應用概率物種敏感度分布法研究太湖重金屬水生生物水質(zhì)基準

趙芊淵，侯俊, ，王超，王沛芳，苗令占，呂博文，顧起豪

1. 河海大學 教育部淺水湖泊綜合治理與資源開發(fā)重點實驗室，南京 210098 2. 河海大學 環(huán)境學院，南京 210098 3. 華北水利水電大學，鄭州 450011

應用概率物種敏感度分布法研究太湖重金屬水生生物水質(zhì)基準

趙芊淵1, 2，侯俊1, 2,，王超1, 2，王沛芳1, 2，苗令占1, 2，呂博文1, 2，顧起豪3

1. 河海大學 教育部淺水湖泊綜合治理與資源開發(fā)重點實驗室，南京 210098 2. 河海大學 環(huán)境學院，南京 210098 3. 華北水利水電大學，鄭州 450011

目前廣泛使用的水質(zhì)基準推導方法—物種敏感度分布法存在曲線擬合模型不確定、曲線擬合效果不佳、種內(nèi)差異欠考慮、基準值不準確等諸多問題，概率物種敏感度分布法可有效解決上述問題。應用概率物種敏感度分布法構(gòu)建了太湖水體中5種重金屬Ag、Pb、Cd、Hg和Zn的概率物種敏感度分布曲線，在此基礎上得到了保護水生生物的急性水質(zhì)基準分別為1.079 μg·L-1、637.973 μg·L-1、19.465 μg·L-1、8.729 μg·L-1和105.506 μg·L-1，慢性水質(zhì)基準分別為0.108 μg·L-1、63.797 μg·L-1、1.947 μg·L-1、2.340 μg·L-1和52.753 μg·L-1；不同類群間生物對重金屬的敏感度存在差異，不同重金屬對同一類群生物的毒性也存在差異；通過與國內(nèi)外已有的重金屬水質(zhì)基準值比較，發(fā)現(xiàn)水質(zhì)基準具有明顯的區(qū)域性，目前基于國外水質(zhì)基準或我國整體水域特點來制定的太湖水質(zhì)標準，往往造成對太湖水生生物欠保護或過保護的狀況。

概率物種敏感度分布；水生生物；水質(zhì)基準；重金屬；太湖

重金屬污染具有來源廣、殘毒時間長、易蓄積、污染后不易被發(fā)現(xiàn)并且難于恢復等特性[1-3]。為保護水體中水生生物，許多國家和地區(qū)都積極開展了重金屬水生生物水質(zhì)基準的研究，如美國、加拿大、澳大利亞和新西蘭等[4-8]。我國水生生物水質(zhì)基準研究比較滯后，水質(zhì)標準主要是參照國外水質(zhì)基準或標準制定的[9-13]。近年來，我國重金屬水生生物水質(zhì)基準的研究主要針對國家尺度水域[14-17]，而對于區(qū)域尺度水域研究很少。我國湖泊種類繁多，分布廣泛，不同區(qū)域水生生物種群和數(shù)量不同，關注的敏感生物不同，水環(huán)境生態(tài)特征和環(huán)境容量等也存在差異。僅制定國家尺度水質(zhì)基準，將國家尺度水質(zhì)基準直接應用于區(qū)域水域，必定無法對特定區(qū)域水域的生物提供合理保護，根據(jù)特定區(qū)域環(huán)境及生態(tài)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)特征制定區(qū)域尺度水質(zhì)基準具有必要性[15]。

物種敏感度分布法(species sensitivity distribution, SSD)是國際上廣泛使用的水質(zhì)基準推導方法，但該方法也存在諸多問題[18-21]：該方法的核心是曲線擬合模型的選擇，但目前對于模型的選擇還沒有定論，選擇不同的模型，得到的基準值不同，甚至存在數(shù)量級的差異；擬合模型以參數(shù)法為多，受限于統(tǒng)計知識，用于擬合的分布形式有限，擬合效果不佳；研究表明物種毒理數(shù)據(jù)存在明顯的種內(nèi)差異(同一物種不同條件下的不同毒性效應)，而SSD法通常計算幾何均值，這種處理方式降低了數(shù)據(jù)信息的豐富度，如何處理種內(nèi)差異，目前尚無定論。針對傳統(tǒng)物種敏感度分布法的上述不足，Gottschalk和Nowack[22]提出了概率物種敏感度分布法(probabilistic species sensitivity distribution, PSSD)，該方法將確定的毒性值轉(zhuǎn)化為概率信息，基于概率信息處理數(shù)據(jù)，采用概率密度函數(shù)以均等的概率來考慮種內(nèi)差異，采用非參數(shù)PSSD法擬合毒理數(shù)據(jù)，得到的基準值能給予生物更全面合理的保護。PSSD法已逐步成為國外推導水質(zhì)基準的新方法，但國內(nèi)還沒有開展相關研究[23]。

太湖是我國第三大淡水湖，在區(qū)域經(jīng)濟和社會發(fā)展中具有舉足輕重的地位，隨著經(jīng)濟的迅速發(fā)展，近年來大量生活污水和工農(nóng)業(yè)廢水未經(jīng)處理或處理不達標直接或間接排入太湖，造成湖區(qū)水體重金屬含量不斷增加，重金屬污染對太湖水生生物的毒性效應引起了人們的廣泛關注[24-26]。目前已有學者研究了太湖重金屬水質(zhì)基準，研究的主要是鎘和銅，其他幾種重金屬基準還未見報道，采用的方法主要是毒性百分數(shù)排序法和物種敏感度分布法[24,26]。本研究擬采用概率物種敏感度分布法PSSD，選取太湖水體中代表性水生生物，推導太湖水體中5種重金屬(Ag、Pb、Cd、Hg和Zn)的水生生物水質(zhì)基準，以期為太湖重金屬污染監(jiān)測評價和防控治理提供參考，也為我國水生生物水質(zhì)基準推導方法的完善提供參考。

1　研究方法(Methodology)

1.1毒理數(shù)據(jù)獲取及數(shù)據(jù)處理

毒理數(shù)據(jù)主要來自美國環(huán)保局ECOTOX數(shù)據(jù)庫(http://cfpub.epa.gov /ecotox /)和中國知網(wǎng)(http://www. cnki. net /)收錄的文獻，以及Elsevier、Wiley Online Library、SpringerLink、IWA(International Water Association)等上發(fā)表的文獻，數(shù)據(jù)收集截止到2013年12月[9-13]。

毒理數(shù)據(jù)篩選原則：盡量選擇太湖物種(江浙地區(qū)以及長江廣泛分布的物種均可視作太湖物種)；毒性試驗方法與相關標準測試方法一致(如經(jīng)濟合作與發(fā)展組織或美國材料與試驗協(xié)會等發(fā)布的毒性試驗方法)；水生生物急性毒性試驗選擇24～96 h的LC50(半數(shù)致死濃度，50% lethal concentration)或EC50(半數(shù)效應濃度，50% effective concentration)，慢性毒性試驗選擇LOEC(最低觀察效應濃度，lowest observed effect concentration)或NOEC(無觀察效應濃度，no observed effect concentration)[9-13]。

為了從生態(tài)系統(tǒng)不同層次研究，將物種按照以下3種情況分類處理：①不對物種分類，整體分析不同重金屬對全部物種的影響；②全部物種分為脊椎動物、無脊椎動物和植物；③脊椎動物分為魚類和兩棲類，無脊椎動物分為甲殼類、昆蟲類和其他無脊椎動物，植物分為藻類和水生植物。經(jīng)過篩選，獲得5種重金屬(Ag、Pb、Cd、Hg和Zn)符合要求的物種數(shù)分別為：45、27、35、28和32。魚類中較多的是鯉科魚；甲殼類中較多的是溞科；昆蟲類中較多的是搖蚊科；其他無脊椎動物中較多的是臂尾輪蟲科；藻類中較多的是藍藻、綠藻和硅藻，物種組成符合太湖生態(tài)區(qū)系特征[27-29]。

1.2PSSD曲線擬合

PSSD曲線以毒理數(shù)據(jù)為橫軸，經(jīng)驗累積概率為縱軸。首先根據(jù)單個物種的毒理數(shù)據(jù)個數(shù)確定該物種敏感度的概率密度分布形式(如一個毒性值確定為三角形分布，兩個毒性值確定為梯形分布)，然后基于蒙特卡羅算法隨機抽樣得到該物種的敏感度，最后應用蒙特卡羅算法由這些單個物種的敏感度得到所要研究的生態(tài)系統(tǒng)的概率物種敏感度分布。用R語言(R development core team 2008)構(gòu)建模型來處理數(shù)據(jù)[22-23]。

1.3HC5和水生生物水質(zhì)基準

PSSD曲線上累積概率為5%對應的毒性值即為HC5(5%危害濃度，hazardous concentration for 5% of the species)，編寫相應的R代碼，由軟件直接輸出HC5。水生生物水質(zhì)基準以5%危害濃度表示，數(shù)值上等于HC5。理論上該水生生物水質(zhì)基準能保護95%的水生生物，但是這并不意味著5%的生物會受到危害。由于生態(tài)系統(tǒng)中多種因素相互作用，重金屬對水生生物危害小于實驗室條件下的危害，該基準至少能保護95%的水生生物。用急性毒性數(shù)據(jù)推導短期危害濃度(short term hazardous concentration, STHC5)，用慢性毒性數(shù)據(jù)推導長期危害濃度(long term hazardous concentration, LTHC5)[9-13]。

通常情況，慢性毒性數(shù)據(jù)不足以構(gòu)建物種敏感度分布曲線，可以由以下公式計算長期危害濃度：

LTHC5=HC5,急性/FACR

式中，F(xiàn)ACR(final acute chronic ratio)為最終急慢性比率，即所獲各物種急慢性比率幾何均值，計算FACR需獲得至少3個科的水生生物ACR(急慢性比率，acute chronic ratio)，其中至少有一種是魚類，至少有一種是無脊椎動物，至少有一種是急性敏感淡水物種。由于未獲得相應慢性數(shù)據(jù)，取美國環(huán)保局推薦Hg和Zn的FACR分別為3.731和2，Ag、Pb和Cd的FACR取默認值10[4-5]。

2　結(jié)果與討論(Results and discussion)

2.1太湖重金屬水生生物水質(zhì)基準

采用Shapiro-Wilk檢驗對5種重金屬(Ag、Pb、Cd、Hg和Zn)急性毒性數(shù)據(jù)(對數(shù)轉(zhuǎn)換)進行正態(tài)分布檢驗，得顯著性水平P分別為0.2737、0.1937、0.381、0.8405和0.05898，數(shù)據(jù)均符合正態(tài)分布(P>0.05)。擬合全部物種的PSSD曲線(圖1)，得到5種重金屬的HC5值，具體見表1。計算相應的STHE5分別為1.079 μg·L-1、637.973 μg·L-1、19.465 μg·L-1、8.729 μg·L-1和105.506 μg·L-1。由于沒有獲得足夠的慢性毒理數(shù)據(jù)，無法構(gòu)建相應的PSSD曲線，因此基于急性數(shù)據(jù)推導慢性水質(zhì)基準，得到LTHE5分別為0.108 μg·L-1、63.797 μg·L-1、1.947 μg·L-1、2.340 μg·L-1和52.753 μg·L-1。

圖1　5種重金屬的全部物種的PSSD曲線Fig. 1　Probabilistic species sensitivity distribution curves of total species for five heavy metals

筆者分別采用PSSD法和SSD法構(gòu)建了太湖Cu物種敏感度分布曲線，對相應的HC5值進行了對比，發(fā)現(xiàn)PSSD法得到的基準值更合理準確[23]。

表1　5種重金屬對不同類群物種的HC5值(μg·L-1)

2.2不同類群生物對重金屬的敏感度

圖2擬合了5種重金屬不同類群生物PSSD曲線。由圖2可知，魚類、甲殼類、脊椎動物和無脊椎動物對Ag的敏感度順序為：甲殼類>無脊椎動物>魚類>脊椎動物；Cd、Hg、Pb和Zn甲殼類物種較少，未擬合甲殼類PSSD曲線，魚類、脊椎動物和無脊椎動物對Cd、Hg、Pb和Zn的敏感度順序均為：無脊椎動物>魚類>脊椎動物。觀察表1中5種重金屬的脊椎動物和無脊椎動物HC5值，發(fā)現(xiàn)Cd的脊椎動物HC5略小于無脊椎動物，而Ag的脊椎動物HC5值是無脊椎動物的6倍，Hg的脊椎動物HC5值是無脊椎動物的7倍多，Pb的脊椎動物HC5值是無脊椎動物的1倍多，Zn的脊椎動物HC5值是無脊椎動物的100倍多。綜上所述，脊椎動物對重金屬的敏感度小于無脊椎動物。一方面，脊椎動物相對無脊椎動物，所處營養(yǎng)等級更高，生理構(gòu)造更復雜，體內(nèi)解毒機制更完善，對重金屬的耐受性更強；另一方面，脊椎動物個體較無脊椎動物大，能積累更多重金屬離子；此外，無脊椎動物毒性暴露試驗大多選用齡期小于24 h的幼體，而早期生命階段對于化學物質(zhì)更加敏感，均使得脊椎動物敏感度低于無脊椎動物[5,9,16-17]。

圖2　5種重金屬的不同類群物種的PSSD曲線Fig. 2　Probabilistic species sensitivity distribution curves of different taxonomic groups for five heavy metals

圖3　不同物種類別的PSSD曲線Fig. 3　Probabilistic species sensitivity distribution curves for different taxonomic groups

2.3不同重金屬對相同類群生物毒性

圖3擬合了魚類、脊椎動物和無脊椎動物PSSD曲線，由圖3(a)和(b)可知Ag、Cd、Hg和Zn對魚類和脊椎動物毒性順序均為：Ag>Hg>Cd>Zn；由圖3(c)和圖1可知Ag、Cd、Hg、Pb和Zn對無脊椎動物和全部物種毒性順序均為：Ag>Hg>Cd>Zn>Pb。表1橫向比較不同重金屬HC5值，HC5值越大，生物對該重金屬的敏感度越小，從而可知魚類對5種重金屬敏感度順序為：Ag>Cd>Hg>Zn>Pb；脊椎動物對5種重金屬敏感度順序為：Ag>Cd>Hg>Pb>Zn；無脊椎動物和全部物種對5種重金屬敏感度順序均為：Ag>Hg>Cd>Zn>Pb。由此可知，Ag對水生生物的危害最大，Hg和Cd次之，Zn和Pb最小。

由PSSD曲線可發(fā)現(xiàn)，重金屬毒性順序在不同濃度范圍內(nèi)存在差異，圖3(a)和(b)中金屬濃度為150～22 000 μg·L-1(對數(shù)濃度為5～10 μg·L-1)時，Pb毒性大于Zn，濃度大于22 000 μg·L-1(對數(shù)濃度10 μg·L-1)時，Pb毒性小于Zn；同濃度的不同重金屬對生物的危害程度存在差異，例如重金屬濃度均為150 μg·L-1時，100%的脊椎動物受到Ag的危害，大約60%的脊椎動物受到Hg的影響，大約10%的脊椎動物受到Cd的影響，脊椎動物幾乎未受到Zn和Pb的影響，至少60%的無脊椎動物受到Hg和Ag的影響，至多20%的無脊椎動物受到Zn、Cd和Pb的影響。

2.4國內(nèi)外研究結(jié)果比較

將本研究結(jié)果與國內(nèi)外淡水重金屬水生生物水質(zhì)基準進行比較和分析，具體見表2。目前Ag的水生生物水質(zhì)基準研究比較少，美國淡水水體Ag基準最大濃度為3.2 μg·L-1[4]，本文得到的太湖Ag急性和慢性基準分別為1.079 μg·L-1和0.108 μg·L-1，稍小于美國基準值。太湖Pb急性基準為637.973 μg·L-1，慢性基準為63.797 μg·L-1，美國淡水水體Pb基準最大濃度和基準連續(xù)濃度分別為65 μg·L-1和2.5 μg·L-1[4]，太湖Pb基準值大約是美國基準值的10倍。一方面太湖生物區(qū)系和美國淡水水域生物區(qū)系存在較大差異，太湖魚類多是溫水魚類，以鯉科魚為主，美國淡水魚類兼有溫水魚類和冷水魚類，以冷水魚類為多，鮭科魚和鯉科魚為主體，更以鮭科占優(yōu)勢，太湖和美國淡水水域共有魚類較少，太湖浮游植物種類和其他各類水生生物相當，美國淡水水域浮游植物種類遠遠多于其他類水生生物；另一方面，推導基準的方法不同，美國采用的是毒性百分數(shù)排序法，本文推導基準采用的是概率物種敏感度分布法[9-10,13-14]。本文所得到的太湖Zn水質(zhì)基準高于吳豐昌等[17]對我國全國淡水水體相應研究結(jié)果，太湖Ag水質(zhì)基準高于馬燕等[30]對我國全國淡水水體相應研究結(jié)果，太湖生物區(qū)系和我國整體淡水水域生物區(qū)系也存在差異，太湖物種數(shù)量和物種豐富度均小于我國整體水域，共有物種占的比例也不同；另外，推導基準的方法不同，吳豐昌等采用的是傳統(tǒng)的物種敏感度分布法，馬燕等采用的是毒性百分數(shù)排序法，本文采用的是概率物種敏感度分布法。Hg的水質(zhì)基準高于國內(nèi)外相應基準[4,16,33]，Cd的水質(zhì)基準和國內(nèi)外相應基準也存在一定差異[4,31-33]。除了生物區(qū)系和推導基準的方法不同外，水質(zhì)和氣候等環(huán)境條件也會對結(jié)果產(chǎn)生影響，水質(zhì)條件影響金屬的生物可利用性，如鎘的毒性受硬度影響較大[9-10,13-14]。

目前，太湖水環(huán)境管理執(zhí)行標準參考我國地表水環(huán)境質(zhì)量標準(GB-3838-2002)[34]，該標準中Zn的Ⅰ類水質(zhì)標準為50 μg·L-1，Ⅱ和Ⅲ類為1 000 μg·L-1，Ⅳ和Ⅴ類為2 000 μg·L-1，Ⅰ類水質(zhì)標準和本研究所得到的太湖Zn慢性基準較接近，Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ和Ⅴ類水質(zhì)標準均遠高于太湖水質(zhì)基準，采用該標準必定對太湖水生生物造成欠保護；而將Hg的Ⅰ、Ⅱ和Ⅲ類標準應用到太湖很有可能造成過保護。此外，該標準也沒考慮污染物的長期和短期危害，因此急需對該標準進行修訂。

綜上所述，可知：

1)應用概率物種敏感度分布法得到太湖5種重金屬Ag、Pb、Cd、Hg和Zn的急性水質(zhì)基準分別為1.079 μg·L-1、637.973 μg·L-1、19.465 μg·L-1、8.729 μg·L-1和105.506 μg·L-1，慢性水質(zhì)基準分別為0.108 μg·L-1、63.797 μg·L-1、1.947 μg·L-1、2.340 μg·L-1和52.753 μg·L-1。

2)比較了不同類群生物對重金屬的敏感度，發(fā)現(xiàn)無脊椎動物的敏感度大于脊椎動物；不同重金屬對同一類群生物的毒性存在較大差異，且在不同濃度范圍，毒性大小順序也存在差異。

表2-1　太湖重金屬水質(zhì)基準與國內(nèi)外類似研究結(jié)果比較

表2-2　太湖重金屬水質(zhì)基準與國內(nèi)外類似研究結(jié)果比較

注：AF表示評價因子法；TPR表示毒性百分數(shù)排序法；STHC5表示短期危害濃度；LTHC5表示長期危害濃度；CMC表示基準最大濃度；CCC表示基準連續(xù)濃度。

Note: AF stands for assessment factor; TPR stands for toxicity percentage rank; STHC5stands for short term hazardous concentration; LTHC5stands for long term hazardous concentration; CMC stands for criteria maximum concentration; CCC stands for criteria continuous concentration.

3)由于不同區(qū)域的生物區(qū)系不同，推導基準的方法不同，水質(zhì)和氣候等環(huán)境條件不同，本研究所得到的太湖重金屬水生生物水質(zhì)基準和國內(nèi)外相關研究結(jié)果存在差異。由此可見，基于國外水質(zhì)基準和我國整體水域特點制定的水質(zhì)標準會對太湖水生生物造成欠保護或過保護。

通訊作者簡介：侯俊(1979-)，男，博士，副研究員，主要研究方向水環(huán)境保護與生態(tài)修復，發(fā)表論文60余篇。

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◆

Deriving Aquatic Water Quality Criteria for Heavy Metals in Taihu Lake by Probabilistic Species Sensitivity Distribution

Zhao Qianyuan1, 2, Hou Jun1, 2, *, Wang Chao1, 2, Wang Peifang1, 2, Miao Lingzhan1, 2, Lv Bowen1, 2, Gu Qihao3

1. Key Laboratory of Integrated Regulation and Resource Development on Shallow Lakes, Ministry of Education,Hohai University, Nanjing 210098, China 2. College of Environment, Hohai University, Nanjing 210098, China 3. North China University of Water Resources and Electric Power, Zhengzhou 450011, China

27 January 2015accepted 13 May 2015

The widely used method of species sensitivity distribution has a number of disadvantages, such as the uncertainty of statistical models, the undesirable effectiveness of fitted curve, the deficient consideration for intraspecies variation and the inaccuracy of water quality criteria. The method of probabilistic species sensitivity distribution (PSSD) can solve these problems effectively. Probabilistic species sensitivity distribution curves and water quality criteria for 5 heavy metals (Ag, Pb, Cd, Hg and Zn) in Taihu Lake were achieved by the method of PSSD. The derived acute criteria for 5 heavy metals were 1.079 μg·L-1, 637.973 μg·L-1, 19.465 μg·L-1, 8.729 μg·L-1and 105.506 μg·L-1, respectively. The corresponding chronic criteria were 0.108 μg·L-1, 63.797 μg·L-1, 1.947 μg·L-1, 2.340 μg·L-1and 52.753 μg·L-1, respectively. In this study, sensitivities of different taxa to heavy metals and toxicities of different heavy metals to same taxa were compared and analyzed. Finally, the results were compared with other existing values and distinct regional differences in water quality criteria were discovered. The present water quality standards of Taihu Lake based on the existing water quality criteria might cause aquatic organisms under protection or overprotection.

probabilistic species sensitivity distribution; aquatic life; water quality criteria; heavy metal; Taihu Lake

國家自然科學基金創(chuàng)新群體項目(51421006)；國家杰出青年基金項目(51225901)；國家自然科學基金(41430751,51479047,51479065)；國家十二五水專項課題(2012ZX07101-008)；教育部創(chuàng)新團隊發(fā)展計劃(IRT13061)；中國水利學會“青年人才助力計劃”項目；江蘇高校優(yōu)勢學科建設工程資助項目

趙芊淵(1989-)，女，碩士，研究方向為水環(huán)境保護與生態(tài)修復，E-mail: 997167124@qq.com

Corresponding author)， E-mail: hhuhjyhj@126.com

10.7524/AJE.1673-5897.20150127002

2015-01-27 錄用日期：2015-05-13

1673-5897(2015)6-121-08

X171.5

A

趙芊淵, 侯俊, 王超, 等. 應用概率物種敏感度分布法研究太湖重金屬水生生物水質(zhì)基準[J]. 生態(tài)毒理學報，2015, 10(6): 121-128

Zhao Q Y, Hou J, Wang C, et al. Deriving aquatic water quality criteria for heavy metals in Taihu Lake by probabilistic species sensitivity distribution [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2015, 10(6): 121-128 (in Chinese)