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    激光拉曼光譜氣體分析的研究

    2015-05-14 09:27:14王國(guó)清司宇辰張兆斌
    石油化工 2015年10期
    關(guān)鍵詞:曼光譜拉曼環(huán)境溫度

    劉 逸,王國(guó)清,司宇辰,張兆斌

    (中國(guó)石化 北京化工研究院,北京 100013)

    在乙烯生產(chǎn)過(guò)程中,對(duì)裂解原料及產(chǎn)物的分析評(píng)價(jià),有利于把握裂解深度、了解裂解爐的運(yùn)行狀況、指導(dǎo)工藝參數(shù)的優(yōu)化[1]。以裂解氣分析為例,現(xiàn)有的分析方法主要為氣相色譜法,它的優(yōu)點(diǎn)是分析結(jié)果全面、信息量大,但耗時(shí)較長(zhǎng)。隨著裂解爐產(chǎn)能的加大及裂解原料的多樣性,對(duì)反饋生產(chǎn)指標(biāo)的分析技術(shù)也提出了更新更高的要求。近年來(lái),快速分析技術(shù)越來(lái)越多地被應(yīng)用到石化領(lǐng)域的原料及產(chǎn)物分析中[2-4]。

    由于烴類主要包含的脂肪鏈、芳香環(huán)等極性較弱的部分及C—C和等振動(dòng)時(shí)偶極矩變化較小的基團(tuán)在拉曼光譜中信號(hào)強(qiáng)烈[5],且以激光為光源的拉曼光譜技術(shù)整合了激光功率密度高、方向性好、相干性好的特點(diǎn)[6],在石化領(lǐng)域具有較好的應(yīng)用前景[7-10]。激光拉曼光譜的譜線位置、譜帶強(qiáng)度等可直接反映物質(zhì)成分等信息,且具有維護(hù)費(fèi)用低,操作簡(jiǎn)便,可實(shí)現(xiàn)對(duì)試樣無(wú)接觸、無(wú)損害快速分析等優(yōu)勢(shì)[11-13]。在氣體分析方面,激光拉曼光譜與高壓試樣池一起用于快速測(cè)定天然氣中H2,N2,CO2,CH4的含量[14]。激光拉曼光譜與電荷耦合元件(CCD)一起用于測(cè)量燃?xì)廨啓C(jī)燃燒室中氧燃料燃燒火焰中CO2,O2,CO,N2,CH4,H2O,H27種主要物質(zhì)的含量、混合比例及溫度[15]。激光拉曼光譜與色散型分光系統(tǒng)一起用于錄井氣體的檢測(cè)[16],展現(xiàn)出激光拉曼光譜氣體檢測(cè)技術(shù)良好的應(yīng)用前景。

    本工作采用CCD型激光拉曼光譜氣體實(shí)驗(yàn)樣機(jī)測(cè)定了6種標(biāo)準(zhǔn)氣體(H2,CH4,C2H4,C2H6,C3H6,C3H8)的含量;通過(guò)增加樣機(jī)機(jī)械結(jié)構(gòu)的剛性,并結(jié)合釋放應(yīng)力、鈍化管線等處理,提高了光譜基線的穩(wěn)定性;考察了環(huán)境溫度、積分時(shí)間、測(cè)試壓力等因素對(duì)響應(yīng)信號(hào)的影響,通過(guò)優(yōu)化實(shí)驗(yàn)條件,獲得標(biāo)準(zhǔn)氣體較好的激光拉曼光譜響應(yīng)信號(hào),并與氣相色譜法進(jìn)行了比較。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 標(biāo)準(zhǔn)氣體

    6種標(biāo)準(zhǔn)氣體的底氣均為N2,體積組成分別為:H220.1%,CH419.90%,C2H435.80%,C2H67.91%,C3H66.00%,C3H82.01%。

    1.2 激光拉曼光譜實(shí)驗(yàn)

    采用武漢四方光電科技有限公司的激光拉曼光譜氣體實(shí)驗(yàn)樣機(jī)獲得試樣的拉曼光譜分析數(shù)據(jù)。該儀器采用532 nm He-Ne激光器,激光功率200 mW;采用1 044像素的CCD收集試樣的拉曼光譜信號(hào),背景氣為Ar。

    光譜基線的穩(wěn)定性優(yōu)化實(shí)驗(yàn)采用Ar。環(huán)境溫度實(shí)驗(yàn)采用空氣,積分時(shí)間3 s、測(cè)試壓力0.1 MPa,測(cè)試不同環(huán)境溫度(20.5,23.5,27.5 ℃)下的響應(yīng)信號(hào)。積分時(shí)間實(shí)驗(yàn)采用空氣,環(huán)境溫度23.5 ℃、測(cè)試壓力0.1 MPa,測(cè)試不同積分時(shí)間(3,6,12,25,30,48 s)下的響應(yīng)信號(hào)。壓力實(shí)驗(yàn)采用標(biāo)準(zhǔn)氣體C3H8,環(huán)境溫度23.5 ℃、積分時(shí)間25 s,測(cè)試不同壓力(0.1,0.2,0.3,0.4,0.5 MPa)下的響應(yīng)信號(hào)。激光拉曼光譜分析實(shí)驗(yàn)采用標(biāo)準(zhǔn)氣體,環(huán)境溫度23.5 ℃、積分時(shí)間25 s、測(cè)試壓力0.5 MPa,重復(fù)性實(shí)驗(yàn)重復(fù)測(cè)定5次,計(jì)算相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)。

    1.3 氣相色譜實(shí)驗(yàn)

    采用Agilent公司7890A型氣相色譜儀,配有氣體進(jìn)樣閥、FID(N2載氣)、TCD(He載氣、N2載氣)及Al2O3毛細(xì)管柱(50 m×0.32 mm)、Plot-Q 5A分子篩柱(2.438 4 m×3.175 mm×2 mm)。

    分析條件:初始柱溫60 ℃,保持1 min,以20 ℃/min的速率升溫到80 ℃,再以10 ℃/min的速率升溫到120 ℃,總時(shí)間7 min;FID溫度220 ℃,TCD溫度250 ℃,進(jìn)樣口溫度200 ℃。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 光譜基線穩(wěn)定性的優(yōu)化

    標(biāo)準(zhǔn)氣體的激光拉曼光譜見(jiàn)圖1。由圖1可見(jiàn),運(yùn)行一定時(shí)間后光譜基線出現(xiàn)明顯的漂移,累計(jì)運(yùn)行30 h,光譜基線出現(xiàn)最大約1 300個(gè)計(jì)數(shù)的漂移。如此大的基線漂移,可能是由儀器光路發(fā)生改變引起的。鑒于此,改進(jìn)了儀器光路的機(jī)械結(jié)構(gòu),減少可變動(dòng)部件、使其剛性增加,并以Ar為試樣氣對(duì)激光拉曼光譜基線的穩(wěn)定性進(jìn)行了研究。

    圖1 標(biāo)準(zhǔn)氣體的激光拉曼光譜Fig.1 Laser Raman spectra of standard gases.

    Ar的激光拉曼光譜見(jiàn)圖2。由圖2可見(jiàn),儀器改進(jìn)后,剛性增加,運(yùn)行一定時(shí)間后,Ar基線仍有一定程度的漂移(見(jiàn)圖2a),累計(jì)運(yùn)行15 h,光譜基線出現(xiàn)最大約380個(gè)計(jì)數(shù)的漂移??紤]到增加儀器機(jī)械結(jié)構(gòu)的剛性可能產(chǎn)生裝配應(yīng)力,且光路存在的熒光等干擾可對(duì)試樣的激光拉曼光譜造成較大的影響,進(jìn)一步對(duì)儀器光路進(jìn)行優(yōu)化,包括對(duì)部分剛性增加的部件多次拆裝以釋放應(yīng)力、調(diào)整部分部件的剛性使其具有一定的靈活度以及化學(xué)處理鈍化試樣管線。由圖2b可見(jiàn),進(jìn)一步優(yōu)化后,累計(jì)運(yùn)行32 h,光譜基線仍有較好的重合度,最大漂移約26個(gè)計(jì)數(shù)。因此,后續(xù)采用增加機(jī)械結(jié)構(gòu)剛性并進(jìn)一步 優(yōu)化后的激光拉曼光譜儀開(kāi)展實(shí)驗(yàn)。

    圖2 Ar的激光拉曼光譜Fig.2 Laser Raman spectra of Ar.

    2.2 實(shí)驗(yàn)條件的優(yōu)化

    2.2.1 環(huán)境溫度對(duì)響應(yīng)信號(hào)的影響

    環(huán)境溫度對(duì)激光拉曼光譜響應(yīng)信號(hào)的影響見(jiàn)圖3。由圖3可見(jiàn),環(huán)境溫度升高,空氣中N2的響應(yīng)信號(hào)明顯降低(見(jiàn)圖3a),O2的響應(yīng)信號(hào)也有一定程度的降低(見(jiàn)圖3b),與此同時(shí),N2和O2的響應(yīng)信號(hào)的比值基本保持不變(見(jiàn)圖3c),且Ar的激光拉曼光譜的基線基本保持不變(見(jiàn)圖3d)??紤]到現(xiàn)有實(shí)驗(yàn)條件下,過(guò)低的環(huán)境溫度需要消耗更多的制冷資源。為盡可能大地獲得試樣的激光拉曼光譜信號(hào)強(qiáng)度,且盡可能少地消耗制冷資源,應(yīng)選擇適宜的環(huán)境溫度。后續(xù)實(shí)驗(yàn)的環(huán)境溫度選擇23.5 ℃。

    圖3 環(huán)境溫度對(duì)激光拉曼光譜響應(yīng)信號(hào)的影響Fig.3 Effects of environmental temperature on the Raman signals.Test conditions:integration time 3 s,test pressure 0.1 MPa.

    2.2.2 積分時(shí)間對(duì)響應(yīng)信號(hào)的影響

    積分時(shí)間延長(zhǎng),儀器響應(yīng)信號(hào)增強(qiáng)、分析時(shí)間延長(zhǎng)。積分時(shí)間對(duì)激光拉曼光譜響應(yīng)信號(hào)的影響見(jiàn)圖4。由圖4可見(jiàn),積分時(shí)間延長(zhǎng),空氣中N2和O2的響應(yīng)信號(hào)增加(見(jiàn)圖4a),與此同時(shí),兩者的比值基本保持不變(見(jiàn)圖4b)??紤]到檢測(cè)器的響應(yīng)范圍,且Ar的激光拉曼光譜的基線隨積分時(shí)間的延長(zhǎng)而上升(見(jiàn)圖4c),為盡可能大地獲得試樣的響應(yīng)信號(hào)強(qiáng)度,并盡可能縮短分析時(shí)間、降低基線高度,后續(xù)實(shí)驗(yàn)的積分時(shí)間優(yōu)選25 s。

    圖4 積分時(shí)間對(duì)激光拉曼光譜響應(yīng)信號(hào)的影響Fig.4 Effects of integration time on the Raman signals.Test conditions:environmental temperature 23.5 ℃,test pressure 0.1 MPa.

    2.2.3 測(cè)試壓力對(duì)響應(yīng)信號(hào)的影響

    測(cè)試壓力增加,儀器響應(yīng)信號(hào)增強(qiáng)。測(cè)試壓力對(duì)激光拉曼光譜響應(yīng)信號(hào)的影響見(jiàn)表1,不同測(cè)試壓力下Ar的激光拉曼光譜見(jiàn)圖5。由表1和圖5可見(jiàn),測(cè)試壓力增加,2.01%(φ)C3H8標(biāo)準(zhǔn)氣體的測(cè)試結(jié)果的相對(duì)誤差逐漸減小,且Ar的激光拉曼光譜的基線基本保持不變??紤]到乙烯裝置的裂解氣中H2,CH4,C2H4,C2H6,C3H6,C3H86種基本組分可能的含量范圍,為盡可能大地獲得試樣的響應(yīng)信號(hào)強(qiáng)度,并保證氣體不液化,后續(xù)實(shí)驗(yàn)的測(cè)試壓力優(yōu)選0.5 MPa。

    表1 測(cè)試壓力對(duì)激光拉曼光譜響應(yīng)信號(hào)的影響Table 1 Effects of test pressure on the Raman signals(C3H8 standard gas)

    2.3 氣相色譜法與激光拉曼光譜法的比較

    采用氣相色譜法進(jìn)行分析時(shí),氣體經(jīng)色譜柱分離,由FID得到烴含量、由TCD輔助檢測(cè)得到H2含量、再由TCD得到N2含量。以C2H4標(biāo)準(zhǔn)氣體為例,其氣相色譜及激光拉曼光譜見(jiàn)圖6,其中,圖6a和6b分別為C2H4和N2的氣相色譜圖,由色譜峰面積測(cè)定目標(biāo)組分的含量。采用激光拉曼光譜法進(jìn)行分析時(shí),氣體未經(jīng)分離,標(biāo)準(zhǔn)氣體中目標(biāo)組分(烴及H2)及底氣N2同時(shí)出峰。由圖6c可見(jiàn),2 106.96 cm-1處的峰歸屬于底氣N2;1 350.77,1 632.26,1 661.09,2 895.46,3 038.79 cm-1處的峰為C2H4的拉曼指紋峰,由指紋峰的峰高可測(cè)定C2H4的含量。6種標(biāo)準(zhǔn)氣體的氣相色譜及激光拉曼光譜分析結(jié)果見(jiàn)表2。

    由表2可看出,氣相色譜與激光拉曼光譜的測(cè)試結(jié)果大致相當(dāng),且兩種方法的重復(fù)性實(shí)驗(yàn)的RSD均小于2%,表明兩種方法均具有較好的重復(fù)性。

    圖5 不同壓力下Ar的激光拉曼光譜Fig.5 Laser Raman spectra of Ar under different test pressure(0.1,0.2,0.3,0.4,0.5 MPa).

    圖6 C2H4標(biāo)準(zhǔn)氣體的氣相色譜及激光拉曼光譜Fig.6 GC and laser Raman spectrum of C2H4 standard gas.

    表2 6種標(biāo)準(zhǔn)氣體的氣相色譜與激光拉曼光譜的測(cè)試結(jié)果Table 2 GC and Raman spectra of 6 standard gases

    3 結(jié)論

    1)對(duì)激光拉曼光譜的基線穩(wěn)定性和實(shí)驗(yàn)條件進(jìn)行了優(yōu)化,采用激光拉曼光譜測(cè)定了H2,CH4,C2H4,C2H6,C3H6,C3H86種氣體的含量。優(yōu)化的實(shí)驗(yàn)條件為:環(huán)境溫度23.5 ℃、積分時(shí)間25 s、測(cè)試壓力0.5 MPa;在優(yōu)化實(shí)驗(yàn)條件下,測(cè)試結(jié)果及方法的重復(fù)性均與氣相色譜法大致相當(dāng),重復(fù)性實(shí)驗(yàn)的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于2%。相對(duì)于氣相色譜法,激光拉曼光譜法可加快分析數(shù)據(jù)的反饋速度,且無(wú)載氣等消耗,可有效降低分析成本。

    2)結(jié)合乙烯裂解領(lǐng)域的應(yīng)用,可進(jìn)一步深化激光拉曼光譜技術(shù)對(duì)混合氣等復(fù)雜體系的定性定量工作,以期將其快速分析的優(yōu)勢(shì)與工業(yè)生產(chǎn)相結(jié)合,滿足石化行業(yè)大規(guī)模生產(chǎn)的需要。

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