使用錐形光纖對納米顆粒進(jìn)行振蕩式光捕獲*

劉清源

(中山大學(xué)物理科學(xué)與工程技術(shù)學(xué)院，廣東廣州510275)

光捕獲和光操控，即利用光來改變微小物體的運動狀態(tài)的技術(shù)，是光學(xué)當(dāng)前熱門的新興技術(shù)之一，能夠操作從納米級到微米級尺度的物體或者顆粒，并對其進(jìn)行引導(dǎo)，捕獲和分類［1－6］。光學(xué)操控精度高、目標(biāo)性強，同時具有非接觸式、無損傷性和維持樣品生物環(huán)境等優(yōu)點，能夠操控的微納顆粒包括原子、納米微粒［7－13］，生物大分子如 DNA，細(xì)胞，細(xì)菌等［14－18］，在生物、物理、化學(xué)和醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域發(fā)揮了非常重要的作用。

最早發(fā)現(xiàn)的光捕獲方法是1970年Ashkin［1］通過光鑷操控對微粒進(jìn)行加速和光勢阱捕捉。光鑷操控通過使用高數(shù)值孔徑物鏡對高功率激光進(jìn)行聚焦的方法，產(chǎn)生單位面積光場強度極大的高斯光束，其照射于微粒上時，微粒受到光對它產(chǎn)生的指向光強的方向的光梯度力和沿著光傳播的方向的光散射力的共同作用［19］，從而對微粒進(jìn)行捕獲。通過調(diào)節(jié)光束的聚焦情況，改變光梯度力和光散射力的作用范圍和大小，就可以對微粒進(jìn)行加速和光勢阱捕獲［2－3］。由于傳統(tǒng)光鑷系統(tǒng)復(fù)雜，操作不便，為克服以上不足，人們提出了錐形光纖操控技術(shù)。將單模光纖通過火焰加熱技術(shù)拉制，得到一個尖銳的錐形光纖。錐形光纖的出射端面為尖銳的拋物線形狀，故其能夠?qū)⒏吣芰康募す馐奂藉F形光纖焦點附近。在光纖內(nèi)通入能量密度大的激光束，輸入激光光強集中于錐形光纖的焦點，從而對焦點附近的微粒產(chǎn)生一個較強的梯度力，實現(xiàn)對顆粒的捕獲和操控［7－8，14］。這種光操控方法易于調(diào)節(jié)操作，現(xiàn)象明顯，容易觀測，捕捉速度快，效率高［20］。然而傳統(tǒng)的光操控技術(shù)捕獲顆粒時限于固定位置，顆粒遭到捕捉后其動能消失，在對顆粒的動態(tài)反應(yīng)過程或者生物細(xì)胞、細(xì)菌等進(jìn)行能量研究時，較難實現(xiàn)捕獲后的進(jìn)一步反應(yīng)，難以觀測顆粒之間的相互作用。鑒于目前在光捕獲和光操控上的多種實現(xiàn)方法均基于固定位置的捕獲，本文提出了一種新的捕獲和操控方法，即利用錐形光纖對納米顆粒進(jìn)行振蕩操控。而利用錐形光纖對納米顆粒進(jìn)行振蕩操控，通過使用光錐頭的聚光原理，利用光錐頭的尖銳性將高能量的激光束聚集到一起［21］，在距離錐形光纖尖端有一定距離的前方進(jìn)行聚焦而產(chǎn)生光勢阱。在液體中自由運動的顆粒當(dāng)運動到勢阱周圍時，由于受到光梯度力的影響，從而在勢阱內(nèi)部發(fā)生周期性的往復(fù)運動。這種方法可以快速有效捕捉顆粒，且捕獲后顆?？梢栽趧葳逯型鶑?fù)運動，有利于對需要與外界環(huán)境充分接觸來保證生理活性的生物細(xì)胞、細(xì)菌等的動態(tài)研究［22－23］。利用該技術(shù)可以為光學(xué)顯微操作提供一種新的途徑。

1 實驗裝置與理論分析

針對單一納米顆粒使用錐形光纖光操控的方法可以描述如下。圖1(a)展示了如何對二氧化硅納米顆粒進(jìn)行穩(wěn)定捕獲的實驗裝置圖。連接于電腦上的電荷耦合裝置 (CCD)顯微鏡，可以用來監(jiān)測和實時捕捉圖像。錐形光纖放置于載玻片上，尖端放入溶解有二氧化硅納米顆粒的液滴。二氧化硅納米顆粒液滴是通過將二氧化硅納米顆粒溶解在去離子水中形成的。將錐形光纖的尖端部分放置于顆粒溶液中，光纖的另一端連接在波長為808 nm的激光器上。往光纖中通入激光后，隨機游動中的二氧化硅納米顆粒受到沿錐形光纖方向的光學(xué)梯度力而被捕獲。這個裝置的架設(shè)方法在于通過將錐形光錐的一端利用可調(diào)節(jié)支架固定，在進(jìn)行測量時，可以方便的調(diào)節(jié)光纖的位置和與顆粒的相對間距。通過調(diào)節(jié)可調(diào)節(jié)支架的位置，就可以改變錐形光纖的平面位置，高度等參數(shù)，從而對錐形光纖的參數(shù)和性質(zhì)進(jìn)行更好的測量。同時，在光學(xué)顯微鏡調(diào)整放大倍數(shù)時，這樣的結(jié)構(gòu)能夠更好地減少視野范圍變化對于實驗觀察的影響。光錐通過可調(diào)節(jié)支架調(diào)節(jié)至光錐尖端與納米顆粒附近，且在顯微鏡視角內(nèi)位于水平方向上。采用這樣的支架結(jié)構(gòu)，方便對支架以及固定在支架上的光纖進(jìn)行調(diào)節(jié)，從而更好地方便接下來對納米顆粒的操控與捕捉。

圖1(b)顯示了使用錐形光纖對顆粒進(jìn)行振蕩式捕獲的原理圖。溶有二氧化硅納米顆粒的液滴由滴定管滴在載玻片上一個錐形光纖放置處。捕獲激光 (波長為808 nm)通入錐形光纖之中。光在808 nm的近紅外波段被二氧化硅納米顆粒弱吸收。由于輸入的激光在光纖末端距離末端一定距離的地方得到聚焦，故當(dāng)顆粒位于焦點附近時，顆粒將受到光學(xué)梯度力的作用［19］。對于沿著光纖軸線垂直的方向，顆粒受到指向光纖軸線的光梯度力的作用，從而可以捕獲在光纖中心軸線上。而對于沿著光纖中心軸線的方向，顆粒同時受到光梯度力和光散射力的作用。但是在焦點附近，光梯度力大于散射力，從而顆?？梢员徊东@到焦點處。由于焦點距離光纖末端有一定的距離，所以當(dāng)顆粒在焦點處時，原有的動能使得它能夠繼續(xù)運動，當(dāng)離開焦點時，顆粒又被指向焦點的梯度力拉回來，從而速度減小，到達(dá)一定位置后返回運動到焦點處，繼續(xù)向前運動，同樣再次受到指向焦點的光梯度力的作用，速度較小到一定距離再次被拉回到焦點處，從而顆粒可以在焦點處進(jìn)行振蕩式運動，從而實現(xiàn)了顆粒的振蕩式捕獲。

錐形光纖是由單模光纖通過火焰加熱技術(shù)拉制而成。通過用鉗子將標(biāo)準(zhǔn)石英光纖的外皮和保護層破去，將光纖端平行拉直，放置于支架之上，通向光輸入口處的一端固定于支架上，另一端用鑷子夾住。固定完成后利用酒精燈的火焰尖端對將光纖前段的裸光纖部分進(jìn)行灼燒，待裸光纖被灼燒至軟化之后，利用鑷子迅速對光錐尖端進(jìn)行拉制。最初的拉制速度大約為0.3 mm/s，在這個速度下，光纖直徑在大約2 mm的長度范圍內(nèi)從約125 μm減少到約10 μm的。此后突然提高拉制速度至3 mm/s，在1 s之內(nèi)，通過鑷子極快速的移動，對熔融態(tài)的光纖施加一個較大的拉力，從而將其拉斷，得到一個尖銳的錐形角形狀的，能起到很好聚光作用的光錐頭。

圖1 (a)實驗裝置示意圖;(b)錐形光纖操控顆粒原理圖;(c)錐形光纖的光學(xué)顯微照片;(d)二氧化硅納米顆粒的掃描電子顯微鏡 (SEM)照片F(xiàn)ig.1 (a)Scheme of the experimental setup;(b)Schematic of manipulating using the tapered fiber;(c)Optical microscope image of the tapered fiber;(d)Scanning electron microscope(SEM)image of SiO2nanoparticles

錐形光纖的固定和操縱使用精密微調(diào)支架(Kohzu Precision公司生產(chǎn)，50 nm的分辨率)完成。理想的錐形光纖的尖端直徑在幾微米數(shù)量級。與普通的光纖末端相比，由于錐形纖維的錐尖直徑突然減少，故其尖端的直徑要小得多。因此其能夠?qū)膺M(jìn)行聚焦，使得光纖尖端釋放的光能量和光力最大化。因此該光錐僅需要30 mW輸入光功率即可以實現(xiàn)捕獲。采用以上方法拉制的錐形光纖如圖1(c)所示，光纖的直徑一開始緩慢的減小，然后突然用力拉制，使得直徑迅速變小以至形成尖端。由錐形光纖的光學(xué)照片 (圖1(c))可見，錐形光纖的直徑在長度為24 μm范圍內(nèi)從8 μm減少到5 μm，然后在2 μm長度之內(nèi)迅速從5 μm降低至1 μm。

選用平均直徑約800 nm的二氧化硅納米顆粒作為操控對象。二氧化硅納米顆粒如圖1(d)所示，為均勻的納米顆粒，宏觀上外觀為白色粉末狀固體。將微量二氧化硅納米顆粒溶于去離子水中，并通過超聲波振蕩器使其形成均勻澄清的溶液。

2 實驗結(jié)果

圖2 二氧化硅納米顆粒的振蕩操控光學(xué)顯微照片紅色圓圈表明顆粒在t=0.0 s時的初始位置;粉色圓圈表明顆粒在捕獲過程中的位置。插圖表明顆粒捕獲情況的示意圖Fig.2 Optical microscope image of oscillating manipulation of SiO2nanoparticle The red circle indicates the initial location of the particle at t=0.0 s，while the pink circle indicates the location of the particle in the trapping process.Insets show the schematics of the particle during the trapping process

為了能夠以高效率對納米顆粒進(jìn)行捕捉，輸出功率為30 mW的波長808 nm的激光到光纖之中，通過光纖傳入錐形光纖尖端。在錐形光纖尖端周圍，滴有均勻的溶解了平均直徑為800 nm的二氧化硅微粒溶液。激光從錐形光纖的尖端輸出，并在溶液之中形成一個較強的光場分布。由于錐形光纖尖端的聚焦效應(yīng)，光錐尖端附近會聚了高密度高能量光束。在該激光束的作用下，隨機懸浮在錐形光纖尖端附近的納米顆粒受到光學(xué)梯度力的影響，納米顆粒將朝著光強度較高的位置移動，最終被捕獲到焦點處。由于顆粒在焦點處尚且保有一部分動能，故其可以繼續(xù)運動，直到移動一定距離，在指向焦點的光梯度力作用下耗盡動能后，停止在錐形光纖尖端一定距離處。此后受到光梯度力影響，開始折返回到焦點，并保有遠(yuǎn)離錐形光纖尖端方向的動能。由于光梯度力指向焦點方向，納米顆粒在一定距離的減速后停止，此后加速回到焦點。結(jié)果，納米顆粒會并且在光梯度力的作用下，在焦點附近擺動。綜上所述，溶液中的顆粒在通入激光束的影響下產(chǎn)生了周期性的振蕩運動 (圖2)。通過以上原理，我們實現(xiàn)了利用錐形光纖對于平均直徑為800 nm的二氧化硅微粒的振蕩操控。由于激光通入錐形光纖的時間可以由手動操控，因此我們可以對納米顆粒的運動進(jìn)行討論如下。如圖2所示，通入激光后，納米顆粒被錐形光纖捕獲。取顆粒位于遠(yuǎn)光錐點附近時為計時起始點觀測，初始時刻顆粒位于遠(yuǎn)光錐點，在指向錐形光纖焦點的光梯度力的作用下向錐形光纖方向加速運動 (圖2(a));0.2 s之后，顆粒運動到焦點處，其運動速度被加速到最大值，在光梯度力和散射力作用下達(dá)到受力平衡狀態(tài)，由于顆粒仍有運動速度，依靠慣性繼續(xù)向錐形光纖方向減速運動 (圖2(b));0.4 s，顆粒到達(dá)近光錐點，速度降為0，受到指向錐形光纖焦點的光梯度力的作用加速遠(yuǎn)離錐形光纖(圖2(c));0.6 s，顆粒返回到焦點處，運動速度被加速到極大值，由于光梯度力和散射力相互抵消，再次達(dá)到受力平衡狀態(tài)，同樣在這個位置由于顆粒仍有速度，它將進(jìn)一步運動，隨慣性繼續(xù)減速遠(yuǎn)離光錐 (圖2(d));0.8 s，顆粒重新回到遠(yuǎn)光錐點，顆粒運動速度降為零。由于光梯度力的作用向焦點方向做加速運動，從而開始下一個運動周期(圖2(e))。在整個運動周期之中，顆粒運動的位置均位于錐形光纖焦點附近，且顆粒在焦點附近的運動呈周期性現(xiàn)象。通過以上實驗結(jié)果可知，我們實現(xiàn)了利用周期振蕩的方式對納米顆粒的捕捉，并且測得其周期性振蕩現(xiàn)象的規(guī)律。

通過對顆粒在焦點附近做周期性的振蕩運動情況進(jìn)行長時間的觀察和記錄，其與錐形光纖尖端距離隨顆粒受操控時間變化的函數(shù)關(guān)系如圖3所示。由圖中可以得出，在整個顆粒受操控的運動周期之中，顆粒運動的位置均位于距離光錐尖端約4.4 μm的平衡點附近，且顆粒在平衡點附近的運動呈周期性現(xiàn)象。由觀測數(shù)據(jù)可以得出，在顆粒位于錐形光纖尖端附近時，顆粒的振蕩周期約為0.8 s，振蕩中心距離錐形光纖尖端約為4.4 μm，顆粒振蕩振幅約為1.45 μm。采用簡諧振子模型對這一振蕩捕獲的過程進(jìn)行比較分析，從中可以得出結(jié)論如下:輸入激光在錐形光纖末端一定距離的地方得到聚焦，并且在焦點附近形成較強的光學(xué)梯度力。由于光梯度力的作用，顆粒與錐形光纖尖端距離約4.4 μm周圍產(chǎn)生了一個勢阱，顆粒被捕獲后，在勢阱內(nèi)部產(chǎn)生周期振蕩現(xiàn)象。

3 分析與討論

圖3 顆粒與錐形光纖尖端距離隨顆粒受操控時間變化的函數(shù)關(guān)系圖Fig.3 Distance between the particle and the tapered fiber end as a function of particle manipulating time

圖4 (a)錐形光纖尖端輸出的光場分布模擬圖;(b)歸一化的錐形光纖尖端中軸線上的光場強度分布圖;(c)歸一化的錐形光纖焦平面上的光場強度分布圖Fig.4 (a)Simulated optical field distribution output from the tapered fiber;(b)Normalized optical field intensity distribution along the central axis of the tapered fiber;(c)Normalized optical field intensity distribution at focus plane of the tapered fiber

為對以上結(jié)論進(jìn)行驗證，我們采用有限元法(使用COMSOL Multiphysics 4.3模擬軟件)對錐形光纖尖端附近的光場強度，在顆粒位于錐形光纖焦點處的情況下進(jìn)行模擬。模擬的光場強度分布結(jié)果如圖4(a)所示。沿著光纖中心軸線 (Y=0 μm)的光場分布如圖4(b)所示。由圖4(a)和4(b)可以看出，出射光場在距離光纖末端為4.1 μm的地方達(dá)到最大值，也就是在這個位置得到聚焦。圖4(c)給出了在焦點處 (X=4.1 μm)沿著Y方向的光場分布曲線。根據(jù)圖4(c)，錐形光纖焦平面上的光場強度集中于錐形光纖中軸線上。所以當(dāng)顆粒在光纖末端附近運動時，在偏離光纖軸線的地方，由于受到沿著Y方向指向光纖軸線的光學(xué)梯度力的作用而被捕獲到光纖軸線上。而顆粒在被捕獲后，在光纖軸線方向，顆粒受到的光梯度力指向光場最大的地方，也就是焦點X=4.1 μm的地方。在焦點左側(cè)，顆粒受到的力向右指向焦點 (如圖4(a)中的顆粒1)，從而向右運動;然后運動到焦點處 (如圖4(a)中的顆粒2)，顆粒由于原有的速度繼續(xù)向右運動;在焦點右側(cè)，顆粒受到的力向左指向焦點 (如圖4(a)中的顆粒3)，先減速后停止最后返回向左運動。從而顆粒在圍繞著焦點進(jìn)行周期性的振蕩運動。由以上模擬結(jié)果可以得出，錐形光纖尖端發(fā)射的激光射入溶液之中，在錐形光纖的焦點附近形成一個較強的光強分布，從而產(chǎn)生一個光梯度力作用在運動到光纖末端附近的顆粒上。顆粒在光梯度力的作用下，在焦點附近做簡諧振蕩運動，從而實現(xiàn)了錐形光纖對顆粒的振蕩捕獲。顆粒在錐形光纖的光場內(nèi)振蕩運動時，其振蕩范圍集中在焦點附近，振蕩運動中心的靠近錐形光纖的焦點，振幅在錐形光纖的光勢阱區(qū)內(nèi)部。模擬得到的光場強度集中區(qū)域位于錐形光纖中軸線上距離焦點前后約2 μm范圍內(nèi)，和實驗中觀測到的粒子振蕩運動范圍較為接近。綜上所述，模擬結(jié)果證實了顆粒在錐形光纖尖端附近時，照射在顆粒上的激光在顆粒產(chǎn)生光梯度力作用，被錐形光纖捕獲從而產(chǎn)生周期性的振蕩運動。模擬結(jié)果與理論分析以及實驗現(xiàn)象基本吻合，證明了上文給出的結(jié)論。

綜合實驗數(shù)據(jù)和理論模擬的結(jié)果并進(jìn)行分析，通過顆粒的運動作為表征，測試了錐形光纖對顆粒的振蕩捕獲和操控。在實驗裝置安裝完畢的基礎(chǔ)上，錐形光纖尖端放入溶有二氧化硅納米顆粒的液滴，輸入激光通過錐形光纖聚焦，在焦點附近產(chǎn)生光學(xué)梯度力。受光學(xué)梯度力的影響，液滴內(nèi)部可操控區(qū)間內(nèi)的二氧化硅納米顆?？梢员诲F形光纖捕獲，束縛在光力勢阱之中，產(chǎn)生周期性的振蕩運動。通過以上步驟完成了使用錐形光纖對單個納米顆粒進(jìn)行光學(xué)振蕩捕獲。采用此方法捕獲的納米顆粒保有一定強度的動能，相較傳統(tǒng)的靜止捕獲方法更加容易與外界環(huán)境發(fā)生反應(yīng)。由于納米大小的顆粒的布朗運動現(xiàn)象相對于微米大小的顆粒更明顯，因此，需要更高的激光輸出功率來對更小的顆粒進(jìn)行作用，從而施加更大的光作用力來抵消布朗運動的影響。

4 結(jié)論

本文使用錐形光纖對單個納米顆粒進(jìn)行光學(xué)振蕩捕獲。我們分析了顆粒的捕獲原理，并測試了一個特定的二氧化硅納米顆粒的振蕩運動過程。通過分析實驗數(shù)據(jù)并且與模擬結(jié)果進(jìn)行對比，我們發(fā)現(xiàn)該顆粒的運動規(guī)律符合簡諧振動現(xiàn)象，其運動表現(xiàn)為周期性振蕩。這一結(jié)果為錐形光纖對顆粒進(jìn)行振蕩捕獲的原理提供了解釋，并且對于以后進(jìn)一步探究錐形光纖的光捕獲現(xiàn)象，以及采用該方法對微納顆粒進(jìn)行捕獲和操控都有很大的幫助。利用該技術(shù)有利于對微納顆粒及生物細(xì)胞進(jìn)行振蕩式的動態(tài)研究。

［1］ASHKIN A.Acceleration and trapping of particles by radiation pressure［J］.Physical Review Letters ，1970，24:156－159.

［2］GRIER D G，A revolution in optical manipulation［J］.Nature，2003，424:810－816.

［3］NEUMAN K C，BLOCK S M.Optical trapping［J］.Review of Scientific Instruments，2004，75:2787－2809.

［4］CHIOU P Y，OHTA A T，WU M C.Massively parallel manipulation of single cells and microparticles using optical images［J］.Nature，2005，436:370－372.

［5］DHOLAKIA K，REECE P.Optical micromanipulation takes hold［J］.Nanotoday，2006，1:18－27.

［6］GRIGORENKO A N，ROBERTS N，DICKINSON M，et al.Nanometric optical tweezers based on nanostructured substrates［J］.Nature Photonics，2008，2:365－370.

［7］LIU Z H，GUO C K，YANG J，et al.Tapered fiber optical tweezers for microscopic particle trapping:fabrication and application［J］.Optics Express，2006，14:12510－12516.

［8］LIBERALE C ，MINZIONI P，BRAGHERI F，et al.Miniaturized all-fibre probe for three-dimensional optical trapping and manipulation［J］.Nature Photonics 2007，1:723－727.

［9］JUAN M L，RIGHINI M，QUIDANT R.Plasmon nanooptical tweezers［J］.Nature Photonics，2011，5:349－356.

［10］PANG Y，GORDON R.Optical trapping of 12 nm dielectric spheres using double-nanoholes in a gold film［J］.Nano Letters，2011，11:3763－3767.

［11］CHEN C，JUAN M L，LI Y，et al.Enhanced optical trapping and arrangement of nano-objects in a plasmonic nanocavity［J］.Nano Letters，2012，12:125－132.

［12］DESCHARMES N，DHARANIPATHY P，DIAO Z，et al.Observation of backaction and self-induced trapping in a planar hollow photonic crystal cavity［J］.Physical Review Letters，2013，110:123601.

［13］BERTHELOT J，A IMOVIS S，JUAN M L，et al.Three-dimensional manipulation with scanning near-field optical nanotweezers ［J］.Nature Nanotechnology，2014，9:295－299.

［14］HU Z H，WANG J，LIANG J W.Manipulation and arrangement of biological and dielectric particles by a lensed fiber probe［J］.Optics Express，2004，12:4123－4128.

［15］MARTINEZ I A，RAJ S，PETROV D.Colored noise in the fluctuations of an extended DNA molecule detected by optical trapping［J］.European Biophysics Journal With Biophysics Letters，2012，41:99－106.

［16］WANG X L，XUE G，CHEN S，et al.Cell manipulation tool with combined microwell array and optical tweezers for cell isolation and deposition［J］.Journal of Micromechanics and Microengineering，2013，23:075006.

［17］ZEHTABI-OSKUIE A，JIANG H，CYR B R，et al.Double nanohole optical trapping:dynamics and proteinantibody co-trapping［J］.Lab Chip，2013，13:2563－2568.

［18］WANG X，CHEN S，CHOW Y T，et al.A microengineered cell fusion approach with combined optical tweezers and microwell array technologies［J］.RSC Advances，2013，3:23589.

［19］周歧發(fā)，張進(jìn)修，陳忠陽，等.電場對PbTiO3超微粒子0－3型納米復(fù)合材料性能的影響［J］.中山大學(xué)學(xué)報:自然科學(xué)版，1997，36(2):54－57.

［20］XIN H，XU R，LI B.Optical trapping，driving，and arrangement of particles using a tapered fibre probe ［J］.Scientific Reports，2012，2:818.

［21］傅思鏡，劉葉新，童洲森.單模光纖熔錐型OWDM耦合率的計算［J］.中山大學(xué)學(xué)報:自然科學(xué)版，2001，40(2):122－124.

［22］STELLAMANNS E，UPPALURI S，HOCHSTETTER A，et al.Optical trapping reveals propulsion forces，power generation and motility efficiency of the unicellular parasites Trypanosoma brucei brucei［J］.Scientific Reports，2014，4:6515.

［23］LAK?MPER S，LAMPRECHT A，SCHAAP I A，et al.Direct 2D measurement of time-averaged forces and pressure amplitudes in acoustophoretic devices using optical trapping［J］.Lab Chip，2015，15:290.