環(huán)境中Puα放射性氣溶膠濃度的測量

王子幫　姜麗麗　劉薇　高劍　張偉

摘 要：該文章對環(huán)境中Pu的α放射性氣溶膠濃度測量儀器的選擇和性能測試，放射性氣溶膠的樣品采集和處理進行了詳細的介紹，并通過確定儀器分析參數(shù)，根據(jù)計算公式，最終給出α放射性氣溶膠濃度的測量方法。

關鍵詞：氣溶膠 Pu 加標回收率 樣品采集

中圖分類號：X837 文獻標識碼：A 文章編號：1674-098X（2015）11（b）-0155-02

1 測量儀器及性能指標

1.1 儀器參數(shù)

測量儀器選用堪培拉公司生產(chǎn)的7200-08八路α譜儀，主要性能參數(shù)如下：（1）能量分辨率（FWHM）：=18 kev（241Am探測器與源距離等于探測器尺寸）；（2）探測效率>25%（241Am探測器與源距離小于1mm）；（3）本底<1個計數(shù)h-1；（4）漂移不大于5%。

1.2 性能測試

測量前對α譜儀進行24 h本底測試，并用儀器自帶的標準混合源（238U、234U、239Pu、241Am）對α譜儀進行效率刻度，刻度源分別位于測量腔室第一格架和第二格架（格架與探測器的距離分別為1 mm和5 mm）；檢驗α譜儀對241Am的能量分辨率；檢驗α譜儀的24h道漂。

1.2.1 24 h本底測試。

打開設備電源，確保儀器連續(xù)穩(wěn)定運行24 h，記錄測量的本底值，具體如表1所示。

1.2.2 探測效率

使用241Am標準源測量1 h，測量數(shù)據(jù)及效率如表2所示。

1.2.3 能量分辨率

使用241Am標準源進行測量，具體數(shù)據(jù)如表3所示。

由表1可知，α譜儀4個測量腔室24 h本底測試數(shù)據(jù)均小于24個，滿足出廠檢定指標：本底計數(shù)小于1個計數(shù)h-1。

表2分別給出了譜儀4個腔室第一格架對241Am的探測效率均大于25%，滿足使用要求。

由表3可知，α譜儀4個腔室對241Am的能量分辨率均小于18 kev，滿足要求。

α譜儀4個腔室24 h漂移不大于2道，滿足漂移不大于5%的指標，滿足使用要求。

因此，測量所用的α譜儀經(jīng)過性能測試全部滿足出廠指標要求，可以用于放射性氣溶膠樣品測量。

2 樣品采集

在某核設施附近外環(huán)境空曠地帶采用移動式取樣設備進行連續(xù)取樣，多次連續(xù)取樣后混合。

（1）采樣設備：KC-1000型大流量TSP采樣器。流量：1 m3/min。濾膜：NF-2濾膜，可灰化。

（2）樣品采集方法：取樣時，確保KC-1000型大流量TSP采樣器取樣頭距地面距離為1.2 m，盡量架設在固定平臺上取樣，無平臺時就地架設采樣器。樣品采集后裝入干凈樣品袋封口，粘貼樣品標簽，記錄取樣時間、取樣量和環(huán)境信息，采樣體積大于10000 m3。

3 樣品分析

把過濾集塵法過濾的空氣取樣濾布（或濾膜）進行干法灰化，用硝酸加熱浸取進行前處理。然后用三正辛胺-聚三氟氯乙烯粉萃色層吸附239Pu，并用10 mol/L的鹽酸和3mol/L的硝酸分別洗滌色層柱，去除釷、鈾等離子的干擾。最后用草酸-硝酸溶液解析239Pu，并在低酸度下進行電沉積制源。用低本底α計數(shù)器或低本底α譜儀測量。

（1）主要試劑：239Pu標準溶液、239Pu標準板源、三正辛胺-聚三氟氯乙烯粉、氨基磺酸亞鐵、亞硝酸鈉等。

（2）樣品處理：主要步驟：①取樣后的濾布或濾膜置于50 mL的坩堝中，于電爐上碳化至無煙后，在馬弗爐內(nèi)于550 ℃下灰化至白色或灰白色，取出冷卻。②加入10 mL濃硫酸至研細的灰中，蓋上表面皿，于沙浴中小火蒸發(fā)至干，去蓋轉入450 ℃馬弗爐內(nèi)燒30 min，冷卻至室溫。③用40 mL1∶1硝酸粉多次將濾布灰轉移至燒杯中，于電爐上加熱，煮沸10 min，并趁熱過濾，用15 mol/L硝酸溶液粉3次洗滌燒杯后過濾，將濾液收集于100 mL燒杯中。④按每100 mL上述過濾液加入0.5 mL氨基磺酸亞鐵，進行還原，放置5～10 min，再加入4 mol/L亞硝酸鈉0.5 mL，進行氧化，放置5～10 min，然后在電爐上煮沸溶液，使過量的亞硝酸鈉完全分解，冷卻至室溫。⑤將上述溶液的酸度調至6～8 mol/L，并以2 mL/min的流速通過色柱層，用10 mL1∶1硝酸分三次洗滌原燒杯，并通過色柱層。⑥依次用4 mol/L鹽酸20 mL、3 mol/L硝酸30 mL，以2 mL/min的流速洗滌色柱層，最后用2 mL蒸餾水以1 mL/min的流速洗滌色柱層。⑦在不低于10 ℃條件下，用0.025 mol/L草酸、0.150 mol/L硝酸溶液，以1 mL/min的流速洗脫239Pu，并將洗脫液收集到已準備好的電沉積槽中，用1∶1的氫氧化銨調節(jié)電沉積槽中的洗脫液的PH值為1.5～2.0。⑧電沉積制源，將上述電沉積槽置于流動的冰水浴中，極間距離為4～5 mm，電流密度在500～800 mA/cm2下，電沉積60 min，然后加入25.0%（m/m）氫氧化銨1 mL，繼續(xù)電沉積1 min，斷開電源，棄去電沉積液，并依次用水和乙醇洗滌鍍片，在紅外燈下烤干。

（3）樣品測量：將電鍍好放射性樣品電鍍片在低本底α計數(shù)器或低本底α譜儀上測量。按（1）式計算氣溶膠239Pu濃度。

式中：A為氣溶膠中239Pu的放射性濃度，Bq/m3；N為樣品的平均計數(shù)率，cpm；Nb為本底計數(shù)平均值，cpm；η為儀器對239Pu的探測效率，%；Y為239Pu的全程放化回收率，%；ε為濾布過濾效率，%，（氣溶膠所用NF-2型濾布α過濾效率為90%，實驗值）；V為氣體取樣體積，m3；60為將cpm變成Bq的轉換系數(shù)。

4 質量保證

（1）人員資格和培訓：所有參與人員均須熟練掌握輻射環(huán)境監(jiān)測中操作技術和質量控制程序，掌握數(shù)據(jù)數(shù)據(jù)統(tǒng)計方法。（2）量器和儀器：所有取樣和測量儀器均在鑒定期內(nèi)，每次測量前后均須用檢驗源進行檢驗，誤差在15%以內(nèi)，對測量結果進行檢驗源修正，超過15%時，應檢查原因，并進行重新檢定。（3）標準溶液：檢定或校準所用的標準源、標準溶液和標準計量器具，均須根據(jù)國家規(guī)定的準確度等級正確使用。（4）樣品管理：樣品要正確標注信息，存放在專用樣品儲存間，由專人妥善保管，嚴防丟失或交叉污染。（5）數(shù)據(jù)記錄：數(shù)據(jù)記錄要清楚、詳細、準確，數(shù)據(jù)上報前要進行自查、校核和審核。

參考文獻

[1] 彭雪星，何永清，鐘長榮.α放射性氣溶膠能譜解析方法探討[C]//全國危險物質與安全應急技術研討會論文集（上）.2011.