強(qiáng)63Ni片狀源β粒子發(fā)射率的測(cè)量方法

張利峰，馬俊平，張 磊，張海旭，閆素娟，姚歷農(nóng)，羅志福

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院 同位素研究所，北京 102413)

強(qiáng)63Ni片狀源β粒子發(fā)射率的測(cè)量方法

張利峰，馬俊平，張 磊，張海旭，閆素娟，姚歷農(nóng)，羅志福

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院 同位素研究所，北京 102413)

用于63Ni輻生伏特電池的片狀63Ni源β粒子發(fā)射率存在難于測(cè)量的問(wèn)題，本文根據(jù)閃爍探測(cè)器的測(cè)量原理建立了閃爍電流法的相對(duì)測(cè)量方法。利用該測(cè)量方法對(duì)自制的63Ni源的發(fā)射率進(jìn)行了測(cè)量，對(duì)所測(cè)結(jié)果進(jìn)行了分析，初步認(rèn)為閃爍電流法是一種用于測(cè)量高發(fā)射率片狀63Ni源β粒子發(fā)射率的可行方法。

63Ni輻生伏特電池；63Ni源；β粒子發(fā)射率

近十年來(lái)，63Ni輻生伏特電池研究已成為國(guó)內(nèi)放射性同位素應(yīng)用研究的一個(gè)熱點(diǎn)領(lǐng)域，由半導(dǎo)體制備而成的能量轉(zhuǎn)換結(jié)構(gòu)是構(gòu)成電池的重要器件之一[1-4]。為了評(píng)價(jià)能量轉(zhuǎn)換結(jié)構(gòu)效率的高低，常需利用β粒子發(fā)射率已知的63Ni源對(duì)其輻照時(shí)輸出的電功率與63Ni源輸出的放射性功率之比來(lái)衡量。因此對(duì)63Ni源β粒子發(fā)射率的準(zhǔn)確測(cè)量尤為重要。

β粒子發(fā)射率的測(cè)量方法較多，如測(cè)量低β粒子發(fā)射率(<2×105s-1)的方法有2π正比管、閃爍計(jì)數(shù)器、小立體角，測(cè)量高β粒子發(fā)射率(≥2×105s-1)可采用小立體角。而用于輻生伏特電池的63Ni是一種低能β放射性同位素，最大能量?jī)H為67 keV，平均能量17 keV,且要求β粒子發(fā)射率較高(一般要求大于107s-1)。因此用于輻生伏特電池的63Ni源不宜采用2π正比管和閃爍計(jì)數(shù)器對(duì)其β粒子發(fā)射率進(jìn)行測(cè)量。小立體角雖然可用于低β粒子發(fā)射率和高β粒子發(fā)射率的測(cè)試，但該測(cè)試方法適用于中高能β粒子發(fā)射率的測(cè)量，對(duì)于能量低于0.3 MeV的低能β粒子，就不宜以此法進(jìn)行絕對(duì)測(cè)量。因此小立體角也不適于63Ni源β粒子發(fā)射率的測(cè)量。本文根據(jù)閃爍探測(cè)器的測(cè)量原理，設(shè)計(jì)了高發(fā)射率片狀63Ni源β粒子發(fā)射率的相對(duì)測(cè)量方法。

1 測(cè)量方法設(shè)計(jì)

利用閃爍探測(cè)器對(duì)放射性活度進(jìn)行測(cè)量時(shí)，相關(guān)實(shí)驗(yàn)已表明[5]，射入光電倍增管的入射光通量F在10-13～10-4lm時(shí)，陽(yáng)極電流ia隨F的增大而線性增大，結(jié)果示于圖1。

圖1 陽(yáng)極電流和光陰極輻照光通量的關(guān)系Fig.1 Relational graph of anode current and light radiation flux of cathode

若能將射入光電倍增管的入射光通量和63Ni源的β粒子發(fā)射率之間建立關(guān)系，則可利用圖2所示的閃爍電流法通過(guò)數(shù)字電壓表測(cè)試光電倍增管的陽(yáng)極電流來(lái)獲得β粒子發(fā)射率。

圖2 閃爍電流法測(cè)試原理示意圖Fig.2 Test principle schematic diagram of scintillation current method

光通量是標(biāo)度可見(jiàn)光對(duì)人眼的視覺(jué)刺激程度的量，在暗視覺(jué)條件下與輻通量的關(guān)系為[6]：

(1)

(2)

Φe(λ)=4.57×10-17Rp

(3)

對(duì)于確定的閃爍體，閃爍光子的平均發(fā)射波長(zhǎng)是確定的，此波長(zhǎng)下的光通量可用(4)式表達(dá)：

(4)

Φv(λ)=6.17×10-14Rp(lm)

(5)

通過(guò)式(5)可看出，射入光電倍增管的入射光通量和β粒子發(fā)射率呈線性關(guān)系，當(dāng)光通量在10-13～10-4lm內(nèi)時(shí)，Rp為1.6～1.6×109s-1。再結(jié)合圖1可知，當(dāng)β粒子發(fā)射率在1.6～1.6×109s-1時(shí)，陽(yáng)極電流與β粒子發(fā)射率呈線性關(guān)系。因此只要測(cè)得陽(yáng)極電流即可獲得63Ni的β粒子發(fā)射率，該測(cè)試方法稱為閃爍電流法。

圖3 液體閃爍法對(duì)片狀63Ni源β粒子發(fā)射率測(cè)試的放置方式示意圖Fig.3 Placement schematic diagram for testing β particle emission rate of 63Ni source plate by liquid scintillation

閃爍電流法為相對(duì)測(cè)量方法，需標(biāo)準(zhǔn)樣品。對(duì)于發(fā)射率不高于2×105s-1的樣品可利用閃爍計(jì)數(shù)法進(jìn)行絕對(duì)測(cè)量，本研究按照如圖3所示的放置方式，利用液體閃爍法對(duì)標(biāo)準(zhǔn)樣品的發(fā)射率進(jìn)行了測(cè)試。具體放置方式是將僅一面有63Ni的片狀源懸置于閃爍液中，使有63Ni的一面朝向閃爍瓶底部，這樣可通過(guò)液體閃爍法直接測(cè)得片狀63Ni源的β粒子發(fā)射率。

通過(guò)以上分析可知，將閃爍電流法和液體閃爍法相結(jié)合，即可實(shí)現(xiàn)高發(fā)射率片狀63Ni源β粒子發(fā)射率的測(cè)試。

2 實(shí)驗(yàn)方法

2.1 63Ni標(biāo)準(zhǔn)樣品的制備

以體積比活度為2.81×109Bq/mL(該值根據(jù)63Ni原料的標(biāo)稱比活度計(jì)算而來(lái))的63Ni溶液作為原始溶液，取原始溶液10 μL，用去離子水稀釋100倍至1 mL，取稀釋液10 μL滴于尺寸為10 mm×10 mm×0.5 mm的鋁片上，晾干，作為標(biāo)準(zhǔn)樣品，編號(hào)為1#。

根據(jù)以上取樣的體積比例可知，理論上標(biāo)準(zhǔn)樣品的活度為2.81×105Bq。

若鋁片上的薄層溶液足夠薄即忽略自吸收，且不考慮鋁對(duì)β粒子的反射，則標(biāo)樣2π表面的發(fā)射率應(yīng)為1.4×105s-1。

2.2 高發(fā)射率63Ni源的制備

取原始溶液10 μL滴于同樣尺寸的鋁片上，晾干，按照相同的方法制備2個(gè)相同的樣品，編號(hào)記為2#、3#。則2#、3#樣品中63Ni的活度為2.81×107Bq。

若將2#、3#樣品中的溶液在很大的面積內(nèi)展開(kāi)即忽略自吸收，且不考慮鋁對(duì)β粒子的反射，則2π表面發(fā)射率應(yīng)為1.4×107s-1。但僅在10 mm×10 mm的鋁片上展開(kāi)，較大濃度的溶液晾干后會(huì)結(jié)晶成晶粒，晶粒內(nèi)部的β粒子在出射過(guò)程中會(huì)有較大的自吸收，一些低能β粒子根本無(wú)法射出，因此實(shí)際制得63Ni源的發(fā)射率必然小于1.4×107s-1。

2.3 63Ni源發(fā)射率的測(cè)試

首先將1～3#樣品利用如圖2所示的方法進(jìn)行測(cè)試，對(duì)同一源測(cè)試結(jié)果較穩(wěn)定，經(jīng)多次測(cè)量后平均結(jié)果為：標(biāo)樣1#電流10.0 nA，高發(fā)射率待測(cè)樣2#電流160.5 nA，3#電流1 701.1 nA。測(cè)試過(guò)程中，閃爍探頭的晶體類(lèi)型為塑料晶體，厚度1 mm；高壓1 000 V；數(shù)字電壓表型號(hào)為keithley2636A；測(cè)試系統(tǒng)的本底電流為0.7 nA。標(biāo)樣的測(cè)試結(jié)果有7%的系統(tǒng)誤差，但高發(fā)射率的待測(cè)樣測(cè)試結(jié)果的絕對(duì)值遠(yuǎn)大于系統(tǒng)本底電流0.7 nA，因此高發(fā)射率待測(cè)樣的系統(tǒng)誤差很小。

閃爍電流測(cè)試完畢后，將1#樣品按照如圖3所示的方法進(jìn)行測(cè)試，測(cè)試結(jié)果為1.22×105s-1，不確定度4%。測(cè)試結(jié)果比理論結(jié)果略小，由于溶液晾干后形成薄膜的自吸收造成。

根據(jù)表1及標(biāo)樣發(fā)射率1.22×105s-1的測(cè)試結(jié)果，利用正比關(guān)系可算得2#、3#樣品的發(fā)射率分別為2.0×106s-1和2.1×106s-1。

測(cè)試結(jié)果可以看出，測(cè)試數(shù)據(jù)比理論發(fā)射率1.4×107s-1小很多，因?yàn)?#、3#樣品由體積比活度較大的63Ni溶液制備而成的，溶液晾干后表面的63Ni是分布不均勻的63NiCl2晶體顆粒，這就造成除自吸收之外，還有很多β粒子會(huì)在顆粒間經(jīng)多次散射未能進(jìn)入閃爍晶體，所以測(cè)得發(fā)射率較低。

3 小結(jié)

本文測(cè)試結(jié)果的可靠性主要取決于測(cè)試方法的可行性和對(duì)標(biāo)樣測(cè)試的準(zhǔn)確性。閃爍電流法的建立有嚴(yán)格的理論基礎(chǔ)，從標(biāo)樣的測(cè)試準(zhǔn)確性來(lái)看，液體閃爍法是一種絕對(duì)測(cè)量方法，測(cè)試結(jié)果與理論值較為接近，再利用閃爍電流法相對(duì)比較，被測(cè)源的發(fā)射率真實(shí)可靠?？沙醪脚袛嘣摲椒▽?duì)高發(fā)射率片狀63Ni源β粒子發(fā)射率進(jìn)行測(cè)試是可行的。

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[5] 吳治華，趙國(guó)慶. 原子核物理實(shí)驗(yàn)方法[M]. 北京：原子能出版社，1996.

[6] 郁道銀，談恒英. 工程光學(xué)[M]. 北京：機(jī)械工業(yè)出版社，1999.

Test Method for High β Particle Emission Rate of63Ni Source Plate

ZHANG Li-feng, MA Jun-ping, ZHANG Lei, ZHANG Hai-xu, YAN Su-juan, YAO Li-nong, LUO Zhi-fu

(Departmentofisotope,ChinaInstituteofAtomicEnergy,Beijing102413,China)

For the problem of measurement difficulties of β particle emission rate of Ni-63 source plate used for Ni-63 betavoltaic battery, a relative test method of scintillation current method was erected according to the measurement principle of scintillation detector. β particle emission rate of homemade Ni-63 source plate was tested by the method, and the test results were analysed and evaluated, it was initially thought that scintillation current method was a feasible way of testing β particle emission rate of Ni-63 source plate with high β particle emission rate.

Ni-63 betavoltaic battery;Ni-63 source;β particle emission rate

10.7538/tws.2015.28.01.0025

2014-04-08;

2014-11-05

張利峰(1980—)，男，內(nèi)蒙古卓資人，博士，主要從事放射性同位素技術(shù)研究

羅志福，博士生導(dǎo)師，主要從事放射性同位素技術(shù)研究，E-mail: luozhifu@ciae.ac.cn

TL84

A

1000-7512(2015)01-0025-03