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    中國燃煤電廠汞的物質(zhì)流向與汞排放研究

    2015-08-25 06:29:45惠霂霖王祖光王書肖清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院環(huán)境模擬與污染控制國家重點(diǎn)聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室北京100084國家環(huán)境保護(hù)大氣復(fù)合污染來源與控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室北京100084環(huán)境保護(hù)部環(huán)境保護(hù)對(duì)外合作中心北京10005
    中國環(huán)境科學(xué) 2015年8期
    關(guān)鍵詞:中汞副產(chǎn)物燃煤

    惠霂霖,張 磊,王祖光,王書肖*(1.清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院,環(huán)境模擬與污染控制國家重點(diǎn)聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,北京100084;2.國家環(huán)境保護(hù)大氣復(fù)合污染來源與控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100084;.環(huán)境保護(hù)部環(huán)境保護(hù)對(duì)外合作中心,北京 10005)

    大氣污染與控制

    中國燃煤電廠汞的物質(zhì)流向與汞排放研究

    惠霂霖1,2,張磊1,2,王祖光3,王書肖1,2*(1.清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院,環(huán)境模擬與污染控制國家重點(diǎn)聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,北京100084;2.國家環(huán)境保護(hù)大氣復(fù)合污染來源與控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100084;3.環(huán)境保護(hù)部環(huán)境保護(hù)對(duì)外合作中心,北京 100035)

    為研究中國燃煤電廠中汞的去向,基于2010年中國各省份燃煤中的汞含量、燃煤消耗量、燃煤電廠大氣污染控制設(shè)備的安裝比例以及粉煤灰、脫硫石膏的二次利用方式,計(jì)算了我國燃煤電廠 2010年向大氣、水體、土壤中排放汞的量.2010年我國電廠燃煤共輸入汞271.7t (147.1~403.6t).煤炭在電廠燃燒一次排放到大氣中的汞為 101.3t (44.0~167.1t),進(jìn)入燃煤副產(chǎn)物、水體的汞分別為 167.4t (84.3~266.3t),3.0t (1.2~5.0t).燃煤副產(chǎn)物二次利用過程向大氣排放的汞為32.7t (12.5~56.1t),進(jìn)入土壤中的汞為58.6t (33.6~103.9t),還有76.1t (30.3~108.6t)汞留在了產(chǎn)品中.結(jié)果表明,粉煤灰用于水泥生產(chǎn)和粉煤灰制磚是副產(chǎn)物向大氣中二次排放的重要源,分別占總二次排放量的81.7%和15.3%.

    燃煤電廠;汞;副產(chǎn)物;排放;物質(zhì)流向

    2010年全國電力用煤占全國煤炭產(chǎn)量(35.1 億 t)的 45.3%,是煤炭消耗量最大的部門.燃煤電廠是我國重要的人為汞排放源.已有的研究關(guān)注的是燃煤過程的大氣汞排放量[1-2],然而,進(jìn)入大氣中的汞只占燃煤電廠汞輸入量的 1/3左右,更多的汞進(jìn)入了燃煤固體副產(chǎn)物中[3],少部分汞進(jìn)入了水體中.如果副產(chǎn)物在進(jìn)一步利用過程中經(jīng)歷高溫,汞會(huì)再次排放到大氣中[4-5].以往的汞排放清單研究忽視了副產(chǎn)物中汞的再次釋放問題,導(dǎo)致對(duì)電力燃煤行業(yè)的大氣汞排放量有所低估.使用物質(zhì)流向的研究方法不僅可以得到副產(chǎn)物中的汞二次排放進(jìn)入大氣的量,而且可以定量估算出煤中汞通過不同途徑最終進(jìn)入環(huán)境介質(zhì)的量.關(guān)于汞的物質(zhì)流向研究國外已有文獻(xiàn)報(bào)道,例如,Jasinski等[6]研究了1989~1990年間美國主要無意用汞行業(yè)汞的物質(zhì)流向; Mukherjee等[7]初步構(gòu)建了世界1990~1996年間包括汞在各個(gè)地區(qū)的進(jìn)出口流動(dòng)情況的物質(zhì)流向;Sundseth等[8]進(jìn)一步定量研究了 2005年歐盟無意用汞行業(yè)和有意用汞行業(yè)中汞的物質(zhì)流向;Chakraborty等[9]研究了 2010年印度無意用汞行業(yè)和有意用汞行業(yè)中汞的物質(zhì)流向.但目前我國尚無這方面的研究.

    本研究基于中國各省份電力燃煤的汞含量,煤炭消耗量,各省份污染控制設(shè)備的安裝比例及其脫汞效率等信息,研究了我國燃煤電廠汞的物質(zhì)流向.以期更準(zhǔn)確地計(jì)算中國燃煤電廠的大氣汞排放量,并為其他行業(yè)汞的物質(zhì)流向研究提供了方法借鑒.

    1 研究方法

    1.1計(jì)算方法

    電力燃煤中的汞向環(huán)境的排放分為一次排放和二次排放兩部分,一次排放是指煤炭中的汞在燃燒發(fā)電過程中向大氣,水體,固體副產(chǎn)物(粉煤灰和脫硫石膏)的排放.二次排放是指粉煤灰和脫硫石膏的再利用或處置過程向環(huán)境排放的汞,例如利用脫硫石膏制造建筑材料,粉煤灰用作水泥原料以及制造粉煤灰磚的過程等.

    燃煤電廠一次汞排放的計(jì)算方法如式(1)~式(3)所示.

    式中:E表示汞排放量;上標(biāo)1表示的是一次排放;下標(biāo) air, water 分別指的是向大氣,水體介質(zhì)排放汞,n表示的是 liquid(污染控制設(shè)備產(chǎn)生的廢水),gypsum(濕法脫硫設(shè)備產(chǎn)生的脫硫石膏),fly ash(除塵設(shè)備產(chǎn)生的灰塵以及鍋爐底灰)副產(chǎn)物;下標(biāo) i,j,k分別表示省份,鍋爐類型以及污染設(shè)施組合類型;A表示煤炭消耗量;M表示洗煤后煤中汞含量, M'表示洗煤前煤中的汞含量;R表示鍋爐的汞釋放率;P表示污染控制設(shè)施組合的安裝比例;η表示污染控制設(shè)施組合的脫汞效率;α表示副產(chǎn)物中汞的分配系數(shù).

    根據(jù)燃煤的消耗量和洗煤后燃煤中汞含量數(shù)據(jù)可以得到電力燃煤行業(yè)汞的輸入量,結(jié)合鍋爐的汞釋放效率和污染控制設(shè)備的脫汞效率,安裝比例以及不同污染控制設(shè)備組合下副產(chǎn)物中汞的分配系數(shù)可以計(jì)算出排放到大氣及副產(chǎn)物中的汞;進(jìn)入水體的汞包括進(jìn)入洗煤工藝廢水和濕法脫硫工藝廢水中的汞.

    式(4)~式(7)給出了燃煤副產(chǎn)物二次利用過程向環(huán)境中釋放汞的計(jì)算方法.

    1.2一次排放過程關(guān)鍵參數(shù)的確定

    1.2.12010年中國電力煤炭消耗量2010年全國電力用煤 15.9億t,各省(區(qū),市)發(fā)電消耗原煤量情況如圖1所示.內(nèi)蒙古,山東和江蘇為電力煤炭消耗最大的三個(gè)省份,其2010年燃煤消耗均超過1.2億t.,廣東,河南,河北,山西的消耗量也在1.0 億t左右[10].

    1.2.2煤炭汞含量本研究中原煤汞含量來自于Zhang等[11].煤炭消費(fèi)過程中存在著廣泛的跨地區(qū)運(yùn)輸現(xiàn)象,因此電廠燃煤與本地開采原煤中汞的含量不同.如圖2所示,北京原煤中的汞濃度高達(dá)0.55g/t,燃煤中的汞濃度只有0.15g/t.本研究基于煤炭的傳輸矩陣確定各省電力燃煤中的汞含量[12],以降低由于煤炭的跨地區(qū)運(yùn)輸而帶來的汞輸入的不確定性.

    圖1 2010年中國分省電力煤炭消耗量Fig.1 Coal consummation of power plants by province, 2010

    1.2.3大氣污染控制設(shè)備工藝組合及其脫汞效率2010年我國僅有 2.1%的燃煤電廠使用洗煤[13].經(jīng)過洗煤后,30%的汞進(jìn)入了洗煤廢水中,70%的汞留在煤中[14].

    燃煤電廠使用的鍋爐有煤粉爐(PC)和循環(huán)流化床鍋爐(CFB)兩類.2010年我國電力燃煤行業(yè)PC鍋爐的使用比例為88.0%, CFB鍋爐的使用比例為12.0%[15].經(jīng)過爐內(nèi)的燃燒過程,煤炭中約99%的汞會(huì)釋放到煙氣中,1%的汞留在鍋爐底灰中[1].

    使用煤粉爐的機(jī)組中,有 93.0%安裝靜電除塵器,7.0%的安裝高效布袋除塵器[12].使用循環(huán)流化床鍋爐的機(jī)組均使用靜電除塵器. 2010年,全國燃煤電廠脫硫設(shè)備的平均安裝比例為86.0%,其中石灰石-石膏濕法脫硫(WFGD)是最主要的脫硫方法,循環(huán)流化床煙氣脫硫(CFBFGD)的應(yīng)用比例不到 2.0%;脫硝設(shè)備的安裝比例為 14.0%左右,其中 95.0%采用選擇性催化還原法(SCR),僅 5.0%采用選擇性非催化還原法(SNCR)[16].根據(jù)美國的測(cè)試結(jié)果,SNCR對(duì)煙氣中汞的形態(tài)分布影響尚不明確[17],因此本研究不考慮SNCR的影響.分省脫硫和脫硝污染控制設(shè)備的安裝比例分別如圖3和圖4所示.

    不同類型污染控制設(shè)施工藝組合的脫汞效率如表1所示.燃煤電廠的除塵設(shè)備以高效布袋除塵器(FF)或靜電除塵器(ESP)為主,但在使用循環(huán)流化床法脫硫時(shí),會(huì)同時(shí)安裝這兩種除塵設(shè)備.ESP的去除效率很大程度上受到鍋爐類型的影響,使用煤粉爐時(shí),ESP的平均脫汞效率為29%;使用流化床鍋爐時(shí),ESP的平均脫汞效率可達(dá)74%.脫硫設(shè)備的脫汞效率受SCR的安裝與否影響較大,SCR的安裝可以使WFGD平均脫汞效率從58%提高到79%.這是因?yàn)镾CR有利于零價(jià)汞向二價(jià)汞的轉(zhuǎn)化,二價(jià)汞易溶于水,濕法脫硫主要去除的是二價(jià)汞,燃煤電廠脫硫煙囪排放的汞以零價(jià)汞為主[18-19].

    圖3 2010年不同省份SCR脫硝設(shè)備安裝比例[16]Fig.3 Application rate of SCR by province in 2010

    圖4 2010年不同省份脫硫設(shè)備安裝比例[16]Fig.4 Application rate of desulfuration devices by province in 2010

    表1 不同鍋爐和污染控制設(shè)施的組合及其脫汞效率Table 1 Mercury removal efficiency of different types of boils and APCD configurations

    1.3二次排放過程關(guān)鍵參數(shù)的確定

    1.3.1副產(chǎn)物的綜合利用率我國燃煤電廠產(chǎn)生的粉煤灰從2001年的1.6億t上升到2010年的4.8億t,脫硫石膏從2001年的500萬t增長至2010年的5230萬t.2010年粉煤灰和脫硫石膏的綜合利用率分別為68.0%和69.0%[35].中國資源綜合利用年度報(bào)告給出了2011年我國脫硫石膏以及粉煤灰的利用途徑及其比例[35].由于無法獲得2010年的各種利用途徑分配比例,本研究中使用2011年的該部分?jǐn)?shù)據(jù)替代,如表2所示.由表2可見,粉煤灰的主要利用方式為生產(chǎn)水泥和制造粉煤灰磚,脫硫石膏的主要用途是制備水泥緩凝劑以及墻體材料.

    表2 電力燃煤行業(yè)副產(chǎn)物的利用途徑及比例(%)Table 2 Utilization and rate of byproducts from coal-fired power plants (%)

    1.3.2二次利用過程汞的釋放率在水泥行業(yè)中,粉煤灰作為原料用于制造水泥熟料.這個(gè)過程中粉煤灰會(huì)經(jīng)歷 1000℃以上的高溫煅燒過程[36],原料中的汞會(huì)揮發(fā)到煙氣中.盡管經(jīng)過后續(xù)的除塵設(shè)備,煙氣中的部分汞被捕集到收集塵中,但由于水泥廠中廣泛存在著返塵工藝,使得粉煤灰向大氣中的表觀釋放率高達(dá) 95%[37].最終粉煤灰中僅有5%的汞進(jìn)入了水泥熟料中,而這部分的汞將以硅酸鹽的形式穩(wěn)定存在.在粉煤灰制磚過程中,粉煤灰需要經(jīng)過升溫—恒溫—降溫過程,恒溫時(shí)溫度在 184℃以上維持 5~8h[38].孟陽等[39]使用程序升溫模擬了這一過程,檢測(cè)出汞的平均釋放率為 28%.而粉煤灰用在農(nóng)業(yè)上主要用于改善土質(zhì),并不經(jīng)過高溫過程,因此沒有汞的再釋放,粉煤灰中的汞全部進(jìn)入土壤中;在用于生產(chǎn)商品混凝土,做路基回填材料,提取礦物質(zhì)的過程中,也沒有經(jīng)過高溫過程,粉煤灰中的汞全部進(jìn)入產(chǎn)品中.

    2 結(jié)果與討論

    脫硫石膏在制造水泥緩凝劑的過程中并不經(jīng)過高溫,脫硫石膏中的汞會(huì)全部進(jìn)入水泥產(chǎn)品中.脫硫石膏在制作石膏砌塊,石膏面板等墻體材料的過程中,需要經(jīng)歷高溫,會(huì)向大氣中釋放汞.Liu等[5]利用程序升溫的方法模擬了脫硫石膏生產(chǎn)石膏墻板的過程,發(fā)現(xiàn)汞的平均釋放率為31%.利用脫硫石膏生產(chǎn)石膏板與建筑石膏砌塊的工藝相仿,只是配料比以及干燥曲線不同[40].制作建筑石膏砌塊的煅燒溫度為 180~200℃,持續(xù)時(shí)間 2h;制造石膏板過程中,煅燒是在 128~163℃下持續(xù) 1~2h[41].可近似認(rèn)為生產(chǎn)石膏砌塊過程汞的釋放率也是 31%.脫硫石膏的其他應(yīng)用與粉煤灰類似,包括用做路基的回填材料,提取礦物以及農(nóng)業(yè)的土壤改良劑.

    未綜合利用的粉煤灰和脫硫石膏一般是填埋或者是堆放.殷立寶等[42]在 100℃以下時(shí), 沒有檢測(cè)到脫硫石膏有汞的釋放.王書肖等[43]的研究結(jié)果也表明,飛灰中的汞在滲濾過程中釋放率均小于 0.2%,一般不會(huì)對(duì)周圍環(huán)境產(chǎn)生汞污染.因此,本研究視堆放或者填埋的副產(chǎn)物中的汞也進(jìn)入土壤中,不向其他介質(zhì)轉(zhuǎn)移.

    1.4不確定性分析

    本研究使用Crystal ball 軟件進(jìn)行了不確定性計(jì)算.本研究的不確定性有兩個(gè)來源,一個(gè)是測(cè)試數(shù)據(jù)帶來的不確定度,包括原煤中汞含量的不確定度以及污染控制設(shè)備去除效率的不確定度,該部分的不確定使用Crystal ball中的Batch Fit對(duì)原始的測(cè)試數(shù)據(jù)進(jìn)行概率分布模擬得到;另一來源是統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)的不確定度,如各省份的電力燃煤消耗量以及污染控制設(shè)備的安裝比例,粉煤灰和脫硫石膏的綜合利用率等,這部分的不確定度難以確切評(píng)估,本研究中取Crystall ball的系統(tǒng)默認(rèn)值10%.

    2.1電力燃煤行業(yè)汞的一次排放

    2010年,我國燃煤電廠汞的總輸入為271.7t.從一次汞排放來看,進(jìn)入大氣中的汞為101.3t,占總汞輸入的37.3%,進(jìn)入固體中的汞167.4t,占總汞輸入的61.6%.進(jìn)入固體中的汞,有66.6t進(jìn)入了脫硫石膏中,有2.7t進(jìn)入了鍋爐底灰中,有98.1t進(jìn)入到了除塵器捕集到的飛灰中.進(jìn)入廢水中的汞為3.0t.

    圖5給出了2010年中國分省燃煤電廠向大氣、固體、水體中排放汞的量.內(nèi)蒙古、江蘇、山東、河南、河北、廣東、安徽、山西、浙江、貴州向環(huán)境中排放的汞量最大,均超過了 10.0t,其中內(nèi)蒙古的排放量最大,超過了 30.0t.北京,重慶,甘肅,海南,黑龍江,青海,新疆的排放量均比較小,低于 5.0t.北京、海南、青海和新疆排入大氣中的汞量均在1t以下.各省份向大氣中排放汞的量占總汞輸出比例的范圍為 33.1%~48.8%,這反映了各省份的污染控制設(shè)備對(duì)于汞的總?cè)コ试?51.2%~66.9%范圍內(nèi).汞進(jìn)入水體有兩個(gè)排放節(jié)點(diǎn),洗煤工藝和濕法脫硫工藝.目前我國電廠使用洗煤比例只有2.1%,而濕法脫硫的應(yīng)用比例雖然高達(dá) 80.0%,但 98.0%的汞會(huì)進(jìn)入脫硫石膏中,只有 2.0%進(jìn)入水體中,因此燃煤電廠向水體中排放的汞較少.同時(shí)現(xiàn)行的GB 8978-1996《污水綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》[50]規(guī)定了工業(yè)排放廢水中汞含量的限值,因此進(jìn)入水體中的汞濃度基本得到控制,對(duì)環(huán)境的潛在影響不大.

    圖5 2010年燃煤電廠向環(huán)境中排放的汞Fig.5 The amount of mercury released to environment from coal-fired power plants in 2010西藏的排放量為0,是因?yàn)槿狈ξ鞑氐娜济簲?shù)據(jù)

    2.2電力燃煤行業(yè)汞的二次排放

    表3 脫硫石膏中汞的二次排放Table 3 Re-emission of mercury in gypsum

    如表3所示,進(jìn)入脫硫石膏的66.6t汞,隨著脫硫石膏的處置利用,有35.4t的汞隨著作為緩凝劑的脫硫石膏進(jìn)入了水泥產(chǎn)品中;有3.3t的汞進(jìn)入了墻體材料制造過程,進(jìn)而有1.0t的汞再釋放進(jìn)入大氣中,剩余的2.3t留在了墻體材料中;2.7t通過筑路的方式進(jìn)入產(chǎn)品中;2.3t汞通過礦物提取的方式留在了產(chǎn)品中;有2.3t汞通過農(nóng)業(yè)利用的方式進(jìn)入了土壤中;還有20.6t的汞隨著脫硫石膏的未綜合利用也進(jìn)入了土壤中.

    如表4所示,粉煤灰中的汞共有100.8t.粉煤灰可用于水泥生產(chǎn),有28.1t汞隨原料進(jìn)入了水泥生產(chǎn)過程.在水泥生產(chǎn)過程中,有 26.7t汞重新進(jìn)入大氣,剩余的1.4t留在了水泥產(chǎn)品中;粉煤灰中有17.8t汞進(jìn)入了粉煤灰磚生產(chǎn)制造過程,在這個(gè)過程中,5.0t的汞再次排入大氣中,剩余12.8t汞進(jìn)入粉煤灰磚中;通過制造商品混凝土,筑路,提取礦物質(zhì)過程,分別有13.0t,3.4t,2.7t的汞留在產(chǎn)品中;通過農(nóng)業(yè)進(jìn)入土壤的汞為 3.4t;由于粉煤灰的未綜合利用進(jìn)入土壤中的汞有32.3t.

    表4 粉煤灰中汞的二次排放Table 4 Re-emission of mercury in fly ash

    值得注意的是,通過緩凝劑脫硫石膏進(jìn)入水泥行業(yè)的汞不向大氣釋放,而通過粉煤灰進(jìn)入水泥行業(yè)中的汞向大氣釋放,這是因?yàn)榫從齽┦翘砑舆M(jìn)水泥熟料中的,不經(jīng)過高溫過程,而粉煤灰是作為原料用于生產(chǎn)的,要經(jīng)過回轉(zhuǎn)窯的高溫加熱過程.總體看來,二次排放到大氣中的汞,有15.3%來自于粉煤灰造磚,81.7%來自于粉煤灰制造水泥.因此,從減少大氣汞排放的角度看,水泥行業(yè)應(yīng)避免使用返塵方式處理含汞的捕集塵,改為采用安全填埋或脫汞后再返塵等其他方式處理;粉煤灰造磚過程也應(yīng)避免高溫煅燒過程,可采用加入復(fù)合激發(fā)劑的新工藝[44-46].

    2.3電力燃煤行業(yè)汞的物質(zhì)流向

    綜合考慮電力燃煤行業(yè)汞的一次和二次排放,圖6給出了2010年全國范圍內(nèi)電力燃煤行業(yè)汞的物質(zhì)流向.2010年電力燃煤行業(yè)向大氣排放了134.0t汞,其中32.7t來自二次排放,約占一次排放量的32%.有58.6t的汞進(jìn)入了土壤中,進(jìn)入土壤的汞 90%是由于由于粉煤灰和脫硫石膏的未綜合利用.進(jìn)入產(chǎn)品中的汞為76.1t, 93.0%集中在建材行業(yè).還有3.0t的汞進(jìn)入了水體中.

    圖6 2010年電力燃煤行業(yè)汞的物質(zhì)流向Fig.6 Mercury mass flow of coal-fired power plants in 2010

    進(jìn)入大氣中的汞的一部分會(huì)隨著雨水的沖刷沉降到地面或者水體中,另一部分會(huì)隨著氣團(tuán)進(jìn)行遠(yuǎn)距離的輸送,因此容易造成更大范圍的汞污染.存在于產(chǎn)品和土壤中的汞,不容易向其他介質(zhì)中轉(zhuǎn)移,能夠比大氣中的汞更穩(wěn)定的存在.從減少汞對(duì)環(huán)境的影響的角度來看,更多的汞轉(zhuǎn)移到產(chǎn)品和土壤中是有利的.燃煤電廠在進(jìn)行汞污染控制時(shí),不僅應(yīng)該選用脫汞效率更高的污染控制設(shè)備的組合,使更多的汞轉(zhuǎn)移到副產(chǎn)物中,而且應(yīng)該重視副產(chǎn)物在下游的綜合利用,避免汞向大氣中的二次排放.

    表 5將本文計(jì)算的燃煤電廠大氣汞排放量與以往學(xué)者的研究結(jié)果進(jìn)行了比較.可以看出,不同研究的燃煤電廠大氣汞排放有較大差異,最低63.4t,最高可達(dá) 219.5t.一方面是由于計(jì)算方法的不同,另一方面主要是由于年份不同因而煤炭消耗量和污染控制設(shè)備的安裝比例存在很大的差別.例如,張樂[49]對(duì) 2010年的預(yù)測(cè)結(jié)果與本研究向大氣中一次排放的結(jié)果相差很大,是由于該研究對(duì)煤炭的消耗量預(yù)測(cè)高達(dá)24.5~26.6億t, 遠(yuǎn)高于2010年實(shí)際煤炭消耗量15.9億t;此外,該研究對(duì)脫硝和脫硫設(shè)備的安裝比例預(yù)測(cè)過低,分別只有 5%和 50%,而脫硝和脫硫設(shè)備的實(shí)際安裝比例分別為了14%和86%.

    表5 與之前研究的比較Table 5 Comparison with previous studies

    2.4研究結(jié)果的不確定性分析

    表6給出了本研究的不確定性分析結(jié)果, 在 80%的置信區(qū)間下,各個(gè)結(jié)果的不確定性范圍較大,以汞的總輸入量為例,不確定性范圍為-46%~94%.圖7對(duì)汞輸入結(jié)果的敏感性分析表明,輸入結(jié)果的不確定性主要來自煤中的汞含量數(shù)據(jù).盡管本研究使用的煤中的汞含量數(shù)據(jù)來自我國目前樣本數(shù)最多的數(shù)據(jù)庫,但同一地區(qū)的不同煤田、同一煤田的不同煤礦甚至同一煤礦的不同采樣點(diǎn),煤中汞含量都可能存在較大差異,由于采樣樣本數(shù)的限制,這種不確定性是難以避免的.同樣,對(duì)于輸出結(jié)果進(jìn)行敏感性分析發(fā)現(xiàn),除了煤中的汞含量外,污染控制設(shè)備的脫汞效率是不確定度的另一主要來源.這是由于在使用不同污控設(shè)施組合的脫汞效率時(shí),部分污控設(shè)施組合(如FF+WFGD、SCR+ESP+ WFGD、SCR+FF+WFGD等)的現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試結(jié)果較少,因此存在較大的不確定性而且污染控制設(shè)備的脫汞效率由于使用條件的不同也會(huì)在一定的范圍內(nèi)變化.

    表6 研究結(jié)果的不確定度分析Table 6 The uncertainty analysis of the results

    圖7 總輸入量的敏感性分析Fig.7 Sensitivity analysis for total mercury input

    3 結(jié)論

    3.12010年通過燃煤進(jìn)入電力行業(yè)的汞為271.7t(147.1~403.6t).煤炭燃燒過程中有 101.3t (44.0~167.1t)汞排放到大氣中,3.0t(1.2~5.0t)汞進(jìn)入水體中,167.4t(84.3~266.3t)汞進(jìn)入粉煤灰和脫硫石膏中.

    3.2粉煤灰和脫硫石膏的綜合利用過程導(dǎo)致32.7t (12.5~56.1t)的汞被再次排放到大氣中,76.1t (30.3~108.6t)的汞進(jìn)入了水泥,石膏墻板,粉煤灰磚等產(chǎn)品中,58.6t(33.6~103.9t)的汞進(jìn)入了土壤中. 3.3電力燃煤行業(yè)應(yīng)減少汞向大氣的排放,促進(jìn)汞向產(chǎn)品和土壤中的轉(zhuǎn)移.一方面使用脫汞效率高的污染控制設(shè)備,另一方面避免副產(chǎn)物的綜合利用過程中汞向大氣的二次排放,尤其是粉煤灰用作水泥原料和制造粉煤灰磚過程.

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    HUI Mu-lin1,2, ZHANG Lei1,2, WANG Zu-guang3, WANG Shu-xiao1,2*(1.State Key Joint Laboratory of Environment Simulation and Pollution Control, School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China;2.State Environmental Protection Key Laboratory of Sources and Control of Air Pollution Complex, Beijing 100084, China;3.Foreign Economic Cooperation Office, Ministry of Environmental Protection, Beijing 100035, China).

    China Environmental Science, 2015,35(8):2241~2250

    To investigate the fate of mercury (Hg) in coal burned at power plants in China, the amount of mercury released to the air, water and solid waste in 2010 were calculated based on the Hg content of coal, coal consumption, application rate of air pollution control devices, and the re-utilization of coal combustion by-products. All the Hg input of power plants came from coal, totally 271.7t (147.1~403.6t) in 2010. In coal-fired power plant, the mercury emitted to air, to byproducts, and to water were 101.3t (44.0~167.1t), 167.4t (84.3~266.3t) and 3.0t (1.2~5.0t), respectively. During the re-utilization of byproducts, the mercury emitted to air, released to soil and stored in products including cement, gypsum wallboard, and fly ash brick were 32.7t (12.5~56.1t), 58.6t (33.6~103.9t), and 76.1t (30.3~108.6t), respectively. The results indicated that cement production and fly ash brick production were two important processes with atmospheric Hg re-emissions, accounting for 81.7% and 15.3% of the total Hg re-emissions.

    coal-fired power plants;mercury;byproduct;emission;material flow

    X511

    A

    1000-6923(2015)08-2241-10

    2014-11-25

    國家“973”項(xiàng)目(2013CB430001)

    * 責(zé)任作者, 教授, shxwang@tsinghua.edu.cn

    惠霂霖(1991-),女,河南鄭州人,清華大學(xué)碩士研究生,主要從事中國人為源汞排放物質(zhì)流向的研究.

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