流化床液固共存區(qū)域團(tuán)聚結(jié)構(gòu)表觀黏結(jié)特性

周云龍，楊寧

（東北電力大學(xué)能源與動(dòng)力工程學(xué)院，吉林 吉林132012）

在流化床流體催化煉焦、流體催化裂解等重要的工業(yè)場(chǎng)合，操作溫度通常在550℃左右，此時(shí)反應(yīng)液瀝青以蒸氣的形式噴射進(jìn)入流化床，將熱量供給焦炭催化粒子，進(jìn)一步將重質(zhì)碳?xì)浠衔锪呀獬奢p質(zhì)產(chǎn)物[1-4]，若注入的液體在顆粒中分布不理想將會(huì)導(dǎo)致顆粒團(tuán)聚，阻礙顆粒與反應(yīng)液間的熱量傳遞，減緩裂解過程的反應(yīng)速率[5-9]，因此對(duì)流化床團(tuán)聚黏結(jié)特性進(jìn)行分析，對(duì)于正確地認(rèn)識(shí)流化床顆粒的團(tuán)聚機(jī)理、防治團(tuán)聚物的形成具有重要的意義。

Mills等[10]通過研究發(fā)現(xiàn)液體的黏度對(duì)顆粒聚團(tuán)的增長速率和擴(kuò)張機(jī)制有著重要的影響，隨著液體黏度的增加團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的增長速率有所增加并呈現(xiàn)層狀擴(kuò)張機(jī)制。Saad等[11]通過顯微鏡研究了液體劑量對(duì)團(tuán)聚結(jié)構(gòu)形成過程中尺寸和結(jié)構(gòu)參數(shù)的影響，通過冪律方程建立了團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的直徑和體積分?jǐn)?shù)之間的關(guān)系式。Ishmael等[12]在絕熱條件下研究了顆粒尺寸以及液體黏結(jié)劑量對(duì)顆粒聚團(tuán)行為的影響，結(jié)果表明在注入等量的液體黏合劑條件下，相對(duì)較小的顆粒產(chǎn)生的團(tuán)聚結(jié)構(gòu)具有較高的抗壓強(qiáng)度。Thomas等[13]研究了90μm、60μm、30μm共3種尺寸的液滴對(duì)團(tuán)聚結(jié)構(gòu)聚集結(jié)塊的影響，研究發(fā)現(xiàn)90μm的液滴所引起的聚團(tuán)效應(yīng)明顯地高于其他兩種尺寸的液滴。Sara等[14]研究了顆粒形狀、尺寸、水分含量等因素對(duì)流化床顆粒團(tuán)聚黏結(jié)特性的影響，發(fā)現(xiàn)團(tuán)聚結(jié)構(gòu)內(nèi)部液體的蒸發(fā)以及團(tuán)聚結(jié)構(gòu)表面液體的遷移是造成團(tuán)聚結(jié)構(gòu)聚結(jié)特性受到破壞的主要原因。雖然人們?cè)陬w粒團(tuán)聚的結(jié)構(gòu)特性、形成機(jī)理方面已經(jīng)取得了較多的研究成果，但由于顆粒團(tuán)聚形態(tài)學(xué)黏結(jié)的復(fù)雜性和現(xiàn)有測(cè)試手段的局限 性[15]，目前對(duì)其了解仍然較為有限。

本文通過TEB霧化噴嘴制造團(tuán)聚結(jié)構(gòu)，通過層疊篩分方法對(duì)不同種類團(tuán)聚結(jié)構(gòu)進(jìn)行分區(qū)域辨識(shí)，選取結(jié)構(gòu)較為穩(wěn)定的異質(zhì)共存區(qū)域?yàn)檠芯繉?duì)象，對(duì)團(tuán)聚結(jié)構(gòu)黏結(jié)過程的結(jié)構(gòu)特性、組織特性進(jìn)行了詳細(xì)的分析，研究結(jié)果有助于進(jìn)一步揭示流化床內(nèi)顆粒的黏結(jié)機(jī)理。

1 團(tuán)聚結(jié)構(gòu)制造實(shí)驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示。實(shí)驗(yàn)在由有機(jī)玻璃加工而成的矩形橫截面流化床上進(jìn)行，流化床主體尺寸為200mm×50mm×1200mm，為了優(yōu)化流化床的流化質(zhì)量，在流化床的底部位置裝有矩形布風(fēng)板，布風(fēng)板上均勻布置3排共29個(gè)直徑為1cm的半球形 風(fēng)帽，風(fēng)帽上均勻的開有8個(gè)直徑為1mm的風(fēng)孔，由空氣壓縮機(jī)供給的空氣流經(jīng)球閥、渦街流量計(jì)后進(jìn)入流化床，通過流化床入口位置的渦街流量計(jì)可以實(shí)現(xiàn)流化氣流速度的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)，本次實(shí)驗(yàn)所采用的流化氣流速度為1m/s。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置系統(tǒng)圖

向流化床內(nèi)噴射液體的噴嘴采用Base等[16]研制的TEB霧化噴嘴，尺寸結(jié)構(gòu)如圖2所示。噴嘴入口接有液體輸送管線和空氣輸送管線，通過改變液體和空氣的流量實(shí)現(xiàn)噴嘴氣液比ALR的調(diào)整。其中氣體作為注入液體的輸送動(dòng)力，在實(shí)驗(yàn)進(jìn)行過程中流量保持在1.2g/s，經(jīng)測(cè)量此時(shí)液體以40g/s的流量均勻注入到流化床的內(nèi)部。

圖2 TEB霧化噴嘴結(jié)構(gòu)圖

TEB噴嘴安裝在距離流化床布風(fēng)板600mm的位置，在流化床冷態(tài)條件下，使用糖水溶液和石英砂來模擬工業(yè)流體煉焦?fàn)t中的熱態(tài)瀝青向熱態(tài)焦炭顆粒噴射這一過程。其中McDougall等[17]已經(jīng)證明室溫條件下的糖水溶液、石英砂是熱態(tài)瀝青、焦炭顆粒非常理想的替代物質(zhì)，這是因?yàn)樵诟髯詫?duì)應(yīng)的試驗(yàn)條件下固體顆粒被液體潤濕的特性近乎一致。實(shí)驗(yàn)使用的石英砂顆粒和糖水溶液的物性參數(shù)見表1，石英砂粒度分布曲線如圖3所示，實(shí)驗(yàn)選用濃度為8%的葡萄糖溶液是因?yàn)樵谑覝貤l件下該濃度的葡萄糖溶液與工業(yè)中瀝青的黏度一致，同時(shí)溶液中的糖分可以充當(dāng)液橋保持溶液和沙子接觸過程中形成的團(tuán)聚物的強(qiáng)度。

2 團(tuán)聚結(jié)構(gòu)分區(qū)域辨識(shí)

為了確保石英砂顆粒在流化床內(nèi)處于均勻分布 的狀態(tài)，在無液體注入的情況下流化2min，隨后進(jìn)入液體注入混合階段，通過改變液體的注入時(shí)間t=40s、50s、60s、70s、80s、90s、100s、110s、120s、130s、140s、150s，制造流化床內(nèi)不同顆粒的團(tuán)聚工況，經(jīng)測(cè)量各工況注入流化床的水分質(zhì)量分別為wi=1.6kg、2kg、2.4kg、2.8kg、3.2kg、3.6kg、4kg、4.4kg、4.8kg、5.2kg、5.6kg、6kg，下角標(biāo)i分別代表12次液體注入實(shí)驗(yàn)。

表1 工質(zhì)物性參數(shù)

圖3 石英砂粒度分布曲線

當(dāng)糖水溶液通過噴嘴全部注入流化床，會(huì)產(chǎn)生不同種類的團(tuán)聚結(jié)構(gòu)[11]，分別在各團(tuán)聚工況下取出質(zhì)量為500g的結(jié)構(gòu)樣本，利用20個(gè)直徑Dj=1mm、1.05mm、1.1mm、1.15mm、1.2mm、1.5mm、2mm、2.5m、3mm、3.5mm、4mm、4.5mm、5mm、5.5mm、6mm、6.5mm、7mm、7.5mm、8mm、8.5mm的篩網(wǎng)分別進(jìn)行結(jié)構(gòu)篩分，下角標(biāo)j分別代表20個(gè)孔徑不同的篩網(wǎng)。團(tuán)聚結(jié)構(gòu)類似于球形結(jié)構(gòu)，取直徑為結(jié)構(gòu)的特征尺寸，篩網(wǎng)j駐留團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的直徑即等效為篩網(wǎng)的孔徑Dj。

圖4 團(tuán)聚結(jié)構(gòu)累計(jì)尺寸分布曲線

水分質(zhì)量為wi的實(shí)驗(yàn)工況，對(duì)駐留在篩網(wǎng)直徑為Dij的團(tuán)聚結(jié)構(gòu)進(jìn)行稱重，得到其質(zhì)量占總質(zhì)量的百分比，如圖4所示，為i次液體注入過程的累計(jì)團(tuán)聚結(jié)構(gòu)尺寸Dij分布曲線，可以發(fā)現(xiàn)，在不同 工況下，累計(jì)尺寸分布主要集中在4個(gè)區(qū)域。（Ⅰ）即在水分質(zhì)量wi為1.6～2.0kg時(shí)，團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的直徑集中在1.0～1.5mm，相比于原始顆粒直徑幾乎沒有增加，顆粒并未發(fā)生聚團(tuán)。（Ⅱ）在水分質(zhì)量wi為2.4～3.6kg時(shí)，團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的直徑集中在1.5～3mm時(shí)，相比于原始顆粒直徑略有所增加，黏結(jié)聚團(tuán)程度不顯著，這部分結(jié)構(gòu)稱為成核聚團(tuán)，成核聚團(tuán)是誘導(dǎo)顆粒發(fā)生大規(guī)模黏結(jié)聚團(tuán)的基本元素[11]。（Ⅲ）水分質(zhì)量wi達(dá)到4.0～5.2kg時(shí)，團(tuán)聚結(jié)構(gòu)直徑集中在3～5.5mm，該區(qū)域內(nèi)的尺寸結(jié)構(gòu)發(fā)生了明顯的增加，這部分結(jié)構(gòu)即為黏結(jié)聚團(tuán)。（Ⅳ）當(dāng)水分質(zhì)量wi增加到5.6～6.0kg時(shí)，團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的直徑發(fā)生了階躍性的增加，外觀特性主要表現(xiàn)為黏稠狀糊質(zhì)結(jié)構(gòu)，幾乎不具備抵抗外界應(yīng)力的能力，這部分結(jié)構(gòu)稱為糊狀聚團(tuán)[11]。圖5為實(shí)驗(yàn)得到的原始顆粒、成核聚團(tuán)、黏結(jié)聚團(tuán)、糊狀聚團(tuán)結(jié)構(gòu)。

4種不同水分質(zhì)量團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)測(cè)量結(jié)果如圖6所示，在水分質(zhì)量wi為1.6～2.8kg時(shí)，原始顆粒不斷減小，對(duì)應(yīng)的成核聚團(tuán)結(jié)構(gòu)逐漸增加，這說明原始顆粒在糖水溶液的作用下相互聚結(jié)形成成核聚團(tuán)。

當(dāng)水分質(zhì)量wi大于2.8kg時(shí)，可以發(fā)現(xiàn)黏結(jié)聚團(tuán)結(jié)構(gòu)開始出現(xiàn)，隨著水分質(zhì)量的增加不斷增加，此時(shí)對(duì)應(yīng)的成核聚團(tuán)結(jié)構(gòu)質(zhì)量分?jǐn)?shù)隨之減小至7.6%。當(dāng)水分質(zhì)量wi增加到4.4kg時(shí)，成核聚團(tuán)及黏結(jié)聚團(tuán)結(jié)構(gòu)迅速開始降低，糊狀聚團(tuán)結(jié)構(gòu)開始 產(chǎn)生。

以上研究表明水分質(zhì)量可以作為區(qū)別不同階段團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的臨界參數(shù)。將水分質(zhì)量wi控制在2.8～4.4kg時(shí)，對(duì)應(yīng)原始顆粒、成核聚團(tuán)和黏結(jié)聚團(tuán)的共存區(qū)域，團(tuán)聚結(jié)構(gòu)最穩(wěn)定[11]，有利于本實(shí)驗(yàn)對(duì)團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的水分分布狀態(tài)進(jìn)行研究。

3 團(tuán)聚結(jié)構(gòu)黏結(jié)特性研究

3.1 結(jié)構(gòu)特性

提取駐留在篩網(wǎng)j質(zhì)量為mij（本實(shí)驗(yàn)中為2g）的樣本，通過105℃恒溫干燥法在烤箱中干燥24h至質(zhì)量不變，測(cè)量干燥后的質(zhì)量mijs，通過式（1）計(jì)算其水分含量wij（即在注入水分質(zhì)量為wi條件下駐留在篩網(wǎng)j每千克干燥團(tuán)聚結(jié)構(gòu)所含有的水分含量）。

圖5 實(shí)驗(yàn)獲得團(tuán)聚結(jié)構(gòu)

圖6 不同水分注入量的團(tuán)聚結(jié)構(gòu)質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化

同樣提取駐留篩網(wǎng)質(zhì)量為mij、mijs干燥前后團(tuán)聚結(jié)構(gòu)樣本，采用等效替代法測(cè)量團(tuán)聚結(jié)構(gòu)固體體積分?jǐn)?shù)Φij[18]，即選用呈有石蠟的量筒，將質(zhì)量為mij、mijs團(tuán)聚結(jié)構(gòu)樣本分別浸入石蠟，量筒內(nèi)液面對(duì)應(yīng)的刻度會(huì)相應(yīng)升高，增加的這部分體積即等效為團(tuán)聚結(jié)構(gòu)干燥前后的體積Vij、Vijs。團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的固體體積分?jǐn)?shù)Φij通過式（2）進(jìn)行計(jì)算，反映了團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的致密程度。

Sij為團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的飽和度，當(dāng)Sij=1時(shí)，式（2）對(duì)應(yīng)飽和團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的固體體積分?jǐn)?shù)如圖7所示，隨著注入水分質(zhì)量的增加，團(tuán)聚結(jié)構(gòu)固體體積分?jǐn)?shù)逐漸減小，這說明黏結(jié)導(dǎo)致團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的空隙度逐漸增加。注入的液體逐漸地填充了團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的孔隙，實(shí)際團(tuán)聚結(jié)構(gòu)固體體積分?jǐn)?shù)曲線與飽和曲線之間的間距逐漸減小，飽和度隨之增加。可以看到當(dāng)注入水分質(zhì)量wi達(dá)到4.4kg時(shí)，飽和度接近于1。該工況對(duì)應(yīng)糊狀聚團(tuán)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變的臨界極限，說明過飽和狀態(tài)是糊狀聚團(tuán)結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的先決條件。

由于液體的注入引起團(tuán)聚結(jié)構(gòu)直徑的變化如圖7所示。結(jié)合圖7、圖8進(jìn)行分析可以發(fā)現(xiàn)，在液體注入過程中，固體體積分?jǐn)?shù)降低的同時(shí)伴隨著團(tuán)聚結(jié)構(gòu)直徑（粒度四分位即代表累計(jì)團(tuán)聚結(jié)構(gòu)質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為25%、50%、75%時(shí)所對(duì)應(yīng)的等效直徑）逐漸增加，這一結(jié)論與Vicsek[19]提出的冪律分布一致，團(tuán)聚結(jié)構(gòu)增長冪律分布表達(dá)式如式（3）所示，公式描述了團(tuán)聚結(jié)構(gòu)固體體積分?jǐn)?shù)與直徑之間的 關(guān)系。

圖7 固體體積分?jǐn)?shù)隨著平均水分含量的變化

圖8 團(tuán)聚結(jié)構(gòu)直徑隨著平均水分含量的變化

圖9 固體體積分?jǐn)?shù)隨團(tuán)聚結(jié)構(gòu)直徑的變化

圖9為實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到的團(tuán)聚結(jié)構(gòu)固體體積分?jǐn)?shù)Φij隨著結(jié)構(gòu)直徑（Dij）的變化。從圖中可以看到，式（3）計(jì)算所得不同直徑團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的固體體積分?jǐn)?shù)與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合度較好，且不同粒度四分位（Di25，Di50，Di75）的黏結(jié)維數(shù)分別為Df=2.17，Df=2.2，Df=2.23，即黏結(jié)維數(shù)幾乎不受直徑的影響，在成核聚團(tuán)及黏結(jié)聚團(tuán)結(jié)構(gòu)共存區(qū)域內(nèi)任何直徑的團(tuán)聚結(jié)構(gòu)黏結(jié)增長速率均相同。

3.2 組織特性

團(tuán)聚結(jié)構(gòu)在共存區(qū)域相互黏結(jié)過程中，組織特性會(huì)隨之發(fā)生變化，其中水分含量、固體體積分?jǐn)?shù)是衡量團(tuán)聚結(jié)構(gòu)組織特性的重要參數(shù)[20]，通過標(biāo)準(zhǔn)差運(yùn)算可以較好地反應(yīng)團(tuán)聚結(jié)構(gòu)組織特性參數(shù)與平均值的差異特性。

根據(jù)式（4）、式（5）計(jì)算團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的水分含量和固體的體積分?jǐn)?shù)標(biāo)準(zhǔn)差。

圖10(a)、(b)分別為水分含量標(biāo)準(zhǔn)差xij和固體體積分?jǐn)?shù)標(biāo)準(zhǔn)差yij隨著結(jié)構(gòu)直徑的變化曲線，可以看到水分含量標(biāo)準(zhǔn)差和固體體積分?jǐn)?shù)標(biāo)準(zhǔn)差對(duì)不同種類的團(tuán)聚結(jié)構(gòu)具有明顯的尺寸分離特性。如圖10(a)所示，一部分團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的尺寸直徑位于1.5～3mm，前述分區(qū)域辨識(shí)研究結(jié)果表明這部分粒度級(jí)別的團(tuán)聚結(jié)構(gòu)屬于成核聚團(tuán)，可以看到對(duì)于成核聚團(tuán)結(jié)構(gòu)來說，無論注入水分質(zhì)量如何，水分含量均低于平均水分含量，水分質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)差保持為負(fù)值且恒定，這表明成核聚團(tuán)的水分含量與平均水分含量保持固定的比例，這一現(xiàn)象是由于流化床的均勻流化作用導(dǎo)致水分均勻分布于成核聚團(tuán)所造成的。另一部分團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的尺寸直徑位于3～5.5mm，這部 分粒度級(jí)別的結(jié)構(gòu)屬于黏結(jié)聚團(tuán)，水分含量標(biāo)準(zhǔn)差保持為正值隨著尺寸的增加而線性增加（xij∝Dij）。可以看到隨著水分質(zhì)量的增加，直線的斜率逐漸降低，這是因?yàn)樽⑷胨仲|(zhì)量的增加導(dǎo)致成核聚團(tuán)逐漸聚結(jié)為黏結(jié)聚團(tuán)，這一點(diǎn)可以通過圖6加以證實(shí)，黏結(jié)聚團(tuán)在共存區(qū)域所占比例增加，所含有的水分含量與整體團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的平均水分含量更加接近，因此水分含量標(biāo)準(zhǔn)差相對(duì)減小。

圖10 水分質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)差(a)和固體體積分?jǐn)?shù)標(biāo)準(zhǔn)差(b)隨結(jié)構(gòu)直徑變化

如圖10(b)所示，對(duì)于成核聚團(tuán)，體積分?jǐn)?shù)標(biāo)準(zhǔn)差始終保持為正值且隨尺寸的增加線性下降，較小的成核聚團(tuán)相比于較大的成核聚團(tuán)更加密實(shí)且固體體積分?jǐn)?shù)整體高于黏結(jié)聚團(tuán)。對(duì)于黏結(jié)聚團(tuán)，結(jié)構(gòu)的尺寸位于3～5.5mm，固體體積分?jǐn)?shù)的標(biāo)準(zhǔn)差為負(fù)值，隨著結(jié)構(gòu)尺寸的增加線性降低，較小的黏結(jié)聚團(tuán)相比于較大的黏結(jié)聚團(tuán)更加密實(shí)。雖然從如圖6中可以得到，固體體積分?jǐn)?shù)隨著水分質(zhì)量的增加逐漸降低，然而圖10(b)中成核聚團(tuán)與黏結(jié)聚團(tuán)的固體體積分?jǐn)?shù)標(biāo)準(zhǔn)差卻不受水分質(zhì)量的影響，這說明成核聚團(tuán)與黏結(jié)聚團(tuán)的固體體積分?jǐn)?shù)平均值與固體體積分?jǐn)?shù)隨著水分質(zhì)量增加以相同的比例降低。盡管共存區(qū)域的團(tuán)聚結(jié)構(gòu)處于同樣的流化條件下，但是成核聚團(tuán)與黏結(jié)聚團(tuán)的組織特性參數(shù)仍具有明顯的差異。

4 結(jié) 論

（1）控制平均水分質(zhì)量在不同的區(qū)間，可以得到不同的團(tuán)聚結(jié)構(gòu)，當(dāng)水分含量wi控制在2.8～4.4kg時(shí)，對(duì)應(yīng)成核聚團(tuán)與黏結(jié)聚團(tuán)的共存區(qū)域。當(dāng)平均水分含量超過飽和水分含量時(shí)，糊狀聚團(tuán)結(jié)構(gòu)隨之產(chǎn)生，糊狀聚團(tuán)結(jié)構(gòu)是過飽和狀態(tài)下的產(chǎn)物。

（2）在成核聚團(tuán)與黏結(jié)聚團(tuán)的共存區(qū)域，成核聚團(tuán)是黏結(jié)聚團(tuán)產(chǎn)生的基本元素，團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的黏結(jié)導(dǎo)致結(jié)構(gòu)的孔隙度逐漸增加，隨著注入的水分逐漸填充團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的孔隙，導(dǎo)致結(jié)構(gòu)逐漸趨于飽和狀態(tài)。在成核聚團(tuán)與黏結(jié)聚團(tuán)的共存區(qū)域，無論團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的直徑為何值，黏結(jié)增長速率均相同。

（3）在成核聚團(tuán)與黏結(jié)聚團(tuán)的共存區(qū)域，盡管團(tuán)聚結(jié)構(gòu)處于同樣的流化條件下，但是組織特性明顯不同，成核聚團(tuán)的水分含量高于平均值、固體體積分?jǐn)?shù)低于平均值，而黏結(jié)聚團(tuán)結(jié)構(gòu)恰好相反，特性差異較為明顯。

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