多組分同位素分離中不同級聯(lián)的比較研究

程 璐，曾 實(shí)＊

（清華大學(xué)工程物理系，北京 100084）

多組分同位素分離中不同級聯(lián)的比較研究

程 璐，曾 實(shí)＊

（清華大學(xué)工程物理系，北京 100084）

多組分同位素分離中，對于給定的分離任務(wù)，存在多種不同類型的分離級聯(lián)。級聯(lián)總流量是級聯(lián)優(yōu)化設(shè)計的重要性能指標(biāo)。通過引入虛擬組分，采用數(shù)值計算的方法，研究了匹配豐度比級聯(lián)、匹配X級聯(lián)以及準(zhǔn)理想級聯(lián)這3類級聯(lián)的優(yōu)化，比較分析了完成相同分離任務(wù)時這些級聯(lián)的分離性能。研究結(jié)果表明：在絕大多數(shù)情況下，準(zhǔn)理想級聯(lián)及匹配豐度比級聯(lián)分離效果較好，準(zhǔn)理想級聯(lián)較匹配豐度比級聯(lián)略優(yōu)，匹配X級聯(lián)分離效果較差。因此，在級聯(lián)類型選擇上，應(yīng)優(yōu)先采用準(zhǔn)理想級聯(lián)。

同位素分離；多組分；級聯(lián)優(yōu)化；虛擬組分

同位素已成為眾多科學(xué)領(lǐng)域中的研究對象及研究手段。離心法具有分離系數(shù)大、功耗低等優(yōu)勢，不僅是目前最大規(guī)模和最先進(jìn)的鈾同位素生產(chǎn)方法，也是多種穩(wěn)定同位素的生產(chǎn)方法。多組分（兩組分以上）同位素分離是分離實(shí)踐中的常見問題，相對于兩組分的分離，還有很多基礎(chǔ)問題未解決，是分離理論研究的重點(diǎn)之一。這些問題中，多組分分離級聯(lián)設(shè)計就是其中之一。對于給定的分離任務(wù)，如給定目標(biāo)組分在精料、貧料中的豐度和給定產(chǎn)品量，從經(jīng)濟(jì)性上考慮，級聯(lián)所用的分離單元數(shù)目越少越好，即級聯(lián)的各級入口流量之和（級聯(lián)總流量）越小越好。從基礎(chǔ)理論研究的角度看，多組分分離級聯(lián)設(shè)計是通過構(gòu)造模型級聯(lián)、求解描述模型級聯(lián)的方程來研究模型級聯(lián)的性質(zhì)，通過優(yōu)化找出總流量最小的級聯(lián)。然而，對于給定的分離任務(wù)，可使用不同類型的級聯(lián)，也可用同一種級聯(lián)的不同變化形式（如形狀、長度均可不同）。這就產(chǎn)生了對同一種級聯(lián)，如何獲得其最優(yōu)級聯(lián)的優(yōu)化設(shè)計的問題。然而，由于存在不同類型的級聯(lián)，某一類型級聯(lián)的最優(yōu)，不一定是所有級聯(lián)的最優(yōu)。因此，還需深入研究不同種最優(yōu)級聯(lián)中的最優(yōu)的級聯(lián)優(yōu)化設(shè)計問題。

引入虛擬組分［1］是一很好的優(yōu)化途徑，但僅在簡化且能得到解析解的情況下才能進(jìn)行優(yōu)化，因此只對少數(shù)能求得解析解的級聯(lián)有效。最近，針對虛擬組分?jǐn)?shù)值求解方法的出現(xiàn)［2］，不僅能求解可獲得解析解的級聯(lián)，而且能求解無解析解的、新構(gòu)造的級聯(lián)，克服了優(yōu)化過程中的級聯(lián)求解問題。本文運(yùn)用該方法對匹配豐度比級聯(lián)、匹配X級聯(lián)以及準(zhǔn)理想級聯(lián)這3種級聯(lián)（僅匹配X級聯(lián)無解析解）進(jìn)行求解并進(jìn)行優(yōu)化，比較研究不同級聯(lián)對同一分離任務(wù)在分離效果上的區(qū)別，以為級聯(lián)優(yōu)化設(shè)計對不同級聯(lián)的選擇提供參考。

1 模型級聯(lián)優(yōu)化方法

根據(jù)分離要求進(jìn)行級聯(lián)設(shè)計，一般無法求得解析解，因此并無解析表達(dá)式可直接進(jìn)行計算。且滿足分離任務(wù)的級聯(lián)不唯一，級聯(lián)設(shè)計問題具有較高的復(fù)雜性。簡而言之，基本的級聯(lián)設(shè)計方法是通過分析模型級聯(lián)性質(zhì)建立級聯(lián)分離的方程，假定一組設(shè)計參數(shù)，求解方程、分析分離結(jié)果與分離任務(wù)要求的差距，根據(jù)差距對參數(shù)進(jìn)行調(diào)整，重復(fù)以上過程直至找到符合分離任務(wù)的最佳模型級聯(lián)參數(shù)。優(yōu)化的模型級聯(lián)給出了實(shí)際級聯(lián)設(shè)計參考的樣板，如鈾同位素分離中的理想級聯(lián)就是一模型級聯(lián)。模型級聯(lián)優(yōu)化設(shè)計方法的詳細(xì)說明如下。

任何一種級聯(lián)，滿足一定分離任務(wù)（如獲取要求豐度的目標(biāo)同位素）的級聯(lián)參數(shù)有多種選擇（即級聯(lián)數(shù)有多個，甚至無窮多個）。在級聯(lián)設(shè)計過程中，考慮經(jīng)濟(jì)因素，在這一簇級聯(lián)中應(yīng)選取最優(yōu)的級聯(lián)設(shè)計方案。設(shè)計變量可包括級聯(lián)長度、供料位置、要求級聯(lián)滿足的條件（如交匯點(diǎn)豐度的匹配以及匹配的組分和匹配的方式）等。級聯(lián)的總流量與級聯(lián)的規(guī)模和能耗相關(guān)，在優(yōu)化設(shè)計中，通常將級聯(lián)總流量最小化作為優(yōu)化目標(biāo)。這里將獲取給定豐度的單位產(chǎn)品的總流量作為優(yōu)化指標(biāo)。模型級聯(lián)的構(gòu)造，是通過指定某幾種特殊組分（即關(guān)鍵組分）在分離過程中滿足一定的條件來完成的。因此，選擇不同的關(guān)鍵組分，滿足不同的條件，可得到不同的級聯(lián)。優(yōu)化是在這些級聯(lián)中選擇總流量最小的。本文中，級聯(lián)總級數(shù)為N，供料級為NF，同位素混合物組分?jǐn)?shù)為Nc，根據(jù)各組分的相對分子質(zhì)量的增加從1到Nc進(jìn)行編號；級聯(lián)總供料量、輕端取料量、重端取料量分別為F、P、W；每級供料流、精料流、貧料流分別為Gn、L′n、L″n（n為級數(shù)）；各級各組分供料、精料、貧料豐度分別為Ci，n、C′i，n、C″i，n（i為組分編號）。級聯(lián)為雙管道級聯(lián)，如圖1所示。

2 級聯(lián)設(shè)計中的虛擬組分

級聯(lián)優(yōu)化是雙組分分離的理想級聯(lián)，要滿足的1個條件是在交匯點(diǎn)處來流中1個組分的豐度相等，即豐度無混合。擴(kuò)展到多組分分離，即匹配豐度比級聯(lián)（matched－R cascade）［3］，要求交匯點(diǎn)來流中指定的兩個組分豐度的比值相等。因?yàn)閷?shí)際組分?jǐn)?shù)有限，這樣兩個組分選擇的組合數(shù)有限，因此得到的可優(yōu)化級聯(lián)的數(shù)量有限。為避免這個問題，Garza等［3］提出了虛擬組分的概念。虛擬組分的質(zhì)量可連續(xù)變化，其引入可得到無數(shù)個可優(yōu)化的級聯(lián)，拓寬了級聯(lián)優(yōu)化的范圍。然而，虛擬組分的應(yīng)用一直僅限于少數(shù)級聯(lián)方程有解析解的級聯(lián)，即匹配豐度比級聯(lián)、準(zhǔn)理想級聯(lián)［4］和Q級聯(lián)［5］。這3種類型的級聯(lián)并不能包括所有的級聯(lián)，故最優(yōu)的級聯(lián)不限于存在于這3種級聯(lián)中，因此，級聯(lián)的優(yōu)化還需考慮其他級聯(lián)。然而，這3種級聯(lián)之外的級聯(lián)，級聯(lián)方程必須采用數(shù)值方法求解（如匹配X級聯(lián)）。由于無合適的數(shù)值方法，且對虛擬組分的豐度有“可忽略的小”的約束，虛擬組分的概念無法在數(shù)值求解中得到應(yīng)用，無法進(jìn)行級聯(lián)優(yōu)化。最近，文獻(xiàn)［1－2］解決了這些問題，用數(shù)值方法處理了多種級聯(lián)的設(shè)計問題，用虛擬組分的概念對各種級聯(lián)進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計，為深入研究提供基本的條件。

圖1 雙管道級聯(lián)Fig.1 Two－piped separation cascade

確定1個級聯(lián)，即已知級聯(lián)中的豐度分布和各級的水力學(xué)狀態(tài)，便可求解級聯(lián)各級的質(zhì)量守恒方程、描述級的分離特性方程以及級聯(lián)的特性方程。級聯(lián)的特性方程確定了級聯(lián)類型，區(qū)別于其他種類的級聯(lián)，如兩組分分離時給定交匯點(diǎn)處無混合，即得到理想級聯(lián)。對于所有級聯(lián)，質(zhì)量守恒方程和分離特性方程均相同，而級聯(lián)的特性方程不同。本文比較3種不同的級聯(lián)，對所考慮的級聯(lián)特性進(jìn)行簡要解釋，給出3種類型級聯(lián)的特性方程。

2.1 匹配豐度比級聯(lián)

匹配豐度比級聯(lián)是選定一對關(guān)鍵組分（k1，k2）（即關(guān)鍵組分對），要求該關(guān)鍵組分對的豐度比在級聯(lián)各級入口匯合處匹配（除級聯(lián)兩端邊緣級），即：

選擇匹配的組分對不同，得到的級聯(lián)就不同，級聯(lián)的優(yōu)化設(shè)計是選擇合適的關(guān)鍵組分。如前所述，由于實(shí)組分選取的方式有限，引入虛擬組分，其組分相對分子質(zhì)量可在混合物相對分子質(zhì)量范圍內(nèi)連續(xù)變化［1］。對于匹配豐度比級聯(lián)，級聯(lián)由關(guān)鍵組分對的平均相對分子質(zhì)量確定［3］。

因此，可引入一優(yōu)化變量Mk1表示組分k1的相對分子質(zhì)量，用于匹配豐度比級聯(lián)的優(yōu)化設(shè)計。組分k2的Mk2＝Mk1＋ΔM（ΔM＝0.5）。當(dāng)Mk1連續(xù)變化時，Mk2也連續(xù)變化，這樣關(guān)鍵組分對的平均相對分子質(zhì)量也是連續(xù)變化的。

2.2 匹配X級聯(lián)

匹配X級聯(lián)［6］是選定一關(guān)鍵組分，其豐度在級聯(lián)各級交匯點(diǎn)處無混合（特殊級除外），即：

其中，k組分表示關(guān)鍵匹配組分。在級聯(lián)兩端邊緣級，僅1股來流，匹配自然滿足；在供料級，有3股來流，無法實(shí)現(xiàn)豐度匹配。對這3個特殊級，補(bǔ)充匹配條件，要求1對組分（k1，k2）之間的分離為對稱分離，即：

對稱分離的組分對（k1，k2）和匹配組分k無關(guān)，且這1對組分的平均相對分子質(zhì)量為優(yōu)化變量。因此，對于匹配X級聯(lián)，可引入兩個虛擬變量Mk、Mk1進(jìn)行優(yōu)化，分別為匹配關(guān)鍵組分的相對分子質(zhì)量和對稱分離組分對中k1組分的相對分子質(zhì)量。

2.3 準(zhǔn)理想級聯(lián)

定義θk，n為第k組分第n級的組分分流比。準(zhǔn)理想級聯(lián)要求各級的組分分流比為常數(shù)，即：

針對準(zhǔn)理想級聯(lián)可引入一虛擬組分，要求其組分分流比為常數(shù)。這樣，可引入兩個優(yōu)化變量：虛擬組分的相對分子質(zhì)量Mk和組分分流比θk。

3 優(yōu)化結(jié)果比較

給定分離任務(wù)，對3類級聯(lián)進(jìn)行優(yōu)化，比較不同級聯(lián)在不同分離任務(wù)中的分離效果。算例針對鎢同位素分離，天然鎢同位素共有5種組分，分離介質(zhì)為WF6，各組分i的自然豐度C及相對分子質(zhì)量M列于表1。

表1 天然WF6各組分及其豐度Table 1 Components of natural WF6and their concentrations

不同級聯(lián)可能在分離不同組分時體現(xiàn)出不同的特點(diǎn)。為全面分析各級聯(lián)的分離性能，分別選擇邊緣組分186WF6與中間組分182WF6和184WF6的分離進(jìn)行研究。考慮中間組分182WF6和184WF6的主要原因是182WF6的1個相鄰組分（180WF6）豐度較小，而184WF6的1個相鄰組分（186WF6）豐度較大。

3.1182WF6為目標(biāo)組分

級聯(lián)分離任務(wù)如下：目標(biāo)組分，182WF6；要求C2，P＞0.9，C2，W＜0.05；優(yōu)化目標(biāo)，min（Gn／P）。優(yōu)化結(jié)果列于表2。

表2中，變量λ對準(zhǔn)理想級聯(lián)為組分分流比θk，對匹配X級聯(lián)為匹配組分相對分子質(zhì)量Mk。以單位產(chǎn)品總流量最小為優(yōu)化目標(biāo)，由以上優(yōu)化結(jié)果可知，匹配X級聯(lián)、匹配豐度比級聯(lián)及準(zhǔn)理想級聯(lián)總流量依次減小。匹配X級聯(lián)所需級數(shù)較少，僅需43級可完成分離任務(wù)，但總流量較大。

3.2184WF6為目標(biāo)組分

184WF6在混合物中相對分子質(zhì)量較大，通過一次分離，在級聯(lián)重端得到產(chǎn)品，分離任務(wù)如下：目標(biāo)組分，184WF6；C4，W＞0.45，C4，P＜0.05；優(yōu)化目標(biāo)，min（Gn／W）。優(yōu)化結(jié)果列于表3。

表2182WF6為目標(biāo)組分的不同類型級聯(lián)優(yōu)化結(jié)果Table 2 Optimization result of different cascades for target component of182WF6

表3184WF6為目標(biāo)組分的不同類型級聯(lián)優(yōu)化結(jié)果Table 3 Optimization result of different cascades for target component of184WF6

在該組優(yōu)化中，匹配豐度比級聯(lián)與準(zhǔn)理想級聯(lián)單位產(chǎn)品的總流量較小，準(zhǔn)理想級聯(lián)仍略優(yōu)于匹配豐度比級聯(lián)。匹配X級聯(lián)所需級數(shù)較少，但總流量較大。

3.3186WF6為目標(biāo)組分

186WF6組分依然設(shè)計在級聯(lián)重端得到產(chǎn)品，分離任務(wù)如下：目標(biāo)組分，186WF6；要求C5，W＞0.85，C5，P＜0.05；優(yōu)化目標(biāo)，min（Gn／W）。優(yōu)化結(jié)果列于表4。

186WF6為混合物中相對分子質(zhì)量最大的組分，即混合組分的邊緣組分。準(zhǔn)理想級聯(lián)、匹配豐度比級聯(lián)以及匹配X級聯(lián)總流量仍逐漸增大。

表4186WF6為目標(biāo)組分的不同類型級聯(lián)優(yōu)化結(jié)果Table 4 Optimization result of different cascades for target component of186WF6

4 結(jié)論

目標(biāo)組分182WF6、184WF6為混合物中間組分，186WF6為邊緣組分，根據(jù)3種級聯(lián)的優(yōu)化結(jié)果，得到以下結(jié)論：

1）對于多組分分離，絕大多數(shù)情況下，匹配豐度比級聯(lián)、準(zhǔn)理想級聯(lián)以及匹配X級聯(lián)3種類型級聯(lián)分離相對效果一致，總流量從小到大依次為準(zhǔn)理想級聯(lián)、匹配豐度比級聯(lián)、匹配X級聯(lián)；

2）在某些情況下，如3.1、3.2節(jié)中算例，匹配X級聯(lián)在相同分離任務(wù)下，所需級數(shù)最小，若實(shí)際生產(chǎn)中對級數(shù)有特殊要求可考慮匹配X級聯(lián)；

3）對于多組分一般分離任務(wù)進(jìn)行級聯(lián)優(yōu)化設(shè)計，建議首選準(zhǔn)理想級聯(lián)進(jìn)行優(yōu)化。

［1］ZENG S，CHENG L，JIANG D J，et al.A generalization of the virtual components concept for numerical simulation of multi－component isotope separation in cascades［J］.Chemical Engineering Science，2014，120：105－111.

［2］ZENG S，CHENG L，JIANG D J，et al.A numerical method of cascade analysis and design for multi－component isotope separation［J］.Chemical Engineering Research and Design，2014，92（11）：2 649－2 658.

［3］de la GARZA A.A generalization of the matched abundance－ratio cascade for multicomponent isotope separation［J］.Chemical Engineering Science，1963，18（2）：73－82.

［4］謝全新，李大勇，李文泊，等.多組分同位素分離級聯(lián)的優(yōu)化［J］.核科學(xué)與工程，2008，28（1）：86－91.XIE Quanxin，LI Dayong，LI Wenbo，et al.Cascade optimization of multi－component isotope separation［J］.Chinese Journal of Nuclear Science and Engineering，2008，28（1）：86－91（in Chinese）.

［5］BORISEVICH V，SULABERIDZE G，ZENG S.New approach to optimize Q－cascades［J］.Chemical Engineering Science，2011，66（3）：393－396.

［6］MURPHY J E.Optimum flow distribution for multicomponent isotope separation in a single cascade［R］.US：Oak Ridge Gaseous Diffusion Plant，1962.

［7］von HALLE E.Multicomponent isotope separation in matched abundance ratio cascades composed of stages with large separation factors［R］.US：Oak Ridge Gaseous Diffusion Plant，1987.

［8］de la GARZA A，GARRETT G A，MURPHY J E.Multicomponent isotopes separation in cascades［J］.Chemical Engineering Science，1961，15（3－4）：188－209.

［9］SULABERIDZE G A，BORISEVICH V D.Cascades for separation of multicomponent isotope mixtures［J］.Separation Science and Technology，2001，36（8－9）：1 769－1 817.

Comparison Study on Different Cascades for Multi－component Isotope Separation

CHENG Lu，ZENG Shi＊
（Department of Engineering Physics，Tsinghua University，Beijing 100084，China）

For the multi－component isotope separation，there are many different cascades capable of fulfilling a specified separation task.The total flow of cascade is a significant performance target for the optimal design of cascades.The optimal designs of three types of cascades，namely，matched－R cascade，matched－X cascade and quasi－ideal cascade，were investigated by numerical approach with the help of virtual components，and their separation performances were compared for accomplishing the same separation task.The results show that in most cases，quasi－ideal cascade and matched－R cascade perform better，and the former is slightly superior to the latter.The matched－X cascade is the worst of the three types.Therefore，the optimal design of cascades for multicomponent isotope separation should take quasi－ideal cascade as the first choice.

isotope separation；multi－component；cascade optimization；virtual component

TL25

：A

：1000－6931（2015）12－2113－05

10.7538／yzk.2015.49.12.2113

2014－09－22；

：2014－11－03

程 璐（1988—），女，河南睢縣人，博士研究生，核科學(xué)與技術(shù)專業(yè)

＊通信作者：曾 實(shí)，E－mail：zengs＠tsinghua.edu.cn