農(nóng)藥氯氰菊酯對土體基本性質(zhì)影響的室內(nèi)試驗研究

邊漢亮 蔡國軍 劉松玉 耿功巧

(東南大學(xué)巖土工程研究所,南京210096)(東南大學(xué)江蘇省城市地下工程與環(huán)境安全重點實驗室,南京210096)

農(nóng)藥氯氰菊酯對土體基本性質(zhì)影響的室內(nèi)試驗研究

邊漢亮 蔡國軍 劉松玉 耿功巧

(東南大學(xué)巖土工程研究所,南京210096)(東南大學(xué)江蘇省城市地下工程與環(huán)境安全重點實驗室,南京210096)

為了研究有機氯農(nóng)藥對土體基本性質(zhì)的影響,配制了不同濃度的氯氰菊酯農(nóng)藥污染土試樣.對不同齡期的污染土樣分別進行了顆粒分析、液塑限、pH值、電阻率測試、掃描電鏡(SEM)等試驗.結(jié)果顯示,農(nóng)藥污染土的黏粒組分隨農(nóng)藥摻量增加而增大;液限和塑限隨污染物濃度增加而增大,塑性指數(shù)隨濃度增加呈先增大后穩(wěn)定的趨勢;不同齡期試樣的pH值隨污染物濃度的增加而減小,變化幅度相似;同一齡期污染土的電阻率隨農(nóng)藥摻量的增加而減小,在28 d齡期時電阻率最大;SEM試驗發(fā)現(xiàn)，試樣在1～56 d齡期時,孔隙先增大后減小,在28 d齡期時孔隙最大.同時分析了產(chǎn)生這些變化的原因,為有機污染物污染土體的原位測試研究提供了基礎(chǔ).

農(nóng)藥污染土；基本性質(zhì)；室內(nèi)試驗；土體電阻率

隨著我國經(jīng)濟的發(fā)展,工業(yè)化程度越來越高,制造業(yè)規(guī)模也不斷擴大,所產(chǎn)生的污染物不斷增多,加劇了對環(huán)境的污染.同時,在我國城市化進程中,越來越多對環(huán)境有污染的企業(yè)重新搬遷,不少企業(yè)原址地基土受到不同程度的污染.地基土發(fā)生污染后,其工程性質(zhì)也會發(fā)生明顯的變化,地基承載力下降,導(dǎo)致建筑物破壞.因此,有關(guān)污染土工程性質(zhì)的研究受到越來越多的關(guān)注.目前國內(nèi)外對污染土體的研究主要集中在重金屬類、石油類污染對土體性質(zhì)的影響,有關(guān)文獻對不同種類污染物污染土體的基本性質(zhì)[1-2]、強度特性[3-4]、壓縮特性[5-6]等方面進行了報道,根據(jù)這些研究,不同的污染物對土體性質(zhì)的影響也各不相同.

農(nóng)藥作為一種常見的有機污染物,受其污染的土體也大量存在.不僅搬遷或關(guān)停的農(nóng)藥廠會產(chǎn)生污染,噴灑農(nóng)藥也造成大量土地發(fā)生農(nóng)藥污染,特別是一些含有持久性有機污染物(POPs)的農(nóng)藥,更會對環(huán)境帶來嚴重影響.根據(jù)最新的《全國土壤污染狀況調(diào)查公報》,耕地、林地中主要污染物包括六六六、滴滴涕等含有持久性有機污染物成分的農(nóng)藥[7].有機氯農(nóng)藥是一種最常見的含有持久性有機污染物的農(nóng)藥,受其污染的土體工程特性尚未引起廣泛關(guān)注.蔡國軍等[8]、Liu等[9]、Bian等[10]采用電阻率CPTU對江蘇一農(nóng)藥廠場地進行了污染評價及污染前后土體工程性質(zhì)研究.其他有關(guān)農(nóng)藥污染土的研究多是從土壤學(xué)角度出發(fā),更關(guān)注于有機農(nóng)藥污染場地的修復(fù)技術(shù)[11],而有關(guān)農(nóng)藥污染場地土的室內(nèi)試驗尤其是土體基本性質(zhì)的研究鮮有報道.

本文通過對在室內(nèi)配制的不同濃度的有機氯農(nóng)藥污染土土樣,基于對試樣所進行的級配試驗、液塑限試驗、pH測試、電阻率測試等基本物理指標試驗,通過與未污染土體試樣的基本指標對比,分析有機氯農(nóng)藥污染前后土體基本性質(zhì)的變化規(guī)律,通過觀測分析這些規(guī)律,為后續(xù)有機物污染土體的判定研究提供一定的依據(jù).

1 材料與試驗方法

1.1 試驗材料

試驗所采用的污染土試樣由室內(nèi)人工制備而成,土體為南京地區(qū)取樣的粉質(zhì)黏土,土體基本參數(shù)如表1所示.

表1 所取擾動土樣的基本指標

試驗采用的農(nóng)藥為常見的有機氯農(nóng)藥-4.5%氯氰菊酯乳液.氯氰菊酯是一種應(yīng)用廣泛的有機氯殺蟲劑,具有典型的代表性.設(shè)計農(nóng)藥摻量(農(nóng)藥量占干土的質(zhì)量百分數(shù))分別為0.50%,0.75%,1.00%,1.25%和1.50%.

1.2 試驗方法

1) 氯氰菊酯溶液配制

首先根據(jù)土體的最優(yōu)含水量計算一定質(zhì)量土體所需的摻水量.氯氰菊酯乳液的質(zhì)量按照干土質(zhì)量的0.50%,0.75%,1.00%和1.25%和1.50%稱取.然后量取相應(yīng)的蒸餾水,稱一定量的氯氰菊酯乳液加入到蒸餾水中,充分攪拌后得到氯氰菊酯溶液.

2) 濕料拌合

將土樣烘干粉碎,過2 mm篩,采用小型噴霧器具，將配制好的氯氰菊酯溶液摻入所稱取的土樣中,對土樣攪拌的同時分層噴灑,以保證試樣拌合的均勻性.將拌制好的土樣裝入密封袋中,以保證土樣濕潤完全均勻,密封的試樣放置于標準養(yǎng)護室內(nèi).

3) 顆粒分析實驗

對不同農(nóng)藥濃度的土試樣,在標準養(yǎng)護室內(nèi)養(yǎng)護7 d后,取一定質(zhì)量的代表性試樣,充分攪拌后,土樣完全溶解于蒸餾水中,放置24 h后,按照儀器操作要求,采用激光粒度分析儀測試其顆粒組成.

4) 液-塑限試驗

依據(jù)《土工試驗方法標準》(GB/T 50123—1999),采用南京同仁光電儀器研究所SYS數(shù)顯液塑限聯(lián)合測定儀對土壤液-塑限進行測定.采用質(zhì)量76 g的圓錐,取入土深度為17和2 mm時對應(yīng)的含水率分別作為液限和塑限.首先根據(jù)試驗估計不同含量時錐尖的入土深度,預(yù)測錐尖入土深度分別為3～4 mm,7～9 mm, 15～17 mm之間時的土體含水率,配制出預(yù)估含水率的試樣,放入標準養(yǎng)護室靜置24 h,充分潤濕后,采用液塑限聯(lián)合測定儀測試試樣的液限和塑限.

5) pH值測試

對不同農(nóng)藥濃度的土試樣,在標準養(yǎng)護室內(nèi)養(yǎng)護7 d后,根據(jù)《土工試驗方法標準》(GB/T 50123—1999)規(guī)定,稱取一定質(zhì)量的濕料,換算成干土質(zhì)量后按照土水質(zhì)量比1∶5稱取蒸餾水配制試樣,然后按照規(guī)范要求采用酸度計測試試樣的pH值.

6) 電阻率試驗

為保證試樣均勻性,采用一次靜壓成型的制樣方法(控制試樣的密度和含水率分別為未污染土的最大干密度和最優(yōu)含水率).試樣為φ5 cm×10 cm的圓柱狀,經(jīng)脫模、稱重后裝入塑料密封袋中,貼上標簽,放入標準養(yǎng)護室內(nèi)養(yǎng)護(溫度為(20±2) ℃,相對濕度95%),分別在養(yǎng)護時間為1,7,28,56,90 d時,采用東南大學(xué)巖土所研制的SEU-2型交流電橋進行電阻率測試[12].

7) 掃描電鏡試驗(SEM)

對標準養(yǎng)護室內(nèi)達到養(yǎng)護齡期的試樣,小心掰開制成約1 cm3的小試塊,將有新鮮斷面的試塊倒入液氮中迅速降溫,降溫后的試塊放入快速凍干機中進行凍干,并保持抽真空12 h,以保證試樣微觀結(jié)構(gòu)形態(tài)不受擾動.采用LEO 1530VP電鏡掃描儀器對試塊進行電子顯微鏡掃描.

2 試驗成果與分析

2.1 顆粒級配

對土的粒度進行成分試驗,可研究土中不同直徑粒組的相對含量,而土的工程性質(zhì)在某種程度上可以認為是各粒組性質(zhì)的綜合表現(xiàn).圖1為不同農(nóng)藥濃度時的顆粒級配曲線,可以看出,未污染土體級配曲線在最下方,隨著農(nóng)藥濃度的增大,曲線位置上移;未污染土體(0%)、農(nóng)藥濃度為0.50%,0.75%的污染土體,曲線層次分明,可以準確區(qū)分,但對于農(nóng)藥摻量為1.00%,1.25%和1.50%的污染土體,顆粒級配曲線位置差別較小,在部分粒徑區(qū)間有重合現(xiàn)象.

圖1 不同農(nóng)藥濃度污染土的級配曲線

根據(jù)《土工試驗方法標準》(GB/T 50123—1999),按照粒徑大小對土體粒徑進行分組.圖2為不同農(nóng)藥濃度污染土的粒徑組成,可以看出,黏粒含量受不同濃度農(nóng)藥污染時,其黏粒組(≤0.005 mm)含量均比天然土中含量高,且隨著農(nóng)藥濃度的增加，污染土黏粒組含量也隨之增加.粉粒組(0.005～0.075 mm)與細砂粒組(>0.075 mm)組分的含量變化并不規(guī)律,污染濃度不同時出現(xiàn)的變化也不同,但與未污染土相比,粉粒組成分均增大,細砂粒組均減小.出現(xiàn)這種結(jié)果的可能原因為:土體在受到有機氯農(nóng)藥污染后,土中成分如游離氧化物、可溶性鹽膠體與農(nóng)藥溶液發(fā)生反應(yīng),減弱了土顆粒間的連結(jié)力.因此,顆粒容易分散,黏粒組分增多,污染后黏粒(≤0.005 mm)含量都比未污染土有不同程度的增加,相應(yīng)的粉粒組與細砂粒組含量都比未污染土低.

2.2 液、塑限

在工程實踐中,土體液限、塑限是黏性土的重要界限含水率,與土的礦物成分、活動性、吸附水的表面電荷強度及顆粒的比表面積等因素有關(guān).土體在受到不同濃度的農(nóng)藥污染后,顆粒級配和礦物成分都發(fā)生改變,土體液、塑限也發(fā)生變化,土的塑性指數(shù)IP也相應(yīng)改變,進而引起其工程性質(zhì)的變化.圖3為不同濃度農(nóng)藥污染的土體液、塑限及塑性指數(shù)的變化圖.由圖可得,與未污染土相比,污染土的液限隨農(nóng)藥濃度的增加而增大.農(nóng)藥濃度為0.50%時液限與未污染土相比變化不大,在農(nóng)藥濃度大于0.50%時,液限呈現(xiàn)非線性增大的趨勢;不同濃度的污染土的塑限與未污染土相比雖有所增長,但總體變化不大,近似呈線性變化,即農(nóng)藥污染對土體塑限影響較小;相應(yīng)地,由于液限與塑限不同程度地變化,塑性指數(shù)整體表現(xiàn)為先增大后趨于定的變化趨勢.

圖3 不同農(nóng)藥濃度污染土的液、塑限及塑性指數(shù)變化圖

穩(wěn)液限、塑限是黏性土特有的性質(zhì),當黏性土與水接觸時,黏土顆粒表面周圍通常形成帶負電荷的電場,吸引極性水分子及水化陽離子,使其定向排列,形成結(jié)合水膜,牢固地與土顆粒結(jié)合形成吸附層,即強結(jié)合水.在吸附層外,水分子及水化離子活動能力比吸附層大一些,稱為擴散層,即弱結(jié)合水層.水分子在黏粒表面的定向排列使黏性土具有可塑性,而干燥的黏性土和含非極性流體的黏性土則基本沒有可塑性.在有機氯農(nóng)藥污染土中,農(nóng)藥溶液具有一定的極性,污染液體侵入土體孔隙間,增強了水土間的相互作用,使得吸附水層厚度增大,引起土體液、塑限增大.塑性指數(shù)表示黏性土呈可塑狀態(tài)時含水率的變化范圍,塑性指數(shù)愈大,土處于可塑狀態(tài)的含水率范圍也越大.一般來說,土粒越細，黏土礦物(特別是蒙脫石類)含量越多,水化作用越劇烈,結(jié)合水含量越高,則塑性指數(shù)也越大.由圖3可得,土體在受到有機氯農(nóng)藥污染后,塑性指數(shù)變化表現(xiàn)為先增大后趨于穩(wěn)定的趨勢.雖然液、塑限都有所增大,但增大程度不同,因此塑性指數(shù)變化趨勢并不統(tǒng)一.這在一定側(cè)面上也反映了對于污染土體不能僅依據(jù)液限、塑限指標來進行分類,還要參照其他參數(shù)進行綜合判定.

2.3 pH值分析

土體pH值可通過對黏土礦物、氧化物和土體溶液中的離子化學(xué)反應(yīng)等方式對土體性質(zhì)產(chǎn)生影響.土體pH值降低會引起土體中黏土礦物、水合氧化物和有機質(zhì)表面的電荷發(fā)生變化.圖4為不同濃度的農(nóng)藥污染土在不同齡期時的pH值變化曲線.由圖可以看出,未污染土的pH值為弱堿性,隨著農(nóng)藥濃度的增加及養(yǎng)護齡期的增長,pH值減小,逐漸向弱酸性變化.對于同一齡期的不同濃度的試樣,其pH值呈非線性減小,不同農(nóng)藥濃度污染土的pH值比未污染土有較大幅度的減小,但對于同一齡期的污染土隨濃度不同其pH值變化不大;對于同一農(nóng)藥濃度污染土的pH值隨齡期增加而減小,同一齡期時不同濃度污染土的變化幅度相接近,近似呈平行線分布.可能的原因是農(nóng)藥與土體發(fā)生反應(yīng)后,pH值基本穩(wěn)定,變化幅度較小,即生成物對土體pH值影響很小.

圖4 不同農(nóng)藥濃度污染土不同齡期時的pH值變化

2.4 電阻率分析

電阻率是土體的基本電學(xué)特性之一,與土體其他物理力學(xué)參數(shù)有緊密聯(lián)系,可通過電阻率來反映土體的其他基本物理力學(xué)特性.同時電阻率受到多種因素的影響,如土顆粒的礦物成分、顆粒大小、孔隙分布、形狀、含水量、飽和度、溫度等[13].國內(nèi)外諸多學(xué)者對土體電阻率與土體物理力學(xué)指標與含鹽量、含水率、黏粒含量、孔隙率、壓縮模量等參數(shù)間的關(guān)系進行了研究[14-16].通過對受不同污染物污染前后土體電阻率變化分析,提出了一種以土體電阻率作為檢測土體污染的方法[17].

為了研究不同農(nóng)藥濃度對土體電阻率的影響,采用東南大學(xué)研制的SEU-2型交流電橋?qū)Σ煌g期的試樣電阻率進行了測試.圖5為不同農(nóng)藥濃度污染土樣在不同齡期時的電阻率變化圖.由圖可看出,對于相同齡期的土體試樣,電阻率隨著農(nóng)藥濃度的增加而減小,試樣在28 d齡期時電阻率最大,1 d齡期時電阻率最小.土體電阻率減小的原因有2點:① 黏粒的存在意味著含有導(dǎo)電性黏土礦物,而導(dǎo)電性黏土礦物導(dǎo)致了土電阻率的降低;② 黏粒含量增加,導(dǎo)致土的比表面積增大,這有利于土電導(dǎo)率的增加和電阻率的降低.對于農(nóng)藥污染土1 d齡期時,土體與農(nóng)藥反應(yīng)較少,尚未對其電阻率造成大的影響,當齡期為28 d時農(nóng)藥和土體成分已發(fā)生反應(yīng),土體中活動離子減少,土體電阻率增大.在28 d齡期之后,土體離子和農(nóng)藥成分繼續(xù)反應(yīng),土體黏粒組分繼續(xù)增大,電阻率降低.圖6為黏粒組分含量與電阻率和農(nóng)藥濃度之間的關(guān)系.

圖5 不同農(nóng)藥濃度在不同齡期時電阻率變化

由圖可以看出,隨農(nóng)藥濃度的增加,黏粒含量增大;隨著黏粒含量的增加,電阻率呈現(xiàn)出非線性降低的變化趨勢.

圖6 黏粒含量與電阻率、農(nóng)藥濃度之間的關(guān)系

2.5 掃描電鏡試驗(SEM)

土體微觀結(jié)構(gòu)是土體的一個重要質(zhì)量指標,它既反映了土體的形成條件,又對土體工程性質(zhì)起到了重要作用.污染土體的性質(zhì)在污染前后會發(fā)生一定的變化,可以通過觀測土體微觀結(jié)構(gòu)的變化來解釋所發(fā)生的變化.掃描電鏡是觀測土體微觀結(jié)構(gòu)的最為有效、最為直接的方法.為了觀測有機氯農(nóng)藥對土體微觀結(jié)構(gòu)的影響,對不同齡期的污染土體試樣進行了掃描電鏡試驗.

圖7為農(nóng)藥摻量為1.00%的試樣在1,7,28,56 d齡期時的掃描電鏡試驗的照片,放大倍數(shù)均為3 000倍.從圖可以看出,齡期1 d時土體散粒較多,孔隙較小;7 d齡期時細顆粒增多,孔隙變大;28 d齡期時片狀結(jié)構(gòu)厚度增加,細粒增多,孔隙更大;在56 d齡期時,片狀結(jié)構(gòu)比28 d明顯增加,孔隙比28 d時有所減小.從微觀結(jié)構(gòu)上也可解釋土體電阻率變化的原因.電阻率受孔隙比變化影響較明顯,1 d時孔隙最小,電阻率最低;28 d時孔隙最大,電阻率最高.

(a) 1 d

(c) 28 d

(d) 56 d

3 結(jié)論

1) 有機氯農(nóng)藥污染對土體顆粒級配有影響,污染后土體的黏粒組分均比未污染土含量增加,隨農(nóng)藥濃度的增加,黏粒組分含量增大.

2) 有機氯農(nóng)藥污染對土體的液、塑限及塑性指數(shù)均有影響,污染后土體的液限、塑限比未污染土均有不同程度的增大,塑性指數(shù)先增大后趨于穩(wěn)定.因此對農(nóng)藥污染土進行分類時,宜選取多種指標參數(shù)綜合評價,在污染物作用下,土體顆粒級配及液、塑限等指標均發(fā)生變化,采用未污染土單一的分類指標不能對污染土進行全面評價.

3) 有機氯農(nóng)藥污染后的土體比未污染土的pH值均有降低,相同齡期不同農(nóng)藥濃度的污染土之間pH值變化不大,不同齡期之間變化趨勢類似,呈平行線式分布.

4)相同齡期的污染土電阻率隨著農(nóng)藥濃度的增加而降低,1 d齡期的污染土電阻率最低,28 d齡期時污染土的電阻率最大.可能原因是土體顆粒受污染后,黏粒組分增加,土粒間孔隙先增大后減小,電阻率發(fā)生相應(yīng)變化,出現(xiàn)先增大后減小的變化規(guī)律.

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Effects of pesticide cypermethrin on basic properties of soils based on laboratory test

Bian Hanliang Cai Guojun Liu Songyu Geng Gongqiao

(Institute of Geotechnical Engineering, Southeast University, Nanjing 210096, China) (Jiangsu Key Laboratory of Urban Underground Engineering and Environmental Safety, Southeast University, Nanjing 210096, China)

In order to study the influences of organochlorine pesticides on soil properties, soils contaminated by different concentrations of pesticide cypermethrin were made in the laboratory. Tests including grain size analysis, liquid limit, plastic limit, pH, soil resistivity were conducted on the samples of different pesticide concentrations and different curing time. Results show that clay particles increase with the increase of pesticide concentration. Liquid limit and plastic limit increase with the increase of pesticide concentration, and plastic index increases first and then becomes stable with the increase of pesticide concentration. pH of the contaminated soil at different curing time decrease with the increase of pesticide concentration, the decrease range are similar; Resistivity of contaminated soil at the same curing time decreases with the increase of pesticide concentration, and the peak of resistivity is found at 28 d curing time. Through SEM it is found that the pore size of soil samples increase first and then decrease with the curing time from 1 to 56 d, and reaches its peak at 28 d. Reasons of these results are also analyzed, which provides a foundation for in situ testing of organic contamination soils.

pesticide contaminated soil; basic property; laboratory test; soil resistivity

2014-06-24. 作者簡介: 邊漢亮(1981—)，男，博士生；劉松玉(聯(lián)系人)，男，博士，教授，博士生導(dǎo)師，liusy@seu.edu.cn.

國家自然科學(xué)基金重點資助項目(41330641)、國家自然科學(xué)基金資助項目(41202203)、國家“十二五”科技支撐計劃資助項目(2012BAJ01B02)、全國優(yōu)秀博士學(xué)位論文作者專項資金資助項目(201353)、教育部新世紀優(yōu)秀人才支持計劃資助項目(NCET-13-0118)、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費資助項目(2242013R30014)、江蘇省杰出青年基金資助項目(BK20140027).

邊漢亮，蔡國軍，劉松玉，等.農(nóng)藥氯氰菊酯對土體基本性質(zhì)影響的室內(nèi)試驗研究[J].東南大學(xué)學(xué)報:自然科學(xué)版,2015,45(1):115-120.

10.3969/j.issn.1001-0505.2015.01.021

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1001-0505(2015)01-0115-06