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    科學計算與物理、化學及材料科學

    2015-04-29 00:44:03王廣厚
    科學 2015年3期
    關鍵詞:能帶量子粒子

    王廣厚

    科學計算是一個與數(shù)學模型構(gòu)建、定量分析方法以及利用計算機來分析和解決科學問題相關的研究領域。近年來,由于計算機技術的高速發(fā)展,運算能力和運算速度極大提高。使得科學計算逐漸成為與理論研究、實驗研究相并列的三大科學研究方法之一,而且科學計算也成為理論研究和實驗研究中不可或缺的部分。不僅如此,計算科學的發(fā)展還直接推動了計算物理、理論化學和材料設計等分支學科的發(fā)展,并在向生命科學、能源等其他學科領域滲透。

    科學計算分類

    除了云計算和大數(shù)據(jù)處理外,就目前所涉及的范圍而言,應用于物理、化學和材料科學的科學計算可分為三類。

    第一類,第一性原理方法,包括以哈特里一福克(Hartree Fock HF)方程為基礎的分子軌道從頭計算方法和密度泛函理論(Density Functional Theory,DFT)。該方法又稱量子力學方法(QM),通過解電子運動的薛定諤方程,得到體系的能量本征值、本征態(tài)、勢函數(shù),以及材料的電、磁和光等性質(zhì),還有偶極矩、振動譜、反應活性等。

    第二類,分子動力學模擬方法(MM)。該方法建立在經(jīng)典力學基礎之上。可以得到體系熱力學量和其他宏觀性質(zhì)。

    第三類。將上述第一和第二類組合進行分層計算:利用量子力學方法處理與物理和化學性質(zhì)相關的自由電子(如對分子光學性質(zhì)至關重要的自由電子);利用經(jīng)典勢函數(shù)來描述其他固定電子和原子核特征。該方法已經(jīng)在小分子化學活性研究上取得了與實驗符合的結(jié)果。這就是QM/MM方法。由于兩者在計算精度和速度上存在明顯差別,在進一步解決了兩者之間的界面和它們的能量耦合問題后,可用于生物大分子的特性研究,建立酶化學反應的QM/MM模型。這方面的工作已獲得了兩次諾貝爾獎:一是美國的科恩(W.Kohn)和英國的波普爾(J.A.Pople)因在量子化學方面(尤其是密度泛函理論的建立和應用)的貢獻,獲得1998年度化學獎;二是美國哈佛大學的卡普盧斯(M.Karplus)、斯坦福大學的萊維特(M.Levitt)和南加州大學的瓦謝爾(A.Washel)因在發(fā)展多尺度模型以研究復雜化學體系上的貢獻,獲得2013年度化學獎。

    物理模型和數(shù)學表達

    物理學家往往從物質(zhì)世界真實性出發(fā),即物理直覺加上思維想象來構(gòu)造模型,然后從數(shù)學家那里尋找數(shù)學工具,來推演、發(fā)展和完善理論體系,以便找到物質(zhì)世界的演變規(guī)律。以下是這方面的幾個例子。

    (1)希格斯粒子和希格斯機制

    希格斯粒子和希格斯機制的提出來源于基本粒子的質(zhì)量起源。

    除引力外,自然界還存在電、弱和強三種基本相互作用,按照標準模型,它們的規(guī)范對稱群為U(1)×SU(2)×SU(3),簡稱“123”對稱性,完全確定了一切自旋為112物質(zhì)粒子通過交換三類規(guī)范粒子所發(fā)生的相互作用,這些物質(zhì)場均具有非零質(zhì)量。電磁力由麥克斯韋方程組定量描述,而數(shù)學家發(fā)現(xiàn)這組方程具有阿貝爾U(1)局域規(guī)范對稱性。1954年,楊振寧和米爾斯(R.Mills)發(fā)表了楊一米爾斯規(guī)范場理論,從數(shù)學上講,是從描述電磁學的阿貝爾規(guī)范場推廣到非阿貝爾規(guī)范場理論,而物理學家的觀點是對應著新的相互作用。后來理論物理學家不僅把它發(fā)展為量子電動力學,還逐步認識到強力和弱力是非阿貝爾規(guī)范作用的不同表現(xiàn)形式,強力是由SU(3)的規(guī)范理論描述,稱量子色動力學,電弱統(tǒng)一理論是由規(guī)范群U(1)xSU(2)統(tǒng)一描述。

    任何規(guī)范對稱性均要求相應規(guī)范玻色子的質(zhì)量為零。電磁規(guī)范對稱性確保光子質(zhì)量為零,傳遞強力的膠子質(zhì)量也為零,除非某種原因而破缺。中微子是弱規(guī)范粒子,實驗上已經(jīng)證明它具有微小非零質(zhì)量,為0.1電子伏量級,大約是電子質(zhì)量的五百萬分之一。解開弱規(guī)范粒子和所有自旋為1/2費米子質(zhì)量起源的關鍵來自對稱性自發(fā)破缺的概念,而此概念源于1950年金茲堡一朗道(Ginzburg-Landau)超導理論和1957年的BCS理論。超導體內(nèi)的光子因電磁規(guī)范對稱性自發(fā)破缺而獲得了質(zhì)量,使得外磁場進入超導體時發(fā)生指數(shù)衰減,這就是邁斯納(Meissner)效應。1961年,南部陽一郎從中發(fā)現(xiàn)了對稱性自發(fā)破缺概念的重要性,并在相對論性量子場理論中給予定量表述,提出動力學模型描述對稱性自發(fā)破缺,實現(xiàn)了費米子配對的真空凝聚。預言了零質(zhì)量的南部一戈德斯通粒子。在相對論量子場論體系中,最簡單實現(xiàn)連續(xù)整體對稱性自發(fā)破缺的,是考慮一個可重整的復標量場耦合到規(guī)范場,其后果是零質(zhì)量的南部一戈德斯通玻色子轉(zhuǎn)換為規(guī)范場縱向極化分量,于是給規(guī)范場產(chǎn)生非零質(zhì)量,這就是希格斯機制。

    正因為標準模型的希格斯粒子同時給出弱規(guī)范玻色子和所有費米子(夸克、輕子和中微子)的質(zhì)量,所以被稱為“上帝粒子”。它的發(fā)現(xiàn)在科學上顯然具有里程碑式的意義。2013年83歲的英國理論物理學家希格斯(P.Higgs)和比利時理論物理學家昂格萊爾(F.Englert)獲得了諾貝爾物理學獎,因為他們“發(fā)現(xiàn)了一個理論機制,對人類理解基本粒子的質(zhì)量起源做出了貢獻,這個機制預言的粒子最近被CERN大型強子對撞機(LHC)上的ATLAS和CMS實驗所證實”。1975年楊振寧等在討論阿哈羅諾夫一博姆(Aharonov-Bohm)效應和磁單極時,還揭示了規(guī)范場在幾何上對應于纖維叢(fiber bundle),提供了一個溝通物理學和數(shù)學的橋梁。

    (2)能帶結(jié)構(gòu)理論

    能帶結(jié)構(gòu)理論討論固體中離域化的價電子,以及在波矢空間的色散關系。它忽略了電子之間相互作用,建立在單電子近似(即哈特里-福克近似)基礎上。這為能帶理論的有效性提供了依據(jù)。

    在引入表征電子間相互關聯(lián)的修正項后,1960年代霍恩伯格(P.Hohenberg)、科恩和沈呂九(Lu J.Sham)提出了密度泛函理論,為計算復雜結(jié)構(gòu)的電子特征提供了方便,也為能帶理論和量子化學理論提供了堅實的基礎,成為當前從頭計算的標準方法。但在物理學家看來,量子力學和經(jīng)典物理最大不同是德布羅意(L.de Broglie)提出的,所有粒子都具有波粒二象性,而粒子波動性是量子力學特征。

    特定粒子的德布羅意波長,與其動量p=my成反比。由于在熱平衡態(tài)的粒子速度與溫度平方根成正比,故其熱運動德布羅意波長與所處溫度的平方根成反比。當粒子波長與粒子的平均間距可比擬時,波動性會突顯出來,所以輕粒子或低溫度有利于顯示量子力學效應。假定系統(tǒng)處于熱平衡態(tài),粒子的平均動能mvV2等于3koT/2,則可估計出量子簡并溫度Tn即粒子的德波羅意波長等于粒子的平均間距所對應的溫度,T0=h2/3mksa2,h為普朗克常數(shù),m為粒子質(zhì)量,k為玻爾茲曼常數(shù),a為粒子平均間距。當T遠大于T0時,可采用經(jīng)典物理來處理問題。當T遠小于T0時,波動性占主導地位,必須采用量子力學或量子統(tǒng)計力學來處理問題。

    對于凝聚態(tài)物質(zhì),理論描述通常采用二分法,原子(或離子)系統(tǒng),以經(jīng)典處理為主(含一些半經(jīng)典的量子處理),電子系統(tǒng)必須用量子力學來處理。如處理晶格中的電子系統(tǒng),晶格上的離子可看作經(jīng)典粒子,有確定的坐標和動量,提供了周期性勢場作為電子行為的背景,而電子行為一定要用量子力學處理。對于獨立電子在周期結(jié)構(gòu)中的傳播問題,數(shù)學上表述為質(zhì)量為m的電子波函數(shù)應滿足薛定諤方程,其解應為布洛赫波。于是可以通過兩種途徑來得到能帶結(jié)構(gòu):一是近自由電子近似,即電子與晶格上的正離子相互作用微弱,可以從自由電子的物理圖像出發(fā),將周期性勢場作為微擾,從而得到能帶圖像;二是緊束縛近似,從原子波函數(shù)出發(fā),縮小原子間距,使相鄰原子的原子波重疊,能級展寬成能帶。這反映兩種極端情況。堿金屬電子結(jié)構(gòu)接近自由電子近似,過渡金屬接近緊束縛近似。具體計算固體能帶結(jié)構(gòu),已經(jīng)發(fā)展了多種理論方法,如元胞法、正交平面波法、格林函數(shù)法、贗勢法等。

    (3)納米尺度材料的理論處理

    納米技術是1980年代興起的。納米尺度涉及范圍介于原子、分子和塊體之間(0.1-100納米)。納米科學是研究在納米尺度上出現(xiàn)的,與單個原子、分子或塊體材料不同,與尺寸相關的性質(zhì)和現(xiàn)象的科學。

    從物理學角度看,凝聚態(tài)物質(zhì)存在一系列特征長度,如電子波長及平均自由程、激子的半徑、交換作用隨距離變化的尺度、多疇顆粒的臨界尺寸、鐵磁性向超順磁性轉(zhuǎn)變的臨界尺寸等。這些特征長度大多處于納米尺度范圍。當體系小于它們的特征長度時,物理性質(zhì)會產(chǎn)生顯著變化。當固體材料的尺寸進入電子波相干尺度范圍,電導將出現(xiàn)異常的量子輸運。

    從化學角度看,納米材料的突出特征是其中處于表面和界面的原子數(shù)與體內(nèi)原子數(shù)相當。因而其表面和界面化學活性非常強。

    納米結(jié)構(gòu)包括團簇、量子點、量子線、量子阱、超晶格,以及它們的組裝體。理論處理納米體系也分為兩類:一類是從能帶理論出發(fā),加上量子限制效應;一類是借助量子化學方法,逐步加大系統(tǒng)尺寸。

    在量子點、量子線和量子阱中,電子運動由有效勢控制,有效勢分別在三、二或一個方向上對電子加以限制,帶來明顯的量子效應,借此可以對能帶結(jié)構(gòu)進行設計和裁剪,以改變其物理性質(zhì)。關鍵問題是其微結(jié)構(gòu)特征尺寸多大時才能對電子的光學、輸運和磁性質(zhì)產(chǎn)生顯著影響。凝聚態(tài)物質(zhì)性質(zhì)是由費米面處的電子決定的,因此固體中的自由電子氣的費米波長相當于這個特征尺寸,而費米波長隨電子濃度變化。如半導體的這個特征尺寸約為200納米;對于金屬,大約為1納米。

    半導體量子阱是一種將一片窄帶材料放在兩片寬帶材料之間形成三明治結(jié)構(gòu)(AIGaAs/GaAs/A1GaAs)。這種半導體超晶格,其載流子(電子和空穴)均被限制在GaAs層內(nèi)。在假定三種可能的限制勢(無限深方阱、有限深方阱和三角阱)下,可用基于塊材中傳導電子態(tài)的包絡波函數(shù)近似計算出它的電子能級。

    在有限而對稱的量子阱中,電子沿垂直于材料生長方向的運動產(chǎn)生s型態(tài)導帶的子能帶。而價帶的態(tài)具有p軌道特征,強各向異性導致重空穴態(tài)和輕空穴態(tài)還存在自旋一軌道耦合,故必須采用自旋和軌道的合成角動量及其投影來標記量子態(tài),構(gòu)成完備集。若取價帶頂k=O處與每個原子軌道相聯(lián)系的s型對稱性的最低導帶和三個具有p型對稱性的最高價帶為一套基,將形成無原子間相互作用的四重簡并的軌道基。但加上相互作用,能級將擴展成能帶。如果考慮量子阱維數(shù)減少會導致微擾出現(xiàn),則非常復雜,需要數(shù)值計算。

    如果在空間上對半導體材料在x,y兩個方向進行限制,電子只能在一個z方向自由運動,這就是量子線,可以解這種限制勢的二維薛定諤方程,得到沿導線運動的電子產(chǎn)生子能帶結(jié)構(gòu)。碳納米管可以看作一維量子線,它所具有的奇異的電子性質(zhì),不僅與管徑有關,還與其手性有關。理論計算表明,金屬性扶手椅碳納米管的電子態(tài)密度與傳統(tǒng)金屬不一樣,存在許多分立的奇點,每一個奇點對應于一個量子子能帶。

    量子點則是電子和空穴在三個方向的運動均受到限制。為了保持穩(wěn)定,對于半導體量子點常常用另一帶隙更大的材料來包圍,因此理論計算必須考慮邊界條件。

    原子團簇是由幾個至數(shù)千個原子或分子組成的微觀聚集體,其物理和化學性質(zhì)不僅與構(gòu)成的元素有關,而且與尺寸和結(jié)構(gòu)有關。在理論上討論團簇結(jié)構(gòu)時,已經(jīng)發(fā)展了多種方法。包括:蒙特卡洛(Monte Carlo)模擬、分子動力學退火(Molecular dynamics and annealing)、遺傳算法(genetic algorithm,GA)、局域密度泛函計算、最佳價鍵分析(optimum valence bondscheme),以及Liga算法。

    在團簇這個領域,物理和化學無論在理論還是實驗方法上都是緊密結(jié)合的。

    物理與化學交匯的科學計算

    幾乎在量子力學處理固體物理問題建立能帶理論的同時,理論化學家根據(jù)分子構(gòu)形來確定空間中電子密度分布建立了化學鍵理論,即分子軌道理論。它類似于凝聚態(tài)計算中用到的緊束縛單電子近似。但能帶理論處理固體的鍵合,不如量子化學直截了當,二者可以相互補充。實際上,對一種材料的電子結(jié)構(gòu)計算時??梢匀∵m當?shù)摹坝行荨边M行計算機模擬。這方面在原子團簇和納米結(jié)構(gòu)研究中顯得特別突出,經(jīng)常從量子化學和凝聚態(tài)物理學引入概念和方法,并交匯于一起。

    能帶理論是固體物理學的基本理論框架,但也有明顯不足。比如,對于維格納晶體,當晶體中自由電子濃度很低時,電子動能相對于庫侖能的比重下降。庫侖能引力占主導地位,使電子分布在空間有序的晶格位置上。這種晶體是不能用能帶理論來處理的。又如,在一些過渡金屬氧化物中,一個晶胞具有奇數(shù)個價電子,按能帶理論應是金屬導體,而實驗證明是絕緣體,問題是電子之間相互作用引起關聯(lián)效應。這類金屬氧化物稱為莫特絕緣體,如CoO,在電流通過時,依賴于可以移動的組態(tài)Cos+和Co+,但是在位關聯(lián)能可阻止它們形成。在位關聯(lián)能的大小可以區(qū)分是金屬還是絕緣體,非常類似于化學鍵能。不過,哈伯德(John Hubbard)把它與能帶理論結(jié)合起來形成哈伯德模型,用來處理電子關聯(lián)引起的金屬一絕緣體相變,或稱莫特相變。

    反鐵磁性和亞鐵磁性氧化物中的超交換作用,也是在位關聯(lián)能起重要作用。齊納(C.M.Zener)用雙交換作用來解釋鈣錳氧化物的鐵磁金屬態(tài)。這些氧化物不僅存在自旋有序,還有軌道有序化和電荷有序化,呈現(xiàn)龐磁電阻現(xiàn)象。其軌道物理學的發(fā)展,乃是物理學家和化學家合作的產(chǎn)物。

    貴金屬中的磁性摻雜會出現(xiàn)電阻和磁性異常,即近藤效應(Kondo effect)。安德森(P.Anderson)考慮到在位關聯(lián)能,把安德森一哈密頓(Anderson Hamihonian),量轉(zhuǎn)換成近藤一哈密頓量,處理了含磁性雜質(zhì)的貴金屬中出現(xiàn)電阻極小值問題,即近藤效應。之后,又加以改進。處理重電子金屬和近藤絕緣體,以及氧化物高溫超導體(超導氧化物原型幾乎都是莫特絕緣體),包括龐磁電阻的鈣錳氧化物等。電子之間的強關聯(lián)在正常態(tài)電阻的反常行為和超導配對機制方面起關鍵作用,而解決這些問題,需要突破原有單純的能帶理論和化學鍵理論的框架,來發(fā)展強關聯(lián)電子系統(tǒng)的理論。

    材料模擬和設計

    材料科學的基本原理來自于物理和化學。材料科學與工程所討論的是材料制備、結(jié)構(gòu)、性能與功效。

    傳統(tǒng)的材料研究大都以實驗為主,是一門實驗科學。為了不斷改進材料性能和制備工藝,研究者逐漸采用物理實驗手段和分析方法,如顯微鏡觀察金屬表面織構(gòu)變化,開啟了金相學;熱力學和統(tǒng)計物理分析物相平衡,建立了合金熱力學和相圖。之后,X射線衍射晶體分析技術使材料結(jié)構(gòu)研究提高到原子量級;而量子力學的確立,不僅成功地應用到原子和亞原子物理,還應用到分子與化學鍵,開創(chuàng)了量子化學;x射線衍射晶體分析應用于固體,建立了固體物理學。它們?yōu)槔斫獠牧系逆I合與物性提供了較為充分的科學依據(jù)。形成了“理論結(jié)構(gòu)金屬學”“陶器學”“聚合物化學”等等。

    以原子分子為結(jié)構(gòu)單元物質(zhì)進行材料合成,特別是具有新穎性質(zhì)的復雜體系的合成,并在微觀尺度上控制其成分和結(jié)構(gòu),已成為當代先進材料制備技術的發(fā)展方向。這些不僅依賴于許多物理實驗研究和化學合成方法的進展,而且也是凝聚態(tài)物理、物理化學和合成化學研究的自然延伸。

    一方面,發(fā)展新技術、新流程及結(jié)構(gòu)和性能的現(xiàn)代測試分析方法都是研制新材料的突破口;另一方面,由于現(xiàn)代高技術的發(fā)展,對材料的性能和功效要求越來越高。因而對材料微觀結(jié)構(gòu)的研究,揭示材料性能的本質(zhì),包括原子排布、電子狀態(tài)以及材料在各種環(huán)境下服役性能都十分重要。因此,僅靠實驗室研究和理想條件下的理論研究難以滿足現(xiàn)代材料科學研究和發(fā)展的需求。

    計算機科學的發(fā)展和運算能力的提高,為研究復雜體系的新材料提供了新的手段。計算材料科學也應運而生,它是在計算物理、理論化學和計算數(shù)學基礎上發(fā)展起來的。包括兩方面:一是從實驗數(shù)據(jù)出發(fā),建立數(shù)學模型和數(shù)值計算,模擬實驗過程,使特定的實驗結(jié)果上升為具有普遍意義的理論:二是根據(jù)凝聚態(tài)物理、物理化學的有關理論,在虛擬環(huán)境下,從原子、分子和介觀。甚至宏觀尺度上對材料的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)及其在超高溫、超高壓等極端條件下的演變規(guī)律進行多層次的研究,以便為設計或開發(fā)新材料提供依據(jù)。

    現(xiàn)在計算材料科學的發(fā)展不僅可以系統(tǒng)而準確地理解材料組織結(jié)構(gòu)與性能的關系,使新材料按需設計、性能精確控制成為可能,而且可以實現(xiàn)精確設計并控制材料的制備過程。已逐漸應用于研究新型能源信息材料、納米材料和仿生材料,以及高端智能材料、多級復合材料和材料器件一體化等方面。

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