北黃海表層沉積物常量元素分布特征及其控制因素分析

方海超 , 黃 朋 周 宇 , 張 晉, 李安春 閆吉順

(1.中國科學(xué)院海洋研究所, 山東 青島 266071; 2.中國科學(xué)院 海洋地質(zhì)與環(huán)境重點實驗室, 山東 青島266071; 3.中國科學(xué)院大學(xué), 北京 100049; 4.中國石油大學(xué)(華東), 山東 青島 266580; 5.遼寧師范大學(xué),遼寧 大連 116029)

北黃海位于遼東半島以南、山東半島成山角與朝鮮長山串聯(lián)線以北, 是一半封閉的海域。隨著末次盛冰期結(jié)束, 西太平洋邊緣海的海平面開始呈階段式上升, 約14 kaBP海水到達(dá)北黃海南緣, 約11.6 kaBP海水開始進(jìn)入渤海[1], 北黃海開始接受全新世沉積。黃河、鴨綠江、大洋河、莊河等直接或間接注入北黃海, 將大量陸源物質(zhì)輸入海區(qū)[2-5]。

北黃海是渤海和南黃海物質(zhì)和能量交換的重要通道[5], 其環(huán)流體系主要由黃海暖流和一系列的沿岸流組成。黃海暖流一般被認(rèn)為是一支高溫高鹽水體, 在約 6 kaBP海平面達(dá)到最高后形成[6], 夏季相對較弱, 冬季較強(qiáng)可沿黃海海槽北上到達(dá)渤海, 對北黃海表層沉積物分布格局產(chǎn)生顯著影響。前人在北黃海沉積物粒度特征和輸運趨勢[7-8]、重金屬分布及環(huán)境背景值[9]、以及表層沉積物中微量元素早期成巖作用[10]等方面進(jìn)行了一些研究, 但相對我國其他海域, 北黃海沉積物物源和沉積環(huán)境方面的研究程度仍然較低。本文采用相關(guān)分析、聚類分析、因子分析等多元統(tǒng)計學(xué)方法來分析研究區(qū)內(nèi)常量元素的區(qū)域分布特征, 進(jìn)而探討影響元素分布的主要控制因素及其物質(zhì)來源, 為海域內(nèi)礦產(chǎn)資源勘探、航道開發(fā)、沿岸港口建設(shè)與整治等提供參考。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

文中所用樣品由“科學(xué)一號”科學(xué)考察船于 2006年采自北黃海, 在海域內(nèi)表層采樣 1140站, 所有樣品進(jìn)行了粒度分析, 其中 304站進(jìn)行了元素地球化學(xué)分析(圖1), 涵蓋整個北黃海的大部分海域, 有助于從大的空間尺度上了解北黃海表層沉積物的元素分布特征, 并進(jìn)一步探討其控制因素及物質(zhì)來源。

圖1 北黃海表層沉積物取樣站位Fig.1 Location of sampling stations for chemistry analysis in the North Yellow Sea

1.2 樣品測試

粒度分析在中國科學(xué)院海洋研究所完成, 使用法國生產(chǎn)的Cilas940L激光粒度儀。取適量樣品, 先后加入過量的30%的雙氧水和0.25 mol/L的鹽酸溶液去除有機(jī)質(zhì)和碳酸鹽, 離心清洗兩次, 再經(jīng)超聲波充分分散后上機(jī)測試, 重復(fù)測量的相對誤差小于2%, 測量范圍為0.3~2 000 μm。

表層沉積物的常量元素分析在中國地質(zhì)科學(xué)院地球物理地球化學(xué)勘查研究所(廊坊)完成, 采用 X-射線熒光光譜(XRF)測試方法, 樣品的加工、分析方法的選擇、準(zhǔn)確度和精密度的控制, 分析質(zhì)量等嚴(yán)格按照《中華人民共和國國土資源部 DZ/T 0130-2006地質(zhì)礦產(chǎn)實驗室測試質(zhì)量管理規(guī)范》和《我國近海海洋綜合調(diào)查與評價專項海洋底質(zhì)調(diào)查技術(shù)規(guī)程》有關(guān)規(guī)定進(jìn)行。樣品分析質(zhì)量控制采用標(biāo)準(zhǔn)樣品法,每批樣品分析的同時, 插入2個或2個以上國內(nèi)一級標(biāo)準(zhǔn)樣品。測試結(jié)果一級標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)和重復(fù)樣的合格率均為 100%。標(biāo)樣編號 GBW07317、GSD9、GSD10。

2 結(jié)果

2.1 粒度特征

粒度控制效應(yīng)是控制沉積物元素分布特征的一個重要因素[11], 本次研究分析了北黃海1 140個站位的表層沉積物粒度組成。按照Φ值分類標(biāo)準(zhǔn)對表層沉積物平均粒徑(MZ)進(jìn)行分析, 結(jié)果顯示, 受北黃海西部冷水團(tuán)作用和黃河細(xì)粒物質(zhì)向北黃海西部運輸?shù)挠绊慬4,6], 細(xì)粒組分高值區(qū)主要分布在北黃海的中西部海域以及大連外海, 在大連外海的南部海域也出現(xiàn)局部的高值區(qū), 呈斑點式分布; 受北黃海東部強(qiáng)潮流沖刷的影響[12], 細(xì)粒組分低值區(qū)主要分布在北黃海東北部海域, 受附近島嶼風(fēng)化剝蝕作用影響, 在長山列島海域存在兩個細(xì)粒組分低值區(qū), 北黃海整體上自西南向東北表層沉積物粒度逐漸變粗(圖2)。王偉[7]根據(jù)謝帕德(Shepard)沉積物分類法, 將北黃海表層沉積物類型分為砂、粉砂質(zhì)砂、砂質(zhì)粉砂、黏土質(zhì)粉砂和泥, 其各自分布區(qū)與圖2分析顯示相一致。

圖2 北黃海表層沉積物平均粒徑分布圖Fig.2 The distribution map of the mean grain size of the surface sediments in the North Yellow Sea

2.2 常量元素分布特征

沉積物中 SiO2、Al2O3、Fe2O3、CaO、MgO、K2O、Na2O、P2O5、MnO、TiO2含量統(tǒng)計分析顯示, 表層沉積物總體上相對富含 SiO2、Al2O3, 而 MnO、P2O5、TiO2含量低; SiO2、Al2O3、Fe2O3、CaO 的標(biāo)準(zhǔn)偏差較大, 說明其在空間上分布差異性較大, 受到多種因素控制; CaO的變異系數(shù)較高, 暗示其物質(zhì)來源除了陸源碎屑外面, 會有部分樣品受到鈣質(zhì)生源碎屑影響(表1)。

表1 北黃海表層沉積物常量元素數(shù)據(jù)統(tǒng)計Tab.1 The data statistics of the major elements of the surface sediment

相關(guān)分析表明: Al2O3、Fe2O3、MgO、P2O5、TiO2與MZ呈明顯的正相關(guān)關(guān)系, 即隨著粒徑的減小上述元素含量明顯增加, MnO、NaO與MZ呈較弱的正相關(guān)關(guān)系; SiO2、K2O、CaO與MZ呈負(fù)相關(guān)關(guān)系, 即隨著粒徑的減小上述元素含量減少, SiO2與MZ相關(guān)性較強(qiáng), K2O、CaO與MZ相關(guān)性較弱(表2)。此外, Al2O3、Fe2O3、MgO、P2O5、TiO2五種常量元素之間呈明顯的正相關(guān)關(guān)系, 說明其分布受控因素較為相近。

表2 北黃海表層沉積物常量元素含量與平均粒徑相關(guān)關(guān)系Tab.2 The relationship between percentage content of major elements and mean size

分析表明, SiO2、Al2O3、Fe2O3、MgO、K2O、P2O5、TiO2七種元素分布特征具有明顯的區(qū)域性, 其中 SiO2、K2O 在空間上分布具有相似性, 與粗粒沉積物分布區(qū)相一致; 而Al2O3、Fe2O3、MgO、P2O5、TiO2在空間上分布相似, 與細(xì)粒沉積物分布區(qū)相一致, 并且與SiO2、K2O的高低值分布區(qū)域相反; CaO、MnO、Na2O沒有表現(xiàn)出明顯的區(qū)域上分布特征(圖3)。

從圖3可以看出, SiO2含量呈現(xiàn)自西南到東北逐漸增多的趨勢, 高值區(qū)主要分布在北黃海的東北部海域, 在遼東半島南部沿岸海域有一條向西延伸的高值帶, 推斷其可能受到遼東沿岸流的影響; 低值區(qū)主要分布在中西部海域, 在長山列島和大連灣附近海域出現(xiàn)極低值區(qū)。SiO2含量分布特征與圖2中粗粒物質(zhì)分布趨勢極為相似。K2O的含量分布特征與SiO2相似, 高值區(qū)主要分布在東北部海域; 低值區(qū)主要分布在中部海域, 呈南北向展布, 在38.7°N附近向西轉(zhuǎn)向, 自西南向東北K2O含量先減少在增加。

圖3 北黃海表層沉積物常量元素含量分布圖Fig.3 The distribution diagram of the content of the major elements

Al2O3的高值區(qū)主要分布在北黃海的中西部海域和大連灣附近海域, 低值區(qū)主要分布在北黃海的東北部海域, 在長山列島附近出現(xiàn)極低值, 總體上自西南到東北Al2O3的含量逐漸減少。Fe2O3、MgO、P2O5、TiO2含量在空間上的分布特征與Al2O3相似。

CaO、MnO、Na2O在區(qū)域上沒有明顯的分布特征, 含量相對較低, 其中 CaO、MnO含量在大連灣和長山列島附近海域出現(xiàn)局部的高值區(qū), Na2O在中部、東北部和長山列島附近海域出現(xiàn)局部的高值區(qū)。

3 討論

3.1 表層沉積物元素組成的影響因素

為探討北黃海表層沉積物常量元素分布的主要控制因素, 對沉積物中常量元素進(jìn)行 R型主因子分析, 提取出3個主成分(成分1、成分2、成分3), 貢獻(xiàn)累積方差達(dá)到 77.12%, 成分矩陣載荷和貢獻(xiàn)累積方差見表3。

表3 北黃海表層沉積物常量元素主因子分析矩陣載荷Tab.3 R-mode rotated factor matrix of major elements

從表3可以看出, 成分1貢獻(xiàn)累積方差達(dá)48.28%,主要控制 SiO2、Al2O3、Fe2O3、MgO、P2O5、TiO2六種元素, 對 SiO2和砂為顯著的負(fù)載荷, 對Al2O3、Fe2O3、MgO、P2O5、TiO2、Mz、粉砂和黏土為顯著的正載荷, 初步反映出北黃海表層沉積物的常量元素分布主要受粒度效應(yīng)控制。SiO2主要由中酸性巖漿巖和石英砂巖等風(fēng)化而來, 抗風(fēng)化相對較強(qiáng), 富集于粗顆粒沉積物中; 而Al2O3、Fe2O3、MgO、P2O5、TiO2等元素為黏土礦物主要成分或易受黏土礦物吸附, 主要賦存在細(xì)粒沉積物中。此外, 從每個樣品的因子1載荷值也可以看出, 在東北部海域因子載荷為負(fù), 在中西部海域因子載荷為正, 并且從西南部向東北部因子載荷逐漸過渡為負(fù)值(圖4), 說明成分1在東北部和中西部海域?qū)υ氐目刂谱饔媒厝幌喾?而北黃海表層沉積的物粒度分布也有同樣的趨勢(圖2),進(jìn)一步表明成分1代表了粒度效應(yīng)對元素的控制。沉積物粒度的分布受到物源、水動力條件等多種因素控制,粗粒物質(zhì)通過物理沉積分異作用主要卸載在近岸海域,而細(xì)粒物質(zhì)會被不同的海流帶入到遠(yuǎn)海位置, 一般情況下, 細(xì)粒沉積物代表相對較弱的水動力環(huán)境, 粗粒物質(zhì)代表相對較強(qiáng)的水動力環(huán)境, 前人研究表明, 大連灣附近海域和北黃海西部水動力較弱[3,13-14], 而東北部海域主要為強(qiáng)潮流區(qū)[12], 所以我們也可以認(rèn)為成分1代表了水動力條件對元素分布的控制, 通過粒度控制效應(yīng)表現(xiàn)出來。

圖4 北黃海表層沉積物樣品因子1載荷Fig.4 The factor one loading of samples from the North Yellow Sea

成分 2的貢獻(xiàn)累積方差為 17.67%, 主要控制SiO2和CaO兩種元素, 對SiO2和CIA(化學(xué)風(fēng)化指數(shù))為顯著的正載荷, 對 CaO為顯著的負(fù)載荷。SiO2和CaO兩種元素對風(fēng)化作用的敏感性截然相反, SiO2主要賦存在硅酸鹽礦物中, 其抗風(fēng)化能力相對較強(qiáng),而 CaO主要賦存在碳酸鹽巖中, 其抗風(fēng)化能力相對較弱。近海沉積物主要來源于陸源碎屑, 而源區(qū)風(fēng)化作用強(qiáng)弱最先控制了陸源碎屑的組成, 從而影響海區(qū)沉積物元素在空間分布特征。從圖5可以看出, 整個海區(qū)因子載荷較低, 但是在大連灣和長山列島附近海域出現(xiàn)了局部高值區(qū), 可能是近岸島嶼受到海水反復(fù)沖刷, 加速了風(fēng)化作用; 黃河和鴨綠江處于中緯度地區(qū), 以物理風(fēng)化作用為主[13,15], 相對于化學(xué)風(fēng)化作用而言, 物理風(fēng)化作用減少了碎屑物質(zhì)中元素的流失。因此, 成分2可能代表了源區(qū)風(fēng)化作用強(qiáng)度和形式對表層沉積物常量元素分布的控制。

圖5 北黃海表層沉積物樣品因子2載荷Fig.5 The factor two loading of samples from the North Yellow Sea

成分3貢獻(xiàn)累計方差為11.17%, 主要對K2O和粉砂含量起控制作用, 其中對K2O為顯著的負(fù)載荷,對粉砂含量為正載荷。為方便討論, 將研究區(qū)海域分成四個區(qū)塊(A、B、C、D), 值得注意的是, 在樣品因子3載荷值中, A海域樣品的因子載荷值均為正值,而B、C、D海域樣品因子載荷均為負(fù)值(圖6), 這說明成分3對A海域和B、C、D海域的元素分布起著截然相反的控制作用。A海域為黃海暖流的流經(jīng)區(qū);B海域為北黃海西部的泥質(zhì)沉積區(qū), 其主要物源來源于黃河[3-4]; C海域為鴨綠江沉積物向外海擴(kuò)散區(qū)域; D海域為遼東沿岸流流經(jīng)區(qū), 其攜帶了鴨綠江物質(zhì)。鴨綠江流域主要出露花崗巖類和石英巖、石英砂巖為主的太古代變質(zhì)巖, 相對富含鉀長石、云母等富鉀礦物; 黃河在流經(jīng)黃土高原后攜帶了大量泥沙, 其沉積物也相對富含富鉀礦物; 黃海暖流在北上的過程中通過與周圍水體的交換, 會將攜帶部分南黃海物質(zhì)進(jìn)入北黃海[4], 長江是南黃海的主要物源區(qū)之一, 其沉積物中也富含鉀[15], 因此黃海暖流像一道天然的屏障影響了北黃海東西向物質(zhì)的交換, 形成了北黃海不同的物源沉積區(qū)。因此, 成分3代表了不同物源輸入對北黃海表層沉積物常量元素分布的控制。

圖6 北黃海表層沉積物樣品因子3載荷Fig.6 The factor three loading of samples from the North Yellow Sea

3.2 粒度效應(yīng)對表層沉積物元素組成的影響

3.2.1 R型聚類分析

對10種常量元素與樣品砂、粉砂和黏土組分的百分含量進(jìn)行系統(tǒng)聚類分析, 聚類對象總體上分為兩類(圖7), 明顯受到粒度效應(yīng)的控制。聚類1包括Al2O3、Fe2O3、CaO、MgO、K2O、Na2O、P2O5、MnO、TiO2九種組分, 主要與陸源碎屑組成有關(guān)[16],Al2O3是黏土礦物的主要組分, 隨著沉積物粒徑的變小會明顯的富集[17], 因此 Al2O3與黏土百分含量最先聚為一類, 之后, 上述九種元素與黏土百分含量和粉砂百分含量聚為一類, 指示九種元素主要富集于細(xì)粒沉積物中并受其空間分布的控制。聚類 2為SiO2和砂百分含量, SiO2是粗粒級沉積物中的典型富集組分, 隨著沉積物粒徑的變大而明顯增加, 受到粗粒沉積物分布的控制。最后所有元素聚為一類,說明元素均來源于陸源碎屑的輸入, 顯示出親陸性。因此, 以變量為變量的系統(tǒng)聚類分析表明, 北黃海表層沉積物常量元素的分布主要受粒度效應(yīng)的控制。

圖7 北黃海表層沉積物常量元素與樣品砂、粉砂和黏土百分含量聚類Fig.7 The R-mode cluster analysis of major elements with the percentage of sand, silt and clay of the surface sediments

3.2.2 Q型聚類分析

為了揭示研究區(qū)常量元素含量在空間上的差異性, 對 304個站位樣品進(jìn)行系統(tǒng)聚類分析(圖8)。聚類對象明顯地被分成兩類, 聚類 1, 主要分布在北黃海西部海域和大連灣附近海域; 聚類 2主要分布在北黃海東北部海域。前人研究表明, 大連灣附近海域和北黃海西部主要為泥質(zhì)沉積區(qū)[3,13-14], 而東北部海域主要為砂質(zhì)沉積區(qū)[12], 圖8中顯示聚類1與細(xì)粒沉積物區(qū)相對應(yīng), 聚類2與粗粒沉積物區(qū)相對應(yīng)。因此, Q型聚類分析表明, 北黃海表層沉積物常量元素分布同樣明顯受到粒度效應(yīng)的控制。

圖8 北黃海表層沉積物常量元素系統(tǒng)聚類分析Fig.8 The system clustering analysis of the major elements of the surface sediments

3.3 北黃海物質(zhì)來源分析

目前研究認(rèn)為, 北黃海在全新世期間主要接受周邊河流攜帶的陸源物質(zhì), 物質(zhì)來源主要包括外海輸入物質(zhì)、遼東半島東岸和山東半島北岸河流輸入物質(zhì)[4]。通過主成分3分析初步推斷出黃海暖流造成北黃海不同的物源沉積區(qū), 為進(jìn)一步探討不同物源區(qū)的物質(zhì)來源, 引入FD函數(shù)來進(jìn)行物源識別, 公式如下[18]:

式中:i為元素或兩元素之比;Cix為研究區(qū)樣品中元素i的質(zhì)量分?jǐn)?shù)或兩元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)之比i的值;Cim為端元中元素i的質(zhì)量分?jǐn)?shù)或兩元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)之比i的值。FD值越小, 則表明研究區(qū)樣品中元素的組成越接近端元;FD值越大, 則表明研究區(qū)樣品中元素的組成越偏離端元。

長江流域巖石類型復(fù)雜、化學(xué)風(fēng)化作用強(qiáng)烈,Ca、Mg、Na 等易遷元素在風(fēng)化過程中大量淋失, Al、Ti等難遷移元素及在氧化環(huán)境中穩(wěn)定元素 Fe、Mn相對富集, 因此, 可根據(jù)沉積物中 TiO2含量來識別長江物源[19-20]; 黃河流經(jīng)黃土高原, 攜帶大量泥沙,且流域以物理風(fēng)化作用為主, 此外, 土壤中因富含堿土金屬而形成堿性或弱堿性的環(huán)境, 因此, 在黃河沉積物中 Ca、Na、Sr含量較高[15,20-21], 可根據(jù)CaO的含量來識別黃河物源; 鴨綠江流域巖性以中酸性火山巖和古老變質(zhì)砂巖為主, 鉀長石、云母等富鉀礦物含量相對較高, 鴨綠江河口沉積物中以 K2O含量高為顯著特征[16], 因此選擇 K2O來識別鴨綠江物源。

本文將A、B、C、D四個區(qū)域內(nèi)的站位單獨選出, 計算出每個區(qū)域內(nèi)指示元素平均百分含量(表4),進(jìn)而以特征元素進(jìn)行物源探討。在A海域內(nèi), K2O與鴨綠江端元的FD值非常小, CaO和TiO2則與長江端元的FD值較小, 這說明A海域是一個多物源沉積區(qū),鴨綠江輸入物質(zhì)是其主要物源區(qū), 此外, A區(qū)是黃海暖流的流經(jīng)區(qū), 暖流在其北上的過程中通過與周圍水體的交換, 會攜帶部分南黃海物質(zhì)進(jìn)入北黃海[4],長江是南黃海的主要物源區(qū)之一, 所以, 長江物質(zhì)也很有可能對A海域表層沉積物中元素的分布產(chǎn)生了影響; 在B海域內(nèi), K2O與鴨綠江端元的FD值較小, CaO與長江端元FD值較小, TiO2則與黃河端元FD值最小, 說明黃河輸入物質(zhì)是該區(qū)的主要物源區(qū),鴨綠江和長江輸入物質(zhì)也產(chǎn)生了一定程度的影響;在C、D海域內(nèi), K2O與鴨綠江端元的FD值都非常小,說明鴨綠江輸入物質(zhì)是這兩個海域的主要源區(qū), C海域沉積物可能更多直接受到鴨綠江輸入物質(zhì)影響,與C海域K2O和鴨綠江端元FD值相比, D海域的FD值稍大, D海域位于長山列島附近, 島嶼的風(fēng)化產(chǎn)物可能對沉積物中元素的分布也產(chǎn)生了影響, 但鴨綠江沉積物隨遼東半島沿岸流向西輸運仍是其主要物源區(qū)。

表4 北黃海各海域與主要河流表層沉積物常量元素質(zhì)量百分含量對比Tab.4 Mean content of major elements in sediments of the North Yellow Sea and main rivers of china

4 結(jié)論

通過相關(guān)分析、聚類分析、因子分析等多元統(tǒng)計學(xué)方法對研究區(qū)內(nèi)的沉積物常量元素分布特征進(jìn)行了分析, 進(jìn)而探討了影響元素分布的主要控制因素及北黃海的主要物質(zhì)來源, 得出以下結(jié)論。

1) 北黃海表層沉積物中大部分常量元素空間分布具有區(qū)域性, SiO2、K2O在空間上具有相似分布特征, 并與粗粒沉積物分布區(qū)大致重合; Al2O3、Fe2O3、MgO、P2O5、TiO2在空間上具有相似分布特征, 并與細(xì)粒沉積物分布區(qū)大致重合; 且與 SiO2、K2O的高低值分布區(qū)域相反; CaO、MnO、Na2O沒有表現(xiàn)出明顯的區(qū)域上分布特征。

2) 北黃海表層沉積物中常量元素的分布受粒度控制效應(yīng)、物源區(qū)風(fēng)化作用強(qiáng)度以及不同物源輸入等多種因素的控制, 其中粒度控制效應(yīng)是控制表層沉積物中元素分布的最主要因素。

3) 以K2O、CaO、TiO2為指標(biāo), 通過FD函數(shù)識別出北黃海不同海域內(nèi)的主要物源區(qū), 東北部海域的物源主要受控于鴨綠江物質(zhì)輸入; 中部海域物源以鴨綠江輸入物質(zhì)為主, 但黃海暖流攜帶的南黃海物質(zhì)也有一定程度影響; 西部海域物源則主要來源于黃河細(xì)粒物質(zhì)輸入。

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