顆粒物激光雷達在大氣復合污染立體監(jiān)測中的應用

伍德俠，宮正宇，潘本鋒，王 界，萬學平

1．無錫中科光電技術有限公司，江蘇 無錫 214135

2．中國環(huán)境監(jiān)測總站，國家環(huán)境保護環(huán)境監(jiān)測質(zhì)量控制重點實驗室，北京 100012

3．中國科學院安徽光學精密機械研究所，環(huán)境光學與技術重點實驗室，安徽 合肥 230031

目前中國大氣環(huán)境呈現(xiàn)出復合型污染特征，區(qū)域性二次污染愈加明顯，灰霾和光化學煙霧頻繁［1-3］?；姻参廴緯е绿栞椛鋸姸葴p弱，引發(fā)呼吸道疾病，對人體健康造成危害［4-8］。傳統(tǒng)灰霾監(jiān)測主要依賴于能見度記錄和近地面定點測量等，僅能反映污染的現(xiàn)狀和結果，對灰霾發(fā)生的來源、過程以及污染物的空間變化特征無法清晰地把握［9］。基于衛(wèi)星資料對氣溶膠光學厚度遙感分析，雖然能夠獲取空間大尺度的探測結果，但時間分辨率較差［10］。顆粒物激光雷達能夠探測污染物的垂直演變特征，實現(xiàn)對灰霾污染高時空分辨率、高探測精度的立體監(jiān)測［11-13］。較多學者已將顆粒物激光雷達應用于灰霾天氣條件下氣溶膠的消光廓線探測［14-16］，大氣邊界層結構特征研究［17-23］，顆粒物的來源判識［2，10，24-27］等，但顆粒物激光雷達在環(huán)境監(jiān)測領域的業(yè)務化應用較少。同時，國內(nèi)較早使用的微焦量級的激光雷達，較難適應中國中東部地區(qū)較嚴重的灰霾污染［28］，因此，基于毫焦量級的激光雷達，通過選取典型案例，研究顆粒物激光雷達對不同灰霾過程中顆粒物的時空分布的探測結果，發(fā)現(xiàn)具有毫焦級探測脈沖的激光雷達能夠有效地透過灰霾層，完整地獲取顆粒物的垂直分布特征。研究重點分析了因局地污染物、外源沙塵輸入、外源細粒子輸入與本地污染物相疊加的3種灰霾污染發(fā)生過程，并對這3種不同的致霾機理進行解釋，為顆粒物激光雷達在環(huán)境監(jiān)測領域的應用提供參考。

1 實驗部分

1.1 材料

顆粒物激光雷達(Lidar-D-2000)的詳細結構及技術參數(shù)參見文獻［2］。

3個案例分別取自中國環(huán)境監(jiān)測總站激光雷達監(jiān)測結果(2013年12月5—9日，北京);無錫市新區(qū)大氣復合污染觀測站激光雷達監(jiān)測結果(2013年4月22—26日，無錫);蘇州市工業(yè)園區(qū)監(jiān)測站點激光雷達監(jiān)測結果(2013年8月8—10日，蘇州)。案例中所采用的近地面數(shù)據(jù)(PM2.5及PM10)與顆粒物激光雷達在同一位置監(jiān)測獲得。

1.2 原理

顆粒物激光雷達的探測是基于大氣中顆粒物對探測激光束所產(chǎn)生的后向散射信號的分析，并通過激光雷達方程的反演進行［29］:

式中:P(R)是激光雷達接收到高度R處的大氣后向散射信號的能量，E0為激光的發(fā)射能量，ηL是激光雷達系統(tǒng)中光學部分和探測器部分的總效率，O(R)是激光雷達的重疊因子，β(R)和α(R)分別對應于大氣后向散射系數(shù)和消光系數(shù)?？紤]到求解式(1)中β(R)和α(R)的難度，不同學者給出了不同的近似方法［30-32］。目前普遍采用“Fernald方法”，具體的反演步驟可以參閱文獻［32-33］。研究中激光雷達數(shù)據(jù)均是采用該方法進行反演的。研究采用的顆粒物激光雷達系統(tǒng)包括激光發(fā)射單元、光學接收單元以及信號采集單元［2］。激光發(fā)射單元由激光器和發(fā)射望遠鏡組成，其中出射激光束波長為532 nm，單脈沖能量約20毫焦;光學接收系統(tǒng)則由卡塞格林望遠鏡、窄帶濾光片和光電探測器(光電倍增管)組成。

2 結果與分析

2.1 局地污染物導致的灰霾過程分析

2013年12月5—10日，北京地區(qū)經(jīng)歷了一次灰霾由產(chǎn)生到消退的完整過程，近地面空氣質(zhì)量經(jīng)歷了“良-重度污染-嚴重污染-優(yōu)”的變化。其中，12月5日，空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)為83，6日達到93，7日迅速上升至233，達到重度污染，8日繼續(xù)上升至341，達到嚴重污染，9日降低至97，10日低至36，空氣質(zhì)量為優(yōu)。

為了分析大氣顆粒物的時空分布特征，采用顆粒物激光雷達進行連續(xù)監(jiān)測，結果如圖1所示。

圖1 局地污染時激光雷達監(jiān)測結果(北京)

通常，大氣中球形顆粒物越多，產(chǎn)生的消光系數(shù)越大;不規(guī)則的顆粒物越多，產(chǎn)生的退偏振度越大。球形顆粒物，較多的來源于復雜的大氣物理化學過程，例如局地二次污染產(chǎn)生的細顆粒等;不規(guī)則的顆粒物一般來自于一次排放的揚塵或外源性的沙塵、海鹽粒子輸入等。從圖1的監(jiān)測結果可以看出，12月5—6日中午，從近地面到高空2.4 km，顆粒物產(chǎn)生的消光系數(shù)較小，退偏振度也小于0.02，說明該時段空氣較為干凈，分布的顆粒物較少。從12月6日晚—8日上午，近地面的顆粒物分布明顯改變。近地面1 km以下消光系數(shù)增大至1.0 km－1，尤其在12月7日夜間。對應的退偏振度小于0.05，顆粒物的形態(tài)趨近球形，說明該時段局地球形細顆粒物迅速積聚，污染態(tài)勢急劇加重。高空1.5～2.5 km，消光系數(shù)不足0.05 km－1，退偏振度接近0.08，高空的顆粒物分布較少。12月8日下午，近地面1 km以下退偏振度明顯增大，最大值接近0.2，消光系數(shù)表現(xiàn)不明顯，這可能是局地的揚塵導致。12月9日全天，退偏振度不足0.08，消光系數(shù)接近0 km－1，顆粒物的分布較少，大氣相對干凈。圖1(b)還顯示，從12月7日07:00—8日中午，2.4 km以上的退偏振度出現(xiàn)較多的噪點，這是因為該時段近地面的空氣污染加重，顆粒物分布較多，高空探測的信噪比降低。

為進一步分析污染過程中氣溶膠的垂直分布特征，對顆粒物激光雷達的回波能量進行平滑處理［34］，將一天的顆粒物消光系數(shù)廓線進行統(tǒng)計平均，如圖2所示。

圖2 不同污染條件下顆粒物的消光系數(shù)廓線(日均值)

由圖2可見，空氣相對清潔時(12月5日)，近地面的消光系數(shù)低于0.3 km－1，并且消光系數(shù)隨著高度的增加迅速遞減，3 km處的氣溶膠消光系數(shù)接近0 km－1。重度污染時(12月7日)，顆粒物的消光系數(shù)隨高度的變化背離指數(shù)衰減，從近地面至800 m，消光系數(shù)幾乎為常數(shù)，約0.3 km－1。800 m高度附近出現(xiàn)消光系數(shù)的極大值層，極值超過2.5 km－1，該層厚度約100 m。這說明在局地污染過程中，近地面污染物垂直向上擴散，但可能因為逆溫或逆濕的作用，顆粒物在某一高度附近積聚，形成類似“穹頂”的分布特點，阻止顆粒物在垂直方向的運動，進而使其穩(wěn)定地分布在站點上空，造成當?shù)乜諝馄毡榛鞚帷?/p>

地面監(jiān)測站點顆粒物質(zhì)量濃度的監(jiān)測結果見圖3。

圖3 顆粒物質(zhì)量濃度時間序列

由圖3可見，12月5、9、10日對應的顆粒物濃度水平較低，PM10和PM2.5的日平均質(zhì)量濃度低于75 μg/m3。12月6日開始，顆粒物逐漸上升，12月7—8日顆粒物濃度水平最高，其中PM10和PM2.5的濃度峰值為 493.6、404.5 μg/m3。12 月 8日12:00起，PM10和PM2.5的濃度出現(xiàn)較大幅度的下降，可能與冷鋒過境有關(參考中央氣象局的地面天氣形勢圖)。PM2.5占PM10的比例分析如圖3(實線)所示。12月9、10日 PM2.5的占比較小，最低值小于0.2，12月5日次之，PM2.5的占比約0.4～0.6，12月6日開始逐漸增大，12月7、8日PM2.5的占比維持在0.8左右。說明此次污染過程中，細顆粒物的貢獻占主導地位。

2.2 沙塵輸送導致的灰霾過程分析

外源性的顆粒物輸入，常因沙塵(飄塵)的遷移、沉降導致。因沙塵多屬于一次污染物，其形態(tài)以不規(guī)則的角狀、棱狀為主，因此顆粒物激光雷達對外源性沙塵粒子的監(jiān)測，常表現(xiàn)出消光系數(shù)較小，退偏振度較大的特征。顆粒物激光雷達在判識外源性沙塵的另一個重要依據(jù)是其出現(xiàn)的高度與近地面的污染物無明顯的重合。無錫站點2013年4月22—26日的監(jiān)測結果如圖4所示。

圖4 沙塵輸入過程的激光雷達監(jiān)測結果(無錫)

由圖4可見，監(jiān)測時段內(nèi)，站點高空出現(xiàn)了2次沙塵輸入過程。第1次發(fā)生在4月22日凌晨，如圖4中橢圓所標示。沙團在高空2 km附近突然出現(xiàn)，產(chǎn)生的消光系數(shù)低于0.1 km－1，退偏振度0.18～0.24。此時，近地面1 km范圍內(nèi)，有一定的顆粒物分布，但產(chǎn)生的消光系數(shù)不足0.15 km－1，退偏振度不足0.05。說明近地面以球形細顆粒物為主，高空以不規(guī)則的沙塵粒子為主。高空沙團在輸送的過程中，因重力作用，沙團中的粗顆粒發(fā)生沉降，導致沙團輪廓在垂直方向迅速增大。4月22日夜間，沙團的底部已降至1 km附近。4月23日高空無明顯的外源輸入，顆粒物主要集中在近地面1.2 km以下，消光系數(shù)明顯增大，約0.8 km－1，這可能受到前一天的沙團輸入影響。沙團的輸入帶來了大量的粗細顆粒，但因細顆粒物的沉降速率小于粗顆粒物，對近地面的影響有一定的延遲。第2次沙團輸送出現(xiàn)在4月24日07:00前后，高空1～2.4 km范圍內(nèi)，如圖4方框所示。該沙團產(chǎn)生的消光系數(shù)不足0.1 km－1，但退偏振度約0.12～0.18。沙團在輸送過程中，也向近地面沉降。4月25日11:00沙團的下沿已近800 m高度。近地面1 km內(nèi)顆粒物產(chǎn)生的消光系數(shù)大于1 km－1，但退偏振度接近0，說明近地面分布的顆粒物近乎球形。考慮到4月24日07:00前后站點附近發(fā)生較強的降雨，推測可能是降雨中(后)大氣中的濕度較大，顆粒物表面形成水膜造成較強的消光效應。4月26日，從近地面至高空2 km內(nèi)有明顯的顆粒物分布，但退偏振度已降至0.1左右，消光系數(shù)不足0.2 km－1，可能是局地的揚塵及沙團中未完全沉降的顆粒物造成。

近地面PM2.5和PM10質(zhì)量濃度監(jiān)測數(shù)據(jù)如圖5所示。

圖5 顆粒物質(zhì)量濃度時間序列

由圖5可見，顆粒物濃度在4月22日20:00左右出現(xiàn)峰值，其對應的PM10和PM2.5的質(zhì)量濃度分別為 232、94 μg/m3，PM2.5占 PM10的比重為0.4，受第一次輸送的沙團中沉降的粗顆粒影響較大。降雨時段中PM10和PM2.5都有降低。4月26日顆粒物濃度水平明顯增大，呈積累上升模式。21:00PM10出現(xiàn)峰值(277.4 μg/m3)，PM2.5濃度為86.4 μg/m3，占比為0.31。顆粒物峰值與激光雷達監(jiān)測到的沙塵輸入時段有一定延遲，這可能是高空中顆粒物的重力沉降所致。4月26日夜間，PM2.5濃度峰值出現(xiàn)在 22:00，約 106 μg/m3。PM2.5的峰值較PM10有1 h的相位差，這可能是因為粗顆粒物之間的碰并過程而繼續(xù)生成新細顆粒物造成。2次沙塵的輸送均導致PM10的質(zhì)量濃度增加幅度大于PM2.5，說明沙塵對近地面的粗顆粒影響較大。

2.3 外源輸入與局地污染物的融合導致灰霾

2013年8月9日蘇州市出現(xiàn)灰霾過程，站點的激光雷達監(jiān)測結果如圖6所示。

圖6 外源輸入與局地細粒子融合的激光雷達監(jiān)測結果(蘇州)

由圖6可見，8月9日凌晨，高空2.2～3.0 km之間突然出現(xiàn)污染團(如圖6中橢圓標示)。污染團的消光系數(shù)約0.2～0.4 km－1，退偏振度近乎為0，說明該輸入的污染團以球形細顆粒物為主。輸送持續(xù)至8月9日10:00，此時污染團的下沿降至1.2 km。8月9日早上近地面的消光系數(shù)約0.1 km－1，退偏振度接近0，說明近地面的污染物以球形細顆粒為主。近地面的污染物向上擴散，至10:00左右，垂直高度已達到1.8 km，與高空輸送的污染團融合。中午時分2部分污染物融合程度達到最高?；旌虾蟮念w粒物產(chǎn)生的消光系數(shù)略有增大，約0.5 km－1，退偏振度無明顯改變，說明2部分的顆粒物形態(tài)接近，均以球形細顆粒物為主。8月9日下午，隨邊界層高度下降，污染物向地面積聚。地面PM2.5的監(jiān)測結果如圖7所示。

圖7 PM2.5小時均值時間序列

由圖7可見，8月8日PM2.5維持較低水平，平均濃度為46.7 μg/m3，8月9日02:00迅速上升，05:00—09:00期間超過90 μg/m3。這可能與前一日夜間污染物的積累有關。20:00—21:00，PM2.5濃度接近120 μg/m3。與雷達的監(jiān)測結果對比發(fā)現(xiàn)，8月9日白天PM2.5沒有隨著大氣邊界層高度的抬升而降低，反而繼續(xù)維持較高的濃度水平，這與監(jiān)測到的外源性細顆粒物輸入進入邊界層內(nèi)密切相關。

3 結論

大氣復合污染導致的灰霾過程機理和成因較為復雜，僅依賴近地面監(jiān)測數(shù)據(jù)，只能反映污染現(xiàn)狀，不能對污染的來源、特征及趨勢進行深入解析。通過激光雷達對顆粒物的垂直分布特征進行探測，結合地面監(jiān)測結果，則能夠準確把握顆粒物的空間結構和擴散規(guī)律，據(jù)此對灰霾過程的形成機理進行研判。

對于局地污染導致的灰霾過程，激光雷達可以觀測到顆粒物主要分布在1 km以內(nèi)，重度污染時，顆粒物產(chǎn)生的消光系數(shù)超過1 km－1，退偏振度低于0.05，以局地產(chǎn)生的球形細顆粒污染物為主，顆粒物的垂直分布特征呈不均勻性，800 m高度附近存在消光系數(shù)的極大值層，800 m以下消光系數(shù)近乎常數(shù)。近地面數(shù)據(jù)表明，局地污染過程中PM2.5的貢獻較大，PM2.5占PM10的比重超過0.8。

對于外源性沙塵輸送導致的灰霾過程，激光雷達可以觀測到在1～2 km高空突然出現(xiàn)污染團。污染團產(chǎn)生的消光系數(shù)不足0.1 km－1，但退偏振度超過0.2，甚至達到0.3，污染團以沙塵粒子為主。外源性沙塵輸入常伴隨著粗顆粒物沉降，造成近地面的 PM10質(zhì)量濃度升高幅度較PM2.5大，近地面PM2.5在PM10中的比重小于0.4。

對于因外源性的污染物輸入和局地污染物疊加導致的灰霾過程，通過激光雷達觀測到在2～3 km高空突然出現(xiàn)污染團，但該污染團的消光系數(shù)約0.2～0.4 km－1，退偏振度接近0，以球形細顆粒為主。細顆粒的高空輸入、沉降與局地垂直擴散的污染物在邊界層內(nèi)融合，造成近地面的消光效應增強，這也使得近地面的PM2.5濃度并未隨著邊界層高度的抬升而下降。

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