表面活性劑對水基納米流體特性影響的研究進展

張亞楠，劉妮，由龍濤，柳秀婷

（上海理工大學(xué)能源與動力工程學(xué)院，上海 200093）

在能量傳遞研究及應(yīng)用技術(shù)方面，納米流體[1]作為一種新型換熱工質(zhì)已獲得關(guān)注。目前，關(guān)于納米流體，主要從其制備[2-3]、穩(wěn)定性[4]、熱物性及傳熱傳質(zhì)[5-6]等方面研究。穩(wěn)定的納米流體是進行各種研究及應(yīng)用的基礎(chǔ)。由于懸浮于流體中的納米粒子有熱力學(xué)不穩(wěn)定性、動力學(xué)穩(wěn)定性和聚集不穩(wěn)定性的特點，因此如何保持粒子在液體中均勻、穩(wěn)定地分散是非常關(guān)鍵的問題。常用的納米流體分散技術(shù)[7]里表面活性劑對納米流體特性的影響是研究的熱點之一。

表面活性劑的分子結(jié)構(gòu)具有不對稱性，即親水性的極性基團和憎水性的非極性基團。根據(jù)其在水中能否電離將其分為離子型和非離子型表面活性劑，根據(jù)離子型表面活性劑生成的活性基團，又將其分為陰離子和陽離子表面活性劑。納米流體中表面活性劑的選擇主要考慮基液、表面活性劑的種類和濃度。在水基納米流體中，常見的表面活性劑有陰離子型的十二烷基硫酸鈉（SDS）和十二烷基苯磺酸鈉（SDBS）、陽離子型的十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）、非離子型的辛基苯酚聚氧乙烯醚（OPE）和聚乙烯吡咯烷酮（PVP）。

表面活性劑對納米流體特性的影響主要從種類和濃度來考慮。針對已有的研究，總結(jié)和分析表面活性劑對納米流體穩(wěn)定性和熱物性影響的實驗研究，并從機理對其進行更深層次的研究。同時針對目前的研究現(xiàn)狀，提出了未來相應(yīng)的研究方向。

1 表面活性劑對流體穩(wěn)定性的影響

表面活性劑對納米流體穩(wěn)定性起著重要作用。已發(fā)表的文獻中，重點研究其種類和濃度對納米流體穩(wěn)定性的影響。由于影響納米流體穩(wěn)定性的因素非常多，各因素之間的相互影響不同[8-9]，實驗所得的研究結(jié)果存在一些差異。

李金平等[10]提出了水基納米流體中選擇表面活性劑的一些建議，研究了表面活性劑聚乙烯醇（PVA）和SDBS對Cu、Ag和TiO2納米粒子懸浮液分散穩(wěn)定性的影響，得出PVA、SDBS及兩者的混合能夠使Cu、Ag納米流體穩(wěn)定懸浮，而不能使TiO2納米流體保持1h以上的穩(wěn)定懸浮。作者分析認為TiO2納米流體中粒子吸收光能后，在表面生成的兩種化學(xué)性質(zhì)很活潑的自由基抑制了表面活性劑的吸附，即表面活性劑在粒子表面沒有發(fā)揮作用。PVA和SDBS的混合產(chǎn)生的效果很好，但不清楚其混合比。

李興等[11]依次制備了無表面活性劑、添加SDBS、CTAB和PVP三種表面活性劑的水基TiO2納米流體，靜置24h，進行常溫下的粒徑和Zeta電位測試來表征納米流體的穩(wěn)定性，得出納米流體的穩(wěn)定性由強到弱的排序，依次是TiO2-SDBS-H2O，TiO2-PVP-H2O，TiO2-H2O和TiO2-CTAB-H2O。與李金平等[10]關(guān)于SBDS對TiO2納米流體穩(wěn)定性的研究結(jié)果存在分歧，分析認為可能是納米粒子的來源、納米流體的制備方法、穩(wěn)定性表征的方法及添加的表面活性劑的濃度等之間的差異導(dǎo)致的結(jié)果。

郝素菊等[12]采用離心分散法研究SDBS、CTAB及乳化劑聚乙二醇辛基苯基醚（OP）對水基碳納米管納米流體的穩(wěn)定性的影響，結(jié)果由強到弱依次是乳化劑OP、CTAB和SDBS。同時研究了其濃度對流體穩(wěn)定性的影響，表明存在最佳的濃度值使得流體的穩(wěn)定性最佳，SDBS、CTAB和乳化劑OP三種表面活性劑的最佳濃度分別為3.0g/L，1.6g/L和1.56g/L。朱冬生等[13]有關(guān)SDBS及其濃度變化對水基Al2O3納米流體懸浮穩(wěn)定性的結(jié)果與此相似。通過Zeta電位和吸光度的表征，得出濃度對流體穩(wěn)定性有重要影響，最佳的SDBS質(zhì)量分數(shù)為0.1%。林海斌等[14]研究表明納米粒子γ-Al2O3對表面活性劑PEG600存在一個飽和吸附值，且在該值附近納米流體的穩(wěn)定性最好。

程波等[12]研究了表面活性劑OP-10及其濃度的變化對炭黑-氨水納米流體懸浮穩(wěn)定性的影響。結(jié)果表明，OP-10及其濃度變化都影響流體穩(wěn)定性，納米顆粒的團聚現(xiàn)象隨OP-10濃度的增加而改善，加入2%、3%和4% OP-10的納米流體在7天后出現(xiàn)了納米顆粒沉積，晃動試管后顆粒會重新分散。

Yang等[16]制備了含表面活性劑OP-10的炭黑-氨水納米流體和含表面活性劑SDBS的Al2O3-氨水納米流體，用吸光度進行表征，得出隨著表面活性劑濃度的增加，納米流體穩(wěn)定性先增加后減小，OP-10和SDBS的最佳質(zhì)量分數(shù)依次是0.3%、0.1%。且表面活性劑OP-10對炭黑納米粒子的吸附存在一個反應(yīng)時間，見圖1。

圖1 OP-10對炭黑-氨水納米流體穩(wěn)定性的影響

宋曉嵐等[17]研究了混合表面活性劑對水基CeO2納米流體的分散穩(wěn)定性的影響，混合表面活 性劑為CTAB+Tween80（1∶1），SDBS+Tween80（1∶1）。結(jié)果表明，含混合表面活性劑的流體均比只含一種表面活性劑的流體的Zeta電位值高，即混合表面活性劑對納米流體的穩(wěn)定性影響更好，且含SDBS+Tween80的溶液大于含CTAB+Tween80的溶液的Zeta電位絕對值。王賽等[18]的研究也表明混合表面活性劑對納米流體的穩(wěn)定性影響更好。

綜上所述，表面活性劑的種類和濃度是影響納米流體穩(wěn)定性的重要因素，存在最佳濃度值使得所制備的納米流體分散穩(wěn)定性最佳。為了得到更加穩(wěn)定的納米流體，混合表面活性劑及其混合的比例可以作為一個研究方向。表1是表面活性劑對納米流體分散穩(wěn)定性影響的實驗總結(jié)。

表1 表面活性劑對納米流體分散穩(wěn)定性影響實驗研究結(jié)果

2 表面活性劑對流體穩(wěn)定性影響的機理

在實驗研究的同時，學(xué)者們還深入研究了表面活性劑使得納米流體分散穩(wěn)定的作用機理，主要包括靜電穩(wěn)定機理和空間位阻效應(yīng)，解釋如下[25]。

（1）表面活性劑吸附在納米顆粒表面，增加了粒子之間的距離，減小了Hamaker常數(shù)，從而降低納米粒子之間的范德瓦爾斯引力勢能。

（2）表面活性劑吸附在納米顆粒表面形成雙電層，當(dāng)兩粒子的雙電層不重疊時，粒子被反離子完全屏蔽，兩粒子雙電層之間處于靜電平衡狀態(tài)，顆粒之間無任何斥力。當(dāng)兩粒子的雙電層發(fā)生重疊，粒子不能被反離子完全屏蔽，粒子間的雙電層靜電平衡狀態(tài)被破壞，粒子間的雙電層斥力增加。

（3）表面活性劑吸附在納米顆粒表面形成吸附層，吸附層的重疊會產(chǎn)生一種新的斥力勢能阻止納米顆粒發(fā)生團聚，這種新的斥力勢能稱為空間斥力勢能，這種穩(wěn)定作用稱為空間穩(wěn)定作用。

李興等[11]測量和分析了含表面活性劑的TiO2納米流體中納米粒子表面的吸附層厚度與結(jié)構(gòu)，見表2。分析認為， SDBS和CTAB都通過“靜電穩(wěn)定機制”使納米粒子穩(wěn)定懸浮于溶液中。SDBS先在水中電離產(chǎn)生帶負電的極性頭端，吸附于帶正電的TiO2納米顆粒表面，疏水尾端指向水基液。然后其疏水尾端相結(jié)合，極性頭端指向水基液。這種結(jié)構(gòu)增加了顆粒間的靜電排斥力，減小了其團聚趨勢，使得體系擁有良好的分散穩(wěn)定性。而CTAB則以疏水尾端與納米顆粒表面結(jié)合，極性頭端指向水基液，在顆粒表面形成不穩(wěn)定的單層吸附。且體系中CTAB的濃度超出了其臨界膠束濃度，形成了大量膠束，膠束之間的滲透壓作用使得TiO2納米顆粒相互吸引，從而大大降低體系的分散穩(wěn)定性。PVP通過“空間位阻穩(wěn)定作用”使TiO2納米顆粒分散懸浮于水基液中。PVP分子中疏水性的亞甲基非極性基團將會吸附在TiO2納米顆粒表面，而親水性的內(nèi)酰胺極性基團會伸展在水中，這種結(jié)構(gòu)使 得體系保持較好的分散穩(wěn)定性。

表2 表面活性劑的性質(zhì)分析

Yang 等[26]研究了納米流體中表面活性劑在納米顆粒表面的吸附形式，即單層吸附和雙電層吸附。對于非極性單質(zhì)納米顆粒，如Cu、CNTs、CB，在溶液中不發(fā)生電離，其表面吸附形式是單層吸附。圖2(a)為在單層吸附形式下表面活性劑對納米顆粒的作用。當(dāng)納米顆粒添加到無表面活性劑的溶液中時，納米顆粒的高比表面積和比表面能，布朗運動及范德瓦耳斯力使得粒子碰撞團聚。加入少量的表面活性劑時，其分子的非極性碳氫鏈吸附于顆粒的表面，此時顆粒通過表面活性劑分子的空間位阻效應(yīng)而分散在溶液中。然而，由于吸附層的不飽和性，此時溶液是不穩(wěn)定的。當(dāng)添加適量的表面活性劑時，表面活性劑分子的親水端完全垂直地延伸到水相中，在顆粒表面形成穩(wěn)定的單層吸附。

金屬氧化物納米顆粒，如Al2O3、Fe2O3、CuO和ZnO，在水中發(fā)生電離，與在水中完全電離的離子型表面活性劑相連接，其表面吸附形式為雙電層吸附。圖2(b)表示在雙電層吸附形式下表面活性劑對納米顆粒的作用。當(dāng)添加少量的表面活性劑時，納米流體的穩(wěn)定性增強，納米粒子的表面電荷因吸附表面活性劑而減少。當(dāng)添加適量的表面活性劑，粒子表面的正負電荷平衡，過量的表面活性劑吸附在疏水端末尾的鏈表面上，其親水端進入溶液中，納米顆粒再一次帶電，形成雙電層吸附，其強烈的靜電阻力使得納米流體保持穩(wěn)定分散。

宋曉嵐等[17]研究了混合表面活性劑分散納米CeO2顆粒的協(xié)同作用，得出了一個兩步吸附理論：①強吸附性離子表面活性劑的極性基團在極性納米CeO2顆粒表面的吸附，很大程度上增加Zeta電位，從而產(chǎn)生靜電穩(wěn)定作用；②非離子表面活性劑吸附在納米CeO2顆粒表面，其碳氫鏈相互作用并延伸到水中產(chǎn)生空間位阻穩(wěn)定作用。低濃度時，表面活性劑以離子交換或離子對方式在固-液界面上發(fā)生單分子吸附，其離子頭吸附在固體表面上，疏水的碳氫鏈則深入到溶液中。添加適量的表面活性劑濃度時，粒子表面的碳氫鏈與溶液中表面活性劑離子碳氫鏈間的相互作用產(chǎn)生了疏水吸附，形成雙分子層聚集體。隨著濃度的增大，混合表面活性劑開始形成膠團，而非離子表面活性劑此時往往是通過形成氫鍵而吸附。

包楚才等[20]研究了表面活性劑CTAB、SDBS和PEG2000對CdSSe-H2O納米流體穩(wěn)定性的影響，且提出了SDBS在帶負電荷的納米粒子CdSSe表面的競爭吸附理論。分析認為，陰離子表面活性劑在CdSSe表面是雙電層吸附。當(dāng)表面活性劑濃度較低時，SDBS負離子會擠占顆粒表面的Na+位置而吸附在顆粒表面，使得顆粒總體負電位更強，顆粒間的斥力增大，納米流體實現(xiàn)穩(wěn)定分散。當(dāng)陰離子表面活性劑濃度較大時，大量的Na+被擠進吸附層，與分散劑分子發(fā)生競爭吸附，降低懸浮液穩(wěn)定性。

總的來說，無論一種表面活性劑還是混合表面活性劑，其對納米顆粒的作用機理都離不開靜電穩(wěn)定機制和空間位阻效應(yīng)，且已發(fā)表文獻主要從納米顆粒類型，表面活性劑種類和濃度三方面進行研究。此外，從分子的微觀運動角度出發(fā)，可以采用分子動力模擬方法等[27]更深一步的研究表面活性劑對納米流體的穩(wěn)定性影響的機理。

3 含表面活性劑的水基納米流體的熱物性

3.1 表面活性劑對納米流體的熱導(dǎo)率的影響

納米流體的熱導(dǎo)率一直是實驗研究的焦點。由于納米粒子的特殊性，納米流體的熱導(dǎo)率受到粒子種類、形狀、粒徑、濃度、基液和穩(wěn)定方式等因素的影響。已有的納米流體熱導(dǎo)率數(shù)學(xué)模型，均基于粒徑、粒子形狀、布朗運動和界面層等因素而建立，見表3。目前，關(guān)于表面活性劑對納米流體熱導(dǎo)率的影響的文獻比較少。下面是常用納米流體熱導(dǎo)率數(shù)學(xué)模型的總結(jié)和含表面活性劑的納米流體的熱導(dǎo)率的實驗研究，為后續(xù)的研究者提供參考。

Yang等[26]研究了不同種類的表面活性劑對納米顆粒界面層厚度的影響，提出了包含表面活性劑影響的熱導(dǎo)率模型，其中當(dāng)顆粒表面為單分子層吸附時，界面層厚度為分子鏈長度；當(dāng)顆粒表面為雙電層吸附時，界面層厚度為分子鏈長度的兩倍。雖然在低濃度納米流體中，計算值與實驗值比較一致，但多個變量的存在，使得表面活性劑對納米流體熱導(dǎo)率的影響還需深入研究。

Li Xinfang等[35]研究的表面活性劑SDBS的濃度對溶液熱導(dǎo)率的影響，表明SDBS對純水和水基銅納米流體熱導(dǎo)率的影響基本一致，見圖3。隨著SDBS濃度的增加，溶液的熱導(dǎo)率先增加后減小，分界點濃度為0.03%。Zhou等[36]的研究結(jié)果與Li Xinfang一致，溶液熱導(dǎo)率最高點對應(yīng)的SDBS的濃度為0.03%，見圖4。

圖2 兩種吸附形式下表面活性劑對納米顆粒的作用

圖3 SDBS濃度對溶液熱導(dǎo)率的影響

圖4 不同質(zhì)量分數(shù)下各表面活性劑溶液的熱導(dǎo)率

Wusiman等[37]研究了表面活性劑SDBS和SDS對水基多壁碳納米管流體的熱導(dǎo)率的影響。研究表 明，在只添加表面活性劑的溶液中，溶液的熱導(dǎo)率降低。與純水相比，在碳納米管和表面活性劑共存的溶液中，僅添加0.25%SDBS的0.5%CNTs納米流明SDS對納米流體熱導(dǎo)率影響不大，且在低濃度時，溶液熱導(dǎo)率最低。分析認為實驗結(jié)果相反的原因可能是納米流體的制備方法，穩(wěn)定性及納米粒子屬性等存在差異。

影響納米流體熱導(dǎo)率的因素非常多，因此研究某種因素對納米流體熱導(dǎo)率的影響對建立模型及實際應(yīng)用有重大意義。以上文獻分別從表面活性劑種類和濃度方面對溶液熱導(dǎo)率的影響進行了實驗研究，但由于眾多因素的存在，實驗結(jié)果存在分歧。因此，需要更多的表面活性劑對納米流體熱導(dǎo)率影響的實驗，為建立更加合適的數(shù)學(xué)模型做基礎(chǔ)。

3.2 表面活性劑對納米流體的黏度的影響

黏度是流體運輸中的另一重要參數(shù)，研究納米流體黏度的變化規(guī)律對其在實際的能量運輸中的應(yīng)用非常重要。已發(fā)表文獻從納米粒子體積分數(shù)、大小、形狀及基液屬性和溫度等方面對流體黏度的影響進行了實驗研究，建立的模型見表4。而表面活性劑對納米流體黏度的影響研究的較少。

Zhou等[36]研究了表面活性劑及濃度對溶液黏度的影響，見圖5。PVP溶液的黏度隨著其濃度的增加而增加；SDS和SDBS對溶液黏度的影響趨勢一致，質(zhì)量分數(shù)低于0.05%時，黏度隨其濃度的增加而增加，質(zhì)量分數(shù)高于0.05%時，黏度先減小再增加；溶液黏度隨CTAB濃度的增加先降低再升高。分析認為分子鏈的長短及多少是影響流體黏度的因素。高濃度的表面活性劑會形成膠團影響溶液的黏度。

表3 有關(guān)納米流體熱導(dǎo)率計算的模型

表4 有關(guān)納米流體中黏度計算的模型

圖5 表面活性劑濃度及種類的變化對溶液黏度的影響

Yang等[42]研究了表面活性劑SDBS和OP-10的濃度對氨水溶液動力黏度的影響。結(jié)果表明，存在最佳的濃度值，使得溶液動力黏度最低。當(dāng)大于該值時，溶液的動力黏度隨表面活性劑濃度的增加而增加。并建立了單層吸附和雙電層吸附形式下的動力黏度模型。結(jié)果表明，表面活性劑的濃度及類別是影響納米流體黏度的重要因素。

Li等錯誤！未找到引用源。研究了表面活性劑SDBS對Cu-H2O納米流體黏度的影響，表明SDBS的濃度影響納米流體的表觀黏度，隨著其濃度的增加，納米流體的黏度輕微的增加。Ghadimi等[44]關(guān)于SDS對TiO2納米流體的黏度的影響有相似的趨勢。

以上研究表明，表面活性劑會增加溶液的黏度。隨著濃度的增加，不同種類的表面活性劑對納米流體的黏度影響不一致。關(guān)于添加表面活性劑的流體的黏度模型，還需要更多的實驗研究。

4 結(jié) 語

納米流體作為一種新型的換熱工質(zhì)，已經(jīng)成為關(guān)注的焦點。本文主要總結(jié)和分析了表面活性劑對納米流體穩(wěn)定性影響的相關(guān)實驗研究，及其對納米顆粒的作用機制。然后總結(jié)了納米流體中熱導(dǎo)率和黏度計算的相關(guān)模型，及表面活性劑對流體熱物性影響的實驗。研究結(jié)果表明，表面活性劑的種類和濃度對納米流體的穩(wěn)定性存在著重要影響。存在最佳的表面活性劑濃度使得納米流體的穩(wěn)定性最佳。眾多不確定因素，如制備方法，流體穩(wěn)定性，顆粒屬性等，使得有關(guān)表面活性劑對納米流體的穩(wěn)定性和熱物性的實驗結(jié)果存在分歧，熱導(dǎo)率和黏度的理論模型難以確定。因此，對于表面活性劑對水基納米流體特性的影響，提出以下的建議。

（1）混合表面活性劑對納米流體的穩(wěn)定性影響較好，但關(guān)于混合的表面活性劑對納米流體的熱導(dǎo)率和黏度的影響沒有相關(guān)實驗研究。因此，可以從混合的表面活性劑的組合及其比例兩方面進一步研究含表面活性劑的納米流體的穩(wěn)定性和熱物性。

（2）運用分子動力模擬等方法，進一步研究表面活性劑對納米流體穩(wěn)定性影響的微觀機制。

（3）表面活性劑影響納米流體的穩(wěn)定性、熱導(dǎo)率及黏度。但流體的穩(wěn)定性和熱導(dǎo)率及黏度之間的是否存在一定的關(guān)系，是需要解決的問題。

（4）納米流體中存在著眾多不確定因素，實現(xiàn)這些因素的量化分析對表面活性劑對納米流體的穩(wěn)定性、熱導(dǎo)率和黏度的研究有重大影響。

符 號 說 明

d——納米顆粒直徑，nm

h——邊界層厚度，nm

keff——表觀熱導(dǎo)率，W/(m·K)

kf——介質(zhì)液體的熱導(dǎo)率，W/(m·K)

klr——界面層的熱導(dǎo)率，W/(m·K)

kp——不連續(xù)粒子相的熱導(dǎo)率，W/(m·K)

kpe——納米顆粒的等效熱導(dǎo)率，W/(m·K)

m——系統(tǒng)特性參數(shù)，經(jīng)驗值

n——納米顆粒球形化程度

r——納米顆粒的半徑，nm

T——納米流體的實際溫度，K

T0——設(shè)定溫度，K

μeff——兩相流體的表觀黏度，Pa·s

μf——液體的黏度，Pa·s

φh——納米顆粒的水力體積分數(shù)，%

φp，φp——納米顆粒的體積分數(shù)，%α，β，γ——經(jīng)驗值

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