飲用水管網(wǎng)中不同源有機污染物簡析

張慧慧，陳環(huán)宇，何曉芳，周曉燕，裘尚德，柳景青，胡寶蘭，樓莉萍

（1 浙江大學環(huán)境與資源學院，浙江 杭州 310058；2 紹興市水環(huán)境科學研究院有限公司，浙江 紹興 312000；3 浙江大學建筑工程學院，浙江 杭州 310058）

飲用水的衛(wèi)生和安全直接關系到幾十億人的健康，一直受到各國政府和公眾的高度重視。早在聯(lián)合國第三十五屆大會上，就曾確定把1981—1990年作為“國際飲水供應和環(huán)境衛(wèi)生十年”，并把“人人享有安全飲水與衛(wèi)生”作為全球性的目標[1]。然而，至今都不能說已經(jīng)實現(xiàn)了這個目標。

近年來，飲用水有機污染問題日益突出。很多有機污染物具有致癌作用，不僅會使得飲用水散發(fā)異味，影響口感，還會積累在管垢中，形成二次污染源，并成為管道生物膜的營養(yǎng)物質(zhì)，促進其生長，影響飲用水水質(zhì)，危害人類健康。

隨著人們對飲用水中有機污染的關注日益提高，世界衛(wèi)生組織（WHO）和各國相關機構(gòu)都紛紛修改水質(zhì)標準，增加有機物指標。世界衛(wèi)生組織（WHO）[2]、歐盟（EC）[3]以及美國環(huán)保局 （USEPA）[4]制訂的3 部具有國際權威和代表性的飲用水水質(zhì)標準中，有機污染物指標的數(shù)目均占水質(zhì)指標總數(shù)的2/3 以上。以美國現(xiàn)行的《國家飲用水水質(zhì)標準》為例，其一級標準即強制性標準共有87 項指標，其中有機物相關的指標就占了53 項。針對有機污染，我國也于2006年對原來的《生活飲用水衛(wèi)生標準》（GB5749—85）作了修改，增加的71 項新的指標中，有機物指標占48 項[5]。以上可見世界各國對飲用水有機污染的重視程度。

隨著痕量分析技術和生物技術的不斷進步，人們對水中的有機污染物也有了更深入的了解。目前多采用固相微萃?。⊿PME）、液-液萃?。↙LD）等方法[6]將其分離富集，然后用色譜或者色譜-質(zhì)譜聯(lián)用對其進行定性與定量的分析。

從目前已有的研究來看，給水管網(wǎng)中的有機物按來源大致分為幾類：原水中的有機物、管材中有機物的釋放、管垢釋放產(chǎn)物或管垢生物膜和管內(nèi)水體微生物代謝產(chǎn)物以及消毒副產(chǎn)物類（DBPs）。

本文從當前研究管網(wǎng)有機污染物出發(fā)，根據(jù)有機污染物的來源分析幾類污染物的主要代表性的污染物及其變化規(guī)律，在此基礎上提出了該領域的主要研究點與展望。

1 原水中的有機污染物

原水中的有機污染物主要包括天然的有機物（NOM）和人工合成的有機物（SOC）兩類[7]。

人工合成的有機物來自于工業(yè)源、農(nóng)業(yè)等，如農(nóng)藥、化工廠排放出來的有機溶劑等，種類繁多。天然有機物廣泛存在于各類水體中，由于水循環(huán)和生物及地殼之間的相互作用，導致用于供給生活飲用水的水源中會有天然有機物。原水中的天然有機物包括了腐殖質(zhì)類和非腐殖質(zhì)。非腐殖質(zhì)是蛋白質(zhì)、肽、氨基酸和脂肪等可以辨認化學特性的化合物，由于易被微生物分解，這部分在水中含量相當?shù)停珊雎圆挥?。而腐殖質(zhì)包括了腐殖酸（HA）、富里酸（FA）等。此外，原水中的藻類微生物，如微囊藻，也會產(chǎn)生微囊藻毒素等有機物對水體造成污染。

不同原水中無論是天然有機物還是人工有機物，其成分、含量復雜多變。例如，受降水、融雪徑流和洪水旱災等影響，飲用水中的天然有機物含量會有所增加；同一地點的水中天然有機物含量和成分范圍也有季節(jié)性的不同[8]。

2 管材中釋放出來的有機物

1989年，美國水行業(yè)協(xié)會（AWWA）報告指出，65%的公共用水的口感和氣味問題與飲用水設施有關[9]。2002年AWWA 的另一份報告[10]進一步指出，氣味問題與化學物質(zhì)的浸出、給水系統(tǒng)管材間的化學反應及生物介導反應密切相關。

在飲用水管網(wǎng)系統(tǒng)中，常見的管道管材有金屬管材、塑料管材以及復合管材，而塑料管材是給水管網(wǎng)系統(tǒng)中最易釋放有機物的管材。在我國許多地區(qū)禁止鍍鋅管作為給水管材使用后，塑料管正逐步取代金屬管材的主導地位。聚乙烯管類（PE）包括高聚乙烯管（HDPE）和交聯(lián)聚乙烯管（PEX）等以及聚氯乙烯管類（PVC）等是目前應用較廣幾種塑料管材。聚合物材料中加入了多種有機和無機的添加劑以增加材料的耐久性，也改變管道的顏色。添加劑包括：抗氧化劑和其他穩(wěn)定劑、潤滑劑、柔軟劑和著色劑[11]。這些添加劑的許多有機成分在管道服役的過程中，存在著遷移至水體的威脅。已有研究表明，塑料管中釋放的有機污染物主要有以下 幾類。

（1）抗氧化劑及其降解產(chǎn)物 多位研究者在飲用水中測得了抗氧化劑——2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚（ BHT ）、 3,5- 二 叔 丁 基-4- 羥 基 苯 甲 醛（3,5-DTBHB）、3,5-二叔丁基-4-羥基苯乙酮（3.5-DTBHA），以及眾所周知的塑料管的抗氧化劑降解產(chǎn)物——2,6-二叔丁苯醌（2,6-DTBQ）、2,4-二叔丁基苯酚（2,4-DTBP）[12-15]。在挪威，Skjevrak和Lund 等[12-13]發(fā)現(xiàn)所有HDPE 管中遷移出來的有機物含有2,4-DTBP，也測到了BHT 的存在，此外還有一系列的酯、醛、酮、芳烴和萜類化合物。PEX管中也測到了2,4-DTBP，而在PVC 管中沒有。丹麥的Brocca 等[14]發(fā)現(xiàn)PE 管中釋放的二三十種化學物質(zhì)在結(jié)構(gòu)上都有一個共同點：在芳香環(huán)中有一個典型的取代酚環(huán)以及2 位、6 位上有取代烷基，其鑒定出來的物質(zhì)中主要有 3,5-DTBHB 和2,6-DTBQ、2,4-DTBP、乙基苯酚和4-叔丁基苯酚等。Whelton 等[15]對比了丹麥不同品牌的PE 和PEX管，發(fā)現(xiàn)兩者都有抗氧化劑及其降解產(chǎn)物遷出，主要 有 2,6-DTBQ 、 2,4-DTBP 、 3,5-DTBHB 、3,5-DTBHA。研究發(fā)現(xiàn)3 種品牌的PE 新管中，2,6-DTBQ、2,4-DTBP 在實驗3 天到達最高濃度1.5μg/L 和1.4μg/L，然后在9 天后下降。受試的PEX管中，有4/7 檢測到了有機物的釋放，其中有一根產(chǎn)生的2,6-DTBQ 濃度很高，達到16μg/L，并且在測試9 天后濃度仍不低于12μg/L。

（2）穩(wěn)定劑 除抗氧劑及其降解產(chǎn)物外，穩(wěn)定劑也是塑料管釋放出的一大類污染物。Skjevrak 等[12]研究發(fā)現(xiàn)，HDPE 管會遷移出1,3,5-三甲苯（1,3,5-TMB）和1,2,4-三甲苯（1,2,4-TMB）兩種穩(wěn)定劑。針對加拿大供水系統(tǒng)的調(diào)查發(fā)現(xiàn)[16]，PVC供水系統(tǒng)中有機錫污染嚴重，檢測到了甲基錫（MMT）、二甲基錫（DMT）、一丁基錫（MBT）和二丁基錫（DBT）等4 類原水中并沒有的物質(zhì)。其中，MBT 和DBT 的濃度高達23ng/L 和3.1ng/L。同時發(fā)現(xiàn)新安裝的PVC 管有機錫污染更嚴重，4 種物質(zhì)的最高濃度分別為 290.6ng/L、49.1ng/L、43.6ng/L 和52.5ng/L。PE 管只使用微量的有機錫作催化劑，因此PE 管在供水時，出水中沒有檢測到有機錫[17]。

（3）交聯(lián)引發(fā)劑及其降解產(chǎn)物 PE 類管材釋放的物質(zhì)中，還有交聯(lián)引發(fā)劑和其降解產(chǎn)物，如二叔丁基過氧化物甲基叔丁基醚（MTBE）和乙基叔丁基醚（ETBE）、叔丁醇（TBA）等。Durand 等[18-19]發(fā)現(xiàn)PEX 管材釋放的主要有醛、酮、酯和芳香酸等，比較顯著的有二叔丁基過氧化物ETBE 和TBA 等，其中ETBE 的濃度范圍是23～100μg/L。Skjevrak等[13]則發(fā)現(xiàn)PEX 管的主要遷移物是MTBE，同時在新的PEX 管中，隨著管道使用年限的增加，VOC的含量會降低。例如新管中 MTBE 濃度高達213μg/L，使用5 個月后就降低到了10.9μg/L。

（4）氯乙烯單體 氯乙烯單體（VCM）這類物質(zhì)是PVC 管材所特有的。早在1979年，Banzer[20]就在PVC 管的實驗室測試中發(fā)現(xiàn)了VCM 的遷移。Flournoy 等[21]在舊的未增塑的PVC 管（uPVC）飲用水中發(fā)現(xiàn)了氯乙烯單體（VCM），其含量達到了污染物最高水平值2μg/L。近期，Richardson 和Edwards 等[22]進行了PVC 新管的遷移測試，發(fā)現(xiàn)VCM 的遷移和停留時間、水溫等因素有關。

除了上述的物質(zhì)外，還有很多如增塑劑、潤滑劑或未知來源的有機污染物從聚合物管中釋放到水體。表1 簡單概括了3 類主要的塑料管中檢測到的已知有機化合物?？偟膩碚f，3 類管材中，PVC 類管材中遷移出的污染物要比PE類管材少。但是PVC管在加工時加入了大量的有毒物質(zhì)，如有機錫化合物，對人體健康有很大的威脅，目前多已停止使用PVC 管。

3 管垢釋放產(chǎn)物或管垢生物膜和水體微生物代謝產(chǎn)物

給水系統(tǒng)中普遍存在著微生物，它們存在于管垢生物膜（管道內(nèi)壁的松散沉積層）與管內(nèi)水體中。生物膜是微生物及其胞外聚合物（EPS）與水中有機物、無機物相互黏合形成的聚合體系[23]。一方面，水體中的有機物會在管垢或者生物膜中吸附、蓄積下來，成為有機污染物的二次污染源；另一方面，生物膜和水體微生物的大量生命活動，也會產(chǎn)生許多有機物進入供水體系，影響水體水質(zhì)。

表1 與管材接觸的水體中可檢測到的部分有機化合物

雖然近些年塑料管材的使用比例有所增加，但在目前的城市供水中，使用最多的還是鋼筋混凝土管或水泥砂漿襯里的鑄鐵管材。這類水管由于常年使用，內(nèi)壁腐蝕、結(jié)垢。進入管網(wǎng)系統(tǒng)的原水有機物及水廠消毒副產(chǎn)物會吸附在的管垢中，一方面為微生物生命活動所需，另一方面在外界條件適宜時，這些物質(zhì)會釋放到水體中，帶來二次污染。

關于管垢中的釋放產(chǎn)物，國內(nèi)外的研究多集中于重金屬污染物方面，有關管垢中釋放有機污染物方面的研究，由于其樣品來源少、含量低、種類多等原因，非常缺乏系統(tǒng)研究。本文作者課題組對浙江某城市給水管網(wǎng)進行了大批量的挖管采樣調(diào)查，發(fā)現(xiàn)管垢中消毒副產(chǎn)物的含量較低，這與其易揮發(fā)性密切相關，主要有機污染物的類型與水源有密切的關系，在受工業(yè)污染的河流為水源的管網(wǎng)管垢中檢出了多環(huán)芳烴（PAHs）；而以營養(yǎng)水平較高的湖泊為水源的管網(wǎng)管垢中，檢出了藻類代謝產(chǎn)物，如油酸酰胺（oleamide）。另外微生物代謝形成的有機物如辛烷（octadecane）、正二十烷（n-eicosane）等物質(zhì)也是較常見的。相關的深入研究成果報道將陸續(xù)見刊。

管網(wǎng)生物膜上的大量微生物活動，會產(chǎn)生許多的代謝產(chǎn)物。Skjevrak 等[24-25]利用GC-MS 分析和真菌模擬實驗對水廠水源（湖泊水）和出廠水的HDPE管內(nèi)生物膜中的VOC 進行了對比、鑒定和來源分析。結(jié)果表明，管道生物膜中的有機物多與微生物的生命活動有關。如土臭素是不同的藍細菌和放線菌的次生代謝產(chǎn)物；網(wǎng)翼藻烯A 和C`（dictyopterene A and C`）和水云烯（ectocarpene）則是硅藻降解的產(chǎn)物；藻類和藍細菌代謝或者微生物降解有機物質(zhì)的時候會產(chǎn)生揮發(fā)性有機胺類、二甲基二硫化合物以及2-壬酮；而C8化合物如1-辛烯-3-酮和3-辛酮則是真菌的代謝產(chǎn)物。他們還發(fā)現(xiàn)水流過慢時，微生物產(chǎn)生VOC 的速度會加快。

此外，水體中的微生物代謝也會形成新的有機物。H?ckelmann 和Jüttner[26]發(fā)現(xiàn)飲用水中的藍藻能產(chǎn)生大量有氣味的有機化合物，如β-紫羅酮式（β-紫羅蘭醇、4-氧代-β-紫羅蘭酮等）的化合物。Naohiro等[27]對日本的142 家自來水廠作了調(diào)查，發(fā)現(xiàn)其中的42 家在近五年內(nèi)出現(xiàn)了氣味問題。其中常見微生物——藍藻（如魚腥藻）會產(chǎn)生霉味/泥土味，同時還有硅藻、金藻和放線菌能使水體產(chǎn)生異味。同時調(diào)查顯示，水溫可能是影響水體產(chǎn)生異味的重要因素。

4 管網(wǎng)中的消毒副產(chǎn)物

管網(wǎng)中的消毒副產(chǎn)物包括進管前形成和在管網(wǎng)中新形成的。進管前形成的消毒副產(chǎn)物是指在飲用水處理的消毒工藝中產(chǎn)生的。自來水廠通常采用絮凝和混凝等手段去除原水中的有機物，但是效果并不能達到100%。在加氯消毒的環(huán)節(jié)，一些有機物，尤其是天然的腐殖質(zhì)會在水廠消毒時與氯反應，形成消毒副產(chǎn)物等。部分原水有機物會進入供水系統(tǒng)，會在在管垢中累積，并成為管網(wǎng)中微生物的營養(yǎng)源以及管網(wǎng)中形成的消毒副產(chǎn)物的前體物。

國內(nèi)外關于消毒副產(chǎn)物已開展大量的研究，鑒別得到了多種消毒副產(chǎn)物，包括三鹵甲烷（THMs）、鹵乙酸（HAAs）、鹵代酮（HKs）、鹵化氰（CNX）、鹵乙腈（HANs）、乙醛、三氯硝基甲烷（TCNM）、三氯醛水合物（CH）、鹵代酚（HPs）和鹵化呋喃酮（MX）等。在所能檢測到的消毒副產(chǎn)物中，三鹵甲烷和鹵乙酸是主要成分[28]。含氮的消毒副產(chǎn)物其毒性要高于具有碳基機構(gòu)的消毒副產(chǎn)物[29-30]，但是該類物質(zhì)在水中的濃度較低，目前的研究較少。目前該領域的研究多集中在消毒過程中副產(chǎn)物形成的類型與濃度，而對于管網(wǎng)中消毒副產(chǎn)物的變化過程與影響因素的研究尚比較缺乏。

最近幾年研究發(fā)現(xiàn)，消毒副產(chǎn)物隨著給水系統(tǒng)的延伸，在管道中的濃度會不斷發(fā)生變化，主要原因是余氯的存在，使得水中有機物在給水管網(wǎng)中持續(xù)地發(fā)生氯化反應，形成新的消毒副產(chǎn)物。從各項研究看，管網(wǎng)中的消毒副產(chǎn)物濃度水平與很多因素有關，如消毒副產(chǎn)物的種類、在管道中的停留時間、輸送距離、水溫、供水水源、水中余氯濃度、pH 值等。

不同消毒副產(chǎn)物在給水管道中的變化規(guī)律有所不同，包括以下方面。

（1）停留時間的影響 例如，THMs[31]、HANs、三氯硝基甲烷（CPK）和 1,1,1-三氯-2-丙酮（1,1,1-TCPone）的濃度通常隨著管網(wǎng)中水的停留時間的增加而增加， 而 1,1- 二氯-2- 丙酮（1,1-DCPone）則是在管端處濃度最高[32]，HAAs則是隨著停留時間的增加，其濃度值逐漸增加，達到最大值后開始下降[33]。

（2）水溫 大多數(shù)消毒副產(chǎn)物在夏季的濃度高于冬季，例如三鹵甲烷[31]、鹵乙酸[34]、鹵乙腈、鹵乙酮、三氯硝基甲烷[35]等消毒副產(chǎn)物在管網(wǎng)中的濃度在高溫比低溫季節(jié)大，但也有反例，例如1,1-DCPone[32]和HK[36]的平均濃度是在冬季最高。此外水溫還能影響消毒副產(chǎn)物的濃度變化情況，如THMs[36]在夏季的變化程度是最大的，而Wei[36]和Rodriguez[33，37]等研究發(fā)現(xiàn)HAAs 的濃度變化水平是：冬季＞春季＞秋季＞夏季。

（3）供水水源 不同的供水水源會導致形成的消毒副產(chǎn)物含量不同。Wei 等[36]對北京地區(qū)給水系統(tǒng)中的消毒副產(chǎn)物進行時空分析時發(fā)現(xiàn)，所有DBPs的濃度在不同供水水源下會有所不同，大致為：地表水水源＞混合水源＞地下水水源。

（4）水中余氯濃度 為了確保飲用水的微生物指標安全，出水時會保持一定的余氯濃度，但是余氯在管網(wǎng)中會與水體中的有機物或無機物作用，導致管網(wǎng)內(nèi)消毒副產(chǎn)物的濃度增加。如THMs 的濃度會隨著余氯的增加而增加[38]。

（5）pH 值 有研究表明[39]，pH 值對HAAs 形成的影響較小且呈負相關，對THMs 形成的影響較大且呈正相關。

目前，關于消毒副產(chǎn)物的研究，特別是對鹵乙酸和三鹵甲烷的研究，有較完善的研究方法和研究路線。而從各項研究結(jié)果看，水流速度（飲用水在管道內(nèi)的停留時間）、溫度等對消毒副產(chǎn)物在管網(wǎng)中的濃度的影響較大。大多數(shù)消毒副產(chǎn)物在夏季的濃度高于冬季，但是也有反例。而水在管網(wǎng)中停留時間越長，大多數(shù)消毒副產(chǎn)物的含量都會增加。此外，目前有證據(jù)表明消毒副產(chǎn)物可以促進供水系統(tǒng)中砷的釋放[40]，然而這方面的研究非常少。

綜上，給水管網(wǎng)中的有機物來源可以用圖1 來描述，不僅包括原水中帶入的天然有機物（SOC）和人工合成的有機物（NOM），原水在處理過程中形成的消毒副產(chǎn)物，管材釋放的各種添加劑和降解產(chǎn)物以及氯乙烯單體（VOM），也包括管垢生物膜中解吸釋放以及代謝產(chǎn)物的有機物，同時這些物質(zhì)還會進一步在管網(wǎng)水環(huán)境中發(fā)生微生物降解、氯氧化等反應，被分解或者轉(zhuǎn)化成其它不同的有機物。

飲用水中的有機物會影響飲用水的色度，帶來嗅和味方面的問題，可作為金屬和疏水性有機物的載體，或水體中微生物的營養(yǎng)來源，最終影響水質(zhì)與飲用水安全。從目前的研究情況看，管網(wǎng)中的有機物研究較多集中于管材釋放和消毒副產(chǎn)物這兩塊，關于管網(wǎng)生物膜的代謝產(chǎn)物以及有機污染物在管垢中累積釋放過程研究十分缺乏，而原水中的有機污染物研究多集中于飲用水有機污染物的去除技術方面。

總而言之，給水管網(wǎng)中的有機污染物不僅成分多樣，而且還會發(fā)生遷移、轉(zhuǎn)化等復雜多樣的過程，因而在管網(wǎng)這個特殊的水環(huán)境中，有機污染物的一系列形成和消解規(guī)律還有待于系統(tǒng)研究。

5 結(jié) 語

針對當前研究背景，后續(xù)的深入可以從以下幾個方面進行。

（1）管網(wǎng)水中有機物的來源很多，污染物種類也很多。不同于重金屬污染物，鑒于有機污染物微量的特點以及分析檢測條件的限制，其研究仍處于起步階段。飲用水中含氮消毒副產(chǎn)物等高毒痕量有機污染物的定性與定量研究將是近期的一大研究 重點。

圖1 飲用水管網(wǎng)中的有機污染物

（2）針對原水中的有機物，研究其在管網(wǎng)中的變化趨勢，對比研究出廠水和消費者“水龍頭”的有機物類型和濃度的差異。針對其中潛在危害較大的有機物，保證出水水質(zhì)安全時進行處理技術的 優(yōu)化。

（3）進一步研究各類管材釋放有機污染物的類型與濃度，同時探討在不同的條件下（水力條件、環(huán)境溫度等）其釋放規(guī)律。

（4）針對管垢中的有機污染物，一方面需研究管垢微生物膜對有機污染物的累積容量及其釋放的影響因素；另一方面需深入探討各類管材內(nèi)生物膜中的微生物種群及其活動所釋放的有機物的異同。此外，生物膜中的胞外聚合物對管網(wǎng)內(nèi)消毒副產(chǎn)物形成的影響也是一個研究點。

（5）有機污染物在管網(wǎng)水中的遷移轉(zhuǎn)化過程，包括與管垢中其他污染物釋放之間的相互影響。例如，消毒副產(chǎn)物等有機污染物對管垢中重金屬釋放的影響以及金屬管材中重金屬釋放對消毒副產(chǎn)物的影響等。

總而言之，給水管網(wǎng)中的有機污染物問題研究尚處于起步階段，不僅要研究給水管網(wǎng)中有機污染物的來源、濃度水平、變化規(guī)律、相互作用，同時要不斷優(yōu)化飲用水處理技術，盡可能地提高出水水質(zhì)、加強對給水系統(tǒng)的維護管理，以確保公眾安全用水。這既是環(huán)保領域科學研究長期的重點方向，也是今后政府確保人民健康的民心工程。

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