頁巖氣儲(chǔ)層微觀儲(chǔ)集空間研究現(xiàn)狀及展望

張 琴，劉 暢，梅嘯寒，喬李井宇

[1.中國石油大學(xué)(北京) 地球科學(xué)學(xué)院，北京 102249； 2.中國石油大學(xué) 油氣資源與探測(cè)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102249； 3.中聯(lián)煤層氣有限責(zé)任公司，北京 100011]

頁巖氣儲(chǔ)層微觀儲(chǔ)集空間研究現(xiàn)狀及展望

張 琴1,2，劉 暢3，梅嘯寒1，喬李井宇1

[1.中國石油大學(xué)(北京) 地球科學(xué)學(xué)院，北京 102249； 2.中國石油大學(xué) 油氣資源與探測(cè)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102249； 3.中聯(lián)煤層氣有限責(zé)任公司，北京 100011]

從頁巖氣微觀儲(chǔ)層研究歷程入手，總結(jié)頁巖氣微觀儲(chǔ)集空間的研究現(xiàn)狀及進(jìn)展，并探討研究的不足和缺陷，提出科學(xué)展望，以期完善頁巖氣微觀儲(chǔ)層分類體系和理論。頁巖氣微觀儲(chǔ)集空間研究經(jīng)歷了隨機(jī)觀察和探索階段及概念體系建立和實(shí)際應(yīng)用階段。頁巖氣微觀儲(chǔ)集空間分類方案繁多，代表性方案主要有基于孔隙尺寸、基于孔隙產(chǎn)狀-結(jié)構(gòu)和基于孔隙成因三大綜合分類，各種分類標(biāo)準(zhǔn)和術(shù)語尚不統(tǒng)一。頁巖微觀儲(chǔ)層孔隙演化研究逐步趨于定量化，微觀孔隙發(fā)育控制因素復(fù)雜，沉積環(huán)境、構(gòu)造背景、巖性及礦物組分控制了微觀孔隙的類型及發(fā)育程度，有機(jī)碳含量(TOC)和干酪根類型影響有機(jī)質(zhì)孔的發(fā)育，成巖演化直接控制著不同類型微觀孔隙的發(fā)育和演化。針對(duì)頁巖氣微觀儲(chǔ)層研究現(xiàn)狀，提出應(yīng)進(jìn)一步完善頁巖氣微觀孔隙分類標(biāo)準(zhǔn)及劃分方案，形成科學(xué)、客觀、全面、系統(tǒng)的頁巖氣微觀儲(chǔ)層分類評(píng)價(jià)體系，加強(qiáng)微觀孔隙發(fā)育控制因素定量研究，定量分析各種控制因素與各類孔隙的相關(guān)性，并不斷改善測(cè)試手段，提高測(cè)量范圍和精度，使頁巖氣微觀儲(chǔ)集空間直觀、準(zhǔn)確、全方位地展現(xiàn)和表征出來。

微觀儲(chǔ)集空間；孔隙類型；孔隙演化；頁巖氣儲(chǔ)層

北美地區(qū)頁巖氣的勘探處在世界前列，現(xiàn)已圈定頁巖氣潛力盆地50余個(gè)，并步入了頁巖氣開發(fā)快速發(fā)展階段[1-3]。我國在四川盆地、鄂爾多斯盆地、中下?lián)P子地區(qū)、松遼盆地等地區(qū)的頁巖氣勘探也取得了重大突破[4]。國內(nèi)外勘探實(shí)例均展現(xiàn)了頁巖氣的巨大潛力和發(fā)展空間。頁巖氣勘探開發(fā)在國內(nèi)外的迅速發(fā)展，極大地促進(jìn)了頁巖氣微觀儲(chǔ)層相關(guān)方面的研究，最顯著的進(jìn)展主要表現(xiàn)在對(duì)頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)的研究，已從微米級(jí)擴(kuò)展到納米級(jí)[5-7]。越來越多的實(shí)例和數(shù)據(jù)證實(shí)在頁巖內(nèi)部存在眾多的微米級(jí)、納米級(jí)微孔隙[8-11]，它們構(gòu)成了頁巖氣儲(chǔ)層中最重要的儲(chǔ)集空間，對(duì)天然氣的儲(chǔ)存和滲流起到了至關(guān)重要的作用[12-13]。與常規(guī)儲(chǔ)集層相比，頁巖儲(chǔ)層的孔隙直徑更加細(xì)小，幾何形態(tài)、分布、成因及控制因素更加復(fù)雜[14]。受實(shí)驗(yàn)技術(shù)條件的限制，在頁巖微觀儲(chǔ)層特征和發(fā)育機(jī)制等方面還存在許多科學(xué)難題尚未解決。本文擬從頁巖微觀儲(chǔ)層研究歷程入手，綜述前人相關(guān)研究成果，介紹典型的頁巖微觀儲(chǔ)層分類方案，分析頁巖氣微觀孔隙演化規(guī)律及其控制因素，總結(jié)不足并提出相應(yīng)科學(xué)展望，以期完善頁巖氣微觀儲(chǔ)層分類體系，豐富頁巖儲(chǔ)層地質(zhì)理論，對(duì)頁巖氣的勘探開發(fā)及微觀儲(chǔ)層評(píng)價(jià)提供科學(xué)依據(jù)。

1 頁巖氣儲(chǔ)層微觀儲(chǔ)集空間研究階段性明顯

縱觀國內(nèi)外學(xué)者對(duì)頁巖儲(chǔ)層的研究成果，大致可以將頁巖微觀儲(chǔ)層研究劃分為兩個(gè)階段，即20世紀(jì)以前的隨機(jī)觀察和探索階段以及20世紀(jì)后的概念體系建立和實(shí)際應(yīng)用階段[15-19](圖1)。

1.1 隨機(jī)觀察和探索階段

1971年，O’Brien和Bennett等[20-21]首次發(fā)現(xiàn)，在絮狀粘土礦物集合體中，片狀的粘土礦物通過邊緣和面、邊緣和邊緣、面和面之間的定向接觸形成一種所謂的“紙房構(gòu)造”(card-house)，以此概念的提出為代表，將非常規(guī)頁巖儲(chǔ)層的研究重心引入微觀層面。

圖1 頁巖氣微觀儲(chǔ)層研究進(jìn)展

1990年，O’Brien和Slatt又報(bào)道了一些古代具微層理構(gòu)造的頁巖中絮狀粘土礦物集合體的實(shí)例[22]。雖無法解釋這些開放孔隙是如何在經(jīng)過長期的埋藏和成巖作用后仍被保存下來的，但是這種絮狀粘土礦物集合體中的“紙房構(gòu)造”或開放孔隙提供了大于甲烷分子的3.8 nm直徑的空間。因此，頁巖中絮狀粘土之間的粒間孔隙被認(rèn)為是泥頁巖中最初發(fā)現(xiàn)的儲(chǔ)集空間。

1992年，Katsube等[23]指出在4 400～5 600 m的深埋藏條件下，頁巖中的孔隙直徑約為2.7～11.55 nm，大于25 nm的孔隙很少，之后針對(duì)頁巖儲(chǔ)層孔隙類型方面的研究相對(duì)較少。

1.2 概念體系建立和實(shí)際應(yīng)用階段

2007年，Jarvie等[24]發(fā)現(xiàn)頁巖中有機(jī)質(zhì)生烴可以形成孔隙，如果頁巖有機(jī)質(zhì)含量為7%，其中35%發(fā)生轉(zhuǎn)化，則會(huì)為巖石提供4.9%的孔隙空間。

2009年，Singh等首次提出頁巖微觀儲(chǔ)層“納米級(jí)孔隙”的概念[25]。從此，針對(duì)頁巖儲(chǔ)層相關(guān)概念體系的建立和較為系統(tǒng)的分類研究宣告開始。同年，Chalmers等[26]建議采用國際理論和應(yīng)用化學(xué)協(xié)會(huì)(IUPAC)標(biāo)準(zhǔn)，即根據(jù)孔隙的絕對(duì)大小作為參數(shù)標(biāo)準(zhǔn)，將頁巖儲(chǔ)層孔隙分為宏孔隙(>50 nm)、中孔隙(2～50 nm)和微孔隙(<2 nm)。此種分類方案雖然可以定量描述孔隙，但是不能較為貼切地反應(yīng)孔隙的形態(tài)特征。同年，Loucks等[5]最早描述了Fort Worth盆地Barnett頁巖中的有機(jī)質(zhì)孔及其孔隙網(wǎng)絡(luò)，驗(yàn)證了頁巖中絕大多數(shù)納米級(jí)孔隙發(fā)育在有機(jī)質(zhì)顆粒中。

2010年，Passey等[27]發(fā)現(xiàn)，頁巖儲(chǔ)層50%以上的儲(chǔ)集空間來自于納米級(jí)的有機(jī)質(zhì)孔。此后，有機(jī)質(zhì)孔的重要性被廣泛關(guān)注。同年，Sondergeld將頁巖孔隙分為有機(jī)物孔、黃鐵礦粒間孔、生物化石孔、礦物間孔以及微裂縫等，并認(rèn)為絕大多數(shù)的微觀孔隙發(fā)育在有機(jī)質(zhì)中，其余的孔隙發(fā)育與礦物性質(zhì)密切相關(guān)[28]。同年，Milner等研究北美不同層系的頁巖，提出了發(fā)育基質(zhì)晶間孔、有機(jī)質(zhì)孔和粒間孔3種類型。

2011年，Slatt和O’Brien運(yùn)用氬離子拋光掃描電鏡分析方法對(duì)Barnett和Woodford頁巖中微觀孔隙進(jìn)行了成因研究，首次建立了孔隙在有機(jī)質(zhì)中的三維形態(tài)模型，提出頁巖中孔隙類型包括粘土絮體間孔隙、有機(jī)質(zhì)孔隙、糞球粒內(nèi)孔隙、化石碎屑內(nèi)孔隙、顆粒內(nèi)孔隙、微裂縫通道孔隙[15]。同年，鄒才能等[6]利用掃描電鏡與Nano-CT技術(shù)首次在中國四川盆地古生界頁巖中發(fā)現(xiàn)了納米級(jí)孔隙新類型，打破了國內(nèi)油氣儲(chǔ)層分為宏觀孔隙和微觀孔隙的2分觀點(diǎn)。

2012年，陳一鳴綜合了Passey、Sondergeld和Slatt的觀點(diǎn)，將頁巖儲(chǔ)層孔隙類型劃分為有機(jī)質(zhì)孔隙、粒間孔、礦物質(zhì)孔、化石孔及微裂縫5類，確定了有機(jī)質(zhì)孔隙是主要的孔隙類型，并提出每種孔隙類型都可再細(xì)分為原生孔隙和次生孔隙[29]。同年，Loucks等提出了一個(gè)泥頁巖儲(chǔ)層基質(zhì)孔隙三端元分類方案，即把基質(zhì)孔隙分成3種基本類型，即粒間孔隙、粒內(nèi)孔隙和有機(jī)質(zhì)孔隙[1]，前兩種孔隙類型與礦物基質(zhì)有關(guān)，第三種類型與有機(jī)質(zhì)有關(guān)，奠定了目前主流的頁巖孔隙分類依據(jù)。此外，Modica和La-pierre[30]用動(dòng)態(tài)模型展示了有機(jī)孔隙發(fā)展變化的過

程，認(rèn)為泥頁巖中隨著埋藏的加深，礦物質(zhì)孔隙不斷減少，而納米級(jí)有機(jī)質(zhì)孔隙逐漸增加。

2013年，于炳松結(jié)合了Chalmers，Slatt和Loucks的觀點(diǎn)，提出了頁巖氣儲(chǔ)層孔隙產(chǎn)狀—結(jié)構(gòu)綜合分類方案[17]，成為目前最具代表性的分類體系，被廣大學(xué)者引用(圖2)。同年，朱如凱等[4]對(duì)泥頁巖儲(chǔ)層微觀孔喉結(jié)構(gòu)展開了系列表征研究，初步建立了孔喉表征技術(shù)實(shí)驗(yàn)方法、參數(shù)與流程，并根據(jù)孔喉成因與分布位置，將微孔劃分為原生微孔與次生微孔，原生微孔又劃分為粒間微孔與晶間微孔，次生微孔分為粒內(nèi)微孔、粒間溶蝕微孔及微裂縫。

2014年，何建華等在借鑒Slatt等的基礎(chǔ)上做了比較系統(tǒng)完整的基于孔隙成因類型的頁巖儲(chǔ)層分類方案[31]，具有廣泛的借鑒意義(圖2)。同年，焦堃等根據(jù)孔隙連通性把孔隙劃分為開孔和閉孔，開孔進(jìn)一步劃分為盲孔和通孔[18]，但這種分類方案并未被廣泛借鑒。

圖2 幾種代表性的頁巖儲(chǔ)集空間分類方案

2 頁巖氣儲(chǔ)層微觀儲(chǔ)集空間分類方案繁多

縱觀頁巖微觀儲(chǔ)層孔隙研究進(jìn)展，國內(nèi)外針對(duì)頁巖孔隙的劃分依據(jù)及標(biāo)準(zhǔn)繁多，還尚未達(dá)成統(tǒng)一的認(rèn)識(shí)?？傮w來看，具有代表性的頁巖微觀儲(chǔ)層孔隙分類方案主要分為以下三種類別(圖2)：①基于孔隙尺寸(大小)的綜合分類方案；②基于孔隙產(chǎn)狀—結(jié)構(gòu)的綜合分類方案；③基于孔隙成因類型的綜合分類方案。裂縫由于分類方式及研究較為分散，故單獨(dú)列出。

2.1 基于孔隙尺寸(大小)的綜合分類

由于頁巖具有多微孔、孔徑小的特點(diǎn)，造成孔徑分布的測(cè)量十分困難。因此，在充分考慮研究手段的測(cè)量范圍的基礎(chǔ)上，隨著流體注入技術(shù)的革新及成像技術(shù)分辨率精度的提高，針對(duì)頁巖儲(chǔ)層孔隙絕對(duì)大小的分類被廣泛采用，現(xiàn)今應(yīng)用的最具代表性的分類方案主要包括鐘太賢等[32]、張廷山等[33]、Sing和IUPAC[34]、Loucks等[1]提出的分類標(biāo)準(zhǔn)(圖2)。上述基于孔隙大小的分類方案中，應(yīng)用最廣泛的是Sing和IUPAC提出的分類標(biāo)準(zhǔn)。從圖2可以看出，前人對(duì)孔徑的劃分標(biāo)準(zhǔn)不一、概念術(shù)語混亂。如同樣是微孔，不同學(xué)者提出的劃分標(biāo)準(zhǔn)不同，不能統(tǒng)一孔徑大小分布范圍及類別，造成后人研究中不能有效參考及對(duì)比。

2.2 基于孔隙產(chǎn)狀—結(jié)構(gòu)的綜合分類

利用光學(xué)顯微鏡、(氬離子拋光)掃描電鏡、Nano-CT等微區(qū)觀察技術(shù)對(duì)頁巖中孔隙進(jìn)行觀察，獲取圖像并加以分析，可以直觀分析頁巖中孔隙大小、形狀及賦存位置，在孔隙形態(tài)學(xué)上具有優(yōu)勢(shì)，是定性分析儲(chǔ)層特征的先進(jìn)技術(shù)，因而基于孔隙產(chǎn)狀(賦存位置)的分類也是目前主流的分類方案。Loucks等[1]提出的泥頁巖儲(chǔ)層基質(zhì)孔隙三端元分類方案是基于產(chǎn)狀的、目前較為完整的、應(yīng)用廣泛的孔隙分類體系，廣大學(xué)者是在此基礎(chǔ)上進(jìn)一步研究，借鑒或提出適合不同地區(qū)的分類方案，核心思想均為基于孔隙賦存位置，將孔隙類型分為粒間孔、粒內(nèi)孔和有機(jī)質(zhì)孔三類，裂縫孔隙單獨(dú)分析(圖2)。具體分成三級(jí)：首先根據(jù)產(chǎn)狀分為巖石基質(zhì)孔隙和裂縫孔隙兩大類；然后將巖石基質(zhì)孔隙分為粒內(nèi)孔隙和粒間孔隙。由于有機(jī)質(zhì)孔隙在頁巖儲(chǔ)集空間研究中獨(dú)特的重要性，結(jié)合目前國際上的分類趨勢(shì)，把發(fā)育在有機(jī)質(zhì)內(nèi)的粒內(nèi)孔隙獨(dú)立分為一類，即有機(jī)質(zhì)孔隙；第三級(jí)再將粒間孔隙和粒內(nèi)孔隙根據(jù)發(fā)育孔隙的顆粒屬性及與顆粒之間的關(guān)系進(jìn)一步細(xì)分，把粒間孔隙分為顆粒間孔隙、晶間孔隙、粘土礦片間孔隙以及剛性顆粒邊緣孔隙；把粒內(nèi)孔隙分為黃鐵礦集合體內(nèi)晶間孔隙、球粒內(nèi)孔隙、粘土礦物集合體內(nèi)孔隙和鑄模孔隙。此后，于炳松[17]對(duì)該方案進(jìn)行了補(bǔ)充，結(jié)合IUPAC的分類標(biāo)準(zhǔn)(宏孔隙>50 nm、中孔隙2～50 nm和微孔隙<2 nm)，進(jìn)一步做了定量描述，最終形成了頁巖氣儲(chǔ)層孔隙產(chǎn)狀—結(jié)構(gòu)綜合分類方案，以孔隙產(chǎn)狀+孔隙結(jié)構(gòu)的方式進(jìn)行命名，是該方案的一大創(chuàng)新點(diǎn)。

2.3 基于孔隙成因類型的綜合分類

何建華等[31]在綜合前人頁巖儲(chǔ)層成因機(jī)制及分類研究的基礎(chǔ)上，結(jié)合孔隙產(chǎn)狀，提出了頁巖孔隙成因類型綜合分類方案，具有廣泛的借鑒意義(圖2)。首先以孔隙成因機(jī)制為主要依據(jù)，將頁巖孔隙分為原生沉積型、成巖后生改造型及混合成因型3個(gè)大類；再依據(jù)孔隙賦存位置進(jìn)行次一級(jí)分類，將原生沉積型孔隙分為粒間孔、古生物化石孔、自生礦物晶間孔以及自生礦物晶內(nèi)孔，把有機(jī)質(zhì)孔、礦物質(zhì)孔、有機(jī)質(zhì)與礦物顆粒間孔及微裂縫歸為成巖后生改造型孔隙，而原生—次生型孔及重次生孔屬于混合成因；最后再根據(jù)不同顆粒類型的特殊性加以細(xì)分。此種孔隙分類方案突出了孔隙成因的重要性，確定主次依據(jù)，既利于孔隙類型的確定，也利于孔隙特征的描述，且簡單可行。孔隙成因很大程度上決定了頁巖的吸附性能，對(duì)后期頁巖氣的資源評(píng)價(jià)及制定開發(fā)方案尤為重要。

2.4 典型的裂縫分類方案

裂縫單獨(dú)列出是由于其不受單個(gè)基質(zhì)顆粒的控制。總結(jié)前人研究發(fā)現(xiàn)，裂縫的研究較為分散，比較典型的劃分方式有以下三種(表1)：①楊峰等[16]主要依據(jù)裂縫發(fā)育位置與周圍基質(zhì)的關(guān)系分為層間縫、骨架礦物相關(guān)縫、粘土礦物相關(guān)縫以及有機(jī)質(zhì)相關(guān)縫，再按發(fā)育于粒間或粒內(nèi)進(jìn)一步細(xì)分；②郭旭升等[35]和蒲泊伶等[36]按成因與類別對(duì)裂縫分類，依次分為構(gòu)造裂縫、成巖收縮縫、層面滑移縫、溶蝕縫以及有機(jī)質(zhì)演化的異常壓裂縫；③聶海寬和張金川[37]依據(jù)裂縫寬度及長度劃分裂縫類別，分類中體現(xiàn)了微型裂縫的特點(diǎn)，眾多學(xué)者也廣泛認(rèn)為頁巖儲(chǔ)層中發(fā)育大量的微裂縫。

3 頁巖氣儲(chǔ)層微觀孔隙演化研究逐步趨于定量化

頁巖中的不同類型孔隙隨著成巖演化的進(jìn)行也在不斷發(fā)生變化。鄒才能等[38]根據(jù)頁巖成巖物理模擬實(shí)驗(yàn)及納米級(jí)孔喉定量分析等研究，提出中國湖相富有機(jī)質(zhì)頁巖(Ⅰ型干酪根)中宏孔隙(>50 nm)、中孔

表1 頁巖氣儲(chǔ)層中幾種典型裂縫分類方案

隙(2～50 nm)和微孔隙(<2 nm)的比孔容隨溫度增加呈現(xiàn)出不同的變化趨勢(shì)，即宏孔隙的比孔容隨溫度和壓力增加先增加后降低，中孔隙和微孔隙的比孔容先降低后增加。

何建華等[31]提出頁巖經(jīng)歷的不同成巖作用對(duì)頁巖孔隙演化的影響是不同的(圖3)。早成巖階段，機(jī)械壓實(shí)和化學(xué)壓固作用使原生粒間孔和粒內(nèi)孔大幅減少。郭秋麟等[39]認(rèn)為當(dāng)埋深大于3 000 m時(shí)，孔隙度會(huì)不足8%，原生孔隙只剩下1%～2%。到達(dá)中成巖階段，有機(jī)質(zhì)成熟，有機(jī)酸同粘土礦物脫水形成的酸性水使碳酸鹽巖和長石等易溶礦物產(chǎn)生溶孔。晚成巖階段，孔隙小，滲透能力差，流體交換不暢，溶蝕作用大大受到限制，但隨著油氣的不斷生成，有機(jī)質(zhì)生烴后由于

體積縮小及生氣時(shí)體積膨脹從而造成有機(jī)質(zhì)孔大量發(fā)育并產(chǎn)生微裂縫。Montgomery等[40]的實(shí)驗(yàn)研究表明，當(dāng)處于生干氣階段(晚成巖階段)時(shí)，鏡質(zhì)體反射率(Ro)平均為2.71%，有機(jī)質(zhì)分解產(chǎn)生的孔隙對(duì)頁巖孔隙度的貢獻(xiàn)是巨大的。Loucks等[5]研究Barnett頁巖發(fā)現(xiàn)，有機(jī)質(zhì)孔在低成熟頁巖中幾乎不發(fā)育，而在高成熟樣品中十分發(fā)育?？v貫成巖階段始終，粘土礦物都不同程度地發(fā)生轉(zhuǎn)化及脫水作用，隨著埋藏增加，具有很大比表面積的蒙脫石含量將逐漸降低并逐漸變?yōu)橐?蒙混層，進(jìn)而轉(zhuǎn)化為伊利石帶，在此過程中，粘土礦物的微孔隙比表面積和孔體積將會(huì)大大降低，形成大量粘土礦物層間孔和成巖收縮縫。

國外眾多學(xué)者均肯定了隨著Ro增大，有機(jī)質(zhì)孔隙度呈增大的趨勢(shì)(圖3)，但是，有機(jī)質(zhì)孔與Ro之間的定量對(duì)應(yīng)關(guān)系尚待進(jìn)一步研究[41]。Mastalerz[2]提出了不同孔徑大小的微孔同熱演化之間的關(guān)系(圖3)。初始?jí)簩?shí)階段，宏孔隙和中孔隙減少，微孔隙呈增加趨勢(shì)。Ro為0.5%時(shí)，初次破裂作用使得宏孔隙和中孔隙增加，而微孔隙開始減少。Ro達(dá)到1.0%時(shí)，石油充注和膠結(jié)作用導(dǎo)致三種孔隙的孔隙度均快速降低。當(dāng)Ro大于1.4%時(shí)，二次破裂作用造成三種孔隙孔隙度開始增大。

4 頁巖氣儲(chǔ)層微觀孔隙發(fā)育控制因素復(fù)雜

不同地區(qū)、不同地質(zhì)條件下的泥頁巖微觀孔隙發(fā)育類型不同[7]。頁巖氣微觀孔隙的發(fā)育及其演化，不是受單一的條件控制，而是多方面因素影響的綜合體[33,42]。研究發(fā)現(xiàn)，頁巖氣微觀孔隙發(fā)育控制因素復(fù)雜多變，沉積環(huán)境、構(gòu)造背景、巖性及礦物組分、有機(jī)碳含量(TOC)和干酪根類型、成巖演化或有機(jī)質(zhì)演化程度(Ro)等因素，均不同程度地對(duì)微觀孔隙的發(fā)育起控制作用，各種孔隙類型發(fā)育機(jī)制復(fù)雜。

圖3 頁巖氣微觀儲(chǔ)層孔隙演化及成巖演化特征簡圖[2,31]

4.1 沉積環(huán)境、構(gòu)造背景控制了微觀孔隙發(fā)育的物質(zhì)基礎(chǔ)

古地理格局、沉積環(huán)境和母巖區(qū)類型控制著頁巖的巖相和物質(zhì)組成。Loucks和Ruppel[43]對(duì)美國Barnett頁巖研究，提出了頁巖形成的構(gòu)造沉積模式。頁巖中發(fā)現(xiàn)大量的非原地底棲的古生物化石碎片，認(rèn)為這些古生物是由碎屑流、等深流等密度流體異地搬運(yùn)到深海環(huán)境的，或是在靜水環(huán)境下緩慢懸浮沉積的。同時(shí)頁巖中球形黃鐵礦的發(fā)育，表明了頁巖發(fā)育于風(fēng)暴浪基面及最小含氧面以下的厭氧還原環(huán)境。因此，綜合認(rèn)為Barnett頁巖沉積于穩(wěn)定的深海靜水還原環(huán)境。構(gòu)造環(huán)境穩(wěn)定，古生物化石豐富，有機(jī)質(zhì)含量高，各種礦物類型均較為發(fā)育，構(gòu)成了頁巖氣儲(chǔ)層孔隙形成的物質(zhì)基礎(chǔ)，導(dǎo)致頁巖形成各種不同巖相(硅質(zhì)頁巖、鈣質(zhì)頁巖、粉砂質(zhì)頁巖等)及發(fā)育不同類型的微小孔隙(如黃鐵礦粒間孔)。因此，沉積環(huán)境和構(gòu)造背景共同決定了頁巖巖相、礦物組合等微觀孔隙發(fā)育的物質(zhì)基礎(chǔ)。

4.2 巖性及礦物組分控制了孔隙類型及發(fā)育程度

巖性與礦物成分及含量的變化會(huì)影響頁巖的巖石力學(xué)性質(zhì)和孔隙結(jié)構(gòu)，在一定程度上會(huì)減小或增大頁巖的儲(chǔ)集空間[35]。頁巖巖石類型主要包括鈣質(zhì)頁巖、硅質(zhì)頁巖、云質(zhì)頁巖、粉砂質(zhì)頁巖、炭質(zhì)頁巖以及泥質(zhì)頁巖6種類型，不同巖性會(huì)導(dǎo)致頁巖發(fā)育不同種類的孔隙空間，如硅質(zhì)頁巖及鈣質(zhì)頁巖有機(jī)孔和礦物粒間孔較發(fā)育，泥質(zhì)頁巖較易發(fā)育粒內(nèi)孔。頁巖中的礦物組成主要包括脆性礦物、粘土礦物和有機(jī)質(zhì)。脆性礦物含量是影響頁巖基質(zhì)孔隙度和微裂縫發(fā)育程度、含氣性及壓裂改造方式的重要因素[36,37]。國內(nèi)外不論是海相、海陸過渡相還是陸相頁巖，其脆性礦物含量都比較高，達(dá)到40%以上，適合后期開發(fā)壓裂改造。脆性礦物富集的頁巖更易產(chǎn)生裂縫，同時(shí)增加抗機(jī)械壓實(shí)能力，有利于原生孔隙的保存。碳酸鹽等脆性礦物發(fā)生溶蝕作用時(shí)，還可發(fā)育較多次生孔隙。此外，莓狀黃鐵礦的增加也有助于頁巖中孔隙的增加[32-33]。脆性礦物含量與各級(jí)別孔隙一般呈現(xiàn)一定的正相關(guān)關(guān)系。但是，不同地區(qū)也會(huì)出現(xiàn)不同情況，同地質(zhì)條件和成巖作用有關(guān)，如碳酸鹽礦物發(fā)生膠結(jié)、重結(jié)晶作用，會(huì)充填孔隙及微裂縫造成儲(chǔ)集空間被破壞[31,33]。因此，方解石和白云石對(duì)頁巖微孔隙發(fā)育的影響和貢獻(xiàn)還需要進(jìn)一步研究。

粘土礦物的種類和含量也影響微孔隙的類型及吸附氣的多寡。Bustin認(rèn)為頁巖儲(chǔ)層中粘土礦物具有較高的微孔隙體積和較大的比表面積[44]。但不同粘土礦物晶層及孔隙結(jié)構(gòu)不同，孔比表面積也存在很大的差別，如蒙脫石具有的孔比表面積明顯高于其他類型的粘土礦物[45]，晶內(nèi)微孔隙的結(jié)構(gòu)和大小也存在差別。同時(shí)，隨成巖階段不同，粘土礦物會(huì)發(fā)生相互轉(zhuǎn)化及脫水作用，產(chǎn)生層間微孔隙。粘土礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)與各級(jí)別孔隙一般呈一定的負(fù)相關(guān)關(guān)系，原因在于細(xì)粒的粘土礦物充填孔隙，堵塞孔喉，減少孔隙空間。脆性礦物與粘土礦物的相對(duì)含量與頁巖微觀儲(chǔ)集空間的發(fā)育相關(guān)性定量研究仍需要進(jìn)一步加強(qiáng)。

4.3 有機(jī)碳含量(TOC)和干酪根類型影響有機(jī)質(zhì)孔的發(fā)育和比表面積

TOC對(duì)頁巖儲(chǔ)層孔隙具有重要的貢獻(xiàn)作用[24]，并且有機(jī)質(zhì)顆粒三維排列特征對(duì)頁巖的滲透性具有重要影響[5]。Curtis等國外學(xué)者對(duì)美國5大頁巖氣盆地有機(jī)碳含量統(tǒng)計(jì)表明，TOC值一般為0.5%～4%，少數(shù)可以達(dá)到25%，如果有機(jī)質(zhì)少、呈分散狀將導(dǎo)致頁巖幾乎無滲透能力[40]。陳尚斌等研究川南龍馬溪組頁巖發(fā)現(xiàn)，TOC與孔隙體積和孔隙比表面積間呈現(xiàn)較為顯著的正線性關(guān)系[8]。趙佩等研究川南下古生界海相頁巖發(fā)現(xiàn)，微孔孔容、介孔孔容、宏孔孔容及孔隙度與TOC呈明顯的正相關(guān)關(guān)系[46]。這是由于有機(jī)質(zhì)具有高微孔率和比表面積，有機(jī)質(zhì)含量和頁巖氣的吸附能力呈正相關(guān)關(guān)系[24,26]，是影響頁巖納米孔隙體積、比表面積、孔隙度的主要因素。同時(shí)，有機(jī)碳含量也是影響裂縫發(fā)育的重要因素。阿巴拉契亞盆地的鉆井表明，滑脫及其相關(guān)的伸展和收縮裂縫在TOC高的黑色頁巖中更發(fā)育。此外，高TOC不僅有利于有機(jī)質(zhì)孔的發(fā)育，其生烴產(chǎn)生的有機(jī)酸在一定程度上也有利于次生溶孔的發(fā)育。

Behar和Vandenbroucke發(fā)現(xiàn)頁巖中5～50 nm的孔隙尺寸取決于干酪根類型[47]。干酪根由偏腐泥混合型到腐泥型，頁巖的孔隙度和比表面積均減小。張廷山等[33]研究四川盆地南部早古生代海相頁巖發(fā)現(xiàn)，Ⅱ型干酪根頁巖中的微觀孔隙的比表面積和孔體積好于Ⅰ型干酪根頁巖。其原因可能是Ⅱ型干酪根來源于較高等的浮游生物，其內(nèi)部結(jié)構(gòu)大且復(fù)雜，所形成的Ⅱ型干酪根含有多環(huán)芳香烴及雜原子官能團(tuán)，造成微觀孔隙通常比Ⅱ型干酪根大，進(jìn)而影響了頁巖的比表面積、孔體積等。

4.4 有機(jī)質(zhì)演化影響不同類型孔隙的演化趨勢(shì)

成巖演化或有機(jī)質(zhì)演化程度(Ro)對(duì)頁巖微觀儲(chǔ)層孔隙的影響較為復(fù)雜，并不是單純的正相關(guān)或者負(fù)相關(guān)關(guān)系[33]。原因在于演化程度綜合影響了有機(jī)質(zhì)產(chǎn)狀及粘土礦物的種類，不同學(xué)者選取不同的有機(jī)質(zhì)演化程度(Ro)區(qū)間進(jìn)行研究，會(huì)造成不同的相關(guān)性及變化趨勢(shì)。但總體來說，隨著演化程度增加，頁巖儲(chǔ)層的總孔隙度最終會(huì)呈現(xiàn)下降趨勢(shì)[11]。吳建國等[10]研究鄂爾多斯盆地渭北地區(qū)頁巖納米孔隙時(shí)發(fā)現(xiàn)，隨著Ro(0.6%～1.6%)增大，大孔含量呈現(xiàn)出一種上升—極高值—緩慢下降的非線性趨勢(shì)；中小孔正好與大孔相反，呈現(xiàn)出一種下降—極低值—緩慢上升的趨勢(shì)；微孔含量隨Ro整體呈現(xiàn)出升高的趨勢(shì)(圖4)，當(dāng)Ro大于1.6%時(shí)的變化并未做進(jìn)一步探討。程鵬等[48]對(duì)富有機(jī)質(zhì)頁巖進(jìn)行了納米孔隙結(jié)構(gòu)熱模擬實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)熱演化程度介于0.7%～3.5%時(shí)，孔隙與演化程度有著明顯的正相關(guān)關(guān)系。隨后，微孔呈下降趨勢(shì)，而中孔仍然緩慢上升(圖4)。Curtis等[41]選取Woodford頁巖中具有不同有機(jī)質(zhì)熱演化Ro(0.51%～6.36%)的樣品進(jìn)行觀察，發(fā)現(xiàn)Ro低于0.9%的樣品中很少發(fā)現(xiàn)有機(jī)質(zhì)微孔，而隨著Ro增加到2.0%，有機(jī)質(zhì)微孔逐漸增多，大于2.0%之后有機(jī)質(zhì)微孔反而變少(圖4)?？梢钥闯?，前人對(duì)各類孔隙隨Ro的變化還需要進(jìn)一步加強(qiáng)定量化研究。

5 頁巖氣儲(chǔ)層微觀孔隙研究展望

針對(duì)上述頁巖氣儲(chǔ)層微觀儲(chǔ)集空間劃分、微觀孔隙演化及其控制因素等方面存在的不足或缺陷，提出以下三個(gè)方面的頁巖氣儲(chǔ)層微觀孔隙研究展望。

5.1 加強(qiáng)微觀孔隙分類標(biāo)準(zhǔn)及劃分方案的研究

前述頁巖微觀孔隙類型劃分標(biāo)準(zhǔn)不一，孔隙類型及命名術(shù)語紛亂，急需統(tǒng)一孔徑劃分標(biāo)準(zhǔn)，提出一個(gè)較為全面、系統(tǒng)的孔隙劃分方案。筆者認(rèn)為，頁巖微觀儲(chǔ)層孔隙類型劃分應(yīng)具有高度的概括性、科學(xué)性及實(shí)用性，應(yīng)遵循以下3個(gè)方面的原則：①科學(xué)、客觀性原則。微觀儲(chǔ)層孔隙分類標(biāo)準(zhǔn)要科學(xué)、客觀地反映頁巖微觀儲(chǔ)層最新的研究進(jìn)展，要全面地反映前人提出的各類微觀孔隙劃分結(jié)果。確定的分類依據(jù)及標(biāo)準(zhǔn)要主次分

圖4 不同類型孔隙含量隨Ro變化關(guān)系示意圖[10,41,48]

明，如先將儲(chǔ)集空間分為孔隙與裂縫兩部分，然后進(jìn)一步根據(jù)次級(jí)分類依據(jù)進(jìn)行細(xì)分；②全面、系統(tǒng)性原則。兼顧孔隙大小、產(chǎn)狀、成因等因素，精選微觀孔隙結(jié)構(gòu)表征參數(shù)，全面、系統(tǒng)地揭示和表征孔隙的發(fā)育特征；③簡單、適用性原則。在系統(tǒng)分類的基礎(chǔ)上，劃分標(biāo)準(zhǔn)既要全面還要簡單，并適用于不同的地區(qū)，為不同地區(qū)頁巖氣的微觀儲(chǔ)層評(píng)價(jià)及宏觀勘探開發(fā)提供科學(xué)依據(jù)；④繼承、創(chuàng)新性原則。劃分標(biāo)準(zhǔn)和術(shù)語既要繼承常規(guī)碎屑巖儲(chǔ)集空間的分類，同時(shí)要有適合微觀儲(chǔ)集空間表征的創(chuàng)新性標(biāo)準(zhǔn)和術(shù)語。

5.2 加強(qiáng)微觀孔隙發(fā)育控制因素和孔隙演化定量評(píng)價(jià)研究

深入研究頁巖氣微觀儲(chǔ)集空間隨脆性礦物(如石英、長石、方解石、白云石、黃鐵礦等)種類及含量、粘土礦物(如蒙脫石、伊蒙混層、伊利石、高嶺石、綠泥石)種類及含量、有機(jī)質(zhì)類型(干酪根類型)和TOC、Ro的不同而發(fā)生的變化規(guī)律，分析各類孔隙發(fā)育的主控因素，探討各類微觀孔隙與主控因素之間的相關(guān)性。并進(jìn)一步通過實(shí)驗(yàn)?zāi)M不同物質(zhì)組成、有機(jī)質(zhì)類型和TOC及Ro相對(duì)較低的巖樣在高溫高壓演化過程中，各種微觀孔隙結(jié)構(gòu)的演變規(guī)律，定量分析各種控制因素與各類微觀孔隙之間的相關(guān)性。

5.3 改善測(cè)試手段，提高測(cè)量精度和范圍

目前國內(nèi)外研究頁巖氣微觀儲(chǔ)層孔隙結(jié)構(gòu)的方法主要包括圖像分析技術(shù)、非流體注入技術(shù)和流體注入技術(shù)3種類型[18]。這些方法技術(shù)能夠詳細(xì)表征頁巖儲(chǔ)層中孔隙的大小、形態(tài)、結(jié)構(gòu)及孔徑分布等特征，但有些方法仍然存在其局限性。如Nano-CT技術(shù)是目前最前沿的分析技術(shù)，可以無損分析、連續(xù)掃描及三維重構(gòu)頁巖孔隙的連續(xù)變化[49-51]，但Nano-CT所測(cè)得樣品非常細(xì)小，不足以代表整個(gè)巖石的孔隙分布，不能很好地反映頁巖強(qiáng)烈的各向異性。因此，目前仍然需要進(jìn)一步完善各類測(cè)試手段和方法，提高測(cè)量精度和范圍，使頁巖微觀儲(chǔ)集空間能夠直觀地、形象地、全方位地展現(xiàn)和表征出來[51]。

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(編輯 張亞雄)

Status and prospect of research on microscopic shale gas reservoir space

Zhang Qin1,2，Liu Chang3，Mei Xiaohan1，Qiaoli Jingyu1

(1.CollegeofGeosciences，ChinaUniversityofPetroleum，Beijing102249，China；2.StateKeyLaboratoryofPetroleumResourcesandProspecting,ChinaUniversityofPetroleum,Beijing102249，China；3.ChinaUnitedCoalbedMethaheCorporationLtd.,Beijing100011,China)

Beginning with a review of the history of research on microscopic shale reservoir space,this paper presents the status and prospect of research on microscopic reservoir space of shale gas reservoirs in an attempt to improve the classification system and theory of microscopic pores of shale gas reservoirs.The study of the microscopic shale reservoir space can be divided into a random observation and exploratory stage in the earlier period and a stage of the establishment of conceptual system and its application in the recent period.There are lots of methods for classifying microscopic pores of shale reservoir,among which there are three most typical comprehensive classification schemes,namely pore size-based,pore occurrence-structure-based and pore origin-based schemes.However,there are no unified standards and terminologies for their classification.The study of the evolution of microscopic shale reservoirs is becoming more quantitative.The controlling factors for the development of microscopic pores are complex.The sedimentary environment,structural background,lithology and mineral components control the types of primary pores and the degree of their development.The total organic carbon(TOC)and the types of kerogen influence the development of pores within organic matters.The diagenetic stages directly control the development and evolution of different microscopic pores.In light of the status of study of microscopic shale gas reservoirs,a propose is brought forward here to further improve the classification standard of microscopic pores,so as to establish a scientific,objective,comprehensive and systematic microscopic reservoir classification and evaluation system.A quantitative study of the controlling factors needs to be strengthened to define the correlation of controlling factors and different microscopic pores.In addition,testing methods must be improved progressively for further enlarging the scope and enhancing the precision of measurement,realizing direct,accurate and stereo display of the microscopic pore space of shale reservoirs.

microscopic reservoir space，types of pores，pore evolution，shale gas reservoir

2015-04-20;

2015-06-20。

張琴(1973—)，女，博士、副教授，沉積學(xué)、層序地層學(xué)及儲(chǔ)層地質(zhì)學(xué)。E-mail：zhangqin@cup.edu.cn。

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41302081)；教育部留學(xué)回國啟動(dòng)基金項(xiàng)目(ZX20140267)；中國石油大學(xué)(北京)?；痦?xiàng)目(KYJT2012-01-29)。

0253-9985(2015)04-0666-09

10.11743/ogg20150417

TE132.2

A