花生殼對水土污染物吸附的研究進展

李 玲,全沁果,敖 艷,譚 力,段麗萍,徐思敏,閆旭宇,*

(1.湖南科技學(xué)院生命科學(xué)與化學(xué)工程系,湖南永州 425199;2.湖南科技學(xué)院湘南優(yōu)勢植物資源綜合利用湖南省重點實驗室,湖南永州 425199)

花生殼對水土污染物吸附的研究進展

李 玲1,2,全沁果1,2,敖 艷1,2,譚 力1,2,段麗萍1,2,徐思敏1,2,閆旭宇1,2,*

(1.湖南科技學(xué)院生命科學(xué)與化學(xué)工程系,湖南永州 425199;2.湖南科技學(xué)院湘南優(yōu)勢植物資源綜合利用湖南省重點實驗室,湖南永州 425199)

花生殼是花生加工的副產(chǎn)物,資源十分豐富。為探討花生殼對水土污染修復(fù)的利用現(xiàn)狀,本文結(jié)合目前國內(nèi)外的研究,綜述了花生殼作為生物吸附劑在重金屬、工業(yè)添加劑、抗生素等污染的應(yīng)用進展,并進行了總結(jié)。以期為提高花生殼及其它農(nóng)業(yè)廢棄物的環(huán)境污染修復(fù)效率提供參考,并提出了今后的研究重點和方向。

花生殼,水土污染,生物吸附劑

生態(tài)環(huán)境惡化已成為制約我國經(jīng)濟發(fā)展的重要因素,嚴重威脅到我們自身的生存環(huán)境[1-2]。當(dāng)前環(huán)境污染以水土污染最為突出,以重金屬、工業(yè)添加劑、有機溶劑等污染為典型代表,這些環(huán)境污染物因其非生物降解性、富集性、持久有害性等特點,可破壞當(dāng)?shù)厣鷳B(tài)系統(tǒng),并最終可能對人類構(gòu)成威脅[3-4]。傳統(tǒng)修復(fù)技術(shù)如沉淀法、電解法、離子交換法、物理吸附法、反滲透和點滲析法等成本高、工藝繁瑣、修復(fù)效果欠佳,易造成二次污染[5-6]。傳統(tǒng)吸附法的吸附劑大都采用活性炭[7-8],其價格偏高,再生時損失較大,嚴重制約了其發(fā)展。為此,尋找來源廣、廉價且高效的吸附材料成為治理環(huán)境污染的關(guān)鍵。由于農(nóng)作物的來源廣、產(chǎn)量大、成本低、無需再生、無二次污染且環(huán)境友好等優(yōu)點,已成為生物吸附劑材料的首選。

花生是我國主要的油料作物和傳統(tǒng)的出口農(nóng)產(chǎn)品,年產(chǎn)約1564.4萬t,估計年產(chǎn)花生殼約516萬t[9]。除少部分花生殼被制成飼料或當(dāng)成燃料外,大部分被丟棄或燒毀,造成了資源浪費和環(huán)境污染[10]。國內(nèi)外就花生殼開發(fā)生物吸附劑治理環(huán)境污染方面做了大量研究[11-14],已證實此法具有良好的可行性,可促進花生資源的綜合利用,提升花生加工產(chǎn)品的附加值,是一種“以廢治廢”、環(huán)境友好的綠色方案,前景甚為廣闊。為此,本文擬對當(dāng)前國內(nèi)外以花生殼為原料開發(fā)生物吸附劑來治理環(huán)境污染的研究進展做簡要歸納,并提出了今后發(fā)展的方向,以期為花生殼綜合利用和環(huán)境污染治理提供一定的理論依據(jù)。

1 花生殼對重金屬的吸附

花生殼含有粗纖維素65.7%～79.3%[15],纖維素可由酸水解為單糖,每個單糖中含有3個醇羥基,醇羥基上的氫原子活潑性很強,具有脫除重金屬離子和螯合重金屬離子的作用[16]。此外,花生殼物理結(jié)構(gòu)上孔隙度較高、表面積大,可以與金屬離子發(fā)生物理吸附[17]。因此,花生殼作為一種良好的重金屬離子生物吸附劑逐漸得到人們的重視,特別是利用花生殼對水土重金屬污染修復(fù)效應(yīng)的研究較為深入。

1.1 花生殼對水體重金屬污染的吸附

工業(yè)廢水中重金屬污染具有非常強的擴散性,對環(huán)境的危害嚴重,并可通過食物鏈富集作用進入人體。由于重金屬很難進行生物降解,使得重金屬的處理難度較大。目前,已證實花生殼具備吸附重金屬離子的特性和孔隙特征,開發(fā)成生物吸附劑處理重金屬水體污染具有良好的可行性[18],并重點報道了花生殼對廢水中重金屬鉻(Cr)、銅(Cu)、鉛(Pb)和鎘(Cd)污染等吸附特性的研究。

1.1.1 花生殼對Cr6+的吸附 水體中的鉻主要以Cr6+存在,酸性條件下易被還原成Cr3+,與Cr3+相比,Cr6+有很強的毒性及致癌、致突變作用。而我國每年排放的電鍍廢水約40億m3,Cr6+的濃度一般在50～250mg/L,遠超出安全限值。因此,降低水體中Cr6+的含量顯得尤為重要[19]。

目前,花生殼是處理Cr6+水體污染常用的農(nóng)業(yè)廢棄物之一。研究表明,用1mg/L的磷酸對洗滌粉碎后的花生殼進行改性,投加30g/L改性后的花生殼對40mg/L的Cr6+廢水進行處理,在pH2,溫度為25℃條件下吸附處理100min,Cr6+的去除率為96.8%[20];也可用冰醋酸和濃硫酸對花生殼進行酯化改性,在pH1,溫度為25℃的條件下,投加1g/L酯化改性花生殼對20mg/L的Cr6+廢水進行處理,1h后吸附達到平衡,Cr6+的去除率為98.7%[21];還可用34%的甲醛和0.1mg/L的硫酸按1∶5混合后對花生殼進行改性,在pH1,溫度為25℃時,投加20g/L酯化改性花生殼對50mg/L的Cr6+廢水進行處理,300min后吸附達到平衡,Cr6+的去除率可達99.71%[22]。因此,酸度越強越有利于改性花生殼對Cr6+的吸附性能,吸附劑與Cr6+污染水體量合理的添加比例是提高Cr6+去除率的保證。

1.1.2 花生殼對Cu2+的吸附 目前,冶金、采礦、電鍍、催化、儀表、合金和化工等工業(yè)生產(chǎn)過程中會產(chǎn)生大量的含銅廢水,銅為不可降解物質(zhì),會在生物體中累積,最終將通過食物鏈對動植物及人體造成危害。尋找去除廢水中Cu2+的有效方法已刻不容緩[23]。有關(guān)資料顯示,花生殼作為生物吸附劑使用對Cu2+具有很好的親和力[24]。

目前,主要采用改性花生殼吸附廢水中的Cu2+。王東梅等[25]以花生殼為原料,50%氯化鋅溶液為活化劑,采用功率為640W的微波照射4min下制備成改性花生殼,發(fā)現(xiàn)未改性花生殼對Cu2+的去除效果劣于改性花生殼;同時研究發(fā)現(xiàn),以改性花生殼作為吸附劑對廢水中的Cu2+進行吸附,最佳改性方法為KMnO4改性法,且以Langmuir方程擬合更佳[26-27]。

1.1.3 花生殼對Pb2+的吸附 鉛及其化合物是當(dāng)代重要的工業(yè)原料,廣泛應(yīng)用于各個領(lǐng)域。目前鉛對環(huán)境的污染主要是由廢棄的含鉛蓄電池和汽油防爆劑對土壤、水源和大氣的污染所致。全世界每年鉛的消耗量約4×106t,其中約有1/4被重新回收利用,其余大部分以各種形式排放到環(huán)境中,進而對人體造成傷害[28]。

據(jù)報道,花生殼在Pb2+污染水體的修復(fù)中得到了廣泛應(yīng)用。洪禮法等[29]研究表明:將花生殼在乙醇和醋酸混合液作用下分離出黃色素后,剩余殘渣對Pb2+濃度為915mg/L的廢水處理后,Pb2+濃度可降至0.21mg/L以下,且不存在二次污染;廖朝東等[30]發(fā)現(xiàn),改性花生殼對水中Pb2+的吸附率達80%以上;古亞昕[31]研究了花生殼粉對模擬廢水中Pb2+的吸附效果,在Pb2+初始濃度為30mg/L、pH6、攪拌2h、花生殼粉的投加量為0.25g的條件下,Pb2+的去除率達到了92.2%。呂慧峰等[32]發(fā)現(xiàn)通過酸性甲醛改性花生殼可明顯提高Pb2+的吸附量。

1.1.4 花生殼對Cd2+的吸附 重金屬Cd2+是人體非必需元素,在自然界中常以化合物狀態(tài)存在,一般含量很低,正常環(huán)境狀態(tài)下,不會影響人體健康,過量時可損害肝腎功能,此外還可導(dǎo)致骨質(zhì)疏松和軟化。

研究證實,花生殼對Cd2+的最大吸附量為2.95mg/g[33],吸附能力較強。pH、廢水中Cd2+的初始濃度、吸附時間等因素均能影響花生殼粉對Cd2+的吸附效果,在Cd2+初始濃度為30mg/L,pH6、攪拌2h、花生殼粉的投加量為0.25g的條件下,Cd2+的去除率達到92.2%,花生殼粉對Cd2+的吸附等溫線符合Langmuir模式[31];林芳芳等[34]研究利用塊狀高錳酸鉀改性花生殼后發(fā)現(xiàn),對Cd2+的吸附量最大可達43.11mg/g,改性使花生殼吸附重金屬的能力明顯提高。

1.2 花生殼對土壤重金屬污染的吸附

土壤重金屬污染是當(dāng)今人類面臨的面積最廣、危害最大的環(huán)境問題之一。土壤重金屬污染可惡化生態(tài)環(huán)境,使土壤肥力和作物的產(chǎn)量與品質(zhì)降低,最終通過食物鏈危及人類的生命和健康。因此,研究土壤重金屬污染的治理方法具有十分重要的意義,是人類生存環(huán)境可持續(xù)發(fā)展的必然要求[35]。

近年來,有關(guān)花生殼對重金屬污染土壤的吸附性能的研究已逐漸展開。花生殼對輕度Pb2+污染土壤的修復(fù)效果比較理想,Pb2+的有效態(tài)下降范圍為17.59%～19.22%,而對于嚴重鉛污染土壤的修復(fù)效果并不理想[36];褚興飛等[37]以花生殼為原料,借助Tessier五步法分析土壤中鉛、鎘的形態(tài),證明了花生殼粉對Pb2+、Cd2+污染土壤的修復(fù)主要通過表面吸附作用,促使活性態(tài)Pb2+、Cd2+向鐵錳氧化態(tài)轉(zhuǎn)化,隨著Pb2+投加量的增加,花生殼粉修復(fù)Cd2+污染土壤的能力逐漸下降,但隨著Cd2+投加量的增加,花生殼粉修復(fù)Pb2+污染土壤的能力未受太大干擾,且花生殼粉對Pb2+的解吸率很低。

花生殼治理重金屬污染水體的相關(guān)研究日趨成熟,且吸附效果大都能超過普通活性炭的吸附能力,具有較高的應(yīng)用價值,而有關(guān)花生殼對重金屬污染土壤修復(fù)的研究尚處于起步階段。目前,已證實花生殼對輕度重金屬污染土壤有良好的吸附性,且花生殼含有植物生長所需的多種元素,有望在有效治理土壤重金屬污染的同時還可改善土壤的肥力,相對于傳統(tǒng)方法優(yōu)勢顯著。

2 花生殼對工業(yè)添加劑的吸附

據(jù)統(tǒng)計,我國各行業(yè)工業(yè)污染物排放量日趨嚴重,其中廢水的排放量約占總量的80%[38]。廢水中殘留的工業(yè)添加劑如染料、有機溶劑、有毒鹽類、抗生素等物質(zhì),若不進行有效處理,可嚴重污染周邊環(huán)境,危害人類的健康。

2.1 花生殼對染料的吸附

染料廢水性質(zhì)穩(wěn)定,不易被生物降解,屬難處理的工業(yè)廢水,因而常用吸附法處理染料廢水[39-40]。染料可分為陽離子染料、陰離染子料、非離子染料3種。陰離子染料包括酸性染料、直接染料、活性染料等;陽離子染料即堿性染料,包括孔雀石綠以及中性紅、亞甲基藍、甲基紫、結(jié)晶紫、堿性復(fù)紅、蕃紅等;非離子染料主要應(yīng)用于印染工業(yè)中。花生殼具有多孔結(jié)構(gòu)和特殊的化學(xué)組成,其所含的活性成分具有潛在的吸附性能,可用來處理染料廢水[41]。

2.1.1 花生殼對陰離子染料的吸附 王麗敏等[42]采用花生殼為原料,以活性艷藍為模擬廢水,研究發(fā)現(xiàn)花生殼活性炭的吸附量隨活性艷藍初始濃度的提升而增大,室溫下,花生殼活性炭對活性艷藍的最大吸附量為482.8mg/g;Bilir等[43]證實了花生殼活性炭吸附活性艷藍的能力還跟反應(yīng)溫度、離子強度和pH有關(guān);李英柳等[44]用硫酸-甲醛和鐵鹽改性的花生殼粉,對于質(zhì)量濃度為500mg/L以下的藍染料廢水,花生殼粉投加量為5g/L時,平均脫色率達到了93.6%。

2.1.2 花生殼對陽離子染料的吸附 將花生殼與85%的磷酸按1∶1的比例混合處理亞甲基藍和亮綠染料溶液,測得花生殼對亞甲基藍和亮綠的飽和吸附量為596mol/L和528mol/L,表明改性花生殼對陽離子染料具備較強的吸附效果[45];劉亞納等[46]以花生殼為原料,氯化鋅為活化劑制備花生殼活性炭,采用高分辨電子掃描電鏡和氮吸脫附曲線對花生殼活性炭進行表征,結(jié)果顯示花生殼活性炭具有較高的BET比表面積,高于一般商品活性炭,得到了質(zhì)量濃度與吸附量的回歸方程為y=0.175x+0.015,R2=0.9995。

2.1.3 花生殼對非離子染料的吸附 楊莉等[47]以花生殼為原料制備生物吸附劑,研究了對活性黃、活性藍及活性紅3種染料的吸附作用,在吸附劑濃度為6.7g/L,吸附劑粒徑為80～120目,染液pH2～3,染料濃度100mg/L,吸附時間15min的條件下,花生殼對活性黃、活性紅的吸附脫色率為86.6%和91.2%,吸附時間為45min時,對活性藍的吸附脫色率為89.0%;Zhang等[48]利用花生殼制得改性活性炭,并研究了吸附結(jié)晶紫反應(yīng)過程中吉布斯自由能參數(shù)(ΔG)、焓變(ΔH)、熵變(ΔS)的參數(shù)變化,發(fā)現(xiàn)反應(yīng)是自發(fā)的吸熱反應(yīng),吸附方式屬于物理吸附。

2.2 花生殼對有機溶劑的吸附

隨著研究的不斷深入,花生殼已成功應(yīng)用于多種有機污染物的修復(fù)[49]。Lochananon等[50]采用磷酸改性花生殼制得活性炭,用BET方程評價了花生殼活性炭對苯蒸汽的吸附效果,發(fā)現(xiàn)苯的吸附平衡常數(shù)與活性炭的表面積成正比;竇建芝[51]等發(fā)現(xiàn)以花生殼為原料經(jīng)磷酸活化法制得花生殼活性炭對苯酚和對硝基苯酚有良好的吸附能力,兩種酚在活性炭上的吸附等溫線可用Freundlich或Langmuir等溫式分析,吸附動力學(xué)曲線可用假一級或假二級動力學(xué)模型擬合;龔正君等[52]使用環(huán)氧氯丙烷、二甲基胺及吡啶,以N,N-二甲基甲酰胺為反應(yīng)介質(zhì)改性花生殼處理苯酚模擬廢水,改性吸附劑的吸附量在pH為9,吸附時間為120min時達到最大,對苯酚的吸附率達到40.18%,相對于改性前吸附效率提高了5.22倍。

目前,用常規(guī)吸附劑處理工業(yè)添加劑污染水土的成本較高,且效果較差?；ㄉ鷼ぷ鳛橐环N農(nóng)業(yè)廢棄物,對上述工業(yè)添加劑有較大的吸附潛力,可通過后續(xù)研究提高工業(yè)添加劑污染治理的水平,降低治理成本,進一步挖掘花生殼的綜合效益。

3 花生殼對抗生素的吸附

四環(huán)素類抗生素廣泛應(yīng)用于養(yǎng)殖業(yè),以價格低、抗菌譜廣、使用方便、藥效顯著等優(yōu)點頗受歡迎,但此類抗生素具有水溶性較好、半衰期長、不易生物降解等特點,若使用和處理不當(dāng),極易在環(huán)境中蓄積,對生態(tài)環(huán)境造成不良影響,并通過食物鏈傳遞,危害人體健康[53]。目前抗生素廢水處理方法主要有高級氧化,光催化降解和特殊生物降解等[54],但總體運行成本都較高,并可能產(chǎn)生二次污染。研究發(fā)現(xiàn),樹皮、果殼等天然產(chǎn)物中含有眾多由木質(zhì)素、纖維素、半纖維素和蛋白質(zhì)等組成的活性基團,能通過表面吸附、絡(luò)合、離子交換等作用吸附污染物質(zhì),且成本低、來源廣,在治理抗生素污染水體中有著良好的應(yīng)用前景[55]。

關(guān)于花生殼對抗生素吸附作用的研究,國內(nèi)外尚處于萌芽階段。劉希等[56]以花生殼為原料制得NaOH改性花生殼吸附劑,對3種四環(huán)素類抗生素(土霉素、四環(huán)素和強力霉素)進行靜態(tài)吸附實驗,改性花生殼對3種抗生素的吸附在12h時基本達到平衡,對OTC、TC、DOXY的吸附量分別達到16.84、17.81、18.64mg/g,該吸附過程與準(zhǔn)二級動力學(xué)模型和Langmuir等溫吸附模型擬合;在后續(xù)研究中,劉希等[57]確定了堿改性花生殼的最佳改性方案是1mol·L-1NaOH室溫下改性5h,對OTC、TC和DOXY三種四環(huán)素的去除率分別為67.27%,79.08%和87.40%,并用傅里葉紅外光譜和掃描電鏡對堿改性的花生殼結(jié)構(gòu)特性進行表征,結(jié)果顯示其吸附抗生素的主要官能團可能是C-O基團;Belaib等[58]將花生殼添加聚苯胺涂層制得生物吸附劑,研究了其對水生環(huán)境中氧四環(huán)素的吸附過程及效果,發(fā)現(xiàn)影響花生殼對氧四環(huán)素吸附量的主要因素是反應(yīng)時間和氧四環(huán)素的初始濃度,反應(yīng)過程為放熱反應(yīng),吸附率最高可達87.91%。說明花生殼對抗生素有較強的吸附能力,進一步證明了花生殼是一種開發(fā)前景廣闊的生物吸附劑材料。

4 展望

目前,花生殼主要應(yīng)用于重金屬、工業(yè)添加劑和抗生素等污染的修復(fù),由于花生殼具備來源廣泛、價格低廉、無二次污染等優(yōu)點,已成為當(dāng)前治理環(huán)境污染的理想選擇。研究證實以花生殼作為改性植物材料開發(fā)生物吸附劑,對水土污染物具有較寬的吸附范圍,并體現(xiàn)了良好的吸附效果和較高的吸附潛能。改性花生殼吸附劑一般需要接枝反應(yīng)及較復(fù)雜的反應(yīng)條件,加之現(xiàn)有的改性試劑價格一般較高,造成了實際應(yīng)用中成本的上升,且花生殼改性吸附劑大都以粉末狀為主,給實際應(yīng)用造成了一定的局限性。因此,筆者認為今后的研究重點應(yīng)著重于三個方面:繼續(xù)研究花生殼在環(huán)境污染修復(fù)中的應(yīng)用,不斷提升其應(yīng)用價值,探討利用花生殼修復(fù)多因素復(fù)合環(huán)境污染的可能性;研究廉價易得的綠色改性試劑,進一步提高花生殼及其它生物材料吸附劑的性能;開發(fā)大顆粒和可適應(yīng)其它領(lǐng)域的花生殼吸附劑,不斷拓展其適用范圍。

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Research progress in pollutants adsorption from soil and water by peanut shells

LI Ling1,2,QUAN Qin-guo1,2,AO Yan1,2,TAN Li1，2,DUAN Li-ping1,2,XU Si-min1,2,YAN Xu-yu1,2,*

(1.Department of Biochemistry,Hunan University of Science and Engineering,Yongzhou 425199,China;2.Key Laboratory of Comprehensive Utilization of Advantage Plants Resources in Hunan South,Hunan University of Science and Technology,Yongzhou 425199,China)

Peanut shells are by-products of peanut processing,the resource is very abundant. This paper reviewed the application development of peanut shells as bio-adsorbents in the treatment of pollution containing heavy metal ions,industry additives,antibiotics,for discussing the utilization situation of water and soil pollution restoration by peanut shells,combined current research at home and abroad. It provided some useful information for improving the remediation efficiency of environmental pollution using peanut shells and other agricultural wastes,and put forward to the future research emphasis and directions.

peanut shells;soil and water pollution;bio-adsorbent

2014-06-13

李玲(1982-)，女，博士，講師，研究方向：食品生物技術(shù)和環(huán)境生態(tài)學(xué)。

*通訊作者:閆旭宇(1979-)，男，碩士，講師，研究方向：植物逆境脅迫與分子調(diào)控研究。

湖南省永州市2013年度指導(dǎo)性科技計劃項目(2013-17-1)；湖南科技學(xué)院湘南優(yōu)勢植物資源綜合利用湖南省重點實驗室開放基金(XNZW14C12)。

TS209

A

1002-0306(2015)07-0367-05

10.13386/j.issn1002-0306.2015.07.069