• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    聚丙烯酸-丙烯酸鈉復(fù)合膨潤土的制備及其對F吸附的研究

    2015-07-07 01:11:30楊浩趙斌陳學(xué)青曹吉林
    關(guān)鍵詞:膨潤土丙烯酸等溫

    楊浩,趙斌,陳學(xué)青,曹吉林

    (河北工業(yè)大學(xué)化工學(xué)院,河北省綠色化工與高效節(jié)能重點實驗室,天津 300130)

    聚丙烯酸-丙烯酸鈉復(fù)合膨潤土的制備及其對F吸附的研究

    楊浩,趙斌,陳學(xué)青,曹吉林

    (河北工業(yè)大學(xué)化工學(xué)院,河北省綠色化工與高效節(jié)能重點實驗室,天津 300130)

    針對粉末狀膨潤土在水處理應(yīng)用中固液相難分離、吸附性能低等問題,以丙烯酸為聚合單體,采用懸浮乳液聚合法,制備了粒狀聚(丙烯酸-丙烯酸鈉)鈣基復(fù)合膨潤土吸附劑.利用無機(jī)羥基鐵對此粒狀膨潤土進(jìn)行無機(jī)改性,并用XRD、SEM和紅外光譜(IR)分析手段對產(chǎn)品進(jìn)行了表征,顯示改性劑成功添加并進(jìn)入膨潤土層間或表面.羥基鐵改性聚(丙烯酸-丙烯酸鈉)復(fù)合膨潤土對F的吸附效果最好,吸附量優(yōu)于文獻(xiàn)報道的其他改性膨潤土,并且對F具有良好再生性能.0.5 g羥基鐵改性聚丙烯酸-丙烯酸鈉復(fù)合膨潤土處理50 m L濃度為16.3 mg/L的F溶液時,平衡吸附量和去除率分別為1.52 mg/g和92.4%.羥基鐵改性聚(丙烯酸-丙烯酸鈉)復(fù)合膨潤土對F的平衡吸附復(fù)合Freund lich等溫吸附方程.

    聚(丙烯酸-丙烯酸鈉);改性膨潤土;F;吸附;再生

    0 前言

    氟作為人體必需微量元素,其在飲用水中的濃度,對于人的健康有直接顯著的影響.適宜的氟濃度為0.5~1.0mg/L,當(dāng)飲用水中的氟濃度超過2.0mg/L時,人體的牙齒和骨骼就會氟中毒.我國氟地下水分布較為廣泛,是氟中毒較為嚴(yán)重的國家之一[1].目前,國內(nèi)對于含氟廢水的處理主要有[2-3]:吸附法、化學(xué)沉淀法、離子交換法等.化學(xué)沉淀法成本低、處理效果好,但仍有廢渣的二次分離與處理問題;離子交換法投資高、樹脂再生麻煩;吸附法常用活性炭作吸附劑,二次污染少,但存在吸附容量小、處理效果差等問題.開發(fā)高效、廉價的吸附劑去除水體中的F是近年來研究的熱點.

    膨潤土是一種以蒙脫石為主要成分的層狀硅酸鹽粘土礦物,對金屬陽離子具有較好的離子交換吸附性能,但對陰離子如F等的吸附容量很?。ㄟ^改性劑制成的改性膨潤土可提高膨潤土對F的吸附性能.牟淑杰[4]研究發(fā)現(xiàn)PDMDAAC改性膨潤土處理氟離子濃度為100mg/L的含氟水的最優(yōu)條件為,投加量3g/L,去除率可達(dá)97%,出水氟離子濃度為3 mg/L.李益民等[5]利用羥基鐵和羥基鋁對膨潤土進(jìn)行柱撐改性,投加量為20g/L時,對于濃度為30mg/L的F溶液的吸附率均達(dá)到80%以上.姜浩[6]等用在模擬的土壤條件下制備的低聚合羥基鐵膨潤土復(fù)合體進(jìn)行了吸附氟的實驗,結(jié)果表明,復(fù)合體對氟的吸附能力較膨潤土原土高,投加量為1.6 g/L,對2 mg/L的F溶液的吸附量達(dá)到1.0mg/L.王代之[7]研究了采用Al3+改性膨潤土及Cr3+改性膨潤土處理濃度為30mg/L的弱酸性含氟水,震蕩時間為60min,除氟率達(dá)83%以上,出水氟離子濃度降至5mg/L.馬玉新[8]研究鈣基膨潤土、酸性膨潤土,顆粒鋯負(fù)載膨潤土、顆粒膨潤土的除氟性能,結(jié)果表明:吸附容量由高到低的順序為顆粒鋯負(fù)載膨潤土>顆粒膨潤土>酸性膨潤土>鈣基膨潤土,再生后的膨潤土要比原膨潤土效果好.

    目前吸附F的改性膨潤土均為粉末狀形態(tài),存在著吸附劑吸附之后,固液不易分離,吸附劑難以回收再利用等問題.

    為了改善粉末狀膨潤土吸附劑的使用性能,Ulusoy U等[9]采用懸浮液聚合的方法合成了膨潤土、分子篩和聚丙烯酰胺的復(fù)合物,并對其對水中的Pb2+吸附進(jìn)行了研究;游鑫玲等[10]采用水溶液聚合法,制備了聚丙烯酸-丙烯酸鈉鈣劑復(fù)合膨潤土,并對水溶液中Pb2+和F吸附進(jìn)行了研究;馮天水等[11]采用水溶液插層聚合法,以鈉基膨潤土為主體原料,進(jìn)行了鈉基膨潤土-聚丙烯酰胺-聚丙烯酸復(fù)合物的制備及其對Pb2+吸附研究;徐迎雪等[12]采用懸浮乳液法:以膨潤土為主要原料,丙烯酸為聚合單體,對粒狀聚(丙烯酸-丙烯酸鈉)鈣基復(fù)合膨潤土的制備及其對鎘離子性能進(jìn)行研究.

    為了改善膨潤土吸附劑對F的吸附性能及使用性能,本文在文獻(xiàn)[11]的研究基礎(chǔ)上,進(jìn)行球狀聚(丙烯酸-丙烯酸鈉)鈣基復(fù)合膨潤土有機(jī)改性和鐵改性吸附劑制備及其對F吸附的研究.

    1 實驗

    1.1 原料與試劑

    膨潤土取自遼寧省朝陽地區(qū):膨潤土原料取自遼寧省朝陽地區(qū),其化學(xué)組成見表1.實驗用膨潤土為提純后過200目(75m)篩的鈣基膨潤土,記為A;氫氧化鈉:天津市贏達(dá)稀貴化學(xué)試劑廠;丙烯酸(AA):天津市福晨化學(xué)試劑廠;N,N-亞甲基雙丙烯酰胺:天津市津科精細(xì)化工研究所;過硫酸鉀:天津市分船化學(xué)試劑科技有限公司;環(huán)己烷:天津市贏達(dá)稀貴化學(xué)試劑廠;Span 80:天津市贏達(dá)稀貴化學(xué)試劑廠;NaF:天津市化學(xué)試劑三廠;FeCl3:天津市北方天醫(yī)化學(xué)試劑廠;明礬:天津市贏達(dá)稀貴化學(xué)試劑廠;所用試劑均為分析純;所用水為去離子水.

    表1 膨潤土的化學(xué)組成%Tab.1 Chem ical com position of raw bentonite

    1.2 分析測試方法

    溶液中F的測定采用選擇電極法[13];測定儀器為江蘇江分電分析儀器有限公司生產(chǎn)的WL-15A型微處理機(jī)離子計:測量范圍0~±1999.9mV,顯示精度0.1mV.樣品的X射線衍射采用日本理學(xué)D/Max II-2500VB2+ /PCX射線衍射儀測定:Cu靶(K射線,=0.15406 nm),管電壓40 kV,管電流100mA,硅粉為內(nèi)標(biāo),掃描速度0.25°/min,掃描范圍2=2°~90°.樣品的紅外譜圖采用德國BRUKER公司113型紅外光譜儀測定:掃描范圍4 000~400 cm1,分辨率4 cm1,掃描次數(shù)16次,KBr壓片法制片.樣品的表觀形貌采用荷蘭PHILIP公司XL30S-FEG掃描電子顯微鏡觀察;樣品的制樣方法采用噴金法,儀器的分辨率為3.5 nm,放大倍數(shù)為15~2.0×105倍.

    1.3 實驗方法

    1.3.1 復(fù)合改性膨潤土的制備

    1)制取油相:在裝有攪拌漿,回流冷凝器的250m L的三口燒瓶中加入分散介質(zhì)環(huán)己烷52.5m L和乳化劑Span 80約2.5m L,在45℃下,以250 r/m in轉(zhuǎn)速電動攪拌0.5 h使Span 80充分溶解在環(huán)己烷中.

    2)制取水相:稱取0.2332g NaOH放入干燥的小燒杯,加15m L去離子水溶解.量取2m L丙烯酸放入另一干燥的小燒杯中,加入到NaOH溶液中,搖勻后,分別加入8 g提純后的膨潤土A,0.25 gN-N亞甲基雙丙烯酰胺,以500 r/m in轉(zhuǎn)速電動攪拌1 h,最后加入0.08 g過硫酸鉀.

    3)將步驟1)制得油相加熱控溫至70℃左右,然后用滴管將2)制得的水相逐滴加到油相,邊滴加邊以500 r/m in轉(zhuǎn)速電動攪拌,恒溫攪拌3 h后,過濾分離出顆粒產(chǎn)品,并用蒸餾水洗滌2次,油水相分離后,油相可循環(huán)使用;

    4)將洗滌后復(fù)合膨潤土顆粒置于150℃恒溫干燥箱中干燥6 h,即得粒狀聚丙烯酸-丙烯酸鈉復(fù)合膨潤土B.

    5)將480m L的0.3mol/L的NaOH溶液緩慢加入到150m L的0.1mol/L的FeCl3中,并不斷機(jī)械攪拌,滴加完后繼續(xù)攪拌2 h,最后放在室溫下老化3 d.取50 g產(chǎn)品B加入其中,電動攪拌3 h后,過濾分離出固相產(chǎn)品,先用蒸餾水清洗至濾液中無Cl(用0.1mol/L的AgNO3檢驗),然后放入烘箱150℃下干燥6h后,即制得羥基鐵改性的復(fù)合膨潤土C.

    1.3.2 靜態(tài)吸附實驗

    1)吸附過程試驗:取50m L濃度為16.3mg/L的F溶液(含離子強度調(diào)節(jié)緩沖劑)放在50m L的容量瓶中,并且加入0.5g的產(chǎn)品A、B和C,以250 r/m in速度電動攪拌,取不同時間溶液樣品進(jìn)行分析,可得到F吸附過程曲線.

    2)吸附平衡試驗:將0.5g產(chǎn)品A、B或C加入到50m L濃度分別為82.7mg/L、33mg/L、16.3mg/L、9.8 mg/L的F溶液(含離子強度調(diào)節(jié)緩沖劑)中,室溫下以250 r/m in轉(zhuǎn)速電動攪拌3 h后測定溶液中F濃度,計算得F吸附量,繪制吸附F等溫吸附曲線.

    3)再生膨潤土吸附F試驗:將第1次吸附16.3 mg/L的F溶液后的試樣A、B、C干燥至恒重,記為A1、B1、C1.加入50 m L的0.1 mol/L的KA lSO4溶液,室溫下進(jìn)行攪拌解析試驗,定時測定溶液中的F濃度直到數(shù)值不變.真空抽濾除去解析液,將試樣A1、B1、C1用去離子水沖洗2~3次至中性,干燥至恒重,同等條件下,二次吸附16.3mg/L的F溶液.

    2 實驗結(jié)果與討論

    2.1 復(fù)合膨潤土靜態(tài)吸附F及再生實驗

    2.1.1 F吸附過程

    圖1 樣品A、B、C對F的吸附Fig.1 Absorption of the samples A,B,C to F

    圖1為試樣A、B、C在濃度為16.3 mg/L的F的溶液的吸附過程曲線.由圖1可以看出,樣品A、B、C達(dá)到吸附平衡的時間分別為100m in、250m in、350m in,他們對F去除率和平衡吸附量分別為55.2%、0.9 mg/g,64.97%、1.06 mg/g和92.4%、1.51 mg/g.說明復(fù)合膨潤土B的吸附性能要比鈣基膨潤土A吸附性能優(yōu)越,而羥基鐵改性后的復(fù)合膨潤土C比復(fù)合膨潤土B和鈣基膨潤土A對F的吸附性能更好,其對F的吸附量已超過同等條件下文獻(xiàn)的報道值.曹吉林等[14]采用水溶液聚合法,以丙烯酰胺為聚合單體合成了系列復(fù)合膨潤土,膨潤土含量為90%的產(chǎn)品對濃度為12 mg/L的F的吸附量為0.884 7mg/g.游鑫玲等[10]采用水溶液聚合法制成聚丙烯酸-丙烯酸鈉復(fù)合膨潤土,0.5 g復(fù)合膨潤土處理50m L濃度16.104mg/L的F溶液時,平衡吸附量和去除率為1.01mg/g、62.95%.A土本身呈堿性,電負(fù)性較強,其對氟離子的吸附主要是氟離子和膨潤土表面羥基的交換;但由于其比表面積較大,更容易在溶液中分散,增大了相互接觸面積,所以吸附平衡時間較B、C短.C土對F吸附較A、B土優(yōu)越,是由于:1)改性后膨潤土層間距明顯增大;2)改性后,吸附劑表面大量的羥基與氫離子結(jié)合形成SOH2+有利于與氟離子的交換;3)改性后,C膨潤土表面具有較多的正電荷,與氟離子發(fā)生交換的幾率增大.

    采用Lagergren[15]二級吸附動力學(xué)方程對試樣A、B、C吸附F的動力學(xué)實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,結(jié)果見表2.由表2可知,試樣A、B、C對F的吸附過程較好地符合Langmuir二級吸附動力學(xué)方程,計算的平衡吸附量與實驗值較一致.

    表2 常溫下Lagergren二級吸附動力學(xué)方程及參數(shù)Tab.2 Lagergren pseudo-second-orderkinetic equation and parametersat room temperature

    圖2為試樣A、B、C對不同的濃度F溶液的吸附曲線,從圖中可以看出,試樣A、B、C對F的吸附量都隨著溶液的濃度升高而增大.

    Langmuir和Freundlich[16-17]方程常用于描述吸附等溫線.Langmuir等溫吸附方程能較好地描述吸附劑表面單分子吸附過程,方程如式(1)

    其中:Ceq為吸附平衡濃度,mol/L;KL為吸附平衡常數(shù);Qmax為最大吸附量,mg g1.以Ceq/qeq對Ceq作圖,通過截距可求得Qmax,通過斜率可求得KL.

    Freundlich等溫吸附方程能較好地描述吸附劑表面非均質(zhì)性吸附過程,其線性形式如式(2)

    其中KF和n為Freundlich常數(shù),分別與吸附容量和吸附強度相關(guān).以lg qeq對lg Ceq作圖,通過截距可求得KF,通過斜率可求得n.

    采用Langmuir和Freundlich等溫吸附方程對試樣A、B、C在常溫下吸附F的平衡數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,得到擬合曲線方程及參數(shù)如表3、表4所示.由常溫下樣品對的等溫吸附方程及參數(shù)可看出,試樣A、B吸附的Freundlich等溫方程擬合精度較高,更接近于多分子層物理吸附.由于A土為鈣基膨潤土,本身帶負(fù)電,膨潤土在水溶液中電負(fù)性較強,從水溶液中吸附去除F比較困難,主要是與A土表面羥基的交換.B土表面具有-COOH和-COONa這2種基團(tuán),他們在水中離解后會產(chǎn)生與電性相同的-COOH,同性電荷相互排斥,抑制了進(jìn)入產(chǎn)品內(nèi)部,內(nèi)部膨潤土不能與進(jìn)行交換,也只有膨潤土表面的的羥基與進(jìn)行交換,導(dǎo)致吸附以多分子層吸附為主.試樣C吸附的Langmuir等溫方程擬合精度較高,經(jīng)改性后,C土表面帶有正電荷,增大了與F的接觸幾率,導(dǎo)致對F吸附以物理吸附為主,離子交換吸附的比例較小的單分子層吸附.

    圖2 樣品A、B、C對不同濃度F的吸附等溫線Fig.2 Absorption isotherm of thesamplesA,B,C toatdifferent concentrations

    表3 常溫下樣品對F的等溫吸附方程及參數(shù)Tab.3 Isothermaladsorption Langmuirequationsand parameters of the sample to F at room temperature

    表4 室溫下樣品對F的Freundlich等溫吸附方程及參數(shù)Tab.4 Isothermaladsorption Freund lich equations and parameters of the samp le to F at room tem perature

    2.1.3 復(fù)合膨潤土再生實驗研究

    圖3為解析溶液A1、B1、C1中F濃度變化曲線,圖4為再生后試樣A1、B1、C1對濃度為16.3mg/L F溶液的二次吸附過程曲線,表5為F二次吸附數(shù)據(jù).樣品A、B、C經(jīng)KA lSO4解析后,明礬水溶液中含有A l OH2+,Al OH2+,Al3+等離子,這些離子通過擴(kuò)散或離子交換進(jìn)入到粒狀膨潤土孔隙中,首先與表面吸附的F發(fā)生絡(luò)合作用將F洗脫,Al OH3分子也能吸附一部分F,但洗脫下來的F占極少量.其次A l OH3被膨潤土吸附聚集,進(jìn)一步吸附溶液中Al3+,A l OH2+,A l OH2+,并使膨潤土帶正電,經(jīng)硫酸鋁鉀再生溶液再生后膨潤土表面形成A l OH3膠團(tuán)結(jié)構(gòu),使其對F吸附性能反而上升.由圖4和表5可知,A、B、C再生后吸附率均達(dá)到90%以上,說明其對F的吸附具有重復(fù)利用的價值.

    表5 F的一次和二次吸附參數(shù)Tab.5 Firstand second adsorption to F

    圖3 解析液中F的濃度變化Fig.3 Variation of F concentration in regeneration solution

    圖4 再生復(fù)合膨潤土對F的二次吸附過程曲線Fig.4 Secondaryadsorption to F after regeneration

    2.2產(chǎn)品表征

    2.2.1 X射線衍射分析

    圖5為試樣A、B、C的XRD譜圖.由圖譜可知,A、B、C的層間距分別為1.53927nm,1.24582nm,1.76352nm.比較樣品A、B、C的峰位置,鐵改性復(fù)合膨潤土C、復(fù)合膨潤土B與提純膨潤土A較為一致,表明合成以及改性過程并沒有破壞原膨潤土的基本結(jié)構(gòu).相對于原鈣基膨潤土A,復(fù)合膨潤土B的層間距減?。趶?fù)合膨潤土制備過程中,片層之間的范德華力較強,會對單體的插入產(chǎn)生阻礙作用,只有少量的反應(yīng)單體克服這種阻礙進(jìn)入膨潤土層間.同時,升溫聚合時,膨潤土層間的部分可交換鈣離子被鈉離子交換,完成了部分鈉化作用,由于鈉土的層間距比鈣土小,導(dǎo)致B土的層間距小于A圖.相對于A、B土,C土的層間距顯著提高,說明羥基鐵與鈣基膨潤土發(fā)生離子交換進(jìn)入到膨潤土層間,使層間距產(chǎn)生一定膨脹,使得層間距增大,更有利于其對F的吸附.

    2.2.2 紅外光譜分析

    圖6為不同樣品的IR譜圖,表6為不同樣品對應(yīng)的紅外特征吸收峰說明.產(chǎn)品B為聚丙烯酸-丙烯酸鈉復(fù)合膨潤土,從圖中可以看出,產(chǎn)品B匯集了鈣基膨潤土、丙烯酸、丙烯酸鈉的主要特征峰,說明部分中和的丙烯酸單體已經(jīng)插層進(jìn)入膨潤土層間且沒有破壞膨潤土的基本結(jié)構(gòu).相對于B,羥基鐵柱撐膨潤土C紅外光譜在高波數(shù)區(qū)3 624 cm1和3 442 cm1左右的兩個吸收峰在3 436 cm1處3 624 cm1左右明顯合并成一個強的吸收峰.3 624 cm1屬于膨潤土的結(jié)構(gòu)中A l-OH的-OH伸縮振動吸收峰,3442 cm1膨潤土層間水的-OH伸縮振動吸收峰,兩者合并表明經(jīng)過羥基Fe柱撐改性后,F(xiàn)e與A l-OH和層間水的-OH中的O原子配合,形成新的化學(xué)鍵,造成了兩個-OH伸縮振動峰合并成一個吸收峰,而且強度有所增大,說明改性后膨潤土引入更多的羥基,更有利于與F交換.其他吸收峰基本保持不變,說明經(jīng)羥基鐵改性后,并沒有改變膨潤土的基本結(jié)構(gòu).對比樣品C、D的H-O-H對稱吸收峰和-CH2對稱伸縮吸收峰,發(fā)現(xiàn)隨著F的吸附和解析,而發(fā)生藍(lán)移和紅移,說明F與H-O-H和-CH2形成氫鍵作用.

    圖5 不同產(chǎn)品的X射線衍射普Fig.5 XRD patternsof differentproducts

    圖6 不同產(chǎn)品的IR光譜Fig.6 IR spectra ofdifferentproducts

    表6 不同樣品對應(yīng)的紅外光譜特征峰說明Tab.6 The IR absorption peaks corresponding to differentsamp les

    2.2.3 SEM分析

    圖7為不同樣品的掃描電鏡圖,從圖中可以看出,產(chǎn)品A、B、C、D都呈現(xiàn)出清晰的片層結(jié)構(gòu),說明改性過程中并沒有破壞膨潤土的基本結(jié)構(gòu).產(chǎn)品A以小的團(tuán)塊出現(xiàn),分布零散,片層之間有細(xì)小的薄片.產(chǎn)品B片層結(jié)構(gòu)比較清晰規(guī)整,沒有原土顆粒的存在,說明部分中和的丙烯酸與膨潤土發(fā)生的插層聚合較完全,產(chǎn)品結(jié)構(gòu)比較穩(wěn)定.由C可以看出,經(jīng)羥基鐵柱撐改性后,出現(xiàn)剝離現(xiàn)象,與A、B相比,片層分布比較分散,疏松、細(xì)碎,表面的孔道和孔隙更多,有利于其對F的吸附.對比吸附前后的掃面電鏡圖C和D,吸附前后片層結(jié)構(gòu)并沒有破壞,結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生明顯的變化,說明復(fù)合改性吸附劑具有重復(fù)利用的價值.

    圖7 不同樣品的SEM照片F(xiàn)ig.7 SEM imagesofdifferentproducts

    3 結(jié)論

    1)羥基鐵改性聚(丙烯酸-丙烯酸鈉)復(fù)合膨潤土、聚(丙烯酸-丙烯酸鈉)復(fù)合膨潤土較鈣基原膨潤土對F的吸附效果好,其中,羥基鐵改性聚(丙烯酸-丙烯酸鈉)復(fù)合膨潤土的吸附效果優(yōu)于聚(丙烯酸-丙烯酸鈉)復(fù)合膨潤土.

    2)羥基鐵改性后的聚(丙烯酸-丙烯酸鈉)復(fù)合膨潤土能夠回收再生和二次吸附,二次吸附的效果并沒有降低,具有重復(fù)利用的價值.

    3)常溫下,投加量為3g/L的羥基鐵改性聚(丙烯酸-丙烯酸鈉)復(fù)合膨潤土對濃度為16.3mg/L的F溶液的吸附率達(dá)到92.4%,飽和吸附量達(dá)到1.52mg/g.再生試驗后,二次吸附率達(dá)95.2%,吸附量為1.55mg/g.

    4)等溫吸附研究結(jié)果表明,羥基鐵改性聚(丙烯酸-丙烯酸鈉)復(fù)合膨潤土吸附F的Langmuir等溫方程擬合精度較高,其對F的吸附包括物理吸附和化學(xué)吸附,但以物理吸附為主.

    [1]范麗珍,廖立兵,欒兆坤.改性蒙脫石吸附水中氟離子的實驗研究[J].礦物學(xué)報,2001,21(1):34-38.

    [2]李莉,王業(yè)耀,孟凡生.含氟地下水飲用處理技術(shù)[J].地下水,2007,29(5):85-86.

    [3]Huang H B,Ye D Q,F(xiàn)u M L,etal.Contribution of UV light to the decompositionof toluene in dielectric barrier discharge plasma/photocatalysis system[J].Plasma Chem istry and Plasm a Processing,2007,27(5):577-588.

    [4]牟淑杰.改性膨潤土吸附處理含氟廢水[J].科學(xué)技術(shù)與工程,2008,19(8):5542-5545.

    [5]李益民,張華,李海洋.羥基金屬柱撐膨潤土吸附氟的性能研究[J].環(huán)境污染與防治,2006,28(1):1-3.

    [6]姜浩,廖立兵,王素萍.低聚合羥基鐵離子蒙脫石復(fù)合體吸附磷和氟的實驗研究[J].地球化學(xué),2003,32(6):573-580.

    [7]王代之,杜冬云.A l3+改性膨潤土處理含氟廢水的研究[J].湖北師范學(xué)院學(xué)報(自然科學(xué)版),2004,1(24):58-60.

    [8]馬玉新.膨潤土系列除氟劑的制備及其除氟性能的研究[D].青島:中國海洋大學(xué),2004.

    [9]Ulusoy U,Simsek S.Lead removal by polyacrylamide-bentonite and zeolite composites:Effect of phytic acid immobilization[J].Journal of HazardousM aterials,2005,12(7):163-171.

    [10]游鑫玲,陳學(xué)青,曹吉林.聚丙烯酸-丙烯酸鈉鈣基復(fù)合膨潤土的制備及其對鉛和氟離子的吸附[J].過程工程學(xué)報,2013,1(6):1034-1040.

    [11]馮天水,曹吉林,王霞.鈉基膨潤土-AM-AA共聚復(fù)合型凈水劑的制備及表征[J].高分子材料科學(xué)與工程,2013,29(2):135-139.

    [12]徐迎雪,趙斌,曹吉林.粒狀聚(丙烯酸-丙烯酸鈉)鈣基復(fù)合膨潤土制備及與吸附性能[J].高分子材料科學(xué)與工程,2014,30(8):167-173.

    [13]GB7484-1987,水質(zhì)-氟化物的測定:氟離子選擇電極法[S].

    [14]王雪征,曹吉林,陳學(xué)青.復(fù)合膨潤土的合成及其對氟離子的吸附[J].環(huán)境科學(xué)與技術(shù),2011,34(1):66-69.

    [15]Vieira M G A,A lmeida Neto A F,GimenesM L,et al.Sorption kinetics and equilibrium for the removalof nickel ions from aqueous phase on calcined bofebentonite clay[J].Hazard M ater,2010,177(1-3):362-371.

    [16]Thakre D,Rayalu S,Kawade R,etal.Magnesium incorporated bentonite clay for defluoridation of drinkingwater[J].Hazard Mater,2010,180(1/3):122-130.

    [17]Unuabonah E I,Adebowale K O,O lu-Ow olabiB I,etal.Adsorption of Pb(II)and Cd(II)from aqueous solutions onto sodium tetraboratemodified kaolinite clay:Equilibrium and thermo dynam ic studies[J].Hydrometallurgy,2008,93(1/2):1-9.

    [責(zé)任編輯 田豐]

    Preparation of themodified poly acrylic acid-sodium acrylate bentonite compositeand itsadsorption to F

    YANGHao,ZHAO Bin,CHEN Xueqing,CAO Jilin

    (Schoolof Chemical Engineering,HebeiUniversity of Technology,HebeiProvincial Key Laboratory of Green Chemical Technology and High EfficientEnergy Saving,Tianjin 300130,China)

    In view ofdifficultseparation of pow derbentonite from aqueous solution inw ater treatmentand low absorption propertiesof pow der bentonite,the granular poly(acrylic acid-sodium acrylate)bentonite com positew as synthesized by suspension polymerzation using acry lic acid as polymerizationmonomer.Iron hydroxy polycationw asapplied to synthesizemodified poly acry lic acid-sodium acrylate bentonite com positew ith hydroxy Fe.The characteristicsofmodified montmorillonite were determ ined w ith X-ray diffraction(XRD),Fourier transform infrared spectrum(FTIR)and Scanning electronm icroscopeanalysis(SEM).The resultsshow that themodifying agents haveentered the interlayeror adsorbed on the surface.The experiment results indicate thatmodified poly acrylic acid-sodium acrylatebentonite compositewithhydroxy Fehad excellentadsorptionand regeneration properties.Itsadsorption capacitywassuperior toother modified bentonite in previous research.When 0.5g ofmodified poly acrylic acid-sodium acrylate bentonite composite w ith hydroxy Fewas used to treat50m L of F-containing solution at the concentration of 16.3mg/L,itsequilibrium adsorption capacity to F,and their removal rate were 1.52mg/g and 92.8%respectively.The adsorption equilibrium data of F-on the Iron-organic pillared were consistentw ith the Freundlich isotherm equations.

    poly(acrylic acid-sodium acry late);modified bentonite;F;adsorption;regeneration

    TQ424

    A

    1007-2373(2015)02-0087-08

    10.14081/j.cnki.hgdxb.2015.02.018

    2014-12-29

    天津市科技支撐計劃(10ZCKFSH01900);長江學(xué)者和創(chuàng)新團(tuán)隊發(fā)展計劃(IRT1059)

    楊浩(1988-),男(漢族),碩士生.通訊作者:曹吉林(1965-),男(漢族),教授,caojilin@hebut.edu.cn.

    數(shù)字出版日期:2015-04-14數(shù)字出版網(wǎng)址:http://www.cnki.net/kcms/detail/13.1208.T.20150414.0941.005.htm l

    猜你喜歡
    膨潤土丙烯酸等溫
    EPDM/PP基TPV非等溫結(jié)晶行為的研究
    重金屬對膨潤土膨脹性的影響
    An Acrylic Lock Created to Stop children Stealing Nutella
    萬華開發(fā)裂解丙烯酸重組分制丙烯酸催化劑
    諾沃梅爾開發(fā)用于制備丙烯酸的組合物
    膨潤土防水毯在水庫防滲工程中的應(yīng)用
    快速檢測豬鏈球菌的環(huán)介導(dǎo)等溫擴(kuò)增方法
    納米CaCO3對FEP非等溫結(jié)晶動力學(xué)的影響
    中國塑料(2015年3期)2015-11-27 03:41:54
    六苯氧基環(huán)三磷腈的合成及其在丙烯酸樹脂中的阻燃應(yīng)用
    中國塑料(2015年2期)2015-10-14 05:34:31
    酰胺類β成核劑對PP-R非等溫結(jié)晶動力學(xué)影響
    中國塑料(2014年2期)2014-10-17 02:50:59
    成人美女网站在线观看视频| 99热网站在线观看| 街头女战士在线观看网站| 高清视频免费观看一区二区 | 午夜免费激情av| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 三级国产精品片| 最近最新中文字幕免费大全7| 亚洲在线观看片| 欧美一区二区亚洲| 我的老师免费观看完整版| 国产91av在线免费观看| 毛片一级片免费看久久久久| 久久精品综合一区二区三区| 久久久午夜欧美精品| 亚洲在线观看片| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 国产成年人精品一区二区| 亚洲18禁久久av| 青春草亚洲视频在线观看| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 97热精品久久久久久| 一级毛片我不卡| 三级毛片av免费| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 欧美三级亚洲精品| 精品久久久精品久久久| 九九在线视频观看精品| 国产中年淑女户外野战色| 丰满人妻一区二区三区视频av| 亚洲人成网站在线播| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 身体一侧抽搐| 看黄色毛片网站| 少妇熟女欧美另类| 嫩草影院新地址| 欧美三级亚洲精品| 91精品国产九色| 亚洲欧洲日产国产| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 午夜激情欧美在线| 两个人视频免费观看高清| 亚洲自拍偷在线| 亚洲不卡免费看| 综合色av麻豆| 欧美激情久久久久久爽电影| 天美传媒精品一区二区| 一级a做视频免费观看| 亚洲,欧美,日韩| 极品教师在线视频| 综合色av麻豆| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 一级毛片电影观看| 女人久久www免费人成看片| 人妻系列 视频| 搡老乐熟女国产| 亚洲av成人av| 国产精品久久久久久精品电影| 高清在线视频一区二区三区| 如何舔出高潮| www.色视频.com| 色吧在线观看| 国产精品一及| 国产午夜福利久久久久久| 18禁动态无遮挡网站| 日韩 亚洲 欧美在线| 国产亚洲91精品色在线| 日韩大片免费观看网站| 日韩大片免费观看网站| 欧美bdsm另类| 看非洲黑人一级黄片| 亚洲av福利一区| 在线观看美女被高潮喷水网站| 男女啪啪激烈高潮av片| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 国产高清国产精品国产三级 | 少妇的逼好多水| 五月天丁香电影| 黄色欧美视频在线观看| 国产免费一级a男人的天堂| 国产男人的电影天堂91| 国产黄色视频一区二区在线观看| 水蜜桃什么品种好| 久久久久免费精品人妻一区二区| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 超碰av人人做人人爽久久| 国产精品一区二区三区四区久久| 永久免费av网站大全| 少妇人妻一区二区三区视频| 日日撸夜夜添| 91精品伊人久久大香线蕉| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 直男gayav资源| 麻豆成人av视频| 永久免费av网站大全| 国产精品av视频在线免费观看| 最近中文字幕2019免费版| 人体艺术视频欧美日本| freevideosex欧美| 日日撸夜夜添| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 亚洲伊人久久精品综合| 麻豆国产97在线/欧美| 欧美zozozo另类| 男人狂女人下面高潮的视频| 在线播放无遮挡| 伦理电影大哥的女人| 国产伦一二天堂av在线观看| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 免费大片黄手机在线观看| 九九在线视频观看精品| 欧美精品一区二区大全| 亚洲熟女精品中文字幕| 亚洲欧洲国产日韩| 在线免费观看的www视频| 久久综合国产亚洲精品| 美女cb高潮喷水在线观看| 亚洲精品第二区| 国产成人精品一,二区| 精品不卡国产一区二区三区| av在线观看视频网站免费| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 欧美另类一区| 能在线免费看毛片的网站| 亚洲国产成人一精品久久久| 少妇的逼水好多| 精品熟女少妇av免费看| 91av网一区二区| 男人舔女人下体高潮全视频| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 久久久精品欧美日韩精品| 最近的中文字幕免费完整| 国产日韩欧美在线精品| 成人亚洲精品一区在线观看 | 国内揄拍国产精品人妻在线| 97在线视频观看| 国模一区二区三区四区视频| 国产精品蜜桃在线观看| 国产激情偷乱视频一区二区| 亚洲成色77777| 久久精品人妻少妇| 只有这里有精品99| 亚洲美女视频黄频| 嫩草影院精品99| 最近手机中文字幕大全| 久久精品久久久久久久性| 亚洲精品一二三| 免费观看a级毛片全部| 欧美成人a在线观看| 国产色爽女视频免费观看| 91久久精品电影网| 天美传媒精品一区二区| 国产综合懂色| 1000部很黄的大片| 中国国产av一级| 国产精品蜜桃在线观看| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 校园人妻丝袜中文字幕| 免费人成在线观看视频色| 国产一区二区三区av在线| 亚洲国产最新在线播放| 18+在线观看网站| 黄片wwwwww| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 亚洲欧洲日产国产| 亚洲不卡免费看| 大话2 男鬼变身卡| 久久久久久久久久黄片| 黑人高潮一二区| 亚洲人成网站在线观看播放| 成人一区二区视频在线观看| 尾随美女入室| 亚洲欧美精品自产自拍| 看非洲黑人一级黄片| a级毛片免费高清观看在线播放| 精品午夜福利在线看| 国产成人a∨麻豆精品| 极品教师在线视频| 中文字幕久久专区| 国产真实伦视频高清在线观看| 国产免费视频播放在线视频 | 哪个播放器可以免费观看大片| 性插视频无遮挡在线免费观看| 国产高清三级在线| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 男女视频在线观看网站免费| 国产亚洲精品av在线| 草草在线视频免费看| 熟女人妻精品中文字幕| 伊人久久精品亚洲午夜| 床上黄色一级片| 国产精品伦人一区二区| 中文字幕av成人在线电影| 日韩av在线大香蕉| 18+在线观看网站| 久久久成人免费电影| 51国产日韩欧美| 成人亚洲精品一区在线观看 | 91久久精品电影网| 一级毛片我不卡| 亚洲欧美成人精品一区二区| 欧美精品国产亚洲| 亚洲av电影不卡..在线观看| 日韩av在线免费看完整版不卡| 久久综合国产亚洲精品| 免费观看精品视频网站| 精品久久久久久电影网| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 午夜亚洲福利在线播放| 一级毛片aaaaaa免费看小| 26uuu在线亚洲综合色| 简卡轻食公司| 色综合色国产| 偷拍熟女少妇极品色| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 看十八女毛片水多多多| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 最近视频中文字幕2019在线8| 国产中年淑女户外野战色| 亚洲成色77777| 国产伦精品一区二区三区视频9| 69人妻影院| 久久精品夜色国产| 免费观看在线日韩| 麻豆国产97在线/欧美| 成人鲁丝片一二三区免费| 国产成人一区二区在线| 亚洲国产欧美在线一区| 亚洲精品第二区| 91精品一卡2卡3卡4卡| 久久99精品国语久久久| 精品欧美国产一区二区三| kizo精华| 国产黄频视频在线观看| 好男人在线观看高清免费视频| 亚洲一区高清亚洲精品| 在线天堂最新版资源| 一个人免费在线观看电影| 高清毛片免费看| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 男女啪啪激烈高潮av片| 国产黄色小视频在线观看| av在线天堂中文字幕| 麻豆成人午夜福利视频| 国产伦理片在线播放av一区| 我的女老师完整版在线观看| 久久精品久久精品一区二区三区| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 国产成人91sexporn| 男人爽女人下面视频在线观看| www.av在线官网国产| 日韩一本色道免费dvd| 一区二区三区四区激情视频| 91狼人影院| 日本wwww免费看| 男人爽女人下面视频在线观看| 一区二区三区乱码不卡18| 国产v大片淫在线免费观看| 天堂影院成人在线观看| 日本一本二区三区精品| 国产精品.久久久| 久久99蜜桃精品久久| 在线免费观看的www视频| 乱人视频在线观看| 欧美一区二区亚洲| 久久午夜福利片| 欧美日韩亚洲高清精品| 成人鲁丝片一二三区免费| 成人欧美大片| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 超碰av人人做人人爽久久| 国产综合懂色| 日日啪夜夜撸| 久久久久九九精品影院| 成年版毛片免费区| 一级毛片 在线播放| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 国产精品不卡视频一区二区| 日日啪夜夜撸| 男人和女人高潮做爰伦理| 久久亚洲国产成人精品v| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 久久久精品94久久精品| 中文字幕亚洲精品专区| 亚洲av国产av综合av卡| 在线观看免费高清a一片| 国产伦在线观看视频一区| av免费观看日本| 性色avwww在线观看| 亚洲av成人精品一区久久| 人人妻人人澡欧美一区二区| 水蜜桃什么品种好| 黄色一级大片看看| 亚洲av成人av| 中文字幕制服av| 国产激情偷乱视频一区二区| 少妇被粗大猛烈的视频| 97精品久久久久久久久久精品| 亚洲成人一二三区av| 日韩精品青青久久久久久| 亚洲av一区综合| 久久这里有精品视频免费| 亚洲成色77777| 亚洲欧美精品专区久久| 久久精品久久久久久久性| 亚洲经典国产精华液单| av在线播放精品| 国产在视频线在精品| 麻豆久久精品国产亚洲av| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 日韩 亚洲 欧美在线| 国产精品一区二区在线观看99 | 婷婷色综合www| 秋霞伦理黄片| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 少妇人妻精品综合一区二区| 大香蕉久久网| 国产成人福利小说| 日韩欧美一区视频在线观看 | 国产综合精华液| 直男gayav资源| 免费观看a级毛片全部| 午夜福利在线观看吧| 午夜视频国产福利| 久久久久久久久大av| 禁无遮挡网站| 午夜免费男女啪啪视频观看| 搡老乐熟女国产| 成年女人在线观看亚洲视频 | a级毛片免费高清观看在线播放| 中国国产av一级| 少妇的逼水好多| 久久久成人免费电影| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 久久亚洲国产成人精品v| 丰满乱子伦码专区| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 日韩av在线免费看完整版不卡| a级毛片免费高清观看在线播放| 久久草成人影院| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 天美传媒精品一区二区| 97超碰精品成人国产| 色综合亚洲欧美另类图片| 大香蕉97超碰在线| 午夜福利网站1000一区二区三区| 激情五月婷婷亚洲| 美女被艹到高潮喷水动态| 国产真实伦视频高清在线观看| 91在线精品国自产拍蜜月| 国产日韩欧美在线精品| 国产一区二区在线观看日韩| 国产片特级美女逼逼视频| 网址你懂的国产日韩在线| 色播亚洲综合网| 亚洲三级黄色毛片| 美女主播在线视频| 亚洲国产成人一精品久久久| 日日啪夜夜撸| 亚洲国产精品成人久久小说| 亚洲精品自拍成人| 美女cb高潮喷水在线观看| 日本熟妇午夜| 国产精品女同一区二区软件| 亚洲精品456在线播放app| 天堂中文最新版在线下载 | 极品少妇高潮喷水抽搐| 婷婷六月久久综合丁香| 亚洲精品一二三| 一级毛片电影观看| 中文在线观看免费www的网站| 成人毛片60女人毛片免费| 国产黄片视频在线免费观看| 赤兔流量卡办理| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 国产单亲对白刺激| 国产黄频视频在线观看| 老司机影院成人| 国产精品.久久久| 国产精品一区二区三区四区久久| 高清在线视频一区二区三区| 亚洲成人中文字幕在线播放| 国产美女午夜福利| 婷婷色麻豆天堂久久| 久久久久久久午夜电影| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 久久99蜜桃精品久久| 亚洲高清免费不卡视频| 精品不卡国产一区二区三区| 久久久精品欧美日韩精品| 男女那种视频在线观看| 欧美精品国产亚洲| 欧美成人午夜免费资源| 少妇人妻一区二区三区视频| 国产v大片淫在线免费观看| 久久久久久九九精品二区国产| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 又爽又黄a免费视频| 草草在线视频免费看| 亚洲成人久久爱视频| 波野结衣二区三区在线| 久久97久久精品| 亚洲经典国产精华液单| 久久99热这里只频精品6学生| 日本三级黄在线观看| 中文字幕av成人在线电影| 99热全是精品| 大话2 男鬼变身卡| 最后的刺客免费高清国语| 午夜福利在线观看免费完整高清在| av在线天堂中文字幕| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久 | 好男人视频免费观看在线| 国产亚洲精品av在线| 2018国产大陆天天弄谢| 国产午夜精品一二区理论片| 国产成人精品婷婷| 国产 一区 欧美 日韩| 国产男人的电影天堂91| 欧美高清性xxxxhd video| 日本与韩国留学比较| 国产精品蜜桃在线观看| 国产黄频视频在线观看| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 日韩人妻高清精品专区| 久久国内精品自在自线图片| 免费av不卡在线播放| 大香蕉97超碰在线| 亚洲成色77777| 久久97久久精品| 免费无遮挡裸体视频| 激情 狠狠 欧美| 精品国内亚洲2022精品成人| 一级二级三级毛片免费看| 一级毛片aaaaaa免费看小| 久久久成人免费电影| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 久久热精品热| 中文乱码字字幕精品一区二区三区 | 91久久精品电影网| 97热精品久久久久久| 国产成人一区二区在线| 成人漫画全彩无遮挡| 国产成人freesex在线| 丰满乱子伦码专区| a级一级毛片免费在线观看| 日韩三级伦理在线观看| 日韩欧美国产在线观看| 国产av不卡久久| av在线老鸭窝| 日韩精品有码人妻一区| 精品久久久噜噜| 爱豆传媒免费全集在线观看| videos熟女内射| 有码 亚洲区| 亚洲av成人精品一区久久| 午夜福利网站1000一区二区三区| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 国产黄片美女视频| 欧美激情在线99| 在线观看人妻少妇| 国产成人福利小说| 联通29元200g的流量卡| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 亚洲性久久影院| 色吧在线观看| 乱码一卡2卡4卡精品| www.色视频.com| 欧美潮喷喷水| 高清av免费在线| 色尼玛亚洲综合影院| 一级片'在线观看视频| 色尼玛亚洲综合影院| av播播在线观看一区| 嘟嘟电影网在线观看| 久久99蜜桃精品久久| 久久久久久久大尺度免费视频| 人妻夜夜爽99麻豆av| 久久久色成人| 国产大屁股一区二区在线视频| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 成年人午夜在线观看视频 | 22中文网久久字幕| 久久草成人影院| av免费观看日本| 久久久a久久爽久久v久久| 国产亚洲午夜精品一区二区久久 | 色综合色国产| 一二三四中文在线观看免费高清| 国产男女超爽视频在线观看| 亚洲精品影视一区二区三区av| 波野结衣二区三区在线| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 午夜激情欧美在线| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 欧美丝袜亚洲另类| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 欧美日韩精品成人综合77777| 丝瓜视频免费看黄片| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 久久精品国产亚洲av天美| 精品国产三级普通话版| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 亚洲伊人久久精品综合| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 国产在线男女| av在线天堂中文字幕| 国产精品1区2区在线观看.| 性插视频无遮挡在线免费观看| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| videossex国产| 老女人水多毛片| 淫秽高清视频在线观看| 秋霞伦理黄片| 在线观看免费高清a一片| 国产精品一区二区在线观看99 | 韩国av在线不卡| 国产三级在线视频| 好男人在线观看高清免费视频| 日本免费在线观看一区| 2021少妇久久久久久久久久久| 黄色一级大片看看| 777米奇影视久久| 久久久精品免费免费高清| 久久久精品欧美日韩精品| 一级毛片aaaaaa免费看小| 久久久久久久久久黄片| 精品国内亚洲2022精品成人| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 色5月婷婷丁香| 2018国产大陆天天弄谢| 国产探花极品一区二区| 国产综合精华液| 久久久久久久久久人人人人人人| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 亚洲国产高清在线一区二区三| 亚洲av免费高清在线观看| 日本-黄色视频高清免费观看| av一本久久久久| 亚洲国产成人一精品久久久| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 日日啪夜夜爽| 成人国产麻豆网| 老女人水多毛片| 在线观看美女被高潮喷水网站| 91狼人影院| 国内精品宾馆在线| 久久精品人妻少妇| 亚洲国产精品成人综合色| 边亲边吃奶的免费视频| 97精品久久久久久久久久精品| 婷婷色综合大香蕉| 中文字幕免费在线视频6| 精品人妻视频免费看| 国产久久久一区二区三区| 亚洲伊人久久精品综合| 久久久a久久爽久久v久久| 天美传媒精品一区二区| .国产精品久久| 成年人午夜在线观看视频 | 五月玫瑰六月丁香| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 丰满少妇做爰视频| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 婷婷色综合www| 免费观看在线日韩| 国产精品熟女久久久久浪| av免费观看日本| 99久国产av精品| 国产精品av视频在线免费观看| 日韩视频在线欧美| 嫩草影院精品99| 欧美三级亚洲精品| 能在线免费观看的黄片| 亚洲综合色惰| 国产成人a区在线观看| 国产亚洲91精品色在线| 国产黄片美女视频| 亚洲四区av| 黄片wwwwww| av黄色大香蕉| 日本av手机在线免费观看| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 欧美精品一区二区大全| 一级黄片播放器| 在线观看av片永久免费下载| 如何舔出高潮| 激情五月婷婷亚洲| 国产精品人妻久久久久久| 大香蕉97超碰在线| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 男人狂女人下面高潮的视频| 亚洲欧洲日产国产| 国产伦在线观看视频一区| 久久久久网色| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 亚洲在线观看片| 淫秽高清视频在线观看| 国产伦一二天堂av在线观看| 国产精品久久久久久av不卡| .国产精品久久| 国产片特级美女逼逼视频| ponron亚洲| 在线观看人妻少妇| 亚洲精品国产成人久久av| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 免费看不卡的av|