• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    納米TiO2-光催化滅活水中噬菌體MS2

    2015-08-25 06:16:43呂文洲喬宇祥寧波大學(xué)建筑工程與環(huán)境學(xué)院浙江寧波315211
    中國(guó)環(huán)境科學(xué) 2015年8期
    關(guān)鍵詞:太陽(yáng)光紫外光溪水

    呂文洲,喬宇祥,劉 英 (寧波大學(xué)建筑工程與環(huán)境學(xué)院,浙江 寧波 315211)

    納米TiO2-光催化滅活水中噬菌體MS2

    呂文洲*,喬宇祥,劉英 (寧波大學(xué)建筑工程與環(huán)境學(xué)院,浙江 寧波 315211)

    提出了一種簡(jiǎn)易的水中病毒滅活方法,以噬菌體MS2為模式病毒,探討了紫外光照射時(shí)間、TiO2濃度、紫外光強(qiáng)度對(duì)自來水中MS2滅活效率的影響;評(píng)價(jià)了太陽(yáng)光代替紫外光用于光催化滅活病毒的可行性.研究結(jié)果表明,聚乙烯(PE)材質(zhì)的樣品袋能更好地透過紫外光;紫外光照射 6h,50mg/L的 TiO2可以滅活自來水中 7.95Log的 MS2;紫外光強(qiáng)度在 45μW/m2以下時(shí),滅活率隨強(qiáng)度的提高而增加;在溪水中,50mg/L的 TiO2僅有 4.87Log的滅活效率. 在太陽(yáng)光下,50mg/L的 TiO2在自來水和溪水中對(duì) MS2的滅活效率差異不明顯,都達(dá)到了6.1Log以上,表明太陽(yáng)光-TiO2滅活水中的病毒可行且高效.

    納米TiO2;噬菌體MS2;水;病毒滅活

    TiO2作為一種環(huán)境友好型的光催化材料被廣泛用于難降解有毒有害物質(zhì)的光催化降解[1-4].其主要作用機(jī)理是TiO2在紫外光的激發(fā)下發(fā)生空穴等作用產(chǎn)生活性氧(ROS)[5],包括·OH、O2·-、·O2和H2O2等可以與病原菌結(jié)構(gòu)中的蛋白和脂質(zhì)發(fā)生反應(yīng),從而導(dǎo)致此類生物體的滅活[6],因此,TiO2也被嘗試用于水中致病微生物的滅活研究. Matsunaga等[7]于1985年最早利用TiO2滅活細(xì)菌和酵母菌;而后圍繞TiO2光催化滅活病原菌的條件優(yōu)化[8]、滅活機(jī)理[6,9]、反應(yīng)器材料[10-12]、光催化劑的改性[13-16]以及 TiO2固定化方面[17-18]展開了廣泛的研究.相比于病原菌,目前對(duì)水中病毒的滅活研究相對(duì)較少且多見于國(guó)外.Sjogren等[19]通過添加 FeSO4顯著提高了紫外光照射下TiO2懸液對(duì)水中MS2的滅活效果.國(guó)內(nèi)關(guān)于TiO2對(duì)病原菌或者病毒滅活的研究較少,且多處于實(shí)驗(yàn)室的定性研究階段[20-21].另外,在病原菌和病毒的滅活過程中,敞開體系或者曝氣過程中往往會(huì)產(chǎn)生含有病原菌或病毒粒子的氣溶膠,可能對(duì)接觸人群產(chǎn)生健康風(fēng)險(xiǎn)[22],因此在病原菌及病毒滅活的裝置設(shè)計(jì)時(shí)應(yīng)予以考慮.

    噬菌體MS2在有腸道病毒污染的水環(huán)境中普遍存在,對(duì)陽(yáng)光和紫外光具有一定的抗性[23-24],并且對(duì)人沒有致病性,因此常被用做評(píng)價(jià)消毒效果的模式病毒[14,19,25-26].本研究以MS2為例,提出了一種水中病毒滅活的簡(jiǎn)易方法,探討了紫外光照射時(shí)間、TiO2濃度、紫外光強(qiáng)度對(duì)TiO2光催化滅活 MS2的影響;并在此基礎(chǔ)上,評(píng)價(jià)了太陽(yáng)光-TiO2滅活水中MS2的效能和可行性.

    1 材料與方法

    1.1實(shí)驗(yàn)材料

    噬菌體MS2及培養(yǎng):MS2由美國(guó)加州大學(xué)歐文分校市政與環(huán)境工程系的Sunny Jiang實(shí)驗(yàn)室提供.培養(yǎng)方法:將一接種環(huán)的宿主大腸桿菌從試管斜面接入盛有15mL LB液體培養(yǎng)基(酵母提取物5g;細(xì)菌胰蛋白胨 10g;NaCl 10g;水1L;pH 7.0)的滅菌離心管中,置于37℃、165r/min的恒溫振蕩器中培養(yǎng)過夜.使用移液器移取1mL的培養(yǎng)液,接入盛有30mL LB液體培養(yǎng)基的50mL離心管中,繼續(xù)以 165r/min振蕩培養(yǎng) 6h;隨后接入備存的MS2濾液100μL, 培養(yǎng)過夜,待培養(yǎng)液基本澄清時(shí)結(jié)束培養(yǎng).將培養(yǎng)好的MS2懸液經(jīng)0.22μm (MILLEX-GP,33mm)的無菌針頭濾器過濾,即為MS2的儲(chǔ)備液.

    納米TiO2及處理:納米TiO2購(gòu)自Sigma公司,為銳鈦礦形態(tài),顆粒直徑為 21nm.實(shí)驗(yàn)前,秤取一定量的 TiO2粉末,置于盛有一定量的超純水的50mL離心管中,放在冰浴中在 300W 的超聲波(Fisher Scientific, Sonic Dismembrator, model 500)下分散20min,每次超聲15s,間隔5s. TiO2及超純水的量根據(jù)具體實(shí)驗(yàn)中TiO2的添加濃度而定.

    1.2MS2滅活裝置及儀器

    樣品袋中放入100mL的TiO2與MS2的懸液,封口卷動(dòng)密封后固定于一臺(tái)以 48°夾角前后搖擺的試管振蕩器(型號(hào):Speci-Mix,Thermo)上, 以 18r/min的頻率緩慢搖擺,其目的主要是保持TiO2的顆粒均勻分散在懸液中,避免因?yàn)閳F(tuán)聚現(xiàn)象而導(dǎo)致的顆粒比表面積下降.同時(shí),樣品袋中的少量空氣在搖擺中形成大的氣泡,反復(fù)洗刷樣品袋內(nèi)壁,防止在內(nèi)側(cè)形成水霧而影響紫外光的穿透效率.本實(shí)驗(yàn)選取了2種樣品袋,一種是普通透明的樣品袋(成分為聚對(duì)苯二甲酸乙二酯,PET),一種是 Nasco Whirl-Pak的無菌樣品袋(成分為聚乙烯,PE).通過在可見-紫外分光光度計(jì)(型號(hào):CARY 100Bio)中對(duì)其進(jìn)行波長(zhǎng)掃描,選擇紫外光透過率高的Nasco Whirl-Pak樣品袋進(jìn)行后續(xù)實(shí)驗(yàn).

    在條件實(shí)驗(yàn)中,紫外光源為定波長(zhǎng)黑光燈SPECTROLINE MODEL EA-160,穩(wěn)定提供波長(zhǎng)為365nm的紫外光.裝置中紫外燈管與試管振蕩器擺動(dòng)軸心的直線距離約 10cm,以下實(shí)驗(yàn)中除了考察紫外光強(qiáng)度對(duì)MS2滅活的影響外,紫外光強(qiáng)度一律為(62.8±0.8)μW/m2.

    1.3試驗(yàn)設(shè)計(jì)

    1.3.1紫外光-TiO2對(duì)自來水中 MS2的滅活效果取自來水放入廣口試劑瓶中,靜置12h以便使余氯逸出,根據(jù)預(yù)先測(cè)定的培養(yǎng)好的MS2懸液濃度,使用自來水將其稀釋到 MS2濃度約為108PFU/mL.取 4個(gè)樣品袋,分別裝入經(jīng)稀釋的MS2懸液95mL,然后向其中2個(gè)加入超聲波處理后的 TiO2懸液 5mL,使 TiO2的最終濃度為200mg/L;另外2個(gè)則加入5mL超純水代替TiO2懸液.樣品袋在紫外光下照射6h,考察 TiO2與紫外光不同組合處理下MS2的滅活率,即無TiO2+紫外光、無TiO2+無紫外光(通過厚的鋁箔密封樣品袋來實(shí)現(xiàn))、TiO2+無紫外光及 TiO2+紫外光.其中MS2滅活率計(jì)算方法為Rate=Log(C0/Ct). 1.3.2紫外光照射時(shí)間對(duì)滅活 MS2的影響TiO2的終濃度取 200mg/L,考察紫外光照射0,1,2,3,4,5, 6h時(shí)TiO2對(duì)MS2的滅活效率.

    1.3.3TiO2濃度對(duì)滅活MS2的影響TiO2的濃度取0, 5,10,20,40,50,100,150,200mg/L,考察不同TiO2濃度對(duì)MS2的滅活效率.為了與后續(xù)采用太陽(yáng)光滅活MS2實(shí)驗(yàn)的時(shí)間一致,以下實(shí)驗(yàn)的紫外燈照射時(shí)間一律采用6h.

    1.3.4紫外光強(qiáng)度對(duì) TiO2滅活 MS2的影響TiO2的濃度取50mg/L,通過調(diào)節(jié)樣品袋與燈管之間的距離控制紫外光強(qiáng)度,強(qiáng)度分別控制在0,14.3,33.5,44.6,57.5μW/m2,考察不同紫外光強(qiáng)度下TiO2對(duì)MS2的滅活效果.

    1.3.5紫外光-TiO2滅活溪水中 MS2的效果取校園附近一條小溪中的水代替自來水考察紫外光-TiO2對(duì)MS2的滅活效果.該小溪中有蘆葦?shù)人参?水質(zhì)清澈,取樣處水深 0.5m,流速約0.3m/s.為了切近實(shí)際應(yīng)用目的,實(shí)驗(yàn)前將溪水進(jìn)行2h的靜置處理,未過濾.

    1.3.6太陽(yáng)光-TiO2滅活自來水及溪水中 MS2的效果TiO2的濃度取 50mg/L.選取陽(yáng)光充足的晴天進(jìn)行實(shí)驗(yàn),將裝置放于太陽(yáng)光下,照射時(shí)間選取早上10:00至下午16:00,共6h.在不同時(shí)段對(duì)光照強(qiáng)度和樣品溫度進(jìn)行測(cè)定,以排除室外溫度過高而導(dǎo)致的MS2滅活的可能.溪水采集和處理方法同上.

    1.4分析方法

    紫外光強(qiáng)度測(cè)定:使用ILT1400-A Radiometer Photometer對(duì)黑光燈的紫外光和晴天太陽(yáng)光的紫外光部分進(jìn)行測(cè)定.該儀器可以測(cè)定瞬時(shí)值和一段時(shí)間內(nèi)的積分值.測(cè)定單位為 μW/m2或者J/m2(可切換).

    MS2濃度測(cè)定:使用雙層平板法.首先根據(jù)不同的實(shí)驗(yàn),將待測(cè)的MS2樣品使用無菌水進(jìn)行梯度稀釋,取合適的3個(gè)濃度的稀釋液300μL與新培養(yǎng)的大腸桿菌懸液 300μL混合、震蕩,再傾入含5mL LB上層培養(yǎng)基(含0.5%的瓊脂)中充分混合,但震蕩幅度不宜過大,以免產(chǎn)生氣泡造成對(duì)后續(xù)計(jì)數(shù)的影響.為了排除TiO2顆粒吸附MS2對(duì)測(cè)定結(jié)果的影響,實(shí)驗(yàn)后直接取MS2懸液進(jìn)行稀釋分析,沒有進(jìn)行TiO2顆粒的去除.同時(shí),后續(xù)的雙層平板培養(yǎng)在生化培養(yǎng)箱中進(jìn)行,沒有光照,因此培養(yǎng)基中存在的 TiO2顆粒不會(huì)被光激活而產(chǎn)生光催化反應(yīng),因而也不會(huì)對(duì)測(cè)定結(jié)果造成影響.

    對(duì)于各因素的影響試驗(yàn)研究,分別進(jìn)行3次實(shí)驗(yàn),結(jié)果以平均值表示.

    2 結(jié)果與討論

    2.1紫外光-TiO2滅活MS2的效果

    由圖1看出,兩種樣品袋在波長(zhǎng)400nm以上的透光率趨于一致,但在 350nm 以下時(shí), Whirl-pak的透光率明顯高于普通樣品袋,而后者在200~310nm時(shí)的透光率幾乎為0,也就是說此波段的光會(huì)被完全阻隔,因此不能透過樣品袋作用于 TiO2顆粒.因此,普通樣品袋的光催化效能將明顯低于Whirl-pak樣品袋.

    圖1 兩種樣品袋對(duì)不同波長(zhǎng)光的透過率Fig.1 Comparison of transmittance rate of two sample bags under different wavelength

    表1 紫外光-TiO2各組合情況下去除MS2的效果Table 1 MS2 removal efficiency under different combinations of ultraviolet and TiO2

    太陽(yáng)光到達(dá)地球表面的組分包括 UVB (280~320nm)、UVA(320~400nm)以及可見光(400~700nm)[27].利用太陽(yáng)能滅活水中病原微生物,因其經(jīng)濟(jì)廉價(jià)而成為發(fā)展中國(guó)家水消毒的一種常用方法.Lawrie等[28]評(píng)價(jià)了太陽(yáng)能對(duì)不同材質(zhì)容器中大腸桿菌、糞腸球菌以及產(chǎn)氣莢膜梭菌的滅活效果,結(jié)果表明對(duì)波長(zhǎng)280~320nm具有良好透過性的PE材質(zhì)的容器在滅活效果上明顯優(yōu)于PET材質(zhì)的容器,因此本研究選取PE材質(zhì)的Whirl-pak樣品袋進(jìn)行后續(xù)研究.

    表1是使用whirl-pak樣品袋在黑光燈下滅活MS2的效果.對(duì)于3×107PFU/mL的MS2懸液, 當(dāng) TiO2濃度為 200mg/L時(shí),經(jīng)紫外燈照射6h,MS2的滅活率達(dá)到了7.48Log;沒有光照射時(shí)(即使用鋁箔紙包裹),僅有約 1Log的滅活效率;而單純的紫外光照射處理對(duì)MS2的滅活效果也只有1.56Log.因此,在自來水介質(zhì)中,TiO2在紫外光的激發(fā)下具有很高的MS2滅活效率.

    由于取樣測(cè)試的是含有TiO2的懸液,因此吸附作用對(duì) MS2去除率的影響因素可以排除.而TiO2顆粒吸附作用對(duì)MS2的去除效率也即為二氧化鈦存在下未經(jīng)光照的處理.根據(jù)測(cè)試結(jié)果,僅吸附而無光催化的去除效率僅為1.01Log.

    2.2紫外光照射時(shí)間對(duì)TiO2滅活MS2的影響

    由圖 2可以看出,對(duì)于濃度為 7.84Log的MS2,在接受強(qiáng)度為62.4~63.2μW/m2的紫外光照射1h后,剩余濃度約3.76Log,去除約4.08Log;照射 2h后,去除 6.91Log,此時(shí)的 MS2濃度僅約8PFU/mL;4h后無MS2檢出.因此,在200mg/L的TiO2濃度下,幾乎在 2h內(nèi)可以將濃度為 6.93× 107PFU/mL的MS2全部滅活,其接收的紫外光能量約為462.3mJ/m2.由擬合曲線可以看出,在起初的2h內(nèi),MS2的滅活速率最高(k=-3.0271).

    2.3TiO2濃度對(duì)滅活MS2的影響

    首先考察了TiO2濃度0,50,100,150,200mg/L的效果.結(jié)果顯示,經(jīng)過6h的照射,即使最低的使用量 50mg/L也可以達(dá)到 7.95Log的滅活效率.隨后降低TiO2濃度為5,10,20,40,50mg/L,結(jié)果如圖3顯示.隨著TiO2濃度的增大,6h的滅活效率增加,而且TiO2濃度與剩余MS2的對(duì)數(shù)值呈現(xiàn)顯著的負(fù)相關(guān)(R2=0.9818).當(dāng) TiO2濃度為40mg/L時(shí),MS2的去除率達(dá)到6.78Log,相應(yīng)的水中的MS2濃度約為30PFU/mL;相對(duì)于光照前的1.8×108PFU/mL,去除效果已經(jīng)很顯著,但滅活效果遠(yuǎn)低于50mg/L時(shí)的7.95Log.

    現(xiàn)有文獻(xiàn)中關(guān)于TiO2濃度對(duì)MS2滅活影響的研究并不多見.Biguzzi等[8]利用TiO2光催化滅活假單胞菌 Pseudomonas stutzera,TiO2濃度由0.5g/L提升到 4.0g/L,滅活率由 4.26Log提高到6.00Log.但本研究表明,對(duì)于利用 TiO2光催化滅活MS2,隨著TiO2濃度的增加(超過0.5g/L后),滅活率并沒有明顯地提高.可能的原因是,0.5g/L 的TiO2在被光激發(fā)后產(chǎn)生了足夠多的·OH或者ROS,足以滅活溶液中的 MS2.高濃度的 TiO2更容易導(dǎo)致顆粒團(tuán)聚以及紫外光透過率的降低,從而降低光催化效率.

    圖3 紫外光下TiO2濃度對(duì)滅活MS2的影響Fig.3 Effect of TiO2concentration on the MS2inactivation efficiencyunder ultraviolet

    2.4紫外光強(qiáng)度對(duì)TiO2滅活MS2的影響

    考慮到50mg/L的 TiO2能基本去除水中的MS2,后續(xù)實(shí)驗(yàn)中均選這個(gè)濃度進(jìn)行.更少的TiO2的用量有利于減少懸液的濁度,既經(jīng)濟(jì)又可提高光的利用效率;同時(shí)也可以減少實(shí)際應(yīng)用中的材料消耗和環(huán)境保護(hù)問題.由圖4可以看出,紫外強(qiáng)度在 45μW/m2以下時(shí),隨著紫外光強(qiáng)度的增加,滅活率增加(R2=0.9790);而強(qiáng)度繼續(xù)提高到57.5μW/m2時(shí),去除率并沒有明顯增加,說明TiO2對(duì)MS2的滅活也存在一個(gè)最優(yōu)的紫外光強(qiáng)度.

    圖4 紫外光強(qiáng)度對(duì)TiO2滅活MS2的影響Fig.4 Effect of ultraviolet intensity on the MS2 inactivation efficiency

    2.5紫外光-TiO2滅活溪水中MS2的效果

    圖5 紫外光下CTiO2=50mg/L TiO2對(duì)溪水中MS2的滅活效果Fig.5 Removal efficiency of MS2 in creek water at the concentration of 50mg/L of TiO2under ultraviolet

    使用溪水替代自來水,跟蹤研究了在紫外光強(qiáng)度為62.4μW/m2下,50mg/mL的TiO2對(duì)溪水中MS2的滅活效果.由圖 5可以看出,對(duì)于6.6×106PFU/mL的MS2,經(jīng)過6h紫外光照射后的絕對(duì)滅活率為4.87Log, 反應(yīng)完后懸液中的MS2濃度達(dá)到了100PFU/mL左右,明顯低于相同條件下自來水中MS2的滅活效率.推測(cè)造成該結(jié)果的原因可能是溪水中含有的少量天然有機(jī)物(NOM)消耗了產(chǎn)生的活性氧所致.相比之下,僅光照可以滅活約1.17Log的MS2;而僅TiO2無光照時(shí),只有0.15Log的滅活效率,均較自來水的低.從滅活曲線來看,在2h內(nèi)也有一個(gè)較快的滅活速率(k=-1.2821),與自來水中的規(guī)律相同(圖 2),但滅活速率明顯低于后者(k=-3.0271).同時(shí)由圖5還可以看出,2h后的滅活速率明顯低于前 2h,其k=-0.5540.至于在滅活溪水中 MS2時(shí)出現(xiàn)滅活速率的拐點(diǎn),推測(cè)與溪水中的少量有機(jī)物及其組成有關(guān),但具體原因還需進(jìn)一步研究.

    2.6太陽(yáng)光-TiO2滅活自來水及溪水中MS2的效果

    在美國(guó)加州2012年10~12月份選擇晴天天氣探討了太陽(yáng)光條件下,50mg/LTiO2對(duì)自來水及溪水中MS2的滅活效率.測(cè)定了太陽(yáng)光在10:00~16:00間的強(qiáng)度,10:30: (57.6±0.1)μW/m2; 14:10:(44.2±0.3)μW/m2; 16:00 僅(2.2±0.1)μW/m2(太陽(yáng)快落山時(shí)).測(cè)試6h總的光能約992~1040mJ/m2.實(shí)驗(yàn)中每隔1h測(cè)試了菌懸液的溫度,最高溫度沒有超過30℃,因此溫度不會(huì)造成MS2的失活.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,對(duì)于 7.0×107PFU/mL的 MS2,經(jīng)過6h的太陽(yáng)光照射后,自來水和溪水中的殘留MS2濃度類似,為50PFU/mL左右,去除效率均達(dá)到了6.14~6.19Log.而有趣的是,雖然溪水中有少量有機(jī)物的存在,但MS2滅活效率并沒有因此而降低,反而略有升高.一般認(rèn)為ROS可以無選擇性的攻擊有機(jī)物,因此水中的NOM可能和病毒存在著一定的競(jìng)爭(zhēng),消耗一部分的 ROS,也就可能出現(xiàn)病毒滅活效率的降低.但水中NOM的存在會(huì)產(chǎn)生新種類的 ROS,如單線氧(1O2)[27,29],而這些新的ROS的作用可能抵消了少量NOM對(duì)ROS的消耗,因此保持了高的去除率.另外,Love等[22]研究太陽(yáng)光對(duì)水中人類病毒和MS2的滅活效果中發(fā)現(xiàn),因?yàn)槟霞又莺┑乃|(zhì)異常清澈,以至于對(duì)其中的病毒滅活效率與PBS中病毒的滅活效率沒有明顯差異.

    2.7討論

    2.7.1太陽(yáng)光-TiO2對(duì)水中病毒的滅活國(guó)外學(xué)者近年來利用太陽(yáng)能復(fù)合拋物面聚光器(Solar Compound Parabolic Collectors)來光催化滅活水中的病毒取得了一定的成果,但這些裝置結(jié)構(gòu)和操作往往比較復(fù)雜,比如復(fù)雜的管路、充氣等,而充氣可能導(dǎo)致氣溶膠的產(chǎn)生而出現(xiàn)二次污染[30].而且對(duì)于發(fā)展中國(guó)家而言,簡(jiǎn)單、經(jīng)濟(jì)、易行的滅菌方法更為現(xiàn)實(shí)和有效.本研究中建立了簡(jiǎn)單的滅菌裝置,所需要的就是選擇紫外光可以高效透過的袋子,向含病毒的水中加入少量的TiO2,然后密封于袋子中并進(jìn)行適度的混勻操作,達(dá)到了高效滅活水中病毒的目的.另外,該過程在全密封情況下進(jìn)行,不存在產(chǎn)生氣溶膠的風(fēng)險(xiǎn).

    同樣是50mg/L的TiO2滅活溪水中的MS2,太陽(yáng)光照射6h的效果遠(yuǎn)高于紫外燈照射的效果(分別為6.19Log和4.87Log),推測(cè)原因可能是太陽(yáng)光中的短波紫外光(比如UVB)起到了一定作用.

    2.7.2光催化劑的改良或者固定利用懸浮態(tài)TiO2,特別是納米級(jí)顆粒做光催化劑滅活水中的病毒存在回收難的問題.雖然在滅活水中病毒時(shí)使用的TiO2量遠(yuǎn)低于其他行業(yè),如食品和個(gè)人護(hù)理等,但也可能對(duì)環(huán)境造成一定的風(fēng)險(xiǎn)[31];而且存在濁度對(duì)滅活效率的影響問題[32].因此固定化TiO2是一個(gè)發(fā)展的趨勢(shì).

    目前出現(xiàn)了 TiO2納米管等固定化的TiO2[18,33],還有一些為改善氧化活性而設(shè)計(jì)的元素修飾TiO2[34],提高了使用的安全性和光催化的效率,為該技術(shù)的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ).但有學(xué)者對(duì)比了懸浮態(tài)和固定態(tài)TiO2的消毒效果,認(rèn)為要達(dá)到相同的滅活效率,固定態(tài)的濃度要比懸浮態(tài)高[35],這一點(diǎn)與 TiO2光催化機(jī)制有關(guān)[36],即 TiO2光致催化反應(yīng)主要發(fā)生于催化劑表面,而懸浮態(tài)的納米顆粒更易與病原粒子的有機(jī)結(jié)構(gòu)接觸.

    3 結(jié)論

    3.1以 PE為材質(zhì)的樣品袋能更好地透過紫外光而用于光催化滅活MS2.

    3.2在自來水中,200mg/L的TiO2在紫外光照射6h可以滅活自來水中7.48Log的MS2,且在起初的2h滅活速率最高;50mg/L的TiO2在6h紫外光下可達(dá)到 7.95Log的滅活效果;紫外強(qiáng)度在45μW/m2以下時(shí),滅活率隨強(qiáng)度的提高而增加;強(qiáng)度繼續(xù)增大對(duì)滅活率的提高作用不明顯.

    3.3在溪水中,50mg/L的TiO2在6h紫外光下只有4.87Log的滅活效率.但在太陽(yáng)光下,50mg/L的TiO2在自來水和溪水中對(duì)MS2的滅活效率差異不明顯,均達(dá)到了6.1Log以上.

    [1] Kanakaraju D, Glass B D, Oelgem?ller M. Titanium dioxide photocatalysis for pharmaceutical wastewater treatment [J]. Environmental Chemistry Letters, 2013,12(1):27-47.

    [2] Mousanejad T, Khosravi M, Tabatabaii S M ,et al. Photocatalytic ozonation for degradation of 2-sec-butyl-4,6-dinitrophenol (DNBP) using titanium dioxide: effect of operational parameters and wastewater treatment [J]. Research on Chemical Intermediates, 2013,40(2):711-722.

    [3] 高乃云,張晏晏,馬艷. UV/TiO2去除水中磺胺甲唑的動(dòng)力學(xué)及影響因素分析 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2013,33(11):1958-1964.

    [4] 王阿楠,滕應(yīng),駱永明.二氧化鈦(P25)光催化降解二苯砷酸的研究 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2014,35(10):3800-3806.

    [5] 李明玉,趙倩,曾小龍,等.TiO2光電催化中光生電子降解對(duì)苯醌的行為研究 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2015,35(5):1397-1402.

    [6] Carré G, Hamon E, Ennahar S, et al. TiO2photocatalysis damages lipids and proteins in Escherichia coli [J]. Applied and Environmental Microbiology, 2014,80(8):2573-2581.

    [7] Matsunaga T, Tomoda R, Nakajima T, et al. Photoelectrochemical sterilization of microbial cells by semiconductor powders [J]. FEMS Microbiology Letters, 1985,29(1/2):211-214.

    [8] Biguzzi M, Shama G. Effect of titanium dioxide concentration on the survival of Pseudomonas stutzeri during irradiation with near ultraviolet light [J]. Letters in Applied Microbiology, 1994,19(6):458-460.

    [9] Pigeot-Rémy S, Simonet F, Errazuriz-Cerda E ,et al. Photocatalysis and disinfection of water: Identification of potential bacterial targets [J]. Applied Catalysis B: Environmental, 2011,104(3/4):390-398.

    [10] Lawrie K, Mills A, Figueredo-Fernández M, et al. UV dosimetry for solar water disinfection (SODIS) carried out in different plastic bottles and bags [J]. Sensors and Actuators B: Chemical, 2014,208(0):608-615.

    [11] Marques A R, Gomes F d C O, Fonseca M P P ,et al. Efficiency of PET reactors in solar water disinfection for use in southeastern Brazil [J]. Solar Energy, 2013,87(0):158-167.

    [12] Fisher M B, Iriarte M, Nelson K L. Solar water disinfection (SODIS) of Escherichia coli, Enterococcus spp., and MS2 coliphage: Effects of additives and alternative container materials [J]. Water Research, 2012,46(6):1745-1754.

    [13] 全玉蓮,李方宇,曹東杰,等.錳離子摻雜納米二氧化鈦的制備及在造紙廢水處理中的應(yīng)用 [J]. 環(huán)境工程, 2013,31(2):8-11.

    [14] Jafry H R, Liga M V, Li Q, et al. Simple Route to Enhanced Photocatalytic Activity of P25 Titanium Dioxide Nanoparticles by Silica Addition [J]. Environmental Science and Technology, 2010:1563-1568.

    [15] Xiong Z, Ma J, Ng W J, et al. Silver-modified mesoporous TiO2photocatalyst for water purification [J]. Water Research, 2011, 45(5):2095-2103.

    [16] 唐建軍,陳益清,李文龍.TiO2及負(fù)載Fe(Ⅲ)可見光催化H2O2降解撲草凈的協(xié)同效應(yīng) [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2015,35(3):777-782.

    [17] Alrousan D M a, Dunlop P S M, McMurray T a, et al. Photocatalytic inactivation of E. coli in surface water using immobilised nanoparticle TiO2films [J]. Water Research, 2009, 43(1):47-54.

    [18] 鐘福新,林莎莎,朱義年,等.La/Fe共摻雜 TiO2納米管陣列光催化降解制糖廢水 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2011,31(7):1450-1455.

    [19] Sjogren J C, Sierka R a. Inactivation of Phage MS2 by Iron-Aided Titanium Dioxide Photocatalysis [J]. Applied and Environmental Microbiology, 1994,60(1):344-347.

    [20] 黃利強(qiáng),許昱,郭松林.納米 TiO2光催化殺滅水產(chǎn)病原菌的研究 [J]. 集美大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2010,15(4):254-257.

    [21] 吳秉婷,陳昭斌,許欣.納米二氧化鈦對(duì)噬菌體 MS2滅活效果的初步觀察 [J]. 現(xiàn)代預(yù)防醫(yī)學(xué), 2010,37(3):526-528.

    [22] Fannin K F, Vana S C, Jakubowski W. Effect of an activated sludge wastewater treatment plant on ambient air densities of aerosols containing bacteria and viruses [J]. Applied and Environmental Microbiology, 1985,49(5):1191-1196.

    [23] Mamane H, Shemer H, Linden K G. Inactivation of E. coli, B. subtilis spores, and MS2, T4, and T7phage using UV/H2O2advanced oxidation [J]. Journal of Hazardous Materials, 2007, 146(3):479-486.

    [24] Love D C, Silverman A, Nelson K L. Human Virus and Bacteriophage Inactivation in Clear Water by Simulated Sunlight Compared to Bacteriophage Inactivation at a Southern California Beach [J]. Environmental Science and Technology, 2010,44(18):6965-6970.

    [25] Cho M, Chung H, Choi W, et al. Different inactivation behaviors of MS-2phage and Escherichia coli in TiO2photocatalytic disinfection [J]. Applied and Environmental Microbiology, 2005, 71(1):270-275.

    [26] Kim J Y, Lee C, Love D C, et al. Inactivation of MS2 coliphage by ferrous ion and zero-valent iron nanoparticles [J]. Environmental Science and Technology, 2011,45(16):6978-6984.

    [27] Kohn T, Nelson K L. Sunlight-mediated inactivation of MS2coliphage via exogenous singlet oxygen produced by sensitizers in natural waters [J]. Environmental Science and Technology, 2007,41(1):192-197.

    [28] McGuigan K G, Conroy R M, Mosler H-J ,et al. Solar water disinfection (SODIS): A review from bench-top to roof-top [J]. Journal of Hazardous Materials, 2012,235-236(0):29-46.

    [29] Kohn T, Grandbois M, McNeill K ,et al. Association with natural organic matter enhances the sunlight-mediated inactivation of MS2 coliphage by singlet oxygen [J]. Environmental Science and Technology, 2007,41(13):4626-4632.

    [30] García-Fernández I, Fernández-Calderero I, Polo-López M I, et al. Disinfection of urban effluents using solar TiO2photocatalysis:A study of significance of dissolved oxygen, temperature, type of microorganism and water matrix [J]. Catalysis Today, 2015,240, Part A(0):30-38.

    [31] Weir A, Westerhoff P, Fabricius L ,et al. Titanium dioxide nanoparticles in food and personal care products [J]. Environmental Science and Technology, 2012,46(4):2242-2250.

    [32] Davies C M, Roser D J, Feitz a J, et al. Solar radiation disinfection of drinking water at temperate latitudes: inactivation rates for an optimised reactor configuration [J]. Water Research, 2009,43(3):643-652.

    [33] 滕洪輝,張影,寧軍博,等.二氧化鈦納米管光催化降解水中百草枯 [J]. 環(huán)境工程學(xué)報(bào), 2014,8(3):815-820.

    [34] Wu P, Xie R, Imlay K, et al. Visible-light-induced bactericidal activity of titanium dioxide codoped with nitrogen and silver [J]. Environmental Science and Technology, 2010,44(18):6992-6997.

    [35] Laot N, Narkis N, Neeman I, et al. TiO2photocatalytic inactivation of selected microorganisms under various conditions:sunlight, intermittent and variable irradiation intensity, CdS augmentation and entrapment of TiO2into sol-gel [J]. Journal of Advanced Oxidation Technologies, 1999,4(1):97-102.

    [36] Gumy D, Morais C, Bowen P, et al. Catalytic activity of commercial of TiO2powders for the abatement of the bacteria (E. coli) under solar simulated light: Influence of the isoelectric point [J]. Applied Catalysis B: Environmental, 2006,63(1/2):76-84.

    致謝:本實(shí)驗(yàn)的MS2由美國(guó)加州大學(xué)歐文分校市政與環(huán)境工程系的Sunny Jiang教授提供,實(shí)驗(yàn)工作得到了Sunny Jiang教授的悉心指導(dǎo),在此表示衷心感謝.

    Inactivation of bacteriophage MS2 in water by TiO2nanoparticles coupled with light.

    Lü Wen-zhou*, QIAO Yu-xiang, LIU Ying (College of Architectural Civil Engineering and Environment, Ningbo University, Ningbo 315211,China).

    China Environmental Science, 2015,35(8):2532~2538

    A simple inactivation method of viruses in water was presented in this study by using bacteriophage MS2 as the model virus. Effects of irradiation time, concentration of TiO2and light intensity of ultraviolet on removal efficiency of MS2 were discussed, and the feasibility of sunlight instead of ultravioletapplied to inactivate virus was evaluated. The results showed that higher transmittance of ultravioletwas obtained for the polyethylene (PE) sample bag; 7.95 Log of MS2 in tapwater was inactivated after 6hour's irradiation of ultraviolet at the concentration of 50mg/L of TiO2;inactivation rate increased with the increasing light intensity below 45μW/m2. By comparison, 4.87 Log of MS2 in creek water was inactivatedat the concentration of 50mg/L of TiO2under ultraviolet. However, 6.1 Log removal efficiency of MS2 in either tapwater or creek water was achieved under sunlight at the same concentration of TiO2, indicating that TiO2coupled with sunlight is a sound method to inactivate the virus in water.

    nanoparticle TiO2;bacteriophage MS2;water;virus inactivation

    X506

    A

    1000-6923(2015)08-2532-07

    2015-1-27

    國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(50908119);浙江省自然科學(xué)基金項(xiàng)目(LY12E08007)

    * 責(zé)任作者, 副教授, wenzhoulv@yahoo.com

    呂文洲(1974-),男,陜西西安人,副教授,博士,主要研究方向?yàn)閺U水生物處理及水質(zhì)安全.發(fā)表論文30余篇.

    猜你喜歡
    太陽(yáng)光紫外光溪水
    冰涼太陽(yáng)光
    幼兒畫刊(2023年4期)2023-05-26 05:44:42
    把太陽(yáng)光裝進(jìn)電池
    冰凍太陽(yáng)光
    紫外光分解銀硫代硫酸鹽絡(luò)合物的研究
    四川冶金(2019年5期)2019-12-23 09:04:48
    溪水侗鄉(xiāng)
    大路彎彎 溪水緩緩
    十八條清清的溪水
    民族音樂(2016年1期)2016-08-28 20:02:52
    紫外光交聯(lián)膨脹型無鹵阻燃聚烯烴材料的研究
    電線電纜(2016年5期)2016-02-27 09:02:08
    紫外光固化模塑成型性研究
    紫外光照射對(duì)聚丙烯核孔膜蝕刻的影響
    99国产精品一区二区三区| 91精品国产国语对白视频| 亚洲精品av麻豆狂野| 国产三级在线视频| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 在线观看一区二区三区| 色综合婷婷激情| 无人区码免费观看不卡| av有码第一页| 国产视频一区二区在线看| 黄色 视频免费看| 男男h啪啪无遮挡| 亚洲精品成人av观看孕妇| 中文欧美无线码| 757午夜福利合集在线观看| 91av网站免费观看| 国产不卡一卡二| 日日夜夜操网爽| 啦啦啦 在线观看视频| 午夜精品国产一区二区电影| av网站在线播放免费| 欧美激情极品国产一区二区三区| 色播在线永久视频| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 国产亚洲精品久久久久5区| 日韩欧美一区视频在线观看| 国产亚洲精品第一综合不卡| 老鸭窝网址在线观看| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 亚洲 国产 在线| 人成视频在线观看免费观看| 天堂影院成人在线观看| 欧美日本中文国产一区发布| 国产精品一区二区精品视频观看| 在线观看免费高清a一片| 极品人妻少妇av视频| 亚洲精品粉嫩美女一区| 自线自在国产av| 久久人妻熟女aⅴ| 久久久久国内视频| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 午夜久久久在线观看| 国产1区2区3区精品| 一级毛片精品| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 亚洲专区字幕在线| 手机成人av网站| 国产精品香港三级国产av潘金莲| xxx96com| 一进一出好大好爽视频| 亚洲欧美一区二区三区久久| 日韩大尺度精品在线看网址 | 国产精品国产高清国产av| 多毛熟女@视频| 日本wwww免费看| 在线观看免费日韩欧美大片| 亚洲久久久国产精品| 国产亚洲精品一区二区www| 91九色精品人成在线观看| 国产精品 欧美亚洲| 成人影院久久| 精品国产乱码久久久久久男人| 一级a爱视频在线免费观看| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 久久久久久久久中文| 操美女的视频在线观看| bbb黄色大片| 国产欧美日韩一区二区精品| 亚洲人成伊人成综合网2020| 老司机福利观看| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 美女扒开内裤让男人捅视频| 成年人黄色毛片网站| 大香蕉久久成人网| 这个男人来自地球电影免费观看| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 精品国产乱子伦一区二区三区| av片东京热男人的天堂| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 精品久久久久久成人av| 精品一区二区三区av网在线观看| av网站在线播放免费| 激情在线观看视频在线高清| 免费av中文字幕在线| 少妇的丰满在线观看| 国产av一区在线观看免费| 久久午夜综合久久蜜桃| 最近最新中文字幕大全电影3 | 国产又色又爽无遮挡免费看| 成人国语在线视频| 黄色成人免费大全| 国产成+人综合+亚洲专区| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 国产av一区在线观看免费| 成人精品一区二区免费| 一级a爱视频在线免费观看| 男人舔女人的私密视频| av欧美777| 精品乱码久久久久久99久播| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 搡老岳熟女国产| 亚洲人成77777在线视频| 国产精品 国内视频| 一夜夜www| 久久久久久久久久久久大奶| 51午夜福利影视在线观看| 91成年电影在线观看| 亚洲伊人色综图| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 欧美日韩亚洲高清精品| 亚洲成人免费电影在线观看| 亚洲精品美女久久av网站| 一本大道久久a久久精品| 亚洲性夜色夜夜综合| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 国产成人av激情在线播放| 午夜成年电影在线免费观看| 国产成人影院久久av| 亚洲成人免费av在线播放| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 色综合婷婷激情| 999久久久国产精品视频| 少妇 在线观看| 久久人人精品亚洲av| 国产精品久久久人人做人人爽| 久久中文看片网| 老司机在亚洲福利影院| 亚洲精品成人av观看孕妇| 天堂俺去俺来也www色官网| 丁香欧美五月| 99在线人妻在线中文字幕| 亚洲人成电影观看| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 无遮挡黄片免费观看| 日本精品一区二区三区蜜桃| 国产伦人伦偷精品视频| 一区二区三区精品91| 国产97色在线日韩免费| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 水蜜桃什么品种好| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 国产单亲对白刺激| 国产99白浆流出| 91成年电影在线观看| 久久久久国产一级毛片高清牌| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 亚洲精品一二三| 久久久国产成人免费| 91在线观看av| av欧美777| 欧美成狂野欧美在线观看| 99国产精品99久久久久| 国产免费av片在线观看野外av| 久久亚洲真实| 久久性视频一级片| 欧美国产精品va在线观看不卡| 午夜成年电影在线免费观看| 丰满迷人的少妇在线观看| xxx96com| 99国产精品99久久久久| 久久伊人香网站| 黄色丝袜av网址大全| 最近最新中文字幕大全电影3 | 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 天堂中文最新版在线下载| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 高清av免费在线| 久久九九热精品免费| 国产极品粉嫩免费观看在线| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 操美女的视频在线观看| 国产熟女午夜一区二区三区| 香蕉国产在线看| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | av网站免费在线观看视频| 亚洲一区二区三区欧美精品| 精品久久久精品久久久| 国产精品一区二区在线不卡| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 国产精品永久免费网站| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 亚洲美女黄片视频| 极品教师在线免费播放| 男人的好看免费观看在线视频 | 免费看十八禁软件| 国产成年人精品一区二区 | 亚洲人成电影观看| 男人的好看免费观看在线视频 | 黑人猛操日本美女一级片| 91精品国产国语对白视频| 九色亚洲精品在线播放| 波多野结衣高清无吗| 1024香蕉在线观看| 香蕉丝袜av| 桃红色精品国产亚洲av| 亚洲成国产人片在线观看| 免费在线观看日本一区| 99国产精品99久久久久| 久久久久国内视频| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 中文字幕最新亚洲高清| 欧美精品啪啪一区二区三区| 亚洲国产看品久久| 高清黄色对白视频在线免费看| 成人三级做爰电影| 亚洲色图av天堂| 婷婷六月久久综合丁香| 最近最新免费中文字幕在线| 亚洲精品国产色婷婷电影| 久久精品国产综合久久久| 一二三四在线观看免费中文在| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 欧美日韩国产mv在线观看视频| 亚洲精品在线观看二区| 国产精品爽爽va在线观看网站 | 亚洲精品一区av在线观看| 嫩草影院精品99| av片东京热男人的天堂| 欧美人与性动交α欧美软件| 少妇丰满av| 国产精品久久视频播放| 天堂影院成人在线观看| 午夜两性在线视频| 2021天堂中文幕一二区在线观| 免费av毛片视频| 国产三级黄色录像| 午夜两性在线视频| 女同久久另类99精品国产91| 久久久久亚洲av毛片大全| 亚洲在线观看片| 99久久无色码亚洲精品果冻| 欧美在线一区亚洲| 久久九九热精品免费| 精品午夜福利视频在线观看一区| 观看免费一级毛片| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 伊人久久精品亚洲午夜| 91午夜精品亚洲一区二区三区 | 少妇的逼水好多| av福利片在线观看| 最好的美女福利视频网| 色哟哟·www| 午夜精品久久久久久毛片777| 淫妇啪啪啪对白视频| 在线a可以看的网站| 亚洲精品成人久久久久久| 九九热线精品视视频播放| 在线看三级毛片| 亚洲中文日韩欧美视频| 一区二区三区高清视频在线| 九色成人免费人妻av| 嫁个100分男人电影在线观看| 午夜久久久久精精品| 色5月婷婷丁香| 91av网一区二区| 91在线精品国自产拍蜜月| 直男gayav资源| 91字幕亚洲| 嫩草影院新地址| 亚洲人成网站在线播| 日本熟妇午夜| 少妇高潮的动态图| 日韩欧美精品v在线| 性色av乱码一区二区三区2| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 婷婷精品国产亚洲av| 日本 av在线| 成人无遮挡网站| 亚洲美女搞黄在线观看 | 亚洲欧美清纯卡通| 国产日本99.免费观看| av专区在线播放| 亚洲精品亚洲一区二区| 欧美一区二区国产精品久久精品| 中国美女看黄片| 日韩欧美国产在线观看| 老熟妇仑乱视频hdxx| 日本免费a在线| 成年女人毛片免费观看观看9| 久久久久久大精品| 久久久久久久亚洲中文字幕 | 成熟少妇高潮喷水视频| 亚洲乱码一区二区免费版| 亚洲成av人片免费观看| 国产精品久久久久久久电影| 在线观看午夜福利视频| 757午夜福利合集在线观看| 国产黄a三级三级三级人| 内地一区二区视频在线| 精品久久久久久久久亚洲 | 国产精品不卡视频一区二区 | 99国产精品一区二区三区| 丰满乱子伦码专区| 免费在线观看日本一区| 欧美黄色片欧美黄色片| 国产 一区 欧美 日韩| 一a级毛片在线观看| 国产中年淑女户外野战色| 国产极品精品免费视频能看的| 免费搜索国产男女视频| 欧美不卡视频在线免费观看| 我要看日韩黄色一级片| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 亚洲在线自拍视频| 我的女老师完整版在线观看| 亚洲天堂国产精品一区在线| 色噜噜av男人的天堂激情| x7x7x7水蜜桃| 欧美一区二区精品小视频在线| 禁无遮挡网站| 一区二区三区激情视频| 午夜福利视频1000在线观看| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 男人的好看免费观看在线视频| 亚洲av二区三区四区| а√天堂www在线а√下载| 赤兔流量卡办理| 久久精品影院6| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 男人舔女人下体高潮全视频| 女人被狂操c到高潮| 91字幕亚洲| 麻豆成人午夜福利视频| 不卡一级毛片| 最近在线观看免费完整版| 国产视频一区二区在线看| 午夜亚洲福利在线播放| 亚洲av成人精品一区久久| 色av中文字幕| 色播亚洲综合网| 熟女人妻精品中文字幕| 亚洲不卡免费看| 757午夜福利合集在线观看| 宅男免费午夜| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 国产午夜精品论理片| 免费av毛片视频| av女优亚洲男人天堂| 9191精品国产免费久久| 成年女人看的毛片在线观看| 国产一区二区激情短视频| 国产69精品久久久久777片| 婷婷精品国产亚洲av| 长腿黑丝高跟| 无人区码免费观看不卡| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 99久久精品热视频| 亚洲欧美激情综合另类| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 成人性生交大片免费视频hd| 91字幕亚洲| 欧美日韩福利视频一区二区| 悠悠久久av| 久久久久久久精品吃奶| 波多野结衣巨乳人妻| www.999成人在线观看| 久久久久精品国产欧美久久久| 亚洲片人在线观看| 99久久成人亚洲精品观看| 人人妻人人澡欧美一区二区| 毛片女人毛片| 在线观看免费视频日本深夜| 久久久久九九精品影院| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 亚洲av美国av| 欧美一级a爱片免费观看看| 男女床上黄色一级片免费看| 99热精品在线国产| 欧美性猛交黑人性爽| 日日夜夜操网爽| 九色成人免费人妻av| 精品一区二区三区av网在线观看| 亚洲成人中文字幕在线播放| 亚洲欧美日韩高清专用| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 国产精品久久久久久精品电影| 欧美性感艳星| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 蜜桃久久精品国产亚洲av| 麻豆成人av在线观看| 男人舔女人下体高潮全视频| 国产一级毛片七仙女欲春2| 亚洲av成人av| 美女cb高潮喷水在线观看| 成人美女网站在线观看视频| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 亚洲精品影视一区二区三区av| 亚洲三级黄色毛片| 国产男靠女视频免费网站| 老鸭窝网址在线观看| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 一个人看视频在线观看www免费| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 蜜桃久久精品国产亚洲av| av中文乱码字幕在线| 十八禁人妻一区二区| 欧美高清成人免费视频www| 美女免费视频网站| 日韩欧美精品免费久久 | a级毛片免费高清观看在线播放| 精品日产1卡2卡| 一区二区三区高清视频在线| 欧美日韩乱码在线| 黄色丝袜av网址大全| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 一边摸一边抽搐一进一小说| 国产伦在线观看视频一区| 村上凉子中文字幕在线| 亚洲七黄色美女视频| 内地一区二区视频在线| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 真人一进一出gif抽搐免费| 国产精品乱码一区二三区的特点| 最新中文字幕久久久久| 午夜老司机福利剧场| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 久久精品国产自在天天线| 精品熟女少妇八av免费久了| 免费av观看视频| 国产野战对白在线观看| 午夜老司机福利剧场| 在线播放无遮挡| 91麻豆精品激情在线观看国产| 国产人妻一区二区三区在| 少妇熟女aⅴ在线视频| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 亚洲一区高清亚洲精品| 午夜两性在线视频| 乱人视频在线观看| 精品久久久久久久久久久久久| 赤兔流量卡办理| av天堂在线播放| 午夜老司机福利剧场| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 免费av毛片视频| 国产成人欧美在线观看| 久久热精品热| 久久久久九九精品影院| 国内精品一区二区在线观看| 国产成人福利小说| 天堂影院成人在线观看| 亚洲中文字幕日韩| 老鸭窝网址在线观看| a在线观看视频网站| 99热这里只有精品一区| 亚洲真实伦在线观看| www.www免费av| 国内精品一区二区在线观看| 听说在线观看完整版免费高清| 精品人妻熟女av久视频| 亚洲av电影不卡..在线观看| 91午夜精品亚洲一区二区三区 | 制服丝袜大香蕉在线| 免费av观看视频| 成人特级av手机在线观看| 亚洲在线自拍视频| 黄片小视频在线播放| 九色国产91popny在线| 婷婷六月久久综合丁香| 免费看日本二区| 亚洲美女黄片视频| 久久久国产成人精品二区| ponron亚洲| 午夜福利视频1000在线观看| 亚洲国产高清在线一区二区三| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 国产色婷婷99| 国产高清视频在线观看网站| 精品国内亚洲2022精品成人| 免费高清视频大片| 国产在线精品亚洲第一网站| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 色av中文字幕| 丁香欧美五月| 免费看日本二区| 欧美bdsm另类| 热99re8久久精品国产| 国产精品亚洲一级av第二区| 亚洲国产精品成人综合色| 国产熟女xx| 听说在线观看完整版免费高清| 欧美日本视频| 舔av片在线| 91九色精品人成在线观看| 一个人免费在线观看的高清视频| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 黄色女人牲交| 色av中文字幕| 3wmmmm亚洲av在线观看| 久久99热6这里只有精品| 又紧又爽又黄一区二区| 日本a在线网址| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 成人美女网站在线观看视频| 国产免费av片在线观看野外av| 99久久精品国产亚洲精品| 人妻夜夜爽99麻豆av| 日韩欧美精品免费久久 | 88av欧美| 级片在线观看| 久久亚洲精品不卡| 99热这里只有精品一区| 日韩中字成人| 中文字幕免费在线视频6| 亚洲精品在线观看二区| 99精品久久久久人妻精品| 欧美日韩黄片免| 久久午夜福利片| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 免费在线观看成人毛片| 无遮挡黄片免费观看| 精品久久久久久成人av| 在线免费观看的www视频| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 午夜福利免费观看在线| 中文字幕av在线有码专区| 乱人视频在线观看| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片 | 99久久无色码亚洲精品果冻| 成人国产综合亚洲| 91久久精品国产一区二区成人| 老司机深夜福利视频在线观看| 欧美成人性av电影在线观看| 看十八女毛片水多多多| 亚洲七黄色美女视频| 亚洲欧美日韩东京热| 成人午夜高清在线视频| 99久久九九国产精品国产免费| 午夜亚洲福利在线播放| 91狼人影院| 51午夜福利影视在线观看| 少妇高潮的动态图| 18美女黄网站色大片免费观看| 九九在线视频观看精品| 日韩亚洲欧美综合| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 一进一出抽搐动态| 神马国产精品三级电影在线观看| 两人在一起打扑克的视频| 国产真实伦视频高清在线观看 | 老师上课跳d突然被开到最大视频 久久午夜综合久久蜜桃 | 69人妻影院| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 免费人成视频x8x8入口观看| 伦理电影大哥的女人| 中国美女看黄片| 在线天堂最新版资源| 欧美乱妇无乱码| 久久香蕉精品热| 18美女黄网站色大片免费观看| 伦理电影大哥的女人| 啪啪无遮挡十八禁网站| 麻豆成人av在线观看| 毛片一级片免费看久久久久 | 99热精品在线国产| 久久久久久国产a免费观看| 高潮久久久久久久久久久不卡| 日韩欧美三级三区| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 免费电影在线观看免费观看| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 99在线人妻在线中文字幕| 免费观看精品视频网站| 国产精品三级大全| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 69人妻影院| 在线观看66精品国产| 久久午夜亚洲精品久久| 成人国产一区最新在线观看| 99久久精品国产亚洲精品| 国产高清激情床上av| 99久久99久久久精品蜜桃| 午夜福利视频1000在线观看| 美女免费视频网站| 亚洲国产精品久久男人天堂| 男女床上黄色一级片免费看| 波多野结衣巨乳人妻| 国产一区二区在线观看日韩| 亚洲av第一区精品v没综合| 欧美+日韩+精品| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 国产乱人伦免费视频| 国产亚洲精品久久久com| 99国产极品粉嫩在线观看| 首页视频小说图片口味搜索| 日本五十路高清| 午夜福利成人在线免费观看| 亚洲av.av天堂| 99热精品在线国产| 亚洲无线在线观看| 亚洲性夜色夜夜综合| 色综合婷婷激情| 欧美日韩乱码在线| 在线a可以看的网站| 精品一区二区免费观看| 少妇人妻精品综合一区二区 | 99热精品在线国产| 免费观看人在逋| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 国内精品久久久久久久电影| 男女下面进入的视频免费午夜| 日韩大尺度精品在线看网址| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 亚洲av五月六月丁香网| 最后的刺客免费高清国语| 亚洲第一区二区三区不卡| 三级毛片av免费| 久久国产乱子伦精品免费另类|