236Np全套中子數(shù)據(jù)更新評價(jià)

陳國長，曹文田，王記民，于保生，唐國有

（1.中國原子能科學(xué)研究院核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102413；

2.北京大學(xué)物理學(xué)院核物理與核技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100871）

236Np全套中子數(shù)據(jù)更新評價(jià)

陳國長1，曹文田2，＊，王記民1，于保生1，唐國有2

（1.中國原子能科學(xué)研究院核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102413；

2.北京大學(xué)物理學(xué)院核物理與核技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100871）

裂變核全套中子評價(jià)數(shù)據(jù)為反應(yīng)堆設(shè)計(jì)和安全運(yùn)行、核燃料循環(huán)、估算高燃耗反應(yīng)堆中次錒系核素的產(chǎn)生量及嬗變研究等提供重要的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。本文基于全新的238Np中子光學(xué)模型勢參數(shù)，對n＋236Np核反應(yīng)進(jìn)行理論分析，并根據(jù)Np各同位素反應(yīng)截面系統(tǒng)變化規(guī)律，對模型參數(shù)進(jìn)行了調(diào)整，最后完成了全套中子數(shù)據(jù)的更新評價(jià)，與CENDL-3.1評價(jià)結(jié)果相比有較明顯的改進(jìn)。

236Np；中子；評價(jià)；截面；核數(shù)據(jù)

裂變核全套中子評價(jià)數(shù)據(jù)為反應(yīng)堆設(shè)計(jì)和安全運(yùn)行、核燃料循環(huán)、估算高燃耗反應(yīng)堆中次錒系核素的產(chǎn)生量及其嬗變研究等提供重要的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。裂變反應(yīng)堆中產(chǎn)生的主要次錒系元素包括Np、Am和Cm等。Takano等［1］計(jì)算表明，在UO2－PWR（50 GW·d／t燃燒，冷卻7 a）中，Np系列元素含量占總乏燃料次錒系元素的51%，而Am占35%；相同條件下，在MOX-PWR反應(yīng)堆中，Np和Am含量占總乏燃料次錒系元素的4.4%和58%。236Np核素可通過240Am的α衰變、237Np（n，2n）、237Np（d，t）等核反應(yīng)產(chǎn)生。在中國CENDL-3.1評價(jià)庫［2］中，236Np全套中子數(shù)據(jù)于2003年完成全新評價(jià)，此后的10年內(nèi)，國際上先后公布了一些新的全套中子評價(jià)數(shù)據(jù)庫［3－6］，特別是2010年日本公布的全套中子評價(jià)數(shù)據(jù)庫JENDL-4.0［3］，其對236Np進(jìn)行了全新的理論模型計(jì)算。因此，需對CENDL-3.1評價(jià)庫中的236Np全套中子數(shù)據(jù)進(jìn)行認(rèn)真分析和必要更新。

1 現(xiàn)存評價(jià)數(shù)據(jù)情況

2003—2004年，中國核數(shù)據(jù)中心完成了236，237，238，239Np等4個(gè)核素全套中子數(shù)據(jù)的評價(jià)，并全部收錄到CENDL-3.1評價(jià)庫中，在CENDL－2.1［7］中無236，238，239Np全套中子數(shù)據(jù)，是全新評價(jià)數(shù)據(jù)。另外，在2012年完成了對238Np的全套中子數(shù)據(jù)的更新評價(jià)，獲得了一套全新的中子光學(xué)模型勢參數(shù)。由于缺乏實(shí)驗(yàn)測量信息，在數(shù)據(jù)評價(jià)中主要以Np系列核素截面的系統(tǒng)變化規(guī)律為依據(jù)開展理論分析。理論計(jì)算中直接采用238Np全套中子數(shù)據(jù)更新評價(jià)時(shí)所獲得的一套全新的中子光學(xué)模型勢參數(shù)，將零程扭曲波玻恩近似理論模型DWUCK程序［8］與基于統(tǒng)一的Hauser-Feshbach理論及激子模型的FUNF程序［9］結(jié)合開展理論計(jì)算。在CENDL-3.1評價(jià)數(shù)據(jù)中非彈性散射、裂變第1臺階、第2臺階及（n，2n）反應(yīng)截面等并非很合理，特別是8 Me V以上能區(qū)的非彈性散射截面顯得過大，第1激發(fā)態(tài)的非彈性散射截面也有些偏大。（n，2n）反應(yīng)截面在7.3 MeV附近出現(xiàn)一較明顯的結(jié)構(gòu)，這一點(diǎn)正好與（n，f）反應(yīng)在第2臺階（7 Me V附近）截面上升階段曲線出現(xiàn)較明顯的結(jié)構(gòu)對應(yīng)，從物理上說這并不很合理，可能的原因是在理論分析過程中對不同反應(yīng)道截面分配不夠合理。

國際評價(jià)庫中俄羅斯ROSFOND-2010［4］的評價(jià)數(shù)據(jù)主要取自日本早期評價(jià)庫JENDL-3.2的評價(jià)數(shù)據(jù)［10］，而瞬發(fā)裂變中子數(shù)取自歐洲JEFF-3.1評價(jià)庫［5］，裂變瞬發(fā)中子能譜直接采用238Np的評價(jià)數(shù)據(jù)。JEFF-3.1評價(jià)庫直接取自JENDL-3.3評價(jià)數(shù)據(jù)，JENDL-3.3評價(jià)數(shù)據(jù)直接取自JENDL-3.2庫，僅刪除了彈性散射角分布T矩陣等文檔，并對能譜進(jìn)行了插值。日本JENDL-4.0和美國ENDF／B-Ⅶ.1評價(jià)數(shù)據(jù)庫［6］分別于2010和2011年正式對外公布，ENDF／B-Ⅶ.1評價(jià)庫直接采用JENDL-4.0庫中的數(shù)據(jù)。JENDL-4.0庫的評價(jià)數(shù)據(jù)2007年由Iwamoto［11］完成，主要利用CCONE模型程序重新進(jìn)行理論計(jì)算。

2 現(xiàn)存實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)情況

在更新評價(jià)中，檢索了EXFOR實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)庫，補(bǔ)充查找了CINDA庫以及INIS索引數(shù)據(jù)庫等，僅Lindner等［12］、Jaffey等［13］、Gerasimov等［14］、Danon等［15］和Val′skiy等［16］開展了裂變反應(yīng)實(shí)驗(yàn)測量。除Danon等和Val′skiy等分別測量了0～22 eV和0.025 3 eV～21.54 keV共振能區(qū)的裂變截面外，其他的實(shí)驗(yàn)均為熱能點(diǎn)裂變截面測量。

3 全套中子數(shù)據(jù)更新評價(jià)

在CENDL-3.1評價(jià)后無新的實(shí)驗(yàn)測量信息出現(xiàn)，而新公布的全套中子評價(jià)數(shù)據(jù)庫中僅JENDL-4.0庫中的數(shù)據(jù)為全新評價(jià)結(jié)果。由于JEFF-3.1和ROSFOND-2010評價(jià)數(shù)據(jù)均取自JENDL-3.2評價(jià)庫，且ENDF／B-Ⅶ.1取自JENDL-4.0評價(jià)庫，因此在各評價(jià)數(shù)據(jù)畫圖比對時(shí)不再顯示ROSFOND-2010和ENDF／B-Ⅶ.1評價(jià)庫。

本評價(jià)工作在分析和總結(jié)各評價(jià)數(shù)據(jù)庫特別是CENDL-3.1庫中評價(jià)數(shù)據(jù)現(xiàn)狀和需改進(jìn)的內(nèi)容，以及各評價(jià)數(shù)據(jù)庫中Np系列核素反應(yīng)截面變化規(guī)律的基礎(chǔ)上，對直接作用過程貢獻(xiàn)、非彈性散射截面、（n，2n）反應(yīng)截面和裂變截面等方面做了更新和改進(jìn)。由于共振參數(shù)及裂變中子數(shù)均無新的實(shí)驗(yàn)測量信息，共振參數(shù)、熱能點(diǎn)反應(yīng)截面、瞬發(fā)、緩發(fā)和總裂變中子數(shù)均保持CENDL-3.1的推薦值。錒系核素全套中子數(shù)據(jù)評價(jià)過程及CENDL-3.1庫中錒系核素全套中子數(shù)據(jù)評價(jià)情況在文獻(xiàn)［17-18］中有較詳細(xì)描述，特別是缺乏或無實(shí)驗(yàn)信息的反應(yīng)截面的評價(jià)方法和過程在文獻(xiàn)［18］有較詳細(xì)描述，最基本原則是：1）以相同核電荷數(shù)Z中有實(shí)驗(yàn)測量信息的核素的光學(xué)勢參數(shù)為基礎(chǔ)，根據(jù)全截面等隨質(zhì)量數(shù)A的變化趨勢做適當(dāng)調(diào)整；2）根據(jù)（n，2n）、（n，f）、（n，γ）等反應(yīng)截面隨A變化的趨勢調(diào)整能級密度、對修正及裂變位壘等模型參數(shù)，如（n，2n）反應(yīng)截面隨A增加而增大。236Np和238Np兩核素具有相同的奇偶性，兩者僅相差兩個(gè)中子，由中子引起的核反應(yīng)截面大小及形狀均具有很強(qiáng)的可比性，因此在本工作理論計(jì)算中直接采用文獻(xiàn)［19］中新獲得的一套n＋238Np中子光學(xué)模型勢參數(shù)，將其用于FUNF程序和直接作用過程DWUCK程序理論計(jì)算。下文主要對本工作的評價(jià)結(jié)果與其他庫中評價(jià)數(shù)據(jù)進(jìn)行對比和分析。

3.1 全截面和彈性散射反應(yīng)截面

理論計(jì)算中，直接采用238Np全套中子數(shù)據(jù)更新評價(jià)時(shí)所獲得的一套全新的光學(xué)模型勢參數(shù)，由此計(jì)算得到的全截面與其他庫中評價(jià)數(shù)據(jù)的對比如圖1所示。對于全截面，本工作的推薦值整體較CENDL-3.1庫的稍高一些。在JENDL-4.0庫中，n＋236Np的理論計(jì)算中也是直接采用n＋238Np中子光學(xué)模型勢參數(shù)，其全截面大小和變化趨勢均與本工作的相同。

圖1 全截面評價(jià)數(shù)據(jù)對比Fig.1 Comparison of evaluated data for（n，tot）reaction

各評價(jià)庫中彈性散射截面的對比如圖2所示。在0.04～0.4 Me V和0.4～4 Me V兩個(gè)能區(qū)，本評價(jià)結(jié)果分別較CENDL-3.1庫的高約0.5×10－24cm2和低0.5×10－24～1×10－24cm2，而4 MeV能區(qū)以上各評價(jià)庫間差異較小。在4 MeV以下能區(qū)，本工作結(jié)果明顯較JENDL-4.0的低，而在4 MeV以上能區(qū)兩者間差異很小。JEFF-3.1的彈性散射反應(yīng)截面整體較其他評價(jià)數(shù)據(jù)庫的高，截面曲線的形狀和大小均不太符合物理規(guī)律。

圖2 彈性散射截面評價(jià)數(shù)據(jù)對比Fig.2 Comparison of evaluated data for（n，el）reaction

3.2 非彈性散射反應(yīng)截面

非彈性散射反應(yīng)截面理論分析嚴(yán)重依賴于靶核的核結(jié)構(gòu)信息，國際核結(jié)構(gòu)評價(jià)數(shù)據(jù)庫（evaluated nuclear structure data file，ENSDF）中最新的236Np核結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)為文獻(xiàn)［20］中的推薦值，但與較早236Np的核結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)相比并無變化，將文獻(xiàn)［20］中所列的能級（表1）均考慮到理論計(jì)算中。236Np基態(tài)的自旋為6－，耦合道光學(xué)模型程序ECIS-95［21］無法對其進(jìn)行理論計(jì)算，另外，基態(tài)與激發(fā)態(tài)之間的耦合也不強(qiáng)，因此，選擇零程扭曲波玻恩近似理論模型來計(jì)算非彈性散射直接作用貢獻(xiàn)。從表1可看出，在ENSDF庫中第1激發(fā)態(tài)只給出了自旋，而未給出參考的宇稱，若其宇稱為負(fù)，由DWUCK程序計(jì)算的非彈性散射直接作用貢獻(xiàn)為10－23cm2量級，明顯不合理；若為正，非彈性散射直接作用貢獻(xiàn)為10－57cm2量級，因此考慮該激發(fā)態(tài)的非彈性散射直接作用貢獻(xiàn)意義不太大，在理論計(jì)算時(shí)假定其宇稱為正。故利用DWUCK程序只計(jì)算第2～4激發(fā)態(tài)的非彈性散射直接作用的貢獻(xiàn)。由DWUCK程序計(jì)算得到的直接作用非彈性散射的截面和角分布數(shù)據(jù)配合統(tǒng)計(jì)模型程序FUNF的理論計(jì)算，最后得到各分立能級和連續(xù)能級的非彈性散射截面及總非彈性散射截面。

表1236Np分立能級信息Table 1 Discrete levels information of236Np

本工作的總非彈性散射截面與各評價(jià)庫之間的對比如圖3所示。本工作的非彈性散射截面與CENDL-3.1和JENDL-4.0評價(jià)庫在截面大小與形狀上均存在較大差異。一方面，本工作采用的光學(xué)模型勢參數(shù)與CENDL-3.1評價(jià)時(shí)完全不同；另一方面，直接作用貢獻(xiàn)的理論計(jì)算結(jié)果也與CENDL-3.1評價(jià)時(shí)存在一定差異。能級綱圖中所涉及的最高激發(fā)態(tài)能量小于0.33 Me V，因此連續(xù)非彈性散射是總非彈性散射截面貢獻(xiàn)的主要來源，再考慮到第2～4激發(fā)態(tài)的直接作用貢獻(xiàn)，總非彈性散射截面在入射中子能量較低時(shí)截面大些是較合理的；另外，在8 Me V以上能區(qū)，本文評價(jià)值明顯較CENDL-3.1低些。本評價(jià)值在截面形狀上與文獻(xiàn)［19］中238Np非彈散射的基本相似，只是截面小一些，這符合截面隨A變化的規(guī)律；但在JENDL-4.0庫中，236Np和238Np的非彈性散射激發(fā)函數(shù)存在較大的差異，如圖3所示，而其238Np非彈性散射截面形狀卻與本評價(jià)值相似。因此，整體上看，本評價(jià)值較JENDL-4.0的合理些。JEFF-3.1的評價(jià)數(shù)據(jù)曲線由一條折線構(gòu)成，可能是理論計(jì)算中所考慮的能點(diǎn)不夠造成的。

圖3 非彈性散射截面評價(jià)數(shù)據(jù)對比Fig.3 Comparison of evaluated data for（n，n′）reaction

值得注意的是，在JENDL-4.0理論計(jì)算中所采用的236Np分立能級與ENSDF數(shù)據(jù)庫的不相符（表1）。除基態(tài)和第2激發(fā)態(tài)的J外，在JENDL-4.0評價(jià)中所采用的分立能級無法在ENSDF數(shù)據(jù)庫中找到，這些激發(fā)態(tài)信息均是人為添加的；同時(shí)，假定第2激發(fā)態(tài)的宇稱為正，且是1個(gè)轉(zhuǎn)動(dòng)帶的帶頭，由此人為地添加了第3、第4和第6激發(fā)態(tài)（表1）。這可能是與本工作的非彈性散射截面存在較大差異的原因，也是其自身236Np和238Np非彈性散射截面在形狀與大小上差異較大的最可能原因。

3.3 （n，2n）反應(yīng)截面

本工作的236Np（n，2n）反應(yīng)截面推薦值與各評價(jià)庫數(shù)據(jù)的對比如圖4所示。本工作推薦值與CENDL-3.1評價(jià)庫之間存在較大的差異，一方面是由于目前所采用的光學(xué)模型勢參數(shù)與原先的不同，另一方面，非彈性散射截面和裂變反應(yīng)截面均與原先的理論計(jì)算存在較大差異。從截面曲線看，本文推薦值在7.3 Me V附近曲線較光滑，解決了CENDL-3.1庫中存在一較明顯的結(jié)構(gòu)的問題，整體上反應(yīng)截面曲線和大小更合理一些。本工作推薦值與JENDL-4.0庫評價(jià)數(shù)據(jù)間差異較大，主要是由于兩者間的非彈性散射及裂變反應(yīng)截面間存在較大的差異造成的。JEFF-3.1的評價(jià)值整體較其他的評價(jià)庫高，在12.8 Me V附近為一折線下降，不是很合理。

圖4 （n，2n）反應(yīng)截面評價(jià)數(shù)據(jù)對比Fig.4 Comparison of evaluated data for（n，2n）reaction

3.4 裂變反應(yīng)截面

裂變反應(yīng)截面各評價(jià)庫數(shù)據(jù)的對比如圖5所示。從截面形狀和大小看，本推薦值與Britt和Wilhelmy［22］的裂變截面系統(tǒng)變化的研究結(jié)果符合較好，物理走向合理，而與CENDL-3.1間存在較大差異。CENDL-3.1庫中裂變反應(yīng)的第1臺階即（n，f）反應(yīng)（反應(yīng)代號MT＝19）截面下降較快，而第2和第3臺階即（n，n′f）和（n，2nf）反應(yīng)截面較本推薦值小很多，但這兩個(gè)臺階形狀與本推薦值類似。圖5中的數(shù)據(jù)點(diǎn)是由Britt和Wilhelmy通過對奇-奇核以及有實(shí)驗(yàn)信息核素的裂變反應(yīng)截面系統(tǒng)分析得到的經(jīng)驗(yàn)公式，經(jīng)驗(yàn)公式中的裂變概率是通過（3He，tf）和（3He，df）兩個(gè)間接反應(yīng)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)提取的，該經(jīng)驗(yàn)公式應(yīng)用于估算難以開展實(shí)驗(yàn)測量的奇-奇核在6 Me V以下能區(qū)裂變截面，因此這一研究結(jié)果作為本推薦時(shí)的參考。目前推薦值與JENDL-4.0在小于5 MeV能區(qū)基本符合，但第2和第3臺階部分本評價(jià)值整體與其存在一定的差異，這一點(diǎn)從（n，n′）和（n，2n）等反應(yīng)截面間存在較大差異也可看出。JEFF-3.1庫的截面與其他推薦數(shù)據(jù)的差異不太大，但其曲線形狀不是很合理，特別是每個(gè)臺階起閾處均為折線。

圖5 裂變反應(yīng)截面評價(jià)數(shù)據(jù)對比Fig.5 Comparison of evaluated data for（n，f）reaction

3.5 其他反應(yīng)截面

中子與236Np作用的其他反應(yīng)截面對比如圖6所示，包括（n，3n）、（n，γ）、（n，p）、（n，d）、（n，t）和（n，α）反應(yīng)截面，各反應(yīng)截面大小和物理變化趨勢均較合理。

圖6 其他反應(yīng)截面評價(jià)數(shù)據(jù)對比Fig.6 Comparison of evaluated data for other reactions

3.6 微分截面評價(jià)

本工作的彈性散射角分布與其他評價(jià)庫間的對比如圖7所示，其中入射中子能量為14 MeV，各評價(jià)庫間的彈性散射角分布的形狀基本一致。在峰值大小上，本工作結(jié)果較CENDL-3.1的低些，與JENDL-4.0的推薦值基本一致。在大角度上，各評價(jià)庫推薦值間截面及其曲線形狀均存在較大的差異。

圖7 彈性散射角分布對比（En＝14 Me V）Fig.7 Comparison of elastic scattering angular distribution（En＝14 MeV）

裂變中子能譜由Madland-Nix公式計(jì)算得到，入射中子能量為0.5～20.0 MeV的裂變能譜理論計(jì)算結(jié)果如圖8所示。本工作的裂變中子能譜符合物理變化規(guī)律，即隨著入射中子能量的增加，裂變中子能譜逐漸變硬。由于無角分布和能譜實(shí)驗(yàn)信息，因此本推薦均采用理論計(jì)算結(jié)果。

圖8 中子出射裂變能譜（En＝0.5～20.0 MeV）Fig.8 Comparison of fission spectra（En＝0.5-20.0 Me V）

4 小結(jié)

本工作以238Np全套中子數(shù)據(jù)更新評價(jià)時(shí)獲得的一套全新的中子光學(xué)模型勢參數(shù)為基礎(chǔ)，利用DWUCK程序和FUNF程序開展理論分析，同時(shí)根據(jù)Np各同位素反應(yīng)截面系統(tǒng)變化規(guī)律，對能級密度、對修正及裂變位壘等模型參數(shù)進(jìn)行調(diào)整，最后獲得了各反應(yīng)截面、微分截面及雙微分截面，推薦的結(jié)果物理趨勢合理。

與CENDL-3.1評價(jià)數(shù)據(jù)相比，全截面、彈性散射截面、非彈性散射截面、（n，2n）反應(yīng)截面和裂變截面等均有較大的更新和改進(jìn)，非彈性散射截面更加符合物理變化趨勢，裂變反應(yīng)截面特別是第1臺階能區(qū)與Britt等的裂變截面系統(tǒng)變化的研究結(jié)果相符合，（n，2n）反應(yīng)截面較好地解決了CENDL-3.1評價(jià)數(shù)據(jù)在7.3 MeV附近截面不光滑的問題。本推薦中還給出了雙微分截面和光子產(chǎn)生數(shù)據(jù)等。

中子與236Np反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)信息很少，且236Np自身的能級綱圖不太完整，因此，需對236Np的核反應(yīng)實(shí)驗(yàn)測量信息、評價(jià)數(shù)據(jù)及核結(jié)構(gòu)信息繼續(xù)進(jìn)行跟蹤，以便對評價(jià)數(shù)據(jù)進(jìn)一步更新和改進(jìn)。

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Updated Evaluation of Neutron Nuclear Data for236Np

CHEN Guo-chang1，CAO Wen-tian2，＊，WANG Ji-min1，
YU Bao-sheng1，TANG Guo-you2
（1.China Institute of Atomic Energy，P.O.Box 275-41，Beijing 102413，China；
2.State Key Laboratory of Nuclear Physics and Technology，
School of Physics，Peking University，Beijing 100871，China）

The nuclear data with high accuracy for actinides play an important role in nuclear technology applications，including reactor design and operation，fuel cycle，and estimation of the amount of minor actinides in high burnup reactors and its transmutation.Based on a new set of neutron optical model parameter of238Np and the systematic trend of the cross sections of different Np isotopes，a full set of236Np neutron nuclear data were updated and improved by theoretical calculation.The present result has significant improvements over the data in CENDL-3.1.

236Np；neutron；evaluation；cross section；nuclear data

O571.54

A

：1000-6931（2015）09-1537-07

10.7538／yzk.2015.49.09.1537

2014-06-03；

2014-08-21

陳國長（1978—），男，浙江臺州人，副研究員，博士，粒子物理與原子核物理專業(yè)

＊通信作者：曹文田，E-mail：cao＠pku.edu.cn