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      燃煤煙氣脫硫脫硝技術(shù)的發(fā)展趨勢(shì)

      2015-07-20 03:40:30朱金偉張凡王洪昌王凡束韞
      關(guān)鍵詞:合成氨石灰石濕法

      朱金偉,張凡,王洪昌 ,王凡,束韞

      中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院,北京 100012

      近幾年,我國(guó)多地出現(xiàn)了霧霾天氣,華北地區(qū)尤為嚴(yán)重,已經(jīng)影響了居民的日常生活。北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測(cè)中心的霧霾觀測(cè)數(shù)據(jù)表明,PM2.5組分中所占比例最高的為二次硫酸鹽和硝酸鹽顆粒,約占42%[1]。二次硫酸鹽和硝酸鹽顆粒是由大氣中的SO2和NOx與NH3反應(yīng)生成的,大氣中SO2、NOx、NH3的來(lái)源主要是燃煤、燃油和其他工業(yè)活動(dòng),其中煤煙型污染仍是我國(guó)SO2、NOx和顆粒物產(chǎn)生的第一大污染源[2],目前我國(guó)SO2排放量的90%,NOx排放量的67%,顆粒物排放量的70% 來(lái)自于燃煤[3]。我國(guó)大部分工業(yè)能源以燃煤為主,截至2013年底,全國(guó)火電裝機(jī)容量為86 238 ×104kW,占全國(guó)發(fā)電裝機(jī)容量的69.1%,全國(guó)工業(yè)鍋爐85%以上為燃煤鍋爐,總數(shù)量約為48 ×104臺(tái),總蒸發(fā)量約為320 ×104t/h[2]。

      為改善大氣環(huán)境,“十二五”初期,國(guó)家出臺(tái)一系列環(huán)境保護(hù)總體規(guī)劃措施,如《國(guó)家環(huán)境保護(hù)“十二五”規(guī)劃》、《節(jié)能減排“十二五”規(guī)劃》等,頒布執(zhí)行了火電、鋼鐵、水泥等行業(yè)的大氣污染物排放新標(biāo)準(zhǔn)。各行業(yè)實(shí)行新標(biāo)準(zhǔn)后,現(xiàn)有的脫硫脫硝設(shè)施將面臨升級(jí)改造,因此,高效、經(jīng)濟(jì)且適合我國(guó)國(guó)情的大氣污染治理技術(shù)的開發(fā)和應(yīng)用更為重要。

      1 大氣污染物控制技術(shù)現(xiàn)狀

      1.1 煙氣脫硫技術(shù)

      目前我國(guó)燃煤煙氣脫硫技術(shù)主要有石灰石-石膏濕法、氨法、氧化鎂法、半干法、海水脫硫、雙堿法等。石灰石-石膏濕法,半干法、氨法、雙堿法在工業(yè)鍋爐脫硫上應(yīng)用較多,海水脫硫受到地域的限制應(yīng)用相對(duì)較少。

      1.1.1 石灰石-石膏濕法脫硫

      石灰石-石膏濕法脫硫工藝采用Ca(OH)2或CaCO3粉末的料漿來(lái)除去SO2,該方法脫硫效率高、穩(wěn)定性好、投資較低,因此是所有脫硫方法中應(yīng)用最廣泛的,該方法占火電行業(yè)現(xiàn)役脫硫機(jī)組的90%以上[4]。在石灰石-石膏濕法煙氣脫硫系統(tǒng)中,堿性吸收劑漿液與煙氣在噴淋塔中相遇,煙氣中SO2溶解在水中形成一種稀酸溶液,然后與漿液中的Ca(OH)2或CaCO3發(fā)生中和反應(yīng)生成亞硫酸鈣,經(jīng)強(qiáng)制氧化成為脫硫副產(chǎn)品石膏[5-6]。石灰石-石膏濕法脫硫效率比較高,一般可達(dá)到95%以上,最高可達(dá)99%,基本可保證排放煙氣中SO2濃度滿足GB 13223—2011《火電廠大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》的要求。

      石灰石-石膏濕法脫硫工藝總反應(yīng)方程式:

      該技術(shù)中的副產(chǎn)物利用是急需解決的問題。以1%的燃煤含硫率測(cè)算,2013年燃煤發(fā)電產(chǎn)生的原煙氣約含有2 000 ×104t 的SO2。從式(1)可以看出,僅電力行業(yè)每年消耗石灰石(85%含量)1 176 ×104t,生成CaSO4·2H2O 約4 950 ×104t,并釋放出1 270 ×104t 的CO2氣體。

      1.1.2 氨法脫硫

      氨法脫硫是用氨水作為吸收劑與煙氣中SO2進(jìn)行反應(yīng)以凈化煙氣中SO2的濕法煙氣脫硫技術(shù),該工藝的優(yōu)點(diǎn)是脫硫效率高(脫硫效率為95% ~99%)、能耗低、反應(yīng)速率快、吸收劑利用率高。從實(shí)際運(yùn)行效果看,副產(chǎn)品可作為農(nóng)用肥料。氨法脫硫是較適宜中國(guó)國(guó)情的一項(xiàng)煙氣脫硫技術(shù),但其凈化氣中可能會(huì)殘留NH3,容易造成二次污染。另外,由于氨法脫硫副產(chǎn)品硫酸銨的價(jià)格受市場(chǎng)波動(dòng)影響較大,同時(shí)硫酸銨作為肥料其價(jià)格受季節(jié)影響也較大,因此其運(yùn)行費(fèi)用也會(huì)受到影響而產(chǎn)生波動(dòng)。

      1.1.3 其他脫硫技術(shù)

      半干法脫硫技術(shù)主要是以鈣基脫硫劑在反應(yīng)器內(nèi)大量循環(huán),并采用高Ca/S 來(lái)達(dá)到一定的脫硫效率,半干法的脫硫效率一般很難達(dá)到95%。隨著煙氣排放標(biāo)準(zhǔn)的逐步提高,半干法滿足排放標(biāo)準(zhǔn)愈來(lái)愈難,目前半干法脫硫技術(shù)應(yīng)用范圍較小。

      海水脫硫技術(shù)應(yīng)用受到了區(qū)域的限制,只有在臨近海邊有合適條件才可應(yīng)用,目前海水脫硫技術(shù)基本屬于非主流技術(shù)。

      1.2 煙氣脫硝技術(shù)

      NOx是造成酸雨的主要物質(zhì)之一,也是形成光化學(xué)煙霧的主要前體物,是“十二五”期間重點(diǎn)控制的大氣污染物之一。脫硝技術(shù)主要分為燃燒前、燃燒中和燃燒后的脫硝。燃燒前的脫硝技術(shù)包括加氫脫硝和洗選;燃燒中的脫硝技術(shù)主要是低氮燃燒技術(shù);燃燒后的脫硝技術(shù)主要包括選擇性非催化還原(SNCR)脫硝、選擇性催化還原(SCR)脫硝、活性炭吸附、電子束脫硝等[7-9]。燃燒前脫硝是對(duì)燃料(主要是煤)進(jìn)行脫硝處理,其成本較高,也較困難,該項(xiàng)技術(shù)尚待進(jìn)一步研究,目前應(yīng)用較多的是燃燒中和燃燒后的脫硝。

      1.2.1 低氮燃燒技術(shù)

      低氮燃燒技術(shù)是通過改變?nèi)紵龡l件來(lái)降低NOx的排放量。低氮燃燒技術(shù)主要包括:低NOx燃燒器技術(shù)、空氣分級(jí)燃燒技術(shù)、燃料分級(jí)燃燒技術(shù)、煙氣再循環(huán)技術(shù)和循環(huán)流化床鍋爐燃燒技術(shù),低氮燃燒技術(shù)的脫硝效率僅為25% ~40%。

      低氮燃燒技術(shù)均是通過改變鍋爐原有的燃燒條件和燃燒方式,來(lái)降低空氣比,改變空氣混合方式,控制燃燒溫度,進(jìn)而降低NOx的生成率。低氮燃燒技術(shù)的應(yīng)用造成爐膛內(nèi)的含氧量降低,提高了燃料的不完全燃燒比例,同時(shí)增加了爐壁腐蝕和結(jié)渣的風(fēng)險(xiǎn)。低氮燃燒技術(shù)通過控制爐內(nèi)的溫度而控制NOx的生成,因而鍋爐的熱效率會(huì)有相應(yīng)的損失(能耗約0.5 g/(kW·h))。

      1.2.2 SNCR 脫硝技術(shù)

      SNCR 脫硝技術(shù)最初由美國(guó)的Exxon 公司發(fā)明,并于1974年在日本成功投入工業(yè)應(yīng)用。SNCR脫硝技術(shù)是在800 ~1 100 ℃內(nèi),NOx與還原劑尿素或氨類化合物發(fā)生反應(yīng)生成N2,從而減少NOx的排放量。在高溫的環(huán)境中使得反應(yīng)迅速達(dá)到所需的較高活化能,避免了催化劑的使用。SNCR 脫硝技術(shù)具有系統(tǒng)簡(jiǎn)單、投資少、阻力小、系統(tǒng)占地面積小等優(yōu)點(diǎn),但其脫硝效率較低[2]。SNCR 脫硝效率一般被限制在20% ~40%,如再進(jìn)一步增加脫硝效率,氨逃逸率會(huì)大幅度提高,對(duì)下游設(shè)備造成影響,并可能造成二次污染。

      1.2.3 SCR 脫硝技術(shù)

      SCR 脫硝技術(shù)是指在催化劑的作用下,煙氣中的NOx有選擇性地與氨發(fā)生氧化還原反應(yīng),生成無(wú)污染的N2和H2O。SCR 脫硝技術(shù)是在煙氣溫度300 ~400 ℃的鍋爐尾部反應(yīng)器內(nèi)完成,脫硝效率可達(dá)90%以上,在國(guó)內(nèi)應(yīng)用比較廣泛,特別是火電行業(yè)。據(jù)統(tǒng)計(jì)[2],2013年全行業(yè)火電SCR 脫硝機(jī)組容量達(dá)3.26 ×108kW,約占現(xiàn)役機(jī)組容量的96.18%。SCR 脫硝技術(shù)具有初投資和運(yùn)行費(fèi)用較高、占地面積較大、催化劑需要更換且易中毒等缺點(diǎn)。

      2 現(xiàn)有脫硫脫硝技術(shù)存在的問題

      2.1 脫硫技術(shù)存在的問題

      石灰石-石膏濕法是目前應(yīng)用最廣泛的脫硫技術(shù),也是存在問題最突出的技術(shù)。

      石灰石-石膏濕法采用石灰石作吸收劑,而石灰石資源是一種不可再生的礦產(chǎn)資源。根據(jù)建材行業(yè)“十一五”規(guī)劃,預(yù)測(cè)全國(guó)可利用的石灰石儲(chǔ)量?jī)H為359 ×108t,按照現(xiàn)有的年消耗量計(jì),其儲(chǔ)量?jī)H能服務(wù)26年[9]。僅電力行業(yè)按目前的規(guī)模計(jì),連續(xù)20年石灰石-石膏濕法脫硫消耗的石灰石量將達(dá)2.35 ×108t,相當(dāng)于生產(chǎn)1.88 ×108t 水泥的消耗量。同時(shí)開采石灰石的礦山和地區(qū)的生態(tài)環(huán)境遭到破壞,生態(tài)恢復(fù)的費(fèi)用最高可達(dá)95 元/m2,并且恢復(fù)效果難以達(dá)到理想狀況。

      石灰石-石膏濕法脫硫副產(chǎn)物石膏因品質(zhì)、市場(chǎng)及地域等問題綜合利用率較低,成為新的固體廢物,造成二次污染。從目前我國(guó)脫硫石膏的綜合利用情況看,技術(shù)、標(biāo)準(zhǔn)、法規(guī)及政策等多方面的問題需克服和解決[10-11]。按電力行業(yè)目前的規(guī)模,累積20年,石灰石-石膏濕法脫硫系統(tǒng)將產(chǎn)生脫硫石膏近10 ×108t。在脫硫石膏不能綜合利用的地區(qū),石膏主要臨時(shí)貯存在灰場(chǎng),而灰場(chǎng)最大設(shè)計(jì)堆放量為3年粉煤灰產(chǎn)量,最低設(shè)計(jì)堆放量?jī)H為半年粉煤灰產(chǎn)量。如灰場(chǎng)最多僅能貯存3年的粉煤灰產(chǎn)量,在堆放的同時(shí),脫硫石膏的滲濾液會(huì)造成土壤污染,長(zhǎng)期不能利用的脫硫石膏即變成了固體廢物。因此,此舉并不能保證電廠的長(zhǎng)期安全運(yùn)行。

      脫硫副產(chǎn)物CO2氣體是典型的溫室氣體,雖脫除了SO2但造成了大量溫室氣體排放,按電力行業(yè)目前的規(guī)模,累積20年,石灰石-石膏濕法脫硫系統(tǒng)將產(chǎn)生2.54 ×108t 的CO2氣體,相當(dāng)于全國(guó)一年總碳排放量的3%。

      石灰石-石膏濕法是我國(guó)目前應(yīng)用較廣泛的脫硫方法,是典型的鈣基脫硫的代表方法,上述問題在其他鈣基脫硫方法中均有出現(xiàn)。

      2.2 脫硝技術(shù)存在的問題

      目前,我國(guó)脫硝行業(yè)主要采用SCR 和SNCR 脫硝技術(shù),采用合成氨作為還原劑。2010年,我國(guó)合成氨行業(yè)的產(chǎn)量為5 220.9 ×104t,其中農(nóng)業(yè)用氨約占合成氨總消費(fèi)量的75%,工業(yè)用氨約占合成氨消費(fèi)量的10%。2013年,電力行業(yè)原煙氣排放的NOx約1 200 ×104t,全年脫硝消耗合成氨約445 ×104t,占全國(guó)合成氨總產(chǎn)量的8.5%,預(yù)計(jì)全國(guó)采用SCR和SNCR 脫硝技術(shù)年消耗合成氨量會(huì)超過全國(guó)合成氨總產(chǎn)量的10%以上。電力行業(yè)SCR 和SNCR 脫硝技術(shù)是在和農(nóng)業(yè)爭(zhēng)奪全國(guó)的氨資源,這無(wú)疑是資源和能源的浪費(fèi)。

      SCR 脫硝技術(shù)會(huì)用到大量的催化劑,催化劑壽命一般在3 ~4年,催化劑失效后需要淘汰更換。從2014年開始,失效脫硝催化劑將會(huì)大量退役淘汰,并逐年增加,預(yù)計(jì)2020年后的廢棄脫硝催化劑量將穩(wěn)定在20 ×104~25 ×104m3/a[2]。目前我國(guó)已將廢棄催化劑劃分為危險(xiǎn)廢物,需要進(jìn)行妥善處置,處置不當(dāng)勢(shì)必會(huì)對(duì)環(huán)境造成巨大的二次污染,同時(shí)也會(huì)造成催化劑中貴金屬資源的浪費(fèi)。

      3 脫硫脫硝技術(shù)發(fā)展趨勢(shì)及應(yīng)用前景

      3.1 脫硫脫硝技術(shù)發(fā)展趨勢(shì)

      目前,我國(guó)對(duì)多家電廠的脫硫脫硝技術(shù)進(jìn)行了超凈排放改造,主要流程為:低氮燃燒+SNCR 脫硝技術(shù)+SCR 脫硝技術(shù)+布袋除塵器+石灰石-石膏濕法脫硫+濕式靜電除塵器,系統(tǒng)流程很長(zhǎng),占地面積較大,投資較高。雖然該流程使得煙氣污染物的排放濃度較低,但是面臨著脫硫脫硝帶來(lái)的生態(tài)破壞,新增脫硫石膏固體廢物,二次污染,與農(nóng)業(yè)爭(zhēng)氨,氨資源浪費(fèi)等問題。

      除塵和脫硫脫硝技術(shù)簡(jiǎn)單串聯(lián)組合引發(fā)的上述問題,以及硫硝資源不可回收造成現(xiàn)有技術(shù)高運(yùn)行成本和不可持續(xù)的情況,需要通過成套一體化控制技術(shù)的研發(fā)和應(yīng)用來(lái)解決。國(guó)內(nèi)外已研發(fā)了能夠?qū)崿F(xiàn)聯(lián)合脫硫脫硝的SNOX(WSA - SNOX)工藝、SNRB(SOX-NOX-ROX -BOX)工藝、NOXSOX 工藝、活性炭法、電子束法等[12-15]。

      中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院開發(fā)了煙氣多污染物協(xié)同一體化資源化控制技術(shù)(RECO),將煙氣中的SO2通過催化氧化以及煙氣中原有的SO3制備成硫酸產(chǎn)品,NOx通過催化氧化、氨吸收等過程制備成農(nóng)用硝酸銨鈣產(chǎn)品,亦可制備成硝酸產(chǎn)品,同時(shí)在催化氧化過程中,將煙氣中的汞協(xié)同脫除。

      RECO 控制技術(shù)的主要反應(yīng)過程如下:

      采用RECO 控制技術(shù)進(jìn)行了2 t/h 燃煤鍋爐和2 000 m3/h 玻璃窯爐煙氣中試試驗(yàn),結(jié)果表明,該技術(shù)除脫硫脫硝效率高外,所得副產(chǎn)物工業(yè)硫酸符合GB/T 534—2002《工業(yè)硫酸》中合格品標(biāo)準(zhǔn),硝酸銨鈣符合HG/T 3790—2005《硝酸氨鈣》標(biāo)準(zhǔn),均可商品化銷售。RECO 控制技術(shù)與傳統(tǒng)脫硫和脫硝技術(shù)的比較見表1 和表2。

      表1 RECO 脫硫技術(shù)與石灰石-石膏濕法脫硫技術(shù)比較Table 1 Comparison of the RECO method and the conventional W-FGD process

      表2 RECO 脫硝技術(shù)與其他脫硝技術(shù)比較Table 2 Comparison of the RECO method and the other flue gas denitrification processes

      由于該技術(shù)具有多污染物協(xié)同控制效率高,投資運(yùn)行成本低等特點(diǎn),已成為大氣污染物深度控制技術(shù)的重要發(fā)展趨勢(shì)。

      3.2 一體化資源化控制技術(shù)應(yīng)用前景

      我國(guó)是硫資源嚴(yán)重短缺國(guó)家,同時(shí)也是硫酸需求量很大的國(guó)家。2012年,中國(guó)硫磺產(chǎn)量為465.0 ×104t,進(jìn)口硫磺量1 120.3 ×104t,硫資源約93.4%用于生產(chǎn)硫酸[16]。2013年,我國(guó)硫酸產(chǎn)量8 650 ×104t[17]。如果將燃煤煙氣中的SO2回收制成硫酸,不僅可以解決石灰石-石膏濕法處理過程中所帶來(lái)的一系列問題,同時(shí)還可以對(duì)我國(guó)硫資源短缺做一定的彌補(bǔ)。如果脫硫脫硝一體化資源化控制技術(shù)應(yīng)用在煙氣治理中,按2013年電力行業(yè)2 000 ×104t 的SO2產(chǎn)量計(jì),其中90%制備成硫酸,則其年產(chǎn)量為2 756 ×104t,相當(dāng)于我國(guó)硫酸年產(chǎn)量的30%。由此可見,用燃煤煙氣中的SO2制備硫酸將極大的彌補(bǔ)我國(guó)硫資源短缺問題,降低我國(guó)對(duì)進(jìn)口硫磺的依賴。

      我國(guó)農(nóng)業(yè)大國(guó)的性質(zhì)決定了我國(guó)是氮肥的消費(fèi)大國(guó),2012年農(nóng)業(yè)消費(fèi)約3 100 × 104t(以純氮計(jì))[18]。此外,我國(guó)也是合成氨和硝酸生產(chǎn)大國(guó),預(yù)計(jì)2015年,我國(guó)硝酸產(chǎn)能可達(dá)2 084 ×104t/a[19]。將燃煤煙氣中的NOx制備成硝酸或氮肥,可降低合成氨和硝酸行業(yè)的產(chǎn)能并淘汰落后企業(yè),不僅避免了與農(nóng)業(yè)爭(zhēng)氨的局面,也可以對(duì)氮肥行業(yè)進(jìn)行有益的補(bǔ)充。2013年,電力行業(yè)原煙氣排放的NOx約1 200 ×104t,按照轉(zhuǎn)化效率80%計(jì),僅電力行業(yè)可制備硝酸的量為1 313 ×104t,相當(dāng)于全國(guó)總產(chǎn)能的63%;煙氣中NOx用于制備氮肥,可產(chǎn)出354 ×104t(以純氮計(jì)),相當(dāng)于2012年氮肥農(nóng)業(yè)消費(fèi)量的11.4%。

      4 結(jié)論

      目前我國(guó)脫硫脫硝設(shè)施主要采用石灰石-石膏濕法脫硫和SCR 脫硝技術(shù),該類技術(shù)的應(yīng)用會(huì)引發(fā)破壞區(qū)域生態(tài)、消耗工業(yè)原料、產(chǎn)生溫室氣體和危險(xiǎn)廢物、與農(nóng)業(yè)爭(zhēng)氨等問題,不適合我國(guó)現(xiàn)有國(guó)情,很難持續(xù)發(fā)展。目前,我國(guó)的脫硫脫硝技術(shù)應(yīng)向一體化資源化方向發(fā)展,將燃煤煙氣中SO2通過資源化回收技術(shù)制備成硫酸,彌補(bǔ)我國(guó)硫資源短缺問題,降低我國(guó)對(duì)硫磺進(jìn)口的依賴;將燃煤煙氣中NOx通過資源化回收技術(shù)制備成硝酸或氮肥,降低合成氨和硝酸行業(yè)的產(chǎn)能并淘汰落后企業(yè),避免與農(nóng)業(yè)爭(zhēng)氨的局面,并對(duì)氮肥行業(yè)進(jìn)行有益的補(bǔ)充。同時(shí),通過一體化技術(shù)的實(shí)現(xiàn),降低污染物控制的投資運(yùn)行成本,實(shí)現(xiàn)污染物控制的可持續(xù)運(yùn)行。

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