淮河中游泥沙對(duì)磷吸附／解吸規(guī)律

肖 洋余維維成浩科李金書唐洪武

（1.河海大學(xué)水文水資源與水利工程科學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇南京 210098；

2.河海大學(xué)水利水電學(xué)院，江蘇南京 210098；

3.水資源高效利用與工程安全國(guó)家工程研究中心，江蘇南京 210098）

淮河中游泥沙對(duì)磷吸附／解吸規(guī)律

肖 洋1，2，3，余維維1，2，成浩科1，2，李金書2，唐洪武1，2，3

（1.河海大學(xué)水文水資源與水利工程科學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇南京 210098；

2.河海大學(xué)水利水電學(xué)院，江蘇南京 210098；

3.水資源高效利用與工程安全國(guó)家工程研究中心，江蘇南京 210098）

選取淮河中游泥沙，通過(guò)室內(nèi)靜態(tài)試驗(yàn)，研究泥沙對(duì)磷的吸附／解吸動(dòng)力學(xué)和平衡過(guò)程。吸附／解吸動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)結(jié)果表明：泥沙對(duì)磷的吸附／解吸動(dòng)力學(xué)過(guò)程均可分為快、慢2個(gè)階段，快速反應(yīng)階段均發(fā)生在前1.5h，但吸附速率遠(yuǎn)大于解吸速率，約為解吸速率的16倍。吸附／解吸平衡試驗(yàn)結(jié)果表明：泥沙對(duì)磷的固相平衡吸附量隨液相磷質(zhì)量濃度的增大而增大，在低濃度區(qū)其增速較快，當(dāng)液相磷濃度進(jìn)一步增大時(shí)其增速逐漸變緩；泥沙對(duì)磷的固相平衡解吸量隨固相平衡吸附量的增加而增大；單位質(zhì)量泥沙對(duì)磷的平衡解吸量約為平衡吸附量的16%～40%，被吸附的磷不能完全解吸，吸附過(guò)程與解吸過(guò)程并非可逆過(guò)程。泥沙對(duì)磷的截留能力與單位質(zhì)量泥沙固相平衡吸附量呈線性正相關(guān)，淮河中游泥沙對(duì)磷的截留率達(dá)到0.847。

淮河泥沙；吸附；解吸；磷；吸附速率；解吸速率；磷截留率

磷是水體富營(yíng)養(yǎng)化的重要限制因素之一，在水體中主要以顆粒態(tài)和溶解態(tài)2種形式存在。研究［1?2］表明，河流中80%～90%以上的磷通過(guò)吸附作用以顆粒態(tài)的形式富集在泥沙顆粒上，當(dāng)水動(dòng)力條件發(fā)生變化時(shí)，顆粒態(tài)的磷解吸并重新釋放進(jìn)入上覆水中，造成水體的二次污染。因此，泥沙對(duì)磷的吸附／解吸行為決定了磷在水體中的遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程。

影響泥沙對(duì)磷吸附／解吸特性的因素很多，如pH、化學(xué)組分、粒徑、溫度、水動(dòng)力條件等［3?7］，研究方法有的側(cè)重吸附試驗(yàn)，有的側(cè)重解吸試驗(yàn)，將吸附和解吸過(guò)程作為一個(gè)整體來(lái)研究的還不多見。譬如：楊程［8］通過(guò)泥沙對(duì)磷的吸附／解吸動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)和等溫平衡試驗(yàn)，分析了不同pH和泥沙質(zhì)量濃度分別對(duì)三峽庫(kù)區(qū)懸沙吸附過(guò)程和解吸過(guò)程的影響；王曉青等［9］通過(guò)吸附／解吸動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)，研究了三峽庫(kù)區(qū)泥沙對(duì)磷的吸附／解吸特性，發(fā)現(xiàn)細(xì)顆粒泥沙吸附磷酸鹽的速率明顯快于解吸速率；黃歲樑等［10］指出泥沙吸附／解吸重金屬污染物的過(guò)程僅部分可逆；許曉偉等［11］通過(guò)等溫平衡試驗(yàn)研究了泥沙對(duì)菲的吸附／解吸特性，發(fā)現(xiàn)有機(jī)污染物被吸附到顆粒物表面后可與顆粒物中的某些組分發(fā)生鍵合作用，在解吸時(shí)不能完全釋放出來(lái)，使解吸存在一定的滯后性，進(jìn)一步證明泥沙對(duì)污染物的吸附／解吸過(guò)程并非可逆過(guò)程；針對(duì)泥沙的解吸滯后現(xiàn)象，Wang等［12］通過(guò)泥沙對(duì)磷的吸附／解吸等溫平衡試驗(yàn)，研究了泥沙截留污染物的能力，發(fā)現(xiàn)河口、湖泊、河流等區(qū)域泥沙對(duì)磷的截留率達(dá)到85%～98%。上述研究從不同角度對(duì)比了泥沙吸附與解吸過(guò)程之間的差異，然而，綜合泥沙吸附／解吸動(dòng)力學(xué)和等溫平衡試驗(yàn)來(lái)對(duì)比泥沙對(duì)磷吸附／解吸過(guò)程差異的相關(guān)研究還較少，所揭示的吸附／解吸規(guī)律尚不完善。

筆者以淮河中游蚌埠段泥沙為研究對(duì)象，通過(guò)吸附／解吸動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)和等溫平衡試驗(yàn)，研究泥沙對(duì)磷的吸附／解吸特性，比較吸附與解吸過(guò)程之間的差異，分析泥沙對(duì)磷的截留能力，希望為進(jìn)一步研究泥沙與磷的相互作用機(jī)理奠定基礎(chǔ)。

1 材料和方法

1.1 樣品采集

泥沙樣品取自淮河蚌埠段吳家渡水文站附近，采用小型箱式分層底泥采樣器采集后剔除雜物，用去離子水清洗后于背陰通風(fēng)處風(fēng)干，碾壓、研磨，混勻后過(guò)100目篩，于棕色玻璃瓶4℃保存。

水樣取自沙樣采集點(diǎn)垂線正上方，經(jīng)0.45 μm濾膜過(guò)濾，用鉬銻抗分光光度法［13］測(cè)定水樣中的可溶性正磷酸鹽質(zhì)量濃度Csrp。

1.2 試驗(yàn)方案

根據(jù)淮河流域水資源保護(hù)局2001—2010年的水質(zhì)資料統(tǒng)計(jì)，淮河的月平均水溫約為17.8℃，平均pH約為7.4。為模擬天然情況，將恒溫振蕩箱的溫度設(shè)定為18℃，振蕩頻率設(shè)為150 r／min，pH設(shè)為7.0±0.5。同時(shí)，試驗(yàn)溶液中均加入2滴0.1%的氯仿以抑制微生物活動(dòng)。解吸試驗(yàn)中，為使已吸附的活性磷最大程度地解吸，了解泥沙對(duì)磷的截留能力，在吸附飽和沙中加入中性鹽溶液，以氯離子取代泥沙表面吸附的磷酸根離子［12］。

1.2.1 吸附／解吸動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)

吸附動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)：在質(zhì)量濃度為1mg／L、體積為200 mL的KH2PO4溶液中加入1.5 g沙樣恒溫振蕩，分別于0h、0.17h、0.25h、0.5h、1.0h、1.5h、3h、6h、9h、12h、24h、32h、48h取樣，經(jīng)0.45μm濾膜過(guò)濾測(cè)定溶液中磷的質(zhì)量濃度。

解吸動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)：在若干離心管中加入0.5g沙樣，加入初始質(zhì)量濃度為1 mg／L的KH2PO4溶液40mL，恒溫振蕩24h后離心分離出上清液，加入0.02 mol／L的KCl溶液40 mL，恒溫振蕩，取樣時(shí)刻分別為0 h、0.08h、0.17h、0.5h、1.0h、1.5h、3h、6h、9h、16h、24h，過(guò)濾后測(cè)定溶液中磷的質(zhì)量濃度。

1.2.2 等溫平衡吸附／解吸試驗(yàn)

等溫平衡吸附試驗(yàn)：在若干100mL離心管中加入0.5g沙樣和40mL不同初始質(zhì)量濃度的KH2PO4溶液（初始質(zhì)量濃度分別為0 mg／L、0.5 mg／L、1.0 mg／L、2.0 mg／L、5.0 mg／L、8.0 mg／L、10.0 mg／L、15.0 mg／L、20.0mg／L），于恒溫振蕩箱中振蕩24h，待吸附平衡后取樣離心過(guò)濾，測(cè)定溶液中磷的質(zhì)量濃度。

等溫平衡解吸試驗(yàn)：采用等溫平衡吸附試驗(yàn)中達(dá)到吸附平衡的樣品，等溫平衡吸附試驗(yàn)結(jié)束后，分離上清液，加入0.02mol／L的KCl溶液40mL，恒溫振蕩24h后離心過(guò)濾，測(cè)定溶液中磷的質(zhì)量濃度。

1.3 分析方法

泥沙樣品級(jí)配分析采用馬爾文激光粒度儀，比表面積、孔隙特性采用JW?BK型靜態(tài)容量法氮吸附儀進(jìn)行分析。泥沙顆粒的Fe、Mn、Al、Ca元素含量通過(guò)微波消解［14］，采用電感耦合等離子光譜儀測(cè)定。顆粒表面總磷含量經(jīng)HClO4?H2SO4消解法［15］消解后利用鉬銻抗分光光度法進(jìn)行測(cè)定。

2 結(jié)果分析

2.1 泥沙物理化學(xué)特性

淮河中游泥沙93%以上為粉沙，中值粒徑D50為14.728 μm，不均勻系數(shù)S0值為1.04，均勻程度較好。平均孔徑為6.177nm，屬中孔材料。與中國(guó)水系沉積物的化學(xué)元素平均含量相比較，淮河中游泥沙中Mn和TP質(zhì)量比分別為 502.2 mg／kg和 404.6 mg／kg（略低于平均值），F(xiàn)e、Al和 Ca的質(zhì)量比分別為25552.3mg／kg、1825.2mg／kg、6872.7mg／kg（高于平均值）。

2.2 泥沙吸附／解吸動(dòng)力學(xué)過(guò)程

初始磷質(zhì)量濃度為1mg／L時(shí)，泥沙對(duì)磷的吸附／解吸動(dòng)力學(xué)過(guò)程見圖1。由圖1可知，泥沙對(duì)磷的吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程分為快吸附和慢吸附2個(gè)階段：快吸附階段發(fā)生在前1.5h，吸附量達(dá)24h吸附量的90%，快吸附速率為0.0752mg／（g·h）；慢吸附階段的平均吸附速率僅為0.00173mg／（g·h），泥沙對(duì)磷的24h吸附量為0.0415mg／g。與吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程相似，泥沙對(duì)磷的解吸過(guò)程也可分為快解吸和慢解吸2個(gè)階段，快解吸階段發(fā)生在解吸的前1.5h，解吸量達(dá)24h解吸量的80%，快解吸速率為0.00477mg／（g·h）吸附飽和沙的最大解吸量為0.0129mg／g。對(duì)比泥沙吸附與解吸動(dòng)力學(xué)過(guò)程，發(fā)現(xiàn)在快吸附／解吸階段，泥沙對(duì)磷的吸附速率約為解吸速率的16倍，24h吸附量約為24h解吸量的3.2倍，表明泥沙對(duì)磷的吸附過(guò)程快于解吸過(guò)程，吸附在泥沙上的磷在解吸過(guò)程中不能完全解吸，泥沙對(duì)磷的吸附／解吸過(guò)程不是可逆的過(guò)程。采用Elovich方程和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程對(duì)泥沙對(duì)磷的吸附／解吸動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行擬合，擬合參數(shù)見表1。由表1和圖1可知，準(zhǔn)二級(jí)反應(yīng)模型對(duì)泥沙吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程的擬合優(yōu)于Elovich模型，而Elovich模型對(duì)解吸動(dòng)力學(xué)過(guò)程的擬合優(yōu)于準(zhǔn)二級(jí)反應(yīng)模型。

2.3 等溫平衡吸附／解吸過(guò)程

等溫平衡吸附試驗(yàn)中，泥沙磷含量包括2部分：（a）原樣沙本身的磷含量，用Pnap表示，反映泥沙的受污染程度；（b）泥沙從溶液中吸附的磷。為消除泥沙本身的磷含量對(duì)試驗(yàn)結(jié)果的影響，采用改進(jìn)的Langmuir型等溫吸附模型描述泥沙對(duì)磷的等溫平衡吸附過(guò)程，改進(jìn)的Langmuir等溫吸附模型參數(shù)見文獻(xiàn)［7］。在改進(jìn)的Langmuir等溫吸附模型參數(shù)中，Qmax為泥沙對(duì)磷的最大吸附量（用來(lái)反映泥沙吸附磷的容量因子），Cepc0為固相吸附量為零時(shí)的磷質(zhì)量濃度，該濃度下泥沙對(duì)磷的吸附、解吸作用處于動(dòng)態(tài)平衡狀態(tài)［16］。

采用改進(jìn)的Langmuir等溫吸附模型擬合的等溫平衡吸附過(guò)程見圖2。由圖2可以看出，單位質(zhì)量泥沙的固相平衡吸附量（Qe）隨吸附平衡時(shí)液相磷質(zhì)量濃度的增大而增大，在低濃度區(qū)（2mg／L以下）增速較快，當(dāng)液相磷質(zhì)量濃度進(jìn)一步增大，增速逐漸變緩，這是因?yàn)殡S著液相磷質(zhì)量濃度的增大，泥沙表面的剩余吸附位減少，對(duì)磷的吸附速率減小。改進(jìn)的Langmuir等溫吸附模型擬合得出淮河泥沙Pnap為 0.012 mg／g，Qmax為 0.404 mg／g，Cepc0為0.294mg／L。由Cepc0的含義可知，當(dāng)Cepc0高于水體中的溶解性活性磷濃度Csrp時(shí)，泥沙顆粒將向水體中釋放磷，當(dāng)Cepc0低于Csrp時(shí)，泥沙顆粒會(huì)從水體中吸附磷。根據(jù)實(shí)測(cè)水樣分析，淮河蚌埠段水體中的Csrp為0.024～0.057mg／L，遠(yuǎn)低于泥沙的Cepc0，故當(dāng)水動(dòng)力條件發(fā)生變化時(shí)，該區(qū)域的泥沙可作為磷的“源”，向上覆水中釋放磷，造成水體二次污染。

泥沙對(duì)磷的解吸平衡過(guò)程可采用二參數(shù)指數(shù)模型和三參數(shù)指數(shù)模型［12］進(jìn)行模擬。二參數(shù)指數(shù)模型表達(dá)式（式（1））、三參數(shù)指數(shù)模型表達(dá)式（式（2））如下：

式中：Qdes——單位質(zhì)量泥沙固相平衡解吸量，mg／g；a——表征泥沙解吸電位的常數(shù)，mg／g；b——表征泥沙解吸速率的常數(shù)，g／mg。

吸附飽和泥沙在KCl溶液中的等溫平衡解吸過(guò)程見圖3。由圖3可以看出，泥沙對(duì)磷的解吸量隨著固相平衡吸附量的增加呈近似線性增長(zhǎng)。采用二參數(shù)指數(shù)模型和三參數(shù)指數(shù)模型對(duì)試驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，結(jié)果表明，等溫平衡解吸過(guò)程中，二參數(shù)指數(shù)模型的a＝0.013 3 mg／g，b＝4.152g／mg，R2＝0.85；三參數(shù)指數(shù)模型的a＝26.3322mg／g，b＝0.0058g／mg，Pnap＝-26.3278 mg／g，R2＝0.95。以上結(jié)果表明三參數(shù)指數(shù)模型對(duì)泥沙的解吸平衡過(guò)程擬合效果優(yōu)于二參數(shù)指數(shù)模型。需要指出的是，被Cl-取代解吸出的磷主要以可交換態(tài)被吸附在泥沙的礦物組分或金屬氧化物表面，通常認(rèn)為這部分磷活性很強(qiáng)，對(duì)上覆水體的水質(zhì)有較大影響［12］。

比較圖2、圖3可知，單位質(zhì)量泥沙對(duì)磷的平衡解吸量約為平衡吸附量的16%～40%，被吸附的磷不能完全解吸，表明泥沙對(duì)磷的吸附和解吸過(guò)程不是可逆過(guò)程，被泥沙吸附的污染物在外界條件發(fā)生變化時(shí)不能完全解吸，泥沙解吸存在滯后性。

定義泥沙對(duì)磷的截留能力（Qret）為泥沙平衡吸附量和解吸量的差值，即不可逆吸附磷含量。Wang等［12］通過(guò)對(duì)不同來(lái)源的泥沙吸附／解吸特性調(diào)查研究，發(fā)現(xiàn)Qret與泥沙的平衡吸附量之間存在線性相關(guān)關(guān)系：

式中：Kr——泥沙對(duì)磷截留率常數(shù)（Kr≤1）；d——截距，mg／g。

如圖4，Qret與Qe有良好的線性關(guān)系（R2＝0.998），Kr為0.847。對(duì)比淮河泥沙和Wang等［12］所研究的河口、海洋、河流、濕地、溝渠及湖泊沉積物對(duì)磷的截留率，淮河泥沙對(duì)磷的截留率與Wang等［12］所測(cè)佛羅里達(dá)州奧基喬比湖泥沙的截留率（0.845）相近，低于佛羅里達(dá)州圣約翰河泥沙的截留率（0.892），這可能是因?yàn)榛春铀w中磷濃度較高，泥沙表面剩余吸附位相對(duì)較少，淮河泥沙對(duì)再吸附磷的截留能力低于圣約翰河泥沙的截留能力。

3 結(jié) 論

a.泥沙對(duì)磷的吸附／解吸動(dòng)力學(xué)過(guò)程均可分為快、慢2個(gè)階段，快速反應(yīng)階段均發(fā)生在前1.5 h，吸附量達(dá)24 h吸附量的90%，解吸量達(dá)24 h解吸量的80%，快速反應(yīng)階段的吸附速率遠(yuǎn)大于解吸速率，約為解吸速率的16倍，24h吸附量約為24 h解吸量的3.2倍。吸附在泥沙上的磷在解吸過(guò)程中不能完全解吸，泥沙對(duì)磷的吸附／解吸過(guò)程不是可逆的過(guò)程。

b.等溫平衡吸附試驗(yàn)中，泥沙對(duì)磷的固相平衡吸附量隨吸附平衡時(shí)液相磷質(zhì)量濃度的增大而增大，在低濃度區(qū)（2mg／L以下）增速較快，當(dāng)液相磷質(zhì)量濃度進(jìn)一步增大，增速逐漸變緩。淮河蚌埠段水體中的溶解性活性磷質(zhì)量濃度為0.024～0.057mg／L，遠(yuǎn)低于泥沙的零平衡磷質(zhì)量濃度Cepc0，該區(qū)域的泥沙可作為磷的“源”，向上覆水中釋放磷，造成水體二次污染。泥沙對(duì)磷的固相平衡解吸量隨著固相平衡吸附量的增加而增大。單位質(zhì)量泥沙對(duì)磷的平衡解吸量約為平衡吸附量的16%～40%，被吸附的磷不能完全解吸，解吸具有滯后性。

c.泥沙對(duì)磷的截留能力與單位質(zhì)量泥沙固相平衡吸附量之間存在顯著的線性正相關(guān)關(guān)系，淮河中游泥沙對(duì)磷的截留率為0.847，低于佛羅里達(dá)州圣約翰河泥沙對(duì)磷的截留率（0.892），淮河泥沙受磷污染較重，對(duì)再吸附磷的截留能力降低。

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Phosphorus adsorption and desorption behavior of sediments in midstream of Huaihe River

XIAO Yang1，2，3，YU Weiwei1，2，CHENG Haoke1，2，LI Jinshu2，TANG Hongwu1，2，3
（1.State Key Laboratory of Hydrology?Water Resources and Hydraulic Engineering，Hohai University，Nanjing 210098，China；2.College of Water Conservancy and Hydropower Engineering，Hohai University，Nanjing 210098，China；3.National Engineering Research Center of Water Resources Efficient Utilization and Engineering Safety，Nanjing 210098，China）

Indoor static experiments were conducted to investigate the kinetics and equilibrium processes of phosphorus（P）adsorption and desorption by sediments collected from the midstream of the Huaihe River.The results of the kinetics experiments showed that the kinetics process of the P adsorption and desorption could be divided into a fast stage and a slow stage，and that the fast stage occurred in the first 1.5 hours，while the adsorption rate was about 16 times of the desorption rate.The results of the equilibrium experiments showed that the amount of the solid phase equilibrium absorption of P by sediments increased with the liquid phase P concentration，and the increasing speed was faster when the liquid phase P concentration was low，but gradually slowed when the liquid phase P concentration further increased.The amount of the solid phase equilibrium desorption of P by sediments increased with the increase of the amount of the solid phase equilibrium absorption of P.The amount of equilibrium adsorption and desorption of P by sediments per unit mass was 16%to 40%of the amount of equilibrium adsorption of P.The adsorbed P could not be completely desorbed，which indicated that the adsorption process and the desorption process were not reversible.There was a linear positive correlation between the Pretention capacity by sediments and the amount of solid phase equilibrium adsorption of P by sediments per unit mass，and the retention rate of P by sediments was 0.847 in the midstream of the Huaihe River.

sediments in Huaihe River；adsorption；desorption；phosphorus；adsorption rate；desorption rate；phosphorus retention rate

TV149.1；X522

A

1000-1980（2015）04-0307-06

10.3876／j.issn.1000-1980.2015.04.005

2015-0104

國(guó)家自然科學(xué)基金（51179055，51239003）；江蘇高校優(yōu)勢(shì)學(xué)科建設(shè)工程項(xiàng)目（SYS1401）

肖洋（1974—），男，貴州銅仁人，教授，博士，主要從事水力學(xué)及河流動(dòng)力學(xué)研究。E?mail：sediment_lab＠hhu.edu.cn