應(yīng)用偏光顯微鏡和電子探針技術(shù)研究安徽銅官山矽卡巖型銅鐵礦床伴生元素金銀鉑鈀鈾的賦存狀態(tài)

劉亞非， 趙慧博， 高志文， 來志慶， 葉美芳

(1．中國地質(zhì)調(diào)查局西安地質(zhì)調(diào)查中心， 陜西 西安 710054； 2．華東冶金地質(zhì)勘察研究院， 安徽 合肥 230088； 3．中國海洋大學(xué)， 山東 青島 266100)

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應(yīng)用偏光顯微鏡和電子探針技術(shù)研究安徽銅官山矽卡巖型銅鐵礦床伴生元素金銀鉑鈀鈾的賦存狀態(tài)

劉亞非1， 趙慧博1， 高志文2， 來志慶3， 葉美芳1

(1．中國地質(zhì)調(diào)查局西安地質(zhì)調(diào)查中心， 陜西 西安 710054； 2．華東冶金地質(zhì)勘察研究院， 安徽 合肥 230088； 3．中國海洋大學(xué)， 山東 青島 266100)

安徽銅官山矽卡巖型銅鐵礦床富含多種稀有貴金屬金銀鉑鈀和鈾，本文應(yīng)用偏光顯微鏡與電子探針技術(shù)對該地區(qū)貴金屬和鈾礦物的含量、礦物種類、賦存狀態(tài)及其嵌布特征進行研究，并利用電子探針Th-U-Pb定年技術(shù)推測鈾礦物的形成時期。研究表明：金主要以銀金礦獨立礦物存在，成色均值約為638，與銅的硫化物密切依存，金礦物形成于成礦中晚期的中低溫環(huán)境；銀的獨立礦物有銀金礦、碲銀礦、輝銀礦，還與銅鉍鉛等以類質(zhì)同象形式結(jié)合形成不同種類的礦物組合，且含量在74.15%～0.12%不等；鉑鈀礦物以含鉑碲鈀礦為主；鈾以晶質(zhì)鈾礦獨立礦物存在且與磁鐵礦密切依存，晶質(zhì)鈾礦的形成年齡約為124±14 Ma，晚于巖體形成年齡(約139 Ma)，早于黃銅礦和含金銀鉑鈀等礦物，而與磁鐵礦同在燕山中晚期形成。結(jié)合鏡下觀察，認為銅官山矽卡巖型銅鐵礦床主要礦物生成順序依次是：石榴子石-磁鐵礦、晶質(zhì)鈾礦，含金銀鉑鈀礦物，黃銅礦。本研究為貴金屬選礦提供了線索，同時利用晶質(zhì)鈾礦的年齡數(shù)據(jù)界定了伴生貴金屬的形成年代。

偏光顯微鏡； 電子探針； 銅官山； 矽卡巖型銅鐵礦床； 伴生元素； 賦存狀態(tài)； 貴金屬； 晶質(zhì)鈾礦

長江中下游地區(qū)的銅鐵礦床帶從21世紀50年代初始就大規(guī)模開發(fā)，到目前已有60多年的歷史。該區(qū)除了含有豐富的銅鐵礦，還富有多種稀有貴金屬金、銀等，作者利用電子探針測試發(fā)現(xiàn)，該區(qū)還伴生有綜合利用價值的鉑、鈀、鈾等元素，這些元素在前人的研究中鮮有報道。從已研究的資料來看，前人對該地區(qū)銅鐵、銅金的成礦模式與機理研究較多[1-6]，積累了很多含礦巖體、控礦構(gòu)造、地球化學(xué)等方面的成果，但是對這些伴生貴金屬組分的賦存狀態(tài)研究較少，限制了礦石的綜合利用。故針對本次發(fā)現(xiàn)，本文應(yīng)用偏光顯微鏡與電子探針相結(jié)合的手段，對該地區(qū)貴金屬和鈾礦物的含量、礦物種類、賦存狀態(tài)及其嵌布特征進行研究，并利用電子探針Th-U-Pb定年技術(shù)推測鈾礦物的形成時期，為研究其成因提供依據(jù)。該成果將為這些伴生多金屬選礦提供理論指導(dǎo)，具有重要的經(jīng)濟意義。

1 地質(zhì)背景

銅官山銅鐵礦床位于銅陵地區(qū)西部，地質(zhì)構(gòu)造屬銅陵—繁昌斷皺帶南段的銅陵—戴家匯巖漿斷裂活動斷塊區(qū)[5]。銅官山巖體巖性為石英閃長巖，呈巖株狀產(chǎn)于背斜的西北翼，其中可見閃長巖、閃長玢巖包體，后期有二長巖脈侵入。自巖體中心向外可劃分為中心相、過渡相和邊緣相。銅官山石英閃長巖體中角閃石39Ar/40Ar年齡為137 Ma[7]，石英閃長巖體的206Pb/238U加權(quán)平均年齡為139±3 Ma，對應(yīng)巖體的形成年齡，脈巖樣品給出的年齡133±3 Ma指示了該區(qū)巖漿活動結(jié)束的時間[8]。

本區(qū)褶皺構(gòu)造以銅官山背斜為主，其為一短軸狀，向北東傾伏的不對稱倒轉(zhuǎn)背斜，全長17 km，褶皺軸走向NE 50°～60°。銅官山背斜大致于印支構(gòu)造期形成，隨后又經(jīng)歷了多次造山運動，使銅官山背斜成為良好的容礦構(gòu)造，銅官山礦床就發(fā)育在該背斜伏端的北西翼。礦體產(chǎn)于石英閃長巖與灰?guī)r的接觸帶，呈透鏡狀或不規(guī)則狀。礦區(qū)內(nèi)銅金礦化與巖體在空間上密切伴生，礦化時代與侵入活動一致，礦化與圍巖蝕變關(guān)系密切，圍巖蝕變以石榴子石、透輝石矽卡巖化為特征。金屬礦物主要有磁鐵礦、黃銅礦、磁黃鐵礦、黃鐵礦等；礦石結(jié)構(gòu)常見交代熔蝕、交代充填、交代殘余結(jié)構(gòu)，礦石構(gòu)造主要有塊狀、脈狀構(gòu)造等。金屬成礦物質(zhì)主要與巖漿作用有關(guān)，部分來源于地層。成礦熱液主要來自于巖漿，但有大氣降水的加入。成礦溫度為230～400℃，代表巖漿熱液成礦作用的間距[9]。

2 樣品采集和分析方法

2.1 樣品采集和處理

采樣位置位于銅官山巖體侵位中心南西側(cè)，礦體主要產(chǎn)于石炭系黃龍組、船山組灰?guī)r、白云巖與高驪山組砂頁巖界面中，成礦受接觸帶構(gòu)造和控礦層位巖性控制明顯，礦體呈似層狀。將研究樣品磨制光、薄片，利用偏光、反光顯微鏡觀察與電子探針的背散射圖像、二次電子圖像、能譜分析(EDS)、線掃描、面掃描相結(jié)合，并利用波譜分析(WDS)對伴生稀有貴金屬礦物進行定量分析，從而探討其賦存狀態(tài)。

2.2 光學(xué)顯微鏡和電子探針分析

鏡下觀察：采用Axioskop 40的Zeiss偏光顯微鏡(德國蔡司公司)對含礦巖石的礦物組成及所含金屬礦物進行判別，初步判斷金銀礦物的賦存狀態(tài)，同時為下一步電子探針測試做前期準備。

電子探針分析：在中國地質(zhì)調(diào)查局西安地質(zhì)調(diào)查中心，采用JXA-8230電子探針分析儀(日本電子公司)，在幾百到上千的放大倍數(shù)下重點尋找粒徑小的金銀礦物、鉑鈀礦物、釷鈾礦物，同時對其成分進行測定，補缺顯微鏡的局限性，更準確地探討其賦存狀態(tài)。儀器分析條件為：加速電壓20 kV(鈾礦物，硫化物)；束流1×10-8A；束斑直徑1～5 μm；檢出角40°；校正：ZAF；溫度25℃，濕度55%～60%。分析方法依據(jù)國家標準GB/T 15617—2002《硅酸鹽的電子探針定量分析方法》和GB/T 15246—2002《硫化物礦物的電子探針定量分析方法》。

對于含鈾礦物，利用電子探針測定的U、Th、Pb氧化物的含量，依據(jù)放射性核素衰變理論為基礎(chǔ)，并根據(jù)衰變公式最終計算鈾礦年齡。此種測年方法具有簡單快捷、無損檢測、微區(qū)原位，通過顯微背散射圖像避開表層、裂隙等不準確位置等優(yōu)點[10]。

3 巖相學(xué)特征和礦物特征研究

3.1 巖相學(xué)特征

研究區(qū)賦礦巖石為矽卡巖。該區(qū)礦體主要為鐵銅共生礦體，礦體呈似層狀。礦石的礦物成分主要為磁鐵礦、黃銅礦、黃鐵礦、磁黃鐵礦等，少量菱鐵礦、斑銅礦、閃鋅礦、膠黃鐵礦等。礦石的結(jié)構(gòu)為他形粒狀結(jié)構(gòu)、自形-半自形粒狀結(jié)構(gòu)交代結(jié)構(gòu)、鑲嵌結(jié)構(gòu)。常見交代熔蝕、交代充填、交代殘余結(jié)構(gòu)。礦石的構(gòu)造為塊狀構(gòu)造、條帶狀構(gòu)造、浸染狀構(gòu)造。脈石礦物成分主要為石榴子石、透輝石、透閃石、蛇紋石、金云母、滑石、綠泥石、綠簾石、碳酸鹽礦物、石英、紅柱石、鉀長石等(引自《安徽銅陵銅官山銅礦床地質(zhì)報告》)。

對樣品進行顯微鏡下鑒定，根據(jù)礦物組成可分為兩類：一種為透輝石石榴子石矽卡巖，主要由變質(zhì)礦物石榴子石、透輝石組成，其中石榴子石環(huán)帶結(jié)構(gòu)發(fā)育(圖1A,B)，呈半自形粒狀，橫截面多為五邊形，顏色為淺肉紅色，為鈣鐵榴石，粒徑在0.5～2 mm之間，因后期發(fā)生強烈的碳酸鹽化，故石榴子石蝕變明顯，碳酸鹽礦物呈條帶狀交代原巖矽卡巖，且金屬礦物多賦存在蝕變的碳酸鹽礦物內(nèi)；另一種以透輝石為主的矽卡巖，透輝石顆粒細小，粒徑小于0.02 mm，少量石榴子石，且環(huán)帶不發(fā)育，巖石后期發(fā)生強烈的綠簾石化、碳酸鹽化等。

(1)透輝石石榴子石矽卡巖：其中的金屬礦物以黃鐵礦、磁鐵礦、黃銅礦、斑銅礦為主。黃鐵礦常交代磁鐵礦呈交代殘余結(jié)構(gòu)；黃銅礦沿裂隙侵入，呈網(wǎng)脈狀，部分圍繞磁鐵礦呈環(huán)邊結(jié)構(gòu)(圖1C)，沿著磁鐵礦與透明礦物之間的縫隙或在磁鐵礦的裂隙中分布，通過此現(xiàn)象推測黃銅礦為晚于磁鐵礦生成。斑銅礦與黃銅礦共生普遍，呈現(xiàn)固溶體分離結(jié)構(gòu)(圖1D)。判別其生成關(guān)系先后順序為：磁鐵礦→黃鐵礦→黃銅礦、斑銅礦。

(2)透輝石矽卡巖：其中除了黃銅礦、斑銅礦之外，還可見少量含金銀礦物(圖1E)、鈾礦物均呈獨立礦物存在，分別被斑銅礦、黃鐵礦包裹(圖1F)，均呈他形粒狀，粒度較小(2 ～10 μm)。

3.2 礦物特征

通過鏡下觀察可以判斷鐵、銅金屬礦物的形成順序，以及少量金銀礦物、鈾礦物的賦存狀態(tài)，但由于顯微鏡的放大倍數(shù)局限以及不能定量分析的特點，故使用電子探針做進一步研究。因電子探針具高的空間分辨率與較高的放大倍數(shù)，將其背散射圖像、面掃描結(jié)合波譜分析(WDS)對巖石中5個光片、7個光薄片的貴金屬礦物、鈾礦物以及伴生礦物進行定量分析。

圖1 主要礦物及金屬礦物顯微照片F(xiàn)ig.1 The micro-images of the main minerals and metal minerals

3.2.1 金銀礦物

銅礦床中的金是常見的伴生元素，其礦物的賦存狀態(tài)一直是國內(nèi)外研究的焦點[1,11-14]。巖體金元素豐度為8.04 ng/g，前人認為該區(qū)金形成于黃銅礦形成階段后期，由于構(gòu)造活動頻繁，在接觸帶產(chǎn)生的張性斷裂或裂隙是金礦體形成過程中關(guān)鍵的地質(zhì)事件，并且在碳酸鹽階段，隨著金屬硫化物的大量析出以及含礦熱液對圍巖中金的萃取，金被大量還原析出，得以形成透鏡狀礦體[9]。

3件巖石樣品利用電子探針發(fā)現(xiàn)含金銀礦物12個，主要是金銀系列的互化物而且以獨立礦物存在。含金的銀礦物主要有銀金礦、針碲金銀礦兩種，以銀金礦為主，少量針碲金銀礦(圖2)。根據(jù)電子探針測試數(shù)據(jù)(表1)可以得出：銀金礦中金的含量為55.42%～68.85%(平均值61.81%)，銀的含量為23.96%～42.81%(平均值35.41%)；針碲金銀礦中金、銀含量分別為19.48%、15.34%。金銀互化物主要賦存形式為包裹金、粒間金、裂隙金3種。其中，銀金礦多以包體形式呈不規(guī)則粒狀、長條狀，被斑銅礦、黃銅礦、銅輝鉍礦等含銅礦物包裹，或以裂隙、粒間的形式產(chǎn)于石榴子石與斜長石、石榴子石與黃銅礦接觸裂隙中，大小多在2.5～50 μm之間。針碲金銀礦以包體形式呈他形粒狀分布于黃銅礦中，計算獲得金的成色在559～741之間(平均值638)。前人研究認為金的成色與成礦溫度呈正比，且在成礦早期金成色高，中晚期金成色低，說明研究區(qū)金礦物形成于成礦中晚期的中低溫環(huán)境。

為了更準確地探討金銀的賦存特征，選取圖2B中的多礦物集合體進行元素面掃描分析，獲得黃銅礦與斑銅礦呈共生結(jié)構(gòu)；金、銀作為獨立的礦物出現(xiàn)，且黃銅礦、斑銅礦中不含金。前人研究該區(qū)金礦認為在礦液運移和演變過程中，首先沉淀的是氧化物期的磁鐵礦，其后為石英硫化物期的輝鉬礦和黃銅礦，此時金仍呈離子狀態(tài)，這些早期礦物含金量低，甚至不含金。故推測自黃銅礦階段后期，含金熱液才從巖體邊緣向外滲濾、充填、交代。

含銀礦物除了銀金礦、斜方碲金，另外發(fā)現(xiàn)其他含銀礦物13個，銀含量在74.15%～0.12%之間，按照銀含量的高低排序分別為輝銀礦、碲銀礦、硫銀鉍礦、含銀斑銅礦、含銀方鉛礦、含銀斜方輝鉛鉍礦、含銀黃銅礦、含銀碲鉍礦、含銀硫鉍銅礦(表2)，前3種以獨立礦物存在，后幾種以類質(zhì)同象形式替代。礦物以包裹、隙間、粒間形式分布在磁鐵礦、黃銅礦、黃鐵礦粒間間隙或裂隙中，或分布在磁鐵礦與蛇紋石、透輝石與石榴子石接觸裂隙和解理縫中。顆粒呈不規(guī)則粒狀，大小在5～10 μm之間。不同于銀金礦與碲金銀礦，這些礦物分布范圍較寬泛，多以隙間形式存在。另外，銀與鉍關(guān)系密切，9種礦物中含銀鉍礦物占了4種。

3.2.2 鉑鈀礦物

礦石中還發(fā)現(xiàn)個別含鉑、鈀礦物，呈獨立的礦物存在，分別為含鉑黃鉍碲鈀礦(Pd0.96(Bi，Te))、含鉑碲鈀礦((Pt0.03，Pd0.93)Te2)兩種，Pt含量分別為1.02%，40.01%；Pd含量分別為1.85%，25.65%。通過電子探針圖像可知，兩個礦物顆粒均成不規(guī)則粒狀，前者大小約1.5 μm×3 μm，以包體形式被包裹于磁鐵礦中；后者大小約6 μm×6 μm，以隙間形式賦存于黃鐵礦與黃銅礦及方鉛礦間隙中。據(jù)前人研究[15]，銅官山矽卡巖型銅礦床伴生鉑族金屬主要與淺成鈣堿性中酸性巖或殼?；旌闲突◢忞s巖有關(guān)，為巖漿熱液活動成因，其成礦物質(zhì)來源還需進一步探討。

圖2 金銀互化物電子探針背散射圖像

表1 金銀互化物電子探針成分分析結(jié)果

注:第一次檢測為電子探針光片，原始編號未標注※；第二次檢測為電子探針光薄片，原始編號標注※?！?”表示元素未測。表2標注同此。

表2 含銀礦物成分電子探針分析結(jié)果

3.2.3 鈾-釷礦物

結(jié)合電子探針二次電子像與背散射圖像，在5個矽卡巖樣品中發(fā)現(xiàn)含鈾礦物17粒、含釷礦物1粒。含鈾礦物種類為晶質(zhì)鈾礦，含釷礦物種類為硅釷石。其中晶質(zhì)鈾礦多數(shù)被包裹在磁鐵礦中或賦存在磁鐵礦的裂隙，個別顆粒被黃鐵礦包裹，還有個別顆粒包裹鈣鐵輝石形成環(huán)邊結(jié)構(gòu)(圖3)。晶質(zhì)鈾礦呈他形粒狀，粒徑在5 μm×6 μm～8 μm×10 μm之間，鈾含量在87.16%～95.76%之間。硅釷石位于石榴子石裂隙中，呈他形粒狀，粒徑約10 μm×10 μm，釷、鈾、鉛氧化物含量分別為66.31%、3.44%、0.33%。

前人研究發(fā)現(xiàn)鈾的分布與磁鐵礦、黃鐵礦密不可分[16-17],另外在本研究鈾礦物中Y2O3含量為0.312%～2.772%，明顯比鄂爾多斯沉積型鈾礦[17]中的Y元素含量低，兩種不同成因的鈾礦中的Y含量表現(xiàn)出較明顯的差異，可能是與熱液的溫度有關(guān)。

根據(jù)電子探針測得的Th、U、Pb氧化物含量，利用中國海洋大學(xué)MonaziteAge軟件(Version 2.04,McSwiggen & Associates)對16個晶質(zhì)鈾礦進行計算。取有效的晶質(zhì)鈾礦10組電子探針ThO2、UO2、PbO數(shù)據(jù)等時線擬合，獲得晶質(zhì)鈾礦的形成年齡為124±14 Ma。但礦物中原始鉛(非放射性成因鉛)是否存在，礦物形成后Th、U、Pb是否向外界發(fā)生遷移，電子探針元素的檢測極限、礦物表面的裂隙孔洞等因素對待測的Th、U、Pb數(shù)據(jù)準確度影響較大，前人研究表明礦物年齡越小誤差越大，年齡的不確定度在20～50 Ma[18]?；谝陨弦蛩赜绊?可能導(dǎo)致等時線計算年齡存在偏差[10]。

王彥斌等[8]測定該區(qū)石英閃長巖U-Pb同位素年齡為139±3 Ma，對應(yīng)銅官山巖體的形成年齡，徐夕生等[19]、吳才來等[20]利用鋯石SHRIMP定年得出銅官山巖體的年齡為137.5 Ma、141 Ma左右，均指示巖體于燕山期中晚期生成，晶質(zhì)鈾礦年齡的測算數(shù)據(jù)表明晶質(zhì)鈾礦晚于巖體年齡生成。隨著巖體的侵位，在早期矽卡巖化的形成之后，成礦熱液在運移過程中溫度和壓力不斷變化，在接觸帶上部溫度降低，壓力減弱，成礦熱液在上部早期形成的矽卡巖中沉淀成礦即發(fā)生銅礦化的交代充填作用[8]。層狀礦體的形成經(jīng)歷了2個成礦階段，即燕山期巖漿作用形成的含銅金等成礦物質(zhì)的巖漿熱液，沿著層間構(gòu)造移動時，交代疊加改造在晚石炭世沉積形成的含銅等黃鐵礦層，形成層狀銅硫礦體或硫金礦體[9]?？梢哉J為晶質(zhì)鈾礦與磁鐵礦關(guān)系密切，磁鐵礦形成于矽卡巖化晚期，為交代石榴子石矽卡巖礦物，而金銀與銅關(guān)系密切，為成礦熱液活動即銅金礦化時期產(chǎn)生，故推測晶質(zhì)鈾礦形成于矽卡巖晚期，為氧化物-磁鐵礦期生成，而早于黃銅礦、金、銀、鉑鈀礦物，各礦物生成先后順序為：石榴子石-磁鐵礦、晶質(zhì)鈾礦，含金、銀、鉑鈀礦物，黃銅礦。

圖3 晶質(zhì)鈾礦及硅釷礦電子探針背散射圖像

A—晶質(zhì)鈾礦(Ur)被包裹于磁鐵礦(Mag)中，周邊有黃銅礦(Ccp)；B—晶質(zhì)鈾礦被包裹于磁鐵礦中；C—晶質(zhì)鈾礦圍繞鈣鐵輝石(Hed)形成環(huán)邊結(jié)構(gòu)；D—硅釷石(Hut)位于石榴子石(Grt)的裂隙中。

4 結(jié)語

本研究利用偏光顯微鏡和電子探針測試技術(shù)獲得了銅官山銅鐵礦床的礦物種類、礦物組成、分布特點，并且利用電子探針數(shù)據(jù)推測了晶質(zhì)鈾礦的形成年齡。研究成果為該區(qū)伴生元素賦存狀態(tài)提供了理論依據(jù)，為下一步貴金屬選礦提供了線索，同時也利用晶質(zhì)鈾礦礦物的年齡數(shù)據(jù)界定了伴生貴金屬的形成年代，對于礦石礦物綜合利用具有重要的價值。

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Study on the Occurrence of Associated Metals Au, Ag, Pt，Pd，U in the Tongguanshan Skarn Type Copper-Iron Deposit of Anhui Province Using Microscope and Electron Microprobe

LIUYa-fei1,ZHAOHui-bo1,GAOZhi-wen2,LAIZhi-qing3,YEMei-fang1

(1.Xi’an Center of Geological Survey, China Geology Survey, Xi’an 710054, China; 2.Huadong Metallurgy and Geology Survey Institute, Hefei 230088, China; 3.Ocean University of China, Qingdao 266100, China)

Many associated metals such as Au, Ag, Pt, Pd, and U have been found in the skarn type copper-iron deposit of Tongguanshan in Anhui. Combining microscope and Electron Microprobe (EPMA), the occurrence and distribution characteristics of these elements and calculations of the formation age of U-bearing minerals using EPMA for the first time is reported in this paper. The results show that Au exists as electrum and is related to copper sulfides and the average quality of gold is 638, indicating that gold minerals may have formed in the low temperature environment at the middle-late mineralization period. Ag occurs in different minerals and as the form of isomorphism of Cu, Te, Bi, Pb with Ag content from 74.15% to 0.12%. Pt and Pd occur as independent minerals such as platinum-bearing merenskyite. U occurs as uraninite and is associated with magnetite or occurs in the cracks of magnetite. Based on the Th-U-Pb system, the formation age of uraninite is 124±14 Ma, later than the rock (about 139 Ma), but earlier than the formation of copper and other minerals containing Au, Ag, Pt, Pb. Combining with the geological characteristics it is likely that uraninite and magnetite formed at the same time. Microscope observation shows that the paragentic sequence of minerals is garnet magnetite, uraninite, and minerals containing Au, Ag, Pt, Pd, and copper sulfides. This study provides clues for precious metal dressing, and the age of uraninite can constrain the formation age of the associated precious metals.

microscope; Electron Microprobe (EPMA); Tongguanshan； the skarn type copper-iron deposit；associated elements； occurrence; precious metals; uraninite

2014-04-03；

2015-03-08； 接受日期： 2015-03-10

中國地質(zhì)調(diào)查局地質(zhì)調(diào)查工作項目(12120113014500)

劉亞非，高級工程師，主要從事電子探針方面研究。E-mail： dogwuwu@163.com。

0254-5357(2015)02-0187-07

10.15898/j.cnki.11-2131/td.2015.02.006

P575.1; P575

A