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    BS-12和β-環(huán)糊精復(fù)配修飾膨潤土及其對(duì)苯酚吸附性能的初步研究

    2015-07-12 17:12:45馬麟莉孟昭福趙盼盼
    關(guān)鍵詞:原土兩性膨潤土

    任 爽,馬麟莉,孟昭福,趙盼盼

    (西北農(nóng)林科技大學(xué) 資源環(huán)境學(xué)院,陜西 楊凌 712100)

    BS-12和β-環(huán)糊精復(fù)配修飾膨潤土及其對(duì)苯酚吸附性能的初步研究

    任 爽,馬麟莉,孟昭福,趙盼盼

    (西北農(nóng)林科技大學(xué) 資源環(huán)境學(xué)院,陜西 楊凌 712100)

    【目的】 研究兩性表面修飾劑十二烷基甜菜堿(BS-12)和復(fù)配修飾劑β-環(huán)糊精(β-CD)復(fù)配修飾膨潤土對(duì)苯酚的吸附性能,為有機(jī)物污染土壤的修復(fù)提供理論依據(jù)。【方法】 在25 ℃下,采用批處理法,研究了膨潤土原土對(duì)濃度為修飾比例25% CEC、50% CEC、75% CEC、100% CEC、125% CEC和150% CEC的BS-12,以及100% CEC的BS-12修飾膨潤土對(duì)濃度為修飾比例25% CEC至150% CEC的β-CD的吸附特性;在此基礎(chǔ)上,研究了膨潤土原土、BS-12修飾膨潤土、BS-12+β-CD復(fù)配修飾膨潤土對(duì)苯酚的吸附量和吸附率。【結(jié)果】 在25 ℃條件下,膨潤土原土對(duì)BS-12的吸附率較高,在修飾比例為125% CEC時(shí),BS-12吸附率達(dá)到96.97%;BS-12修飾膨潤土對(duì)β-CD的吸附量隨β-CD平衡濃度的增加先升高后降低,吸附率在100% CEC時(shí)最高,為30.37%。在苯酚平衡濃度相同時(shí),不同修飾膨潤土對(duì)苯酚的吸附量表現(xiàn)為BS-12修飾膨潤土>BS-12+β-CD復(fù)配修飾膨潤土>膨潤土原土?!窘Y(jié)論】 兩性表面修飾劑BS-12修飾膨潤土對(duì)苯酚的吸附能力優(yōu)于其他膨潤土。

    BS-12;β-環(huán)糊精;膨潤土;苯酚

    隨著現(xiàn)代工業(yè)的發(fā)展,越來越多的有機(jī)污染物通過農(nóng)藥、化肥以及殺蟲劑的施用等途徑進(jìn)入到土壤環(huán)境中,造成土壤污染。利用具有吸附作用的物質(zhì)來固定有機(jī)污染物,降低其活性和有效性,對(duì)于保護(hù)生態(tài)環(huán)境和人體健康具有重要的意義。黏土礦物具有優(yōu)良的吸附性能,因此廣泛被用于去除水中的有機(jī)物。通過對(duì)黏土礦物或土壤進(jìn)行修飾,以增強(qiáng)其吸附能力已成為近年來研究的熱點(diǎn)[1-2]。國內(nèi)外學(xué)者對(duì)化學(xué)修飾黏土礦物進(jìn)行了廣泛研究,發(fā)現(xiàn)利用陽離子表面活性劑或復(fù)配型表面活性劑修飾黏土礦物或土壤,可以有效地增強(qiáng)土壤吸附有機(jī)污染物的能力[3-9],修飾劑的復(fù)配能夠在一定程度上影響有機(jī)修飾黏土礦物對(duì)有機(jī)污染物的吸附[10-14]。

    已有研究表明[15-16],用兩性修飾劑修飾土壤得到的兩性修飾土可以使土壤表面既保持親油性以固定有機(jī)污染物,又具有負(fù)電性以吸附陽離子型的重金屬離子,可以達(dá)到同步防治有機(jī)物、重金屬污染的目的。但兩性單一修飾土吸附有機(jī)污染物的能力會(huì)受到有機(jī)碳含量的影響。為了進(jìn)一步提高兩性有機(jī)修飾土同時(shí)吸附有機(jī)污染物、重金屬的能力,采用其他修飾劑與兩性修飾劑復(fù)配后修飾土壤是一個(gè)較好的方法。已有研究顯示,兩性-陽離子、兩性-陰離子和兩性-非離子復(fù)配修飾土吸附有機(jī)污染物的能力強(qiáng)于兩性單一修飾土,但其對(duì)重金屬的吸附能力與復(fù)配修飾形式有關(guān)[17-21]。在此基礎(chǔ)上,探討不同復(fù)配修飾劑下兩性修飾土對(duì)有機(jī)、重金屬同時(shí)吸附能力的影響,對(duì)于兩性復(fù)配修飾土類型的拓展及其吸附性能的提高具有重要的實(shí)用價(jià)值。

    本試驗(yàn)選取十二烷基甜菜堿(BS-12)作為兩性修飾劑,β-環(huán)糊精(β-CD)作為復(fù)配修飾劑,研究了膨潤土原土對(duì)BS-12的吸附特性以及BS-12修飾膨潤土對(duì)β-CD的等溫吸附特性,在此基礎(chǔ)上,研究了膨潤土原土、BS-12修飾膨潤土、BS-12+β-CD復(fù)配修飾膨潤土對(duì)苯酚的吸附性能,旨在為兩性/復(fù)配修飾劑修飾膨潤土的制備及其在有機(jī)物污染土壤修復(fù)中的應(yīng)用提供理論依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材 料

    供試土樣為鈉基膨潤土,購自河南信陽,其基本理化性質(zhì)為:陽離子交換量(CEC)620.6 mmol/kg,pH 8.4,蒙脫石含量76.1%,SiO2含量72%,Al2O3含量12%,膨脹容為29 mL/g。

    BS-12(AR級(jí)),天津興光助劑廠生產(chǎn);β-環(huán)糊精(AR級(jí)),天津博迪化工有限公司生產(chǎn)。

    1.2 方 法

    1.2.1 修飾膨潤土的制備 BS-12修飾膨潤土和BS-12+β-CD復(fù)配修飾膨潤土均采用濕法制備[22]。其中制備BS-12修飾膨潤土?xí)r,BS-12濃度按膨潤土100% CEC(6.20 mmol/L)設(shè)置;制備BS-12+β-CD復(fù)配修飾膨潤土?xí)r,以BS-12修飾膨潤土為基質(zhì),β-CD濃度按照膨潤土50% CEC(3.10 mmol/L)設(shè)置。

    1.2.2 膨潤土對(duì)修飾劑的等溫吸附試驗(yàn) 等溫吸附試驗(yàn)均采用Batch法[23]在25 ℃下進(jìn)行。準(zhǔn)確稱取0.400 0 g膨潤土原土于離心管中,然后加入不同濃度BS-12溶液40.00 mL,BS-12濃度按膨潤土CEC(也稱為修飾比例)設(shè)置,分別為25% CEC(1.55 mmol/L)、50% CEC(3.10 mmol/L)、75% CEC(4.65 mmol/L)、100% CEC(6.20 mmol/L)、125% CEC(7.75 mmol/L)和150% CEC(9.30 mmol/L)。在恒溫條件下,于搖床中連續(xù)振蕩6 h(前期動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)已證實(shí)6 h能保證達(dá)到吸附平衡),4 800 r/min離心15 min,取上清液,測定上清液中BS-12濃度(吸附平衡濃度),差減法計(jì)算膨潤土對(duì)BS-12的吸附量,并計(jì)算吸附率。

    Q=(c0-ce)×V/m。

    (1)

    式中:Q為土樣對(duì)BS-12的吸附量(mg/g),c0和ce分別為BS-12初始濃度和吸附平衡濃度,V為吸附試驗(yàn)中所加BS-12溶液的體積(mL),m為吸附試驗(yàn)中所加土樣的質(zhì)量(g)。

    準(zhǔn)確稱取0.400 0 g BS-12修飾膨潤土于離心管中,然后加入不同濃度β-CD溶液40.00 mL,β-CD濃度按膨潤土CEC設(shè)置,分別為25% CEC(1.55 mmol/L)、50% CEC(3.10 mmol/L)、75% CEC(4.65 mmol/L)、100% CEC(6.20 mmol/L)、125% CEC(7.75 mmol/L)和150% CEC(9.30 mmol/L)。于恒溫條件下,在搖床中連續(xù)振蕩6 h(前期動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)證實(shí)6 h已能保證達(dá)到吸附平衡),4 800 r/min離心15 min,取上清液,測定上清液中β-CD濃度(吸附平衡濃度),用差減法計(jì)算BS-12修飾膨潤土對(duì)β-CD的吸附量,并計(jì)算吸附率。土樣對(duì)β-CD吸附量的計(jì)算方法同式(1)。

    1.2.3 膨潤土對(duì)苯酚的等溫吸附試驗(yàn) 等溫吸附試驗(yàn)采用Batch法[23]在25 ℃下進(jìn)行。分別取膨潤土原土(對(duì)照,CK)、BS-12修飾膨潤土和BS-12+β-CD復(fù)配修飾膨潤土0.500 0 g,加入20.00 mL不同質(zhì)量濃度(5,10,20,50,100,200,300,400和500 μg/mL)的苯酚溶液,均以0.01 mol/L KNO3作為背景溶液進(jìn)行吸附試驗(yàn),試驗(yàn)步驟同1.2.2。用差減法計(jì)算膨潤土原土及修飾膨潤土對(duì)苯酚的吸附量。土樣對(duì)苯酚吸附量的計(jì)算方法同式(1)。

    1.3 測定項(xiàng)目及方法

    采用金橙法Ⅱ分光光度法[24]測定BS-12濃度;采用酚酞分光光度法[25]測定β-CD濃度;采用4-氨基安替比林分光光度法(GB/T 7490-87)測定苯酚濃度。

    1.4 數(shù)據(jù)處理

    用Henry模型擬合膨潤土對(duì)苯酚的等溫吸附曲線, Henry模型的表達(dá)式為:S=Kc,其中S為膨潤土對(duì)有機(jī)污染物的吸附量,mmol/kg;K為分配系數(shù),在一定程度上可以表示有機(jī)污染物在膨潤土表面的結(jié)合能力;c為有機(jī)污染物在水中的平衡濃度,mmol/L。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 膨潤土對(duì)修飾劑的等溫吸附特征

    圖1為膨潤土原土對(duì)BS-12的吸附曲線。由圖1可見,膨潤土原土對(duì)BS-12的吸附量曲線呈直線(R2=0.999**),隨著BS-12初始濃度的增加(即修飾比例的增大),膨潤土對(duì)BS-12的吸附量成等比例增加;膨潤土原土對(duì)BS-12的吸附率并不呈直線上升,而是反應(yīng)開始時(shí)上升較快,之后上升趨勢變緩,當(dāng)BS-12初始濃度高于7.75 mmol/L時(shí),吸附率反而下降。膨潤土原土對(duì)不同濃度BS-12的吸附率均在80.20%以上,當(dāng)BS-12初始濃度為7.75 mmol/L 時(shí),膨潤土原土對(duì)BS-12吸附率最高,為96.97%??芍驖櫷猎翆?duì)BS-12的吸附性能良好。

    圖2為25 ℃下,BS-12修飾膨潤土對(duì)β-CD的吸附曲線。由圖2可知,BS-12修飾膨潤土對(duì)β-CD的吸附量和吸附率均呈先上升而后下降趨勢,其中在β-CD初始濃度為7.75 mmol/L時(shí),吸附量達(dá)到最大,為256.16 mg/g;在β-CD初始濃度為6.20 mmol/L時(shí),BS-12修飾膨潤土對(duì)β-CD的吸附率達(dá)到最大,為30.37%。

    圖1 膨潤土原土對(duì)修飾劑BS-12的吸附曲線Fig.1 Adsorption of BS-12 by bentonite

    2.2 膨潤土對(duì)苯酚的等溫吸附特征

    膨潤土原土(CK)、BS-12修飾膨潤土以及BS-12+β-CD復(fù)配修飾膨潤土對(duì)苯酚的吸附等溫線見圖3。從圖3可以看出,3種供試土樣對(duì)苯酚的吸附等溫線均近似為直線,表明隨著苯酚平衡濃度的增加,供試土樣對(duì)苯酚的吸附量逐漸增大,且在供試的苯酚質(zhì)量濃度范圍內(nèi),各修飾膨潤土對(duì)苯酚的吸附均未達(dá)到飽和。當(dāng)苯酚平衡濃度相同時(shí),供試土樣對(duì)苯酚的吸附能力表現(xiàn)為BS-12修飾膨潤土>BS-12+β-CD復(fù)配修飾膨潤土>CK,BS-12修飾膨潤土對(duì)苯酚吸附量最大是CK的6.11倍,BS-12+β-CD復(fù)配修飾膨潤土對(duì)苯酚的吸附量最大是CK的4.73倍??芍贐S-12修飾的基礎(chǔ)上,采用β-CD對(duì)膨潤土進(jìn)行復(fù)配修飾,未能增強(qiáng)其對(duì)有機(jī)污染物苯酚的吸附能力,反而使其有所下降。一般而言,土壤吸附有機(jī)污染物的能力不僅與總有機(jī)碳(TOC)有關(guān),而且還與修飾土的表面親水疏水性、荷電性質(zhì)等表面特性密切相關(guān)[8]。

    圖3 供試土樣對(duì)苯酚的吸附等溫線 Fig.3 Adsorption isotherm of phenol by different bentonite samples

    用Henry模型擬合膨潤土對(duì)苯酚的吸附等溫曲線,結(jié)果見表1。表1顯示,采用 Henry 模型擬合的等溫吸附曲線的相關(guān)系數(shù)均達(dá)極顯著水平,各土樣的分配系數(shù)K表現(xiàn)為BS-12修飾膨潤土>BS-12+β-CD復(fù)配修飾膨潤土>CK,與圖3中各土樣對(duì)苯酚的吸附量一致。與CK相比,BS-12和β-CD復(fù)合修飾土壤的K值提高至16.37 L/kg,BS-12修飾土樣的K值提高至23.72 L/kg。修飾膨潤土對(duì)苯酚的平衡吸附能力較未修飾原土有明顯提高。說明膨潤土原土經(jīng)兩性表面修飾劑修飾后確實(shí)可以提高其對(duì)苯酚的吸附能力;Henry 模型適用于描述兩性修飾膨潤土樣對(duì)苯酚的吸附特征。

    表1 修飾膨潤土對(duì)苯酚吸附的Henry模型擬合結(jié)果Table 1 Fitted parameters of phenol adsorption by modified bentonite using Henry model

    注:**表示在P=0.01水平上相關(guān)顯著,在自由度=7,P=0.01時(shí),r=0.798。

    Note:** means extremely significant correlation,f=7,P=0.01,andr=0.798.

    3 討論與結(jié)論

    膨潤土屬于恒電荷表面土壤,具有吸濕膨脹性及較高的陽離子代換量。在BS-12分子結(jié)構(gòu)中,既有疏水基團(tuán)(含C12有機(jī)碳鏈)又有親水基團(tuán)(含陰離子和陽離子)。本研究中,膨潤土原土對(duì)不同濃度BS-12的吸附率均在80%以上,分析其原因:一方面,BS-12親水基團(tuán)中的陽離子的N端吸附在膨潤土的負(fù)電荷表面,而BS-12有機(jī)碳鏈?zhǔn)杷鶊F(tuán)向外伸展,通過疏水鍵相互作用在膨潤土表面形成一層有機(jī)相,使得膨潤土性質(zhì)發(fā)生轉(zhuǎn)變,從親水疏油變?yōu)槭杷H油,這種修飾方式主要出現(xiàn)在BS-12濃度較低的條件下(<100% CEC);另一方面,BS-12也可以通過疏水基團(tuán)與已經(jīng)修飾在膨潤土表面的BS-12結(jié)合,這種修飾方式與修飾比例有關(guān),主要在BS-12濃度較高(>100% CEC)的條件下出現(xiàn),這種修飾模式都會(huì)使土壤表面同時(shí)具有正電荷和負(fù)電荷。由于BS-12能夠以多種模式修飾膨潤土,因此其易于吸附在膨潤土上,從而使得膨潤土中的有機(jī)碳含量明顯提高,對(duì)環(huán)境中疏水性有機(jī)物的吸附能力明顯增強(qiáng)。本研究中,BS-12修飾膨潤土對(duì)苯酚的等溫吸附曲線呈直線進(jìn)一步證明了該機(jī)制,這與朱利中等[8]報(bào)道的結(jié)論相一致。

    本研究中,膨潤土原土吸附BS-12時(shí),當(dāng)BS-12的濃度為 100% CEC對(duì)應(yīng)的濃度時(shí),膨潤土原土對(duì)BS-12的實(shí)際吸附率為94%,并沒有完全吸附于膨潤土上。表明100% CEC BS-12修飾后的膨潤土表面并沒有全部被BS-12占據(jù),且可能存在多層吸附。本研究中,BS-12修飾膨潤土對(duì)β-CD的吸附率較低(<40%),這可能主要是由于β-CD吸附方式不同所致。β-CD吸附方式有2種:一種是β-CD外部親水性負(fù)電荷,通過離子交換方式與膨潤土表面以疏水鍵方式修飾在土壤表面上的BS-12的正電荷相結(jié)合,這種方式會(huì)增加土壤表面疏水相成分,利于膨潤土對(duì)有機(jī)污染物苯酚的吸附;另一種方式是β-CD以主體-客體疏水復(fù)合體的形式與BS-12所形成的有機(jī)分配介質(zhì)結(jié)合,β-CD的疏水空洞被BS-12占據(jù),而同時(shí)β-CD外部親水性負(fù)電荷是游離的,這種方式會(huì)增加BS-12+β-CD復(fù)配修飾膨潤土表面的親水性,不利于有機(jī)污染物苯酚的吸附。由本試驗(yàn)結(jié)果可知,與BS-12修飾膨潤土相比,BS-12+β-CD復(fù)配修飾膨潤土對(duì)苯酚的吸附量略低,但高于未修飾膨潤土。β-CD對(duì)于BS-12修飾膨潤土的復(fù)配增加了復(fù)配修飾膨潤土的親水性,因此BS-12修飾膨潤土對(duì)β-CD的吸附方式以第2種為主。

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    Preliminary research on bentonite modified by BS-12 and β-cyclodextrin complex and its phenol adsorption properties

    REN Shuang,MA Lin-li,MENG Zhao-fu,ZHAO Pan-pan

    (CollegeofNaturalResourceandEnvironment,NorthwestA&FUniversity,Yangling,Shaanxi712100,China)

    【Objective】 This experiment studied the phenol adsorption properties of amphoteric surfactants(BS-12) and BS-12+β-cyclodextrin complex modified bentonite to provided theoretical basis for remediation of organic contaminated soil.【Method】 At 25 ℃,the adsorption properties and adsorption rates of bentonite original soil,bentonite mixed with BS-12 with concentrations from 25% CEC to 150% CEC and bentonite modified by 100% CEC BS-12 mixed with β-cyclodextrin with concentrations from 25% CEC to 150% CEC were studied based on batch method.Then the adsorption quantities and rates of original soil,bentonite modified by BS-12,and bentonite modified by complex of BS-12 and β-cyclodextrin to phenol were analyzed.【Result】 At 25 ℃,bentonite original soil had high BS-12 adsorption ability with the adsorption rate of 96.97% at 125% CEC.The adsorption quantity of bentonite modified by BS-12 to β-cyclodextrin increased first and then decreased with the increase of β-cyclodextrin equilibrium concentration.The maximum adsorption rate was 30.37% at 100% CEC.At same equilibrium concentration of phenol,the absorption amounts were in the decreasing order of bentonite modified by BS-12>bentonite modified by complex of BS-12 and β-cyclodextrin>bentonite original soil.【Conclusion】 Bentonite modified by amphoteric surfactant BS-12 had the best phenol adsorption ability.

    BS-12;β-cyclodextrin;bentonite;phenol

    2013-11-23

    國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41271244);陜西省社會(huì)發(fā)展攻關(guān)項(xiàng)目(2013K13-01-05);陜西省農(nóng)業(yè)科技攻關(guān)項(xiàng)目(2012K02-15)

    任 爽(1990-),女,山東平度人,在讀碩士,主要從事環(huán)境修復(fù)研究。E-mail:rsrsfly@163.com

    孟昭福(1968-),男,遼寧蓋州人,教授,博士,博士生導(dǎo)師,主要從事土壤污染及修復(fù)研究。 E-mail:zfmeng1996@263.net

    時(shí)間:2015-03-12 14:17

    10.13207/j.cnki.jnwafu.2015.04.005

    X131.3;X53

    A

    1671-9387(2015)04-0135-06

    網(wǎng)絡(luò)出版地址:http://www.cnki.net/kcms/detail/61.1390.S.20150312.1417.005.html

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