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    霧化-多相協(xié)同臭氧氧化處理硝基苯廢水的研究

    2015-04-27 08:54:50段海霞
    資源節(jié)約與環(huán)保 2015年12期
    關(guān)鍵詞:體系

    段海霞

    (沈陽理工大學(xué)遼寧沈陽110168)

    霧化-多相協(xié)同臭氧氧化處理硝基苯廢水的研究

    段海霞

    (沈陽理工大學(xué)遼寧沈陽110168)

    采用自制裝置對(duì)硝基苯進(jìn)行降解研究。通過對(duì)自制裝置中工藝的優(yōu)選和對(duì)臭氧利用率的研究表明,該工藝處理硝基苯廢水具有協(xié)同效應(yīng)。臭氧利用率為93.1%,硝基苯降解效率達(dá)到95.6%。體系中殘存少量H2O2,體系對(duì)硝基苯的氧化以羥基自由基為主。

    霧化;臭氧;紫外光;活性炭

    利用臭氧降解難降解有機(jī)廢水的方法,提高這有機(jī)污染物的降解效果和利用剩余臭氧是制約該項(xiàng)技術(shù)推廣應(yīng)用的關(guān)鍵問題。論文將前期處理后的硝基苯廢水打成霧狀,利用裝置(申請(qǐng)專利)的上層空間,將裝置中剩余臭氧和含硝基苯液滴充分混合,在紫外光照射下對(duì)硝基苯進(jìn)行降解。

    1 工藝流程

    圖1 實(shí)驗(yàn)裝置流程圖

    2 臭氧利用率的比較

    臭氧利用率決定了對(duì)有機(jī)物降解效率的高低,也決定了廢水處理費(fèi)用。本節(jié)實(shí)驗(yàn)主要考察霧化體系和非霧化體系下不同降解硝基苯工藝臭氧利用率,見圖2。

    從圖2可以看出,霧化體系下不同組合工藝的臭氧利用率要高于非霧化體系下相應(yīng)組合的臭氧利用率。即霧化這一條件的加入提高了臭氧利用率。無論是霧化或非霧化條件下,按照降解過程中臭氧利用率由小到大的排列順序都是:O3法

    圖2 不同降解硝基苯工藝的臭氧利用率比較

    3 降解硝基苯工藝方法優(yōu)選及協(xié)同效應(yīng)分析

    為了研究霧化及降解工藝方法對(duì)硝基苯降解效率的影響,實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)了幾種組合方法來考察對(duì)硝基苯降解的影響,結(jié)果見圖3。

    圖3 霧化條件下不同組合對(duì)硝基苯去除率的影響

    從圖3可以看出,霧化-O3/UV法對(duì)硝基苯的去除率比單獨(dú)霧化-UV法和單獨(dú)霧化-O3對(duì)硝基苯的去除率的加和高12.6%,霧化-O3/GAC/UV法硝基苯的去除率達(dá)到了93.1%。該方法已經(jīng)具有了明顯的協(xié)同效應(yīng),硝基苯去除率顯著提高。這是因?yàn)?,臭氧先和底部的活性炭共同降解硝基苯,隨著反應(yīng)進(jìn)行,將反應(yīng)后的水樣霧化通過噴嘴噴出,霧化使得硝基苯廢水的面積被增大數(shù)萬倍,提高了臭氧和硝基苯的接觸表面積,臭氧在紫外光的協(xié)同作用下產(chǎn)生羥基自由基降解硝基苯?;钚蕴吭诔粞醯淖饔孟拢龠M(jìn)臭氧產(chǎn)生某種中間物質(zhì),引發(fā)臭氧分解生成·OH等自由基降解硝基苯。

    4 降解過程中過氧化氫的測定

    霧化-多相協(xié)同臭氧氧化工藝中是否有過氧化氫產(chǎn)生,對(duì)確定硝基苯降解機(jī)理具有一定的驗(yàn)證性。POD/DPD方法可以測得較低濃度的過氧化氫含量,結(jié)果見圖4。

    圖4 溶液剩余過氧化氫濃度的測定

    從圖4可以看出,在降解硝基苯反應(yīng)的前20min,溶液中H2O2的濃度增加,隨后H2O2濃度緩慢降低,反應(yīng)后仍殘存一定量的H2O2。反應(yīng)前20min過氧化氫濃度增加,考慮可能在反應(yīng)初期臭氧和活性炭表面的基團(tuán)反應(yīng),生成了過氧化氫。反應(yīng)后期,消耗了過氧化氫。體系中H2O2的產(chǎn)生主要來自三方面因素:(1)氣相溶解到液滴中的臭氧在紫外光的作用下產(chǎn)生H2O2降落回溶液中;(2)液相中活性炭和氫氧根引發(fā)臭氧生成H2O2;(3)體系中的羥基自由基及各種中間自由基彼此碰撞淬滅形成了H2O2。

    5 羥基自由基抑制劑的影響

    為了考察體系中是否有羥基自由基的存在,采用叔丁醇(TBA)來驗(yàn)證。叔丁醇]作為自由基抑制劑的原理[4-5]是:(1)·OH脫取叔丁醇的-CH3基上的一個(gè)氫原子生成H2O,這個(gè)反應(yīng)途徑占了主導(dǎo)地位;(2)·OH脫取叔丁醇的-OH基上的H原子生成· (CH3)CO和H2O,此后叔丁醇基又迅速分解裂變?yōu)椤H3和(CH3) 2C=O,該反應(yīng)僅占整個(gè)反應(yīng)過程的5%。實(shí)驗(yàn)結(jié)果見圖5所示。

    圖5 叔丁醇對(duì)硝基苯去除率的影響

    從圖5可以看出,隨著叔丁醇濃度由0mg.L-1增加到60mg. L-1,硝基苯的去除率由89.3%下降為34.1%。當(dāng)叔丁醇的濃度增加到50mg.L-1和60mg.L-1時(shí),硝基苯去除率分別達(dá)到了36.4%和34.6%,這部分硝基苯去除率基本上不隨著叔丁醇濃度增加而降低,所以,不能排除體系中是否存在其它種類自由基共同對(duì)硝基苯的降解。這說明,體系對(duì)硝基苯的降解是一個(gè)以羥基自由基為主的氧化反應(yīng)。

    5 結(jié)語

    體系中有微量過氧化氫產(chǎn)生,羥基自由基是該工藝降解硝基苯主要的氧化劑,體系對(duì)硝基苯的降解是一個(gè)以羥基自由基為主的氧化反應(yīng)。在霧化-多相協(xié)同臭氧化工藝降解硝基苯的過程中,采用霧化技術(shù),充分利用了體系中的剩余臭氧,進(jìn)一步提高了硝基苯的降解效率。在整個(gè)體系中,紫外光和活性炭協(xié)同臭氧產(chǎn)生了過氧化氫,過氧化氫和溶液中的氫氧根共同引發(fā)了臭氧產(chǎn)生具有強(qiáng)氧化性的羥基自由基,完成了硝基苯的降解過程。

    [1]張佑國.噴霧干燥[M].南京:江蘇科學(xué)技術(shù)出版社,347.

    [2]孫志忠.臭氧多相催化氧化去除水中有機(jī)污染物效能與機(jī)理[D].哈爾濱:哈爾濱工業(yè)大學(xué),2006.

    [3]陳瑛,郭二民,黃國忠,張建祺,等.紫外光和活性炭對(duì)有機(jī)物臭氧化的協(xié)同催化作用[J].環(huán)境科學(xué)研究,2007,20(1):90-94.

    [4]Hassan MM,Hawkyard C JDecolourisation ofdyeand dyehouseeffluent in a bubble-column reactorby heterogeneous catalytic ozonation [J].JChem TechnolBiotechnol,2006,81(2):201-207.

    [5]B.Kasprzyk-Hordern,M.Ziolek,J.nawrocki.Catalytic Ozonation and Methods of Enhancing Molecular Ozone Reactions in water treatment. Applied Catalysis B:environmental,2003,46:639-669.

    段海霞(1973—),女,博士學(xué)位,副教授,研究方向:環(huán)境工程、特種能源。

    遼寧省科技廳公益基金項(xiàng)目(項(xiàng)目編號(hào):2013003009)。

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