全片層TiAl合金的片層取向和片層間距控制的研究現(xiàn)狀

李曉鵬， 張秉剛

(哈爾濱工業(yè)大學(xué) 先進(jìn)焊接與連接國家重點實驗室,哈爾濱150001)

全片層TiAl合金的片層取向和片層間距控制的研究現(xiàn)狀

李曉鵬， 張秉剛

(哈爾濱工業(yè)大學(xué) 先進(jìn)焊接與連接國家重點實驗室,哈爾濱150001)

全片層TiAl合金的片層取向和片層間距對其斷裂韌性、屈服強(qiáng)度、蠕變性能和疲勞性能等力學(xué)性能具有重要影響。本文從片層取向控制和片層間距控制兩方面,系統(tǒng)的綜述了全片層TiAl合金的性能和組織間的關(guān)系,并總結(jié)了提升全片層TiAl合金的性能的手段。指出取向與晶體生長方向相同、片層間距細(xì)小的全片層TiA l合金具有最優(yōu)的綜合力學(xué)性能；減小Al當(dāng)量、增大生長速度和環(huán)境壓力可減小全片層TiAl合金的片層間距,增大Al當(dāng)量是最簡單有效的細(xì)化片層的手段；自引晶法是控制片層取向的新興方法,是未來TiAl合金片層取向控制的重要發(fā)展方向。

全片層TiAl合金；片層取向；片層間距；力學(xué)性能

鈦鋁基合金因具有密度低,比強(qiáng)度、比模量高,抗氧化性、抗蠕變性優(yōu)異,高溫強(qiáng)度好等特點,使其成為一種很有應(yīng)用前景的輕質(zhì)高溫材料。目前,對變形TiAl合金有大量研究［1,2］。鈦鋁合金的組織分為4種類型,隨著組織中γ相晶粒的減少依次為：近γ單相組織、雙態(tài)組織、近片層組織和全片層組織［3］,其中擁有全片層組織特征的γ鈦鋁合金具有最好的綜合力學(xué)性能,它能有效地阻止裂紋的擴(kuò)展,增大了全層片TiAl合金的斷裂韌度,提高屈服強(qiáng)度。

雖然全片層組織擁有最好的綜合力學(xué)性能,但是其力學(xué)性能隨片層取向與載荷加載方向的角度的變化十分劇烈,對TiA l合金PST(Polysynthetically tx inned)晶體研究證明,全片層組織的屈服強(qiáng)度和延伸率各向異性十分明顯。除此之外,片層間距對全片層TiAl合金的力學(xué)性能也具有重要影響。本文在閱讀國內(nèi)外文獻(xiàn)的基礎(chǔ)上,總結(jié)了全片層鈦鋁合金的片層取向和片層間距的控制方法,著重介紹了籽晶法和自引晶法在片層取向和片層間距的控制方面的作用。

1 全片層TiAl合金組織與性能的關(guān)系

全片層TiAl合金的組織對性能的影響主要體現(xiàn)在兩方面,片層取向?qū)π阅艿挠绊懞推瑢娱g距對性能的影響。

Inul等［4］對鈦鋁合金PST晶體的片層取向?qū)κ覝厮苄宰冃涡袨榈挠绊戇M(jìn)行了研究,結(jié)果如圖1所示,隨著片層取向與載荷加載方向的夾角從0到90°變化,鈦鋁合金的延伸率先增大后減小,壓縮屈服強(qiáng)度先減小后增大。當(dāng)片層取向與載荷加載方向呈90°時,TiAl合金具有最大的屈服強(qiáng)度。當(dāng)片層取向與載荷加載方向呈31°時,延伸率最大,達(dá)到20%。

全片層TiAl合金的片層間距對其力學(xué)性能也有重要影響。文獻(xiàn)［5］的研究表明,全片層TiAl合金的斷裂韌性(KIC,Ks)與片層間距符合霍爾-佩奇關(guān)系,隨著片層間距的減小,KIC,Ks逐漸增加；文獻(xiàn)［6］指出在全片層TiAl晶體中α2相片層的厚度(片層間距)和片層與載荷的夾角對全片層TiAl晶體的斷裂韌性有重要影響,α2相越薄(片層間距)和片層與載荷的夾角越小,TiA l合金的斷裂韌越高。文獻(xiàn)［7］的研究表明全片層TiAl合金相對于γ-TiAl和α2-TiA l單相TiA l合金具有更好的抗蠕變性能,隨著片層間距的減小,全片層TiAl合金的蠕變速率減小,蠕變強(qiáng)度增加,如圖2a所示。全片層TiAl合金的片層間距對其疲勞性能也有重要影響,文獻(xiàn)［8］的研究表明,在全片層TiA l合金中,疲勞裂紋的擴(kuò)展是通過細(xì)小的顯微裂紋的連接完成的,隨著片層間距的減小,TiAl合金抵抗疲勞裂紋擴(kuò)展的能力增強(qiáng),如圖2b所示。

圖1 片層取向?qū)iAl合金PST晶體的力學(xué)性能的影響 (a)屈服強(qiáng)度隨片層取向與生長方向夾角的變化關(guān)系；(b)延伸率隨片層取向與生長方向夾角的變化關(guān)系［4］Fig.1 Variation of the yield strength(a)and elongation(b)of PST crystals of TiAl alloy x ith the lamellae orientations(Φ)at room temperature［4］

圖2 片層間距對力學(xué)性能的影響 (a)Ti-42Al的蠕變速率［7］；(b)Ti-48Al-2Mn-2Nb的疲勞性能［8］Fig.2 Comparison ofminimum creep rates(a)［7］and fatigue crack grox th rate(b)［8］of Ti-Al x ith different lamellar spacing

2 全片層TiAl合金片層間距的控制

目前控制全片層TiAl晶體的片層間距的主要手段有：控制凝固過程中晶體生長速度；控制環(huán)境壓力；控制母料成分。

2.1 控制環(huán)境壓力

文獻(xiàn)［9］研究了在常壓,2GPa和4GPa壓力下,隨著壓力的變化Ti-48A l凝固組織的變化規(guī)律。試驗發(fā)現(xiàn),隨著壓力的增加,TiAl合金中相組成不變,但其凝固組織發(fā)生顯著變化。隨著壓力的增加,枝晶間的γ相體積逐漸減小,而且在片層組織中Al含量增加,片層間距減小,如圖3所示。原因是：TiAl合金凝固過程中的溶質(zhì)再分配導(dǎo)致Al元素從凝固后的晶體中排出,元素的擴(kuò)散系數(shù)隨壓力的增大而減小,如公式1所示。當(dāng)環(huán)境壓力從常壓增大為4GPa時,擴(kuò)散系數(shù)減少兩個數(shù)量級,抑制了Al元素的富集、偏析,進(jìn)而減少了 γ相的含量。同時由于片層生長速度與擴(kuò)散系數(shù)符合公式(2)的關(guān)系,使片層生長速度隨擴(kuò)散系數(shù)的減小而減小,進(jìn)而細(xì)化片層。

其中R為氣體常數(shù),T為熔化溫度,δ為原子自由程,η為溶劑粘度,P為氣壓,V0為液相體積分?jǐn)?shù)。

其中X0為A l含量,Xα和Xγ分別為α相和γ相的A l含量,L為臺階長度,K為常數(shù),v為γ相生長速度,D為擴(kuò)散系數(shù)。

雖然增大壓力能夠細(xì)化片層,但是充壓過程對設(shè)備的密封性能具有苛刻的要求,同時對于體積較大的熔煉爐,達(dá)到較高壓力時,對于增壓氣體(一般為惰性氣體)的消耗量較大,成本較高,使控制環(huán)境壓力法具有一定的局限性。

圖3 環(huán)境壓力對片層間距的影響 (a)常壓；(b)2GPa；(c)4GPa［9］Fig.3 Lamellar structures of Ti-48 alloy solidified under normal pressure(a),2GPa(b)and 4GPa(c)［9］

2.2 控制生長速度

Kumagai［10］,Maziasz［11］和Ding［12］的研究發(fā)現(xiàn),高溫α相的相變溫度是生長速率的函數(shù),同時生長速率越小,片層間距越大。Rengen Ding［13］通過對Ti-46Al-0.5W-0.5Si合金的研究發(fā)現(xiàn),在凝固過程中位于鑄錠邊緣的片層的間距小于位于鑄錠中心的片層間距,原因是邊緣具有較快的冷卻速率。Jiancheng Tang等［14］對二元TiAl合金片層間距隨冷卻速率與Al含量的變化關(guān)系進(jìn)行了研究,得到的試驗結(jié)果如圖4所示。由文獻(xiàn)［15］的研究知,全片層TiAl合金中γ相是從α相在共晶溫度以上直接析出而形成的,因此全片層TiAl合金中片層間距在共析轉(zhuǎn)變溫度以上就已確定。基于上述研究和相圖中AE,FH為直線段的假設(shè)(如圖5),Jiancheng Tang得到片層間距隨Al含量和冷卻速率的變化關(guān)系如式(3)所示。

其中vc是冷卻速率,R是理想氣體常數(shù),D0是Ti和A l在α相中的擴(kuò)散系數(shù),Q是激活能,Tα是α相變溫度,k是常數(shù),l是α晶粒中位錯運(yùn)動產(chǎn)生的臺階長度,BE,AB,BG如圖5中所示。由式3可以看出片層間距Al含量成正比,與冷卻速率呈反比。H. Umeda［16］的研究也得出了相似的結(jié)果。

圖4 片層間距與Al含量和冷卻速率的關(guān)系［14］Fig.4 Dependence of lamellar spacing on cooling rate and Al content［14］

圖5 Ti-Al相圖［15］Fig.5 The Ti-Al phase diagram［15］

控制生長速率是一種有效的細(xì)化片層的方法,但是根據(jù)成分過冷判據(jù),生長速率的增大會引起固/液界面向胞、枝狀轉(zhuǎn)變,進(jìn)而導(dǎo)致片層取向發(fā)生變化,因此生長速率的可變化的工藝區(qū)間較小。而且文獻(xiàn)［17］通過控制冷卻速率(生長速率)得到片層間距極小的TiAl合金組織,對其進(jìn)行抗蠕變性能測試時發(fā)現(xiàn),較小的片層間距導(dǎo)致其熱力學(xué)不穩(wěn)定,即使在相對較低的蠕變溫度下,片層組織在蠕變過程也會發(fā)生退化、溶解,降低了其抗蠕變性能。因此采用增大生長速率的方法得到的全片層TiAl合金組織穩(wěn)定性較差。

2.3 控制合金化學(xué)成分

除了控制生長速率和母料中Al含量以外,引入第三或第四組元也能細(xì)化片層組織,減小片層間距。Zhang［17］的研究表明少量B元素的加入能夠釘扎位于相界處的位錯,使合金在冷卻過程中從α單相區(qū)向α+γ雙相區(qū)轉(zhuǎn)變時,位于α和γ相界面處的位錯冷卻過程中運(yùn)動被阻礙,進(jìn)而抑制了γ相沿著厚度方向的生長,達(dá)到細(xì)化片層結(jié)構(gòu)的目的。Li等［18］的研究發(fā)現(xiàn),向Ti-47A1合金中添加Y元素可顯著降低片層間距,原因是高熔點的Y元素從液相中析出后,可在α相向γ相轉(zhuǎn)變時,作為γ相的形核核心,促進(jìn)γ相的形核,同時作為固溶體溶質(zhì)的Y元素對位錯的釘扎,使 γ相的長大受阻,進(jìn)而達(dá)到細(xì)化片層的目的。Liu［19］的研究發(fā)現(xiàn),片層間距大小與α2相的體積分?jǐn)?shù)有關(guān),其變化關(guān)系如圖6所示,隨著α2相的增多,片層間距下降,因此可以通過改變α2相的體積分?jǐn)?shù)來細(xì)化片層。Muto等［20］研究了難熔金屬元素Mo,W,Re和Si元素的添加對片層間距的影響,通過引入A l當(dāng)量的定義,計算得到Mo,W,Re,Si的鋁當(dāng)量系數(shù)分別為+0.6,+1,+0. 8,-2.6(其中“+”表示合金向高鋁方向偏移,“-”表示合金向低鋁方向偏移),增加難熔金屬元素可使合金向高鋁方向偏移,導(dǎo)致α2的體積分?jǐn)?shù)降低,片層間距增大；而添加Si元素可使合金向低鋁方向偏移,進(jìn)而致使α2的體積分?jǐn)?shù)升高,片層間距減小。

由以上分析知,加入第三或第四組元、改變Al當(dāng)量也是控制TiAl合金的片層間距的有效方法,而且可供選擇化學(xué)種類多,工藝窗口寬,具有控制壓力法和控制生長速率法所不具備的優(yōu)勢。

圖6 片層間距與α2相含量的關(guān)系［19］Fig.6 Dependence of lamellar spacing on volume ofα2［19］

3 片層取向的控制

由文獻(xiàn)［22］知,片層結(jié)構(gòu)中的γ相是從高溫α相中直接析出形成的,γ相取向與α相的取向符合Blackburn位向關(guān)系：(111)γ∥(0001)α,因此若要控制片層取向,必須控制高溫α相晶粒的取向。目前TiAl合金中,根據(jù)先析出相的不同控制高溫α相取向的方法有 3種：1)控制凝固路徑法［23］；2)籽晶法［23］,3)自引晶法［24］。

3.1 控制凝固路徑法

圖7 初生相為β相的TiAl合金凝固過程［23］Fig.7 Solidification procedure of the TiA l alloy x ithβas primary phase［23］

由文獻(xiàn)［23］知,β相,α相,γ相符合｛110｝β∥(0001)α∥｛111｝γ,<111＞β∥<110＞α∥ <110＞γ的位相關(guān)系(如圖7所示)?？梢酝ㄟ^改變TiAl合金的凝固路徑,使先析出相全部為β相,控制高溫α相的生長方向,進(jìn)而得到片層取向與生長方向平行的片層組織。當(dāng)慣習(xí)面如圖7b,c中所示時,最終得到的片層取向與晶體生長方向呈45°角,當(dāng)慣習(xí)面為圖7a中所示密排面時,最終得到的片層取向與生長方向平行。控制凝固路徑法的最關(guān)鍵步驟是使先析出相完全為β相［24］。目前控制先析出相為β相的方式有2種：添加β相穩(wěn)定化元素和控制凝固條件。

常采用的β相穩(wěn)定化元素主要有W,Nb,V, Mo,Ta,Cr,Re等元素。Jung等［25］研究了W,Mo, Re對TiAl合金的凝固組織的影響,指出Mo,Re,W三種元素都可使β相區(qū)向高Al方向移動,進(jìn)而擴(kuò)大β相區(qū)(如圖8a,b,c所示),其中W是最有效的β相穩(wěn)定化元素。采用Ti-47Al-2W進(jìn)行定向凝固試驗得到的試驗結(jié)果示意圖如圖8d所示,得到的全片層組織的片層取向有2種：與生長方向平行和與生長方向呈45°；但是隨著晶體的生長,與生長方向呈45°的片層逐漸占主導(dǎo)地位,與生長方向平行的片層逐漸被淘汰；原因是與生長方向平行的片層生長所需驅(qū)動力較大,而定向凝固過程中的溫度梯度較小不足以使其繼續(xù)生長。采用具有較大溫度梯度的懸浮區(qū)域熔煉法可得到穩(wěn)定生長的與生長方向平行的片層組織。

圖8 β化穩(wěn)定元素(Mo,Re,W)對凝固組織的影響［25］Fig.8 The influence ofβstabilizers(Mo,Re,W)on the microstructures［25］

除添加第三或第四組元外,工藝條件也對先析出相有重要影響。文獻(xiàn)［25］指出,隨著生長速率的提高,L+β→β轉(zhuǎn)變線向低A l方向移動,導(dǎo)致領(lǐng)先相為β相的TiAl合金在凝固過程中有α相的產(chǎn)生, α相的擇優(yōu)取向為〈0001〉,最終使片層取向垂直于生長方向,進(jìn)而使片層取向得不到控制。而且生長速率的變化能引起晶體取向的變化［23］,也會導(dǎo)致片層取向的改變；因此,在采用改變凝固路徑法控制片層取向時,為了控制片層取向,應(yīng)該采用較低的生長速率。

3.2 籽晶法

對于領(lǐng)先相為α相的TiAl合金,選用合適的籽晶同樣可以控制其片層取向。在采用籽晶法控制TiAl合金片層取向時,首先將片層取向與晶體生長方向平行的籽晶部分熔化使之與母料連接,在靠近熔化區(qū)的受熱影響的籽晶受熱轉(zhuǎn)變?yōu)棣料?熔化的母料與籽晶混合形成一定成分的液態(tài)區(qū),在隨后的冷卻過程中,從液相中凝固形成初生α相依附于籽晶的高溫α相上生長,使初生α相取向與籽晶的α相取向一致,最終的在后續(xù)的冷卻過程中形成與籽晶片層取向一致的片層,其示意圖如圖9所示［26］。

由于γ相和α相之間存在6種位向關(guān)系［27］,與生長方向平行的γ相后續(xù)的受熱、冷卻過程中可產(chǎn)生6種取向,如表1所示。而采用籽晶法控制片層取向的關(guān)鍵是將籽晶中片層取向遺傳到母料中,因此,籽晶在受熱冷卻過程中,其片層取向應(yīng)保持一致,并不是所有先析出相為α相的合金都能用作籽晶,作為籽晶必須滿足以下4方面要求［27］：

圖9 TiAl合金籽晶法定向凝固生長示意圖［28］Fig.9 Schematic diagram of seeding and directional solidification technique form icrostructure controlling in TiA l alloys［28］

1)α相是初生相。

2)當(dāng)被加熱到α→α2+γ共晶溫度以上時,片層結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,而且 α相是通過 α2相的無序化分解得到的。

3)加熱過程中 α相熱力學(xué)穩(wěn)定,而且 α相體積分?jǐn)?shù)的增加是通過α相片層的增厚實現(xiàn)的,而不是通過α相的形核,所以高溫α相與原來片層結(jié)構(gòu)中的α2相具有相同的取向。

4)在冷卻過程中整個相變過程與加熱過程互逆,原來的片層結(jié)構(gòu)在冷卻過程被修復(fù)。

表1 TiAl合金中α2相和γ相的晶體學(xué)取向關(guān)系［27］Table 1 Crystallographic variations betxeenα2-Ti3Al andγ-TiAl［27］

目前常用的籽晶材料有：Ti-Al-Si系合金,Ti-Al-Mo-Si系合金,Ti-Al-Mo系合金,Ti-Al-Mo-C系合金,其中Ti-43Al-3Si是最常用的籽晶材料。David Johnson［29］采用Ti-43Al-3Si作為籽晶對二元TiAl合金進(jìn)行了定向凝固,并且成功的控制了TiA l合金的片層取向；但是在研究過程中發(fā)現(xiàn)在籽晶和母料連接的過渡區(qū)內(nèi)發(fā)現(xiàn)大量的Si化物顆粒,降低了TiA l合金的斷裂韌性,因此Ti-43A l-3Si籽晶被看做是只能用于試驗研究,不能被商業(yè)應(yīng)用的籽晶成分。為了探索新型的籽晶成分代替Ti-A l-Si系籽晶,LEE等［30］開發(fā)了Ti-A l-Mo系籽晶,Ti-A l-Mo-C系籽晶,經(jīng)試驗得出能用做籽晶的Ti-A l-Mo系合金成分和Ti-A l-Mo-C系合金成分如表2中所示。

表2 能夠采用Ti-Al-Mo-C籽晶制備的TiAl成分(原子分?jǐn)?shù)/%)［30］Table 2 Compositions of alloys of the Ti-Al-C ternary system investigated for use as possible seed materials(Atom fraction/%)［30］

雖然采用控制凝固路徑法和籽晶法可制備片層取向與晶體生長方向相同的全片層TiAl合金晶體,但是這兩種方法存在一定的缺點：1)采用控制凝固路徑法控制片層取向時,β相穩(wěn)定元素的加入導(dǎo)致熔煉困難；合金元素的添加導(dǎo)致凝固過程更復(fù)雜,是片層取向不易控制。2)采用籽晶法控制片層取向時,過渡區(qū)太長,片層取向不易遺傳至母料中；生長速度慢,效率低；籽晶材料應(yīng)用范圍窄。因此,有必要開發(fā)新型的片層取向控制方法。

3.3 自引晶法

近年來,為了改善母料成分和籽晶成分不同引起的母料與籽晶的不兼容情況,學(xué)者們開發(fā)了新型的籽晶法制備TiAl合金方案：自引晶法控制高溫α晶粒取向。自引晶法理論是在不同的工藝條件能引起領(lǐng)先相的取向變化的基礎(chǔ)上提出的。領(lǐng)先相在長大過程中存在晶粒長大的競爭淘汰機(jī)制［31］,即晶粒的能否穩(wěn)定長大是由溫度梯度(熱流方向)和擇優(yōu)取向共同決定的。由文獻(xiàn)［24］知,當(dāng)以平界面生長時,界面的各向異性消除,熱流方向決定了晶體生長方向；當(dāng)以胞和枝晶狀界面生長時,熱流方向和晶粒的擇優(yōu)取向共同起作用,越偏離平衡狀態(tài),晶粒的擇優(yōu)取向?qū)w生長方向作用越強(qiáng),如圖10所示。因此采用自引晶法控制α相取向時,控制工藝參數(shù)是關(guān)鍵。

圖10 晶體生長方向、熱流方向與晶體擇優(yōu)取向在不同晶體生長形貌中的相互關(guān)系［24］Fig.10 Relationships of the grox th direction of crystal,heat flox and the preferred grox th direction in different solid-liquid interface morphologies：planar(a),cellular(b),dendritic(c),the three directions have the same direction(d)［24］

林均品等［32］采用相同的工藝參數(shù)對Ti-46Al-5Nb進(jìn)行正反兩次定向凝固獲得了片層取向與晶體生長方向相同的片層組織；樊江磊［33］采用自引晶法也有效的控制了Ti-45Al-0.5Si-0.5W合金的片層取向,獲得了片層取向與晶體生長方向相同的片層組織。這種方法大大提高了傳統(tǒng)籽晶法控制片層的質(zhì)量和效率［34］。

4 結(jié)束語

全片層TiAl合金的片層取向和片層間距對其斷裂韌性、屈服強(qiáng)度、蠕變性能和疲勞性能等力學(xué)性能具有重要影響?？刂破瑢尤∠蚝推瑢娱g距是提升TiAl合金性能的主要手段。片層間距小,片層取向與載荷方向一致時,綜合性能最好。合金化、增大生長速率和環(huán)境壓力可減小全片層TiAl合金的片層間距,增大環(huán)境壓力和生長速率可細(xì)化片層,但是其工藝窗口較窄,對設(shè)備的要求較高,尤其是在高速下生長的TiAl合金片層熱力學(xué)穩(wěn)定性低,因此減小Al當(dāng)量是較為有效的方法；通過控制凝固路徑法、籽晶細(xì)化片層法和自引晶法可得到片層取向與晶體生長方向相同的TiAl合金晶體,自引晶法是控制片層取向的新興方法,其充分解決了籽晶法中母料與籽晶的不兼容情況和控制凝固路徑法中凝固過程復(fù)雜的缺點,是未來TiAl合金片層取向控制的重要發(fā)展方向。

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Research Status of Lamellar Orientation and Lamellar Spacing Control of Full Lamellar TiAl Alloy

LIXiao-peng, ZHANG Bing-gang
(State Key Laboratory of Advanced Welding and Joining,Harbin Institute of Technology,Harbin 150001,China)

Lamellar orientation and lamellar spacing have important influence on themechanical properties of the full lamellar TiAl alloy.In this paper,the relationship betxeen mechanical properties and microstructures of full lamellar TiAl alloy has been systemically reviexed from the aspect of the controlling of lamellar orientation and lamellar spacing.The analysis shox s that fine lamellar x ith single orientation can lead to the bestmechanical performance.A lloying,large grox th speed and environmental pressure is benefit for fine lamellar,and alloying is the simplestmethod.Self-seeding technique is one themost promisingmethod to control the lamellar orientation in the future.

full lamellar TiAl alloy；lamellar orientation；lamellar spacing；mechanical properties

10.11868/j.issn.1005-5053.2015.5.014

TG146.2

A

1005-5053(2015)05-0090-09

2014-05-15；

2015-05-15

張秉剛(1971—),男,博士,教授,主要從事新材料及異種材料電子束焊接,電子束熔煉研究,(E-mail)zhangbg@hit.edu.cn。