13]通過Cahn-Hilliard方程的相場方法，研究了在勻強電場中，電場強度、液滴粒徑和界面張力對液滴形變和破裂的影響。張軍等[14]通過數值模擬研究了高壓直流靜電破乳過程中離散液滴群的運動規(guī)律。Kazimierz等[15]利用邊界元素法研究了液滴在均勻電場中變形和破裂的動力學。張軍等[16]通過耗散動力學方法對均勻電場下兩相不相溶液體中的液滴變形特性進行了模擬。前述的實驗研究和數值模擬中，均未涉及非均勻電場作用下液滴的遷移行為以及液滴表面極化電荷與液滴表面所受應力的分布情況，而且大多數的實驗研究主要集中在實驗分析方面，對外加非均勻電場下液滴的形變及力學行為和電場不均勻程度對乳化液脫水影響的研究很少。

本文采用Cahn-Hilliard方程的相場方法，建立了非均勻電場中的液滴模型，通過流場和電場的耦合作用，研究了液滴在非均勻電場中液滴表面極化電荷和液滴表面所受Maxwell應力的不均勻分布對液滴形變、位移和聚結的影響。并通過實驗研究了電場強度、電場不均勻程度和液滴粒徑對乳化液脫水的影響以及水滴在非均勻電場下的運動行為。研究結果可為乳化液在非均勻電場下的脫水特性研究奠定基礎，指導陸上及海上油田高效原油電脫水器的設計。

1 仿真模型

1.1 電場模型

為研究液滴在非均勻電場下的形變和運動規(guī)律，通過多場耦合軟件COMSOL Multiphysics 4.2a進行仿真分析。利用圓柱電極建立的電場模型的初始條件為內、外電極半徑分別為1和2的同軸圓柱結構，在內、外電極間施加高壓電場，仿真模型及仿真結果如圖1所示。

圖1 同軸圓柱電極結構仿真

從圖1中可以看出，沿半徑方向隨著偏離圓心程度的增加，電勢逐漸降低；圓柱電極形成的是非均勻電場，電場強度分布和電勢分布一致，且在內外電極間任意等徑柱面上的電場強度相同。

電流體動力學中產生的動態(tài)電流通常比較小，因此可以忽略磁效應的影響。在交流電場中，電流密度可表示為傳導電流密度和位移電流密度之和，寫為以下形式

在靜電場作用下，分散相中的液滴所受的電場力可由Maxwell應力張量表示

Maxwell應力張量可表達為

可知，電場力可表達為

其中，式(5)等號右側第1項是表面電荷與電場作用的體積力，沿著電場線方向；第2項是電場的極化應力，它沿著流體與周圍介質界面的法向方向；第3項是由于介質密度變化引起的，本文假設流體為不可壓縮，該項可忽略。

1.2 液滴模型

假設液滴的初始形態(tài)為球體，仿真過程中液滴懸浮于油中，所建立的模型如圖2所示。

圖2 液滴懸浮于油中的仿真模型

圖2為一個半徑、黏度i、密度i、相對介電常數i、電導率i的液滴懸浮于黏度o、密度o、相對介電常數o、電導率o的絕緣油中，液滴與油的界面張力為，點1和點2為液滴模型沿電場線方向的數據采樣點。

電流體動力學中，流體運動受到耦合的慣性力、黏性力和電場力支配[17]，這些力影響流體的運動狀態(tài)。假設液滴與周圍的油互不相溶，且液滴和油均為不可壓縮流體，由流體運動的動量平衡定律和質量守恒定律可得

黏性切應力張量可以表示為

在分散相液滴的變形動力學研究中，分散相與連續(xù)相的界面變化是研究關鍵，本文采用相場方法模擬界面運動，該方法通過微分方程反映相變過程中的擴散、有序化勢以及熱力學驅動力的綜合作用，用其解來描述相界面的形態(tài)、曲率以及界面的移動[18]。

相場方法的控制方程可表達為

其中，變量表達式為

單位體積界面張力矢量st作為動量守恒方程式(6)的源項，其與的關系為

在利用相場方法進行兩相流模擬時，通過求解方程式(9)的解來描述相界面的形態(tài)、曲率以及界面的移動，可以實現(xiàn)兩相流界面的追蹤。

2 仿真結果與討論

假設液滴顯電中性（未考慮液滴在位移過程中接觸電極荷電過程），在仿真過程中，分散相與連續(xù)相的初始設置為：液滴直徑為4 mm，界面張力為29 mN·m-1，連續(xù)相黏度為14.5 mPa·s，密度為880 kg·m-3，液滴密度為960 kg·m-3，水滴電導率為5.5 μS·m-1。在電極間施加頻率為50 Hz的正弦交流高壓，使液滴處于電場強度為4 kV·cm-1的電場中，仿真分析得到液滴在交流電場中主要發(fā)生形變、位移和聚結3種運動行為。

2.1 液滴形變與位移

液滴在一周期20 ms內的形變以及在0.15 s內的運動情況分別如圖3、圖4所示。

圖3 單液滴振蕩形變

圖4 液滴位移及流體速度矢量分布

從圖3可以看出，在電場作用下，液滴形態(tài)在球形和橢球形之間不斷變換，說明液滴沿電場線方向發(fā)生振蕩。從圖4中可以看出，在非均勻電場下，液滴沿電場線方向發(fā)生形變的同時向場強集中處發(fā)生位移。在0.15 s時刻，箭頭表示速度矢量分布，其中白色箭頭表示液滴周圍流體速度矢量，黑色箭頭表示液滴表面速度矢量，錐形箭頭表示液滴受到的黏性應力矢量分布。從分布圖中可以看出，液滴在形變過程中受到周圍流體對其產生的黏性應力作用，阻礙液滴變形；但液滴所受到的電場力大于阻力，致使液滴繼續(xù)向場強集中處移動。

為了進一步研究液滴形變的根本原因，對液滴表面電荷密度的分布情況進行仿真，仿真結果如圖5所示。

圖5 液滴表面電荷密度隨時間分布曲線

從圖5 (a)可以看出液滴極化電荷密度由液滴中部向兩端逐漸增大，在場強集中處，極化電荷密度增大速度較快，靠近場強集中的端部電荷密度最大；從圖5 (b)可以看出，在交變電場下，電荷密度隨電場強度變化而變化，當電場強度增加時，電荷密度增大。

通過仿真分析可以得出，液滴形變主要受到其電荷密度分布和電場強度變化的影響。在非均勻電場作用下，由于電荷密度主要分布在液滴兩端，且在電場強度集中處的端部達到最大，因此液滴沿電場方向拉伸，并在電場強度集中處產生最大形變。隨著電場強度的變化，電荷密度也隨之增加或減少，使液滴沿電場方向產生振蕩。

為了進一步研究液滴位移的根本原因，對液滴沿電場方向受到的Maxwell應力分布情況進行仿真，仿真結果如圖6所示。

圖6 液滴表面Maxwell應力

從圖6 (a)可以看出，液滴表面Maxwell應力分布與電荷密度分布相似，在液滴最靠近電場集中方向的端部產生的應力最大，且從液滴中部逐漸向兩端增大；從圖6 (b)可知，液滴兩端受到的應力大小不同，這是由于非均勻電場作用下液滴表面極化電荷密度分布不同、不同位置的電場強度大小不同，因此液滴在點1處所受到的應力大于在點2處所受到的應力，液滴整體所受合力不為零，使得液滴向電場集中處移動。隨著液滴的移動，所處位置的電場強度逐漸增大，液滴所受合力也逐漸增大，從而加快了液滴的移動速度。

2.2 液滴聚結

液滴在0.15 s內的聚結情況如圖7所示。

圖7 液滴聚結情況

從圖中可以看出，在非均勻電場作用下，液滴在發(fā)生聚結的同時也沿著電場線方向向電場強度集中處移動。

圖8 液滴表面電荷密度和速度矢量圖

從圖8 (a)可以看出，液滴相互靠近的端部處極化電荷極性相反，使得液滴之間存在偶極吸引作用。從圖8 (b)可以看出，液滴對在聚結過程中的形變量大于單液滴時的形變量。通過圖中代表流體速度矢量分布的白色箭頭可知，在電場力作用下，流體克服流動阻力從液滴兩側流向端部，使得連續(xù)相間產生湍動，液滴內部形成環(huán)流，加強了液滴的形變。通過圖中黑色箭頭代表的液滴表面速度矢量分布可以看出，原本要向電場強度密集處移動的液滴，在偶極力作用下改變了運動方向，向靠近自己的液滴方向移動，從而使兩個液滴間發(fā)生聚結；若液滴所受到的偶極力小于電場力，有可能會發(fā)生液滴對間距增加的情況。

3 液滴運動行為的影響因素分析

3.1 電場強度及其分布對液滴運動行為的影響

為研究電場強度對液滴形變的影響，得到半徑為2 mm的液滴在電場強度為2、4、6、8、12 kV·cm-1下的最大形變分別如圖9 (a)～(e)所示。

圖9 不同電場強度下液滴形變

從仿真結果可以看出，隨著電場強度的增大，液滴最大形變程度變大，當場強提高到一定程度時液滴形變過大易出現(xiàn)破裂。

液滴最大形變量隨電場強度的增大有明顯增大，這是由于液滴在電場作用下產生的極化電荷量與電場強度呈正比，而液滴受到的電場力為極化電荷與場強的乘積，所以當電場強度增大時，液滴所受電場力變大，液滴最大形變量增加。

圖10 不同場強下液滴聚結情況

圖11 不同電場強度下液滴間距隨時間的變化

從仿真結果可以看出，隨著電場強度的增大，液滴間的靠近速度逐漸加快，當電場強度增大到一定程度后，液滴間靠近速度變慢。這是因為，影響液滴間距的主要因素為偶極吸引力和介電泳力，當電場強度在一定范圍內時，偶極力對液滴的影響大于介電泳力，此時隨著電場強度的增大，液滴間距逐漸減?。划旊妶鰪姸仍龃蟮揭欢ǔ潭葧r，液滴受介電泳力影響較大，介電泳力迫使液滴向場強集中處移動，靠近場強密集處的液滴移動速度快，導致兩液滴間距逐漸增大，液滴聚結時間增長，所以過高的電場強度不利于液滴聚結。

證明：應用推論2.取顯然an≠0且an→0(n→∞),bn≠0且從而于是函數在點x=0沒有極限。證明非常好，值得重視！

為了研究非均勻電場中，電場集中程度對液滴運動行為的影響，將液滴模型分別放置在場強分布不同的電場1和電場2中進行仿真分析，同時保證液滴所處位置的電場強度相同。

電場1和電場2的分布如圖12所示。

圖12 不同非均勻度的電場分布曲線

從圖12可知，電場1場強變化率大于電場2，電場非均勻度更大。將液滴模型分別放置在電場強度為0的1、2處，得到液滴在0.15 s內的形變及位移情況分別如圖13 (a)、(b)所示。

圖13 不同梯度電場下液滴的形變及位移情況

從仿真結果可以看出，液滴最大形變量以及位移受電場強度和場強分布的影響較明顯。

液滴在電場1中的位移和液滴形變量均大于在電場2中。在0 s時刻，液滴受到電場力作用開始移動，由于電場1中的電場梯度較大，在下一時刻液滴所處位置中的電場強度和本身的極化電荷量都大于電場2，所以液滴在電場1中所受的電場拉力和合力都大于電場2，進一步導致了液滴形變量和位移量的增大。

3.2 液滴直徑對形變量的影響

為了定量體現(xiàn)液滴形變程度，定義液滴形變度為[19]

通過仿真計算得到液滴在不同半徑時其形變度與電場強度關系如圖14所示。

從圖14可知，當電場強度由2 kV·cm-1增大到8 kV·cm-1時，半徑為1.5 mm的液滴形變度由0.15增大到0.82，半徑3 mm的液滴形變度由0.32增大到0.9；液滴粒徑越大，所受電場強度越高，液滴形變量越大。

圖15 液滴表面電荷密度隨時間的變化

從圖15中可以看出，大液滴b處比小液滴a處極化出的電荷密度大，可知在相同電場強度作用下，液滴粒徑越大產生的極化電荷越多，使得液滴受到的電場力越大，形變量越大。由此可知在相同條件下，粒徑大的液滴形變大，液滴接觸時偶極吸引力大，液滴之間的聚結速率更快。

4 脫水實驗研究

4.1 實驗系統(tǒng)與方法

乳化液脫水實驗系統(tǒng)如圖16所示，它由混合罐、乳化機、計量泵、電脫水器、廢液罐和高速攝像機組成。調配罐設有夾層，便于導熱油循環(huán)使乳化液加熱至實驗所需溫度；乳化機為轉速范圍在0～30000 r·min-1的ESB-500型實驗室高剪切均質乳化機；脫水電源由高壓工頻交流供電裝置提供，其幅值調節(jié)范圍為0～15 kV；乳化液電脫水微觀實驗現(xiàn)象采用MS55K型高速攝像機拍攝記錄，并與計算機相連進行圖片處理。脫水電極由同軸空心不銹鋼管構成，內電極接高壓，外電極接地。

圖16 乳化液脫水實驗系統(tǒng)

實驗用油選擇工業(yè)白油，25℃時其密度為877 kg·m-3，動力黏度為14.5 mPa·s，與水的界面張力為29 mN·m-1。為了得到穩(wěn)定的含水率為10%的乳化液，實驗時將白油與蒸餾水按9:1的體積比例混合倒入調配罐中，加入體積分數為1%的Span-80乳化劑，通過乳化機將油水混合液乳化，形成均相穩(wěn)態(tài)的乳化液。然后開啟計量泵將液體泵入脫水器內進行電脫水實驗，通過水分測定儀測量試樣的含水率。

在進行乳化液電脫水實驗中，脫水率是衡量脫水效果的指標，脫水率可按式(13)進行計算

對于同軸圓柱電極，當內半徑與外半徑之比小于1/時為極不均勻電場，大于1/時為稍不均勻電場，為了定量體現(xiàn)電場非均勻程度的大小，引入非均勻系數，其表達式為[20]

實驗中采用的3種電極參數如表1所示。

表1 電極尺寸及其不均勻系數

4.2 實驗結果與分析

4.2.1 乳化液中液滴的運動情況 為了分析液滴在非均勻電場中的運動情況，在圓柱電極中充滿模擬油，滴入半徑為溶解少量水溶性紅色染料的水滴，施加高壓。實驗過程中利用高速攝像機以100幀/秒的速度進行拍攝，利用LED燈對液滴進行了補光拍攝，得到水滴的運動及形變情況如圖17所示，圖中左側電極施加高壓，右側電極接地。

圖17 水滴在非均勻電場中的運動

從圖17 (a)、(b)中可以看出，電場非均勻系數越大，液滴向場強集中處移動的速度越快；從圖17 (b)、(c)中可以看出，隨著場強的增大，液滴運動速度增加；從圖17 (c)、(d)中可以看出，在相同時間內半徑大的液滴比半徑小的液滴運動速度快，且形變量大；從圖17 (e)可以看出，液滴在高場強下形變量較大，易發(fā)生破裂。

通過以上分析可知，液滴受到介電泳力和形變程度與電場強度有密切關系，當電場越集中、電場場強越大、液滴半徑越大，液滴所受介電泳力越大，液滴運動的速度越大，液滴形變越大。

為了分析液滴在非均勻電場中的聚結情況，向極板兩端分別施加3 kV·cm-1和6 kV·cm-1的交流電場后得到液滴之間的聚結情況如圖18所示。

圖18 水滴在非均勻電場中的聚結

從圖18 (a)中可以看出，在3 kV·cm-1場強下液滴對在約0.3 s內完成了接觸、排液和聚結的整個聚結過程。在圖18 (b)中，兩液滴在0.2 s時刻發(fā)生聚結，隨后和第3個液滴發(fā)生聚結，但由于聚結后的液滴粒徑較大，在拉伸后容易發(fā)生破裂，所以提高電場非均勻系數雖然可以加大液滴形變量、加快液滴的聚結速率，但也容易造成大液滴的破裂。從圖18 (c)中可以看出，在6 kV·cm-1的場強作用下，雖然液滴形變量有所增加，但兩個液滴在向電場強度密集處移動的過程中，相對距離逐漸增大，最終并未發(fā)生聚結。這是因為，在較高電場強度下，液滴受介電泳力影響較大，向電場集中處移動的速度較快，導致了兩液滴間距的增加，使得液滴接觸聚結時間變長。

4.2.2 電場強度及其分布對乳化液脫水的影響 為研究電場強度和電場不均勻程度對乳化液脫水效果的影響，以圓柱電極平均場強衡量外施場強的大小，平均場強av的表達式為[20]

在非均勻系數為2.22、1.94和1.64，平均場強av分別為3 kV·cm-1和6 kV·cm-1的電場作用下，對含水率為10%的乳化液進行脫水實驗，得到乳化液脫水率隨時間變化曲線如圖19所示。

在圖19中，不同電場下乳化液脫水率達到80%時所用脫水時間如表2所示。

表2 不同電場強度下脫水率為80%所用時間

從圖19和表2可以看出，隨著非均勻系數和脫水電場的增加，脫水速率加快；非均勻系數對脫水速率的影響比電場強度的影響更顯著。不同電場強度下乳化液最終含水率如表3所示。

表3 不同電場強度下的最終含水率

由表3可以看出，隨著非均勻系數和脫水電場的增加，最終含水率均相應減小；電場強度對最終含水率的影響比非均勻系數的影響更明顯。在高場強（6 kV·cm-1）下，電場非均勻系數的提高有利于最終含水率的降低，但過高的非均勻系數造成電場的高度集中容易導致電分散現(xiàn)象的發(fā)生，不利于脫水的進行。

4.2.3 液滴直徑對乳化液脫水的影響 剪切速率對乳化液中液滴粒徑影響較大，實驗過程中通過電子顯微鏡觀察到剪切速率分別為5000、10000、20000 r·min-1時，乳化液中局部液滴分布如圖20所示。

圖20 不同轉速時液滴分布

從圖20可以看出，隨著剪切機轉速的升高，液滴平均直徑變小，在轉速為5000、10000、20000 r·min-1下，液滴平均直徑分別為15.96、9.54、5.89 μm。實驗得到非均勻系數為2.22、平均場強為3 kV·cm-1電場下，不同剪切速率下乳化液脫水率隨時間變化曲線如圖21所示。

圖21 不同轉速乳化液脫水率隨時間的變化

從圖21中可以看出，隨著液滴直徑的增大，乳化液的脫水效率逐漸增大。在同一電場強度下，液滴直徑越大，形變量越大，液滴之間的偶極吸引作用越大，兩液滴越容易發(fā)生聚結，使脫水時間變短，這一實驗結果與仿真結果一致。

5 結 論

本文借助仿真手段，采用將流場和電場相耦合的方法，研究了單液滴的形變和雙液滴的聚結行為，對影響液滴聚結速率的因素進行了分析，并通過實驗驗證了仿真結果的準確性，得到結論如下。

（1）在非均勻電場中，液滴表面極化電荷分布不均，由液滴中部向兩端逐漸增大；在靠近電場集中方向處的電荷密度和Maxwell應力最大。

（2）乳化液中液滴的形變以及力學行為取決于流場和電場共同的作用，且電場強度越大，電場越集中，液滴粒徑越大，液滴極化電荷越多，形變越大，液滴受介電泳力越大，向電場集中處位移速度越快，液滴間聚結速率越快。

（3）通過脫水實驗和高速攝像機的觀測可知，在一定范圍內，可通過提高非均勻系數、提高電場強度、增大液滴直徑等手段提高乳化液中液滴的聚結速率；當電場強度過高，非均勻度過大時，液滴受到的電場力和介電泳力過大，容易導致液滴發(fā)生破裂，降低了液滴對的聚結效率。

符 號 說 明

D——液滴形變度，% d——液滴間距，m E——外施電場強度，V·m-1 Eav——平均電場強度，V·m-1 Emax，Emin——分別為電場強度最大、最小值，V·m-1 F，F(xiàn)st——分別為電場力、表面張力，N·m-3 f——電場非均勻系數 G——化學勢，J·m-3 g——重力加速度，m·s-2 h——界面厚度，m I——單位矩陣 J——電流密度，A·m-2 l1，l2——分別為液滴橢圓時的長軸、短軸長度，m P0，Pt——分別為乳化液初始時刻、t時刻含水率，% p——流體壓力，Pa R1，R2——分別為圓柱電極內半徑、外半徑，m r——液滴半徑，m T——Maxwell應力張量，N·m-2 V——流體速度矢量，m·s-1 γ——控制Cahn-Hilliard方程擴散尺度的遷移系數，m-3·s·kg-1 εr——相對介電常數 ε0——真空介電常數，8.85×10-12 F·m-1 h——乳化液脫水率，% κ——流體電導率，S·m-1 l——混合能量密度，N μ——流體黏度，Pa·s ρ——流體密度，kg·cm-3 ω——電場角頻率

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Kinetics behavior of water droplet deformation in emulsified oil subjected to non-uniform electric field

CHEN Qingguo1, SONG Chunhui1, LIANG Wen1, ZHENG Tianyu1, LIU Zeng2,ZHAO Zhongshan2, WEI Xinlao1

(Key Laboratory of Engineering Dielectrics and Its ApplicationMOEHarbin University of Science and TechnologyHarbinHeilongjiangChina;Design Institute of Daqing OilfieldDaqingHeilongjiangChina

Kinetics behavior of droplet deformation under electric field is important in the research on emulsion electric dehydration mechanism. In order to study the dynamic behavior of water droplets under non-uniform electric field, a simulation model of droplet under non-uniform electric field was established through the phase field method based on Cahn-Hilliard formulation. The distributions of charge density and electric field force on the droplet surface as well as the coupling effect of flow field and electric field were investigated during the process of droplet deformation, moving and coalescence. The influences of droplet size, electric field strength and non-uniform coefficient on droplet behavior were simulated and analyzed. The experimental study on the emulsion dehydration under non-uniform electric field was conducted by using the small dehydration test system in laboratory, and the droplets motion in the emulsion under different conditions was observed and analyzed by high-speed camera. The distribution of polarization charges was different on the droplet surface under non-uniform electric field, increasing from the center to both ends of the droplet. The values of polarization charge and Maxwell stress at droplet’s one end surface closed to electric field concentrated area were the largest. The increase of electric field strength, electric field non-uniformity coefficient or droplet diameter could lead to larger droplet deformation, faster moving of droplet to concentrated electric field area, and higher coalescence rate.

non-uniform electric field; phase field method; deformation; kinetics; coalescence; numerical simulation

2014-10-23.

SONG Chunhui, songchunhui0903@163.com

10.11949/j.issn.0438-1157.20141600

TE 624

A

0438—1157（2015）03—0955—10

國家重點基礎研究發(fā)展計劃項目（2012CB723308）；黑龍江省科技攻關項目（GZ11A210）。

2014-10-23收到初稿，2014-11-28收到修改稿。

聯(lián)系人：宋春輝。第一作者：陳慶國（1970—），男，博士，教授。

supported by the National Basic Research Program of China (2012CB723308) and the Key Science and Technology Program of Heilongjiang Province (GZ11A210).