諸廣巖體南部鈾礦區(qū)穩(wěn)定同位素組成及礦床成因分析

盧小亮，祝民強(qiáng)，鄔 鐵

(東華理工大學(xué)，江西 南昌 330013)

?

諸廣巖體南部鈾礦區(qū)穩(wěn)定同位素組成及礦床成因分析

盧小亮，祝民強(qiáng)，鄔 鐵

(東華理工大學(xué)，江西 南昌 330013)

諸廣巖體南部產(chǎn)出多個(gè)大中型鈾礦床，筆者通過測(cè)定各主要礦床的硫、氫、氧同位素組成，探討成礦流體和成礦物質(zhì)來源。研究發(fā)現(xiàn)，富礦石中黃鐵礦的δ34SCDT值為-17.4‰～-17.9‰，與新鮮輝綠巖中黃鐵礦的δ34SCDT值(-0.5‰～-0.2‰)明顯不同，表明成礦流體來自幔源的可能性很小。在δD-δ18OH2O圖中，所有氫、氧同位素組成特征值均落于地幔水、巖漿水、變質(zhì)水與大氣降水線之間，進(jìn)一步表明成礦流體來自大氣降水。δ13CPDB值為-9.8‰～-4.3‰，顯示碳很可能來自花崗巖。上述同位素特征表明，區(qū)內(nèi)與花崗巖有關(guān)的脈型鈾礦床可能主要由大氣降水沿深大斷裂循環(huán)并萃取圍巖(包括花崗巖)中各種成礦元素而形成。

諸廣巖體；穩(wěn)定同位素；成礦流體；成礦物質(zhì)來源

諸廣復(fù)式巖體為我國(guó)的富鈾花崗巖體,其南部更是以產(chǎn)出富鈾礦著稱[1]。針對(duì)該地區(qū)鈾成礦物質(zhì)和成礦流體來源問題，前人做了大量的研究工作，取得了一些認(rèn)識(shí)。劉埃平等(1994)認(rèn)為361礦床成礦熱液是大氣降水與少量和基性脈巖有關(guān)的深源流體混合而成；李田港(1989)等認(rèn)為201和361礦床從礦前期到成礦期、礦后期，δ18OH2O變化不大，都是負(fù)值，以大氣降水為主；張彥春(2002)認(rèn)為粵北花崗巖型鈾礦是堿性幔汁成礦；張國(guó)全等(2007)認(rèn)為成礦熱液來自地幔去氣形成的熱液與深部流體的混合。本文結(jié)合前人研究成果，測(cè)定并分析鈾礦床中氫、氧、碳、硫同位素組成，且與相關(guān)地質(zhì)體同位素組成進(jìn)行對(duì)比，進(jìn)一步探討區(qū)內(nèi)成礦流體和成礦物質(zhì)的來源。

1 區(qū)域地質(zhì)特征

諸廣山巖體是一個(gè)由加里東期、印支期、燕山早期花崗巖和燕山晚期中基性脈巖構(gòu)成的多期多階段復(fù)式雜巖體，位于南嶺東西向構(gòu)造-巖漿作用帶的中東段，閩、贛后加里東隆起與湘、桂、粵北海西-印支坳陷帶的接合處。吳川-四會(huì)區(qū)域深斷裂向北延伸通過該區(qū)。區(qū)內(nèi)深部構(gòu)造環(huán)境屬幔隆與幔凹的過渡區(qū)，是地殼中具長(zhǎng)期、多次、強(qiáng)烈構(gòu)造巖漿活動(dòng)的特殊部位。巖體南部呈巨型巖基產(chǎn)出，處在南嶺東西向構(gòu)造帶和萬(wàn)洋山-諸廣山南北向構(gòu)造帶的復(fù)合部位，大致呈東西向展布，出露面積約2300km2，為騎田嶺-諸廣山大型東西向巖帶的重要組成部分[2]。

區(qū)內(nèi)地層出露較為齊全，除志留系缺失外，從上元古界到第四系均有出露。其中，震旦-奧陶系淺變質(zhì)砂巖、板巖以及泥盆-石炭系砂巖、碳酸鹽巖分布廣泛[3]。工作區(qū)處在多期、多次巖漿活動(dòng)的疊置區(qū)，巖漿活動(dòng)十分頻繁且活動(dòng)強(qiáng)度強(qiáng)弱交替。從早到晚中基性和酸性巖漿活動(dòng)均有發(fā)生，但以酸性巖漿活動(dòng)為主。加里東期、海西期、印支期和燕山期主要巖漿活動(dòng)時(shí)期的不同階段均有侵入體分布。各期巖體的巖性為不同粒度的黑云母花崗巖、二云母花崗巖、二長(zhǎng)花崗巖、云輝二長(zhǎng)巖、輝綠巖、煌斑巖，局部地區(qū)可見火山巖及火山碎屑巖。區(qū)內(nèi)斷裂構(gòu)造非常發(fā)育，按走向可分為北東向、北北東向、近南北向和近東西向4組。廣泛分布的深大斷裂與鈾礦床的形成有著密切的關(guān)系，但礦床、礦體的儲(chǔ)礦構(gòu)造通常是連通性更好的次一級(jí)構(gòu)造。區(qū)內(nèi)伴隨構(gòu)造熱液活動(dòng)產(chǎn)生的圍巖蝕變種類繁多，主要有硅化、綠泥石化、水(絹)云母化、鈉長(zhǎng)石化、黃鐵礦化、赤鐵礦化、碳酸鹽化、螢石化等，且具有水平分帶性。各個(gè)礦床的主要蝕變類型和強(qiáng)度也存在差異，一些特征性的蝕變(如硅化、螢石化、紅化和黃鐵礦化)成為良好的找礦標(biāo)志。

圖1 諸廣巖體南部地區(qū)鈾礦地質(zhì)略圖Fig.1 Geologic map of southern Zhuguangshan pluton1—寒武系；2—燕山晚期花崗巖；3—燕山早期花崗巖；4—印支期花崗巖；5—海西期花崗巖；6—加里東期花崗巖；7—實(shí)測(cè)、推測(cè)地質(zhì)界線；8—斷裂；9—不整合界線；10—大型鈾礦床；11—中型鈾礦床；12—小型鈾礦床；13—鈾礦點(diǎn)；14—鈾礦田。

2 樣品與分析方法

本次工作采集了10件樣品(輝綠巖3件、含礦輝綠巖3件、含礦硅質(zhì)脈1件以及碎裂巖富礦石3件)用于分析硫同位素組成。硫同位素測(cè)試由東華理工大學(xué)核資源與環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成。碎樣后在鏡下挑出黃鐵礦，研磨至200目以下，稱取20～100μg粉末樣品，在1020℃下氧化釋放出SO2，用Flash-EA與MAT-253質(zhì)譜計(jì)聯(lián)機(jī)測(cè)試硫同位素組成。分析精度：δ34SCDT≤0.2‰。

3 穩(wěn)定同位素特征分析

3.1 硫同位素

硫同位素在礦床地球化學(xué)研究中應(yīng)用十分廣泛, 常用來指示成礦環(huán)境, 示蹤成礦物質(zhì)來源,解釋礦床成因[4]。趙鳳民(1986)經(jīng)實(shí)驗(yàn)證實(shí),黃鐵礦是鈾沉淀的重要還原劑[5],且真正起還原作用的是S2-。鑒于華南熱液型鈾礦床中的鈾礦化常與黃鐵礦共生這一事實(shí), 弄清硫的來源和變化過程,對(duì)全面客觀地了解和掌握此類型鈾礦床的成礦規(guī)律非常必要。

表1 諸廣南部鈾礦床、礦點(diǎn)硫同位素組成

注:由東華理工大學(xué)核資源與環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室分析測(cè)試。

從表1可以看出，所有樣品中黃鐵礦的δ34SCDT值均為負(fù)值，即富集輕硫同位素。其次，該區(qū)域的δ34SCDT值表現(xiàn)出一定的規(guī)律性：新鮮輝綠巖的δ34SCDT值接近零值，具有“地幔硫”特征；富礦石的δ34SCDT值為更小的負(fù)值(-17‰左右)，表明成礦流體應(yīng)該貧34S。顯然，富礦石的硫同位素組成與輝綠巖明顯不同，可以排除其來自地幔的可能性。

以往對(duì)該地區(qū)的硫同位素研究資料顯示：鈾礦床中與瀝青鈾礦伴生的金屬礦物主要為黃鐵礦，其他硫化物少見，按照Ohmoto(1972)模式計(jì)算得到的結(jié)果顯示，該區(qū)黃鐵礦的δ34SCDT可以近似代表成礦流體的總硫同位素組成[6-8]。從圖2可以看出，成礦熱液硫同位素組成范圍與幔源硫(-3‰～3‰)明顯不同[9-10]。除302礦床外，其他各礦床、礦點(diǎn)的δ34SCDT值基本落在沉積硫和生物硫范圍內(nèi)，可能來自地層中的生物成因硫或者沉積硫。下莊花崗巖中黃鐵礦的δ34SCDT值為-10.9‰～-7.1‰(平均為-9.1‰)(胡瑞忠，1988)，比較接近研究區(qū)的δ34SCDT值，因而推測(cè)諸廣南部鈾礦床成礦流體中的硫也可能部分源于花崗巖。已有研究也表明，華南花崗巖鈾礦床中硫同位素有就地取材現(xiàn)象，即受圍巖原巖同位素組成控制(王聯(lián)魁等，1987)。

圖2 諸廣巖體南部鈾礦床、礦點(diǎn)硫同位素分布圖Fig.2 Sulfur isotope distribution of major uranium deposits in southern Zhuguangshan pluton礦床數(shù)據(jù)來源：①—據(jù)李月湘(1995)；②—據(jù)羅毅(2002)；③—據(jù)王明太(1999)；④—據(jù)金景福(1988)；⑤—據(jù)胡瑞忠(1988)。

3.2 氫氧同位素

眾所周知，成礦流體主要由水組成，而不同來源的水又具有不同的H、O同位素組成。因此，測(cè)定礦床中脈石礦物的H、O同位素組成及其形成溫度，有可能通過計(jì)算獲得沉淀出這些礦物的成礦流體的H、O同位素組成，進(jìn)而推測(cè)成礦流體的來源及其在成礦過程中的演化特征[11]。

表2列出了不同期次石英的δ18O值和包裹體的δD值，并根據(jù)石英-水同位素分餾方程計(jì)算出成礦熱液的δ18OH2O值。已知該地區(qū)大氣水δD=-50‰、δ18OH2O=-7.5‰(張理剛，1989)，巖漿水δD=-80‰～-40‰、δ18OH2O=+5‰～+9‰和地幔流體δD=-90‰～-45‰，δ18OH2O=+6‰～+10‰(Taylor & Sheppard, 1986)。在δ18OH2O-δD圖(圖3)上，大部分樣品的O、H同位素特征值均落在變質(zhì)水、巖漿水和地幔流體與大氣降水的混合區(qū)域，僅有兩個(gè)樣品落入初始巖漿水區(qū)域，既不屬于典型的變質(zhì)水，也不是幔源流體，又區(qū)別于典型的大氣水。

考慮到鈾礦床大都賦存于諸廣山印支-燕山期復(fù)式花崗巖體內(nèi)，巖體的圍巖又都是顯生宙沉積巖或淺變質(zhì)巖，成礦時(shí)期該地區(qū)并未發(fā)生大規(guī)模的區(qū)域變質(zhì)作用,可以排除變質(zhì)水參與成礦的可能性。

目前認(rèn)為，一個(gè)大花崗巖巖基固結(jié)成巖所需的時(shí)間為10～20Ma[12]。361礦床產(chǎn)于印支期花崗巖體(208～215Ma)中，成巖成礦時(shí)差很大(瀝青鈾礦年齡為82～104Ma)；302礦床和201礦床亦是如此，均遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出了巖漿活動(dòng)所能影響的最大時(shí)限，因而可以排除成礦流體來自巖漿水的可能性。實(shí)際上，胡瑞忠(1994)在研究華南花崗巖型鈾礦床的賦礦圍巖——產(chǎn)鈾花崗巖時(shí)得出結(jié)論認(rèn)為，不可能存在巖漿分異熱液成礦。

蝕變巖石的氧同位素組成是成礦熱液來源的靈敏示蹤劑，也可作為判斷成礦熱液來源的有效手段。若成礦流體來源于巖漿水，則蝕變巖石的δ18OH2O值通常高于新鮮巖石的δ18OH2O值；若成礦流體來源于大氣降水，則蝕變巖石的δ18OH2O值明顯低于新鮮巖石。礦區(qū)熱液蝕變花崗巖的δ18OH2O值為+3.20‰～+4.77‰(張 愛，2010)，介于當(dāng)?shù)卮髿饨邓摩?8OH2O值(-7.5‰)與區(qū)內(nèi)新鮮花崗巖的δ18O值(10‰)(李獻(xiàn)華，1992)之間，屬于雨水深循環(huán)熱液蝕變體系。由以上論述可知，諸廣巖體南部鈾礦床成礦流體主要由大氣降水演化形成。

表2 諸廣巖體南部典型鈾礦床的氫、氧同位素組成

注:①—據(jù)李月湘(1995)；②—據(jù)羅 毅(2002)；③—據(jù)金景福(1985)。

圖3 諸廣巖體南部石英-方解石δ18OH2O-δD關(guān)系圖Fig.3 The δ18OH2O-δD diagram of quartz-calcite in southern Zhuguangshan pluton1—礦前期-201鈾礦床；2—成礦期-201鈾礦床；3—成礦期-302鈾礦床；4—成礦期-361鈾礦床；5—礦后期-201鈾礦床；6—礦后期-302鈾礦床。

3.3 碳同位素

從表3可以看出，201礦床、302礦床的碳同位素組成分別為-9.22‰～-4.56‰和-9.8‰～-4.3‰，均為負(fù)值，且極差較小。一般來說，成礦熱液中的碳主要有3個(gè)可能的來源:地幔碳(-9‰～-3‰)[13]、沉積碳酸鹽巖(-3‰～+3‰)以及各類巖石中的有機(jī)碳(-30‰～-20‰)[14-15]。趙子福等(2000)計(jì)算出中國(guó)東南部花崗巖中碳酸鹽的碳同位素值，可分成兩組:①δ13CPDB值為-27.8‰～-21.6‰，具典型有機(jī)碳特征，可能是由有機(jī)碳氧化形成;②δ13CPDB值為-9.8‰～-3.1‰，具有典型地幔碳特征，可能代表了花崗巖中的原生地幔碳組分。

如圖4所示，單從δ13CPDB值的范圍來看，諸廣南部主要鈾礦床的成礦流體碳同位素值既與該地區(qū)花崗巖δ13CPDB值重疊，又與幔源碳的δ13CPDB值相似，所以必須作進(jìn)一步判斷。將碳、氧同位素?cái)?shù)據(jù)投圖，得到δ13CPDB-δ18OSMOW圖(圖5)，可以看出鈾礦床樣品的數(shù)據(jù)點(diǎn)均沒有落到地幔碳的范圍內(nèi)，而且從成礦早期到成礦晚期有從原始碳酸鹽范圍向沉積有機(jī)碳范圍靠近的趨勢(shì)，說明隨著成礦作用的進(jìn)行，有沉積有機(jī)碳的混入。結(jié)合硫、氫、氧同位素特征，筆者推測(cè)其成礦流體中的碳來自圍巖，即賦礦的花崗巖。

表3 諸廣巖體南部典型鈾礦床的碳、氧同位素組成

注:①—據(jù)李月湘(1995)；②—據(jù)羅 毅(2002)；③—據(jù)金景福(1985)。

圖4 諸廣巖體南部主要鈾礦床碳同位素分布圖Fig.4 Carbon isotope distribution of major uranium deposits in southern Zhuguangshan pluton

4 結(jié)論

上述穩(wěn)定同位素地球化學(xué)特征分析表明，諸廣巖體南部地區(qū)鈾礦床成礦流體中的水主要來自于大氣降水，碳主要來自圍巖花崗巖，硫可能是生物硫、沉積硫和圍巖中的硫多源混合而成，這種混合是通過水-巖相互作用實(shí)現(xiàn)的。前人的研究結(jié)果也表明，該地區(qū)花崗巖型鈾礦床的鈾源由產(chǎn)鈾花崗巖提供[16-24]，鉛同位素和微量元素均與圍巖(花崗巖)有著密切的關(guān)系[6,25-26]。由此可以推測(cè)，諸廣巖體南部地區(qū)花崗巖型鈾礦的成礦模式應(yīng)為“熱水浸出成礦”，即大氣降水循環(huán)至深部被加熱形成熱液流體，在沿?cái)嗔焉仙^程中從產(chǎn)鈾花崗巖中浸出鈾，含鈾熱液運(yùn)移到近地表沉淀形成鈾礦床。

圖5 諸廣巖體南部主要鈾礦床方解石δ13CPDB-δ18OH2O圖(據(jù)Ray J S, 2000)Fig.5 The δ13CPDB vs.δ18OH2O diagram of calcite in major uranium deposits in south zhuguangshan pluton1—成礦早期；2—主成礦期；3—成礦晚期

[1]王健芳,高德統(tǒng),鄭家儀.諸廣巖體南部富鈾礦成礦地球化學(xué)條件的初步探討[J].鈾礦地質(zhì),1989,5(4):194-202.

[2]張善果,黃國(guó)龍,沈渭洲,等.諸廣山南部白云巖體巖石地球化學(xué)特征及成因[J].鈾礦地質(zhì),2011,27(5):265-273.

[3]黃展裕.諸廣山巖體南部鈾礦成礦特征 [J].華南地質(zhì)與礦產(chǎn),2010(3):47-50.

[4]席明杰,馬生明,朱立新,等.硫同位素在地球化學(xué)異常成因研究中的應(yīng)用[J].地質(zhì)學(xué)報(bào),2009，5:705-718.

[5]趙鳳民,沈才卿.黃鐵礦與瀝青鈾礦的共生條件及在瀝青鈾礦形成過程中所起作用的實(shí)驗(yàn)研究[J].鈾礦地質(zhì),1986,2(4):193-199.

[6]李月湘,李田港,童航壽,等.201富鈾礦床氫、氧、碳、硫、鉛同位素研究[J].鈾礦地質(zhì),1995,11(5):273-277.

[7]羅 毅,王明太,李建紅,等.諸廣鈾礦集區(qū)成礦地質(zhì)特征及成礦模式[J].中國(guó)核科技報(bào)告,2002,220-235.

[8]Ohmoto H.Systematics of sulfur and carbon isotopes in hy-drothermal ore deposits [J].Econ-omic Geology,1972,67(5):551-578.

[9]Chaussidon M, Lorand J P.Sulphur isotope composition of orogenic spinel lherzolite massifs from Ariege (North-Eastern Pyrenees,France):An ion microprobe study[J].Geochimica et Cosmochimica Acta, 1990,54(10):2835-2846.

[10]Rollison H R.巖石地球化學(xué)[M].合肥:中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)出版社,1993.235-242.

[11]鄧 平,沈渭洲,凌洪飛,等.地幔流體與鈾成礦作用——以下莊礦田仙石鈾礦床為例[J].地球化學(xué),2003,32(6):520-528.

[12]沈渭洲,凌洪飛,鄧 平,等.粵北302鈾礦床同位素地球化學(xué)研究[J].鈾礦地質(zhì),2010,26(2): 80-87.

[13]陳培榮,劉 義.302鈾礦床成礦物理化學(xué)條件、熱液來源和運(yùn)移方向[J].礦床地質(zhì),1990,9(2):149-157.

[14]Hoefs J.Stable isotope geochemistry [M].3th Edition, Berlin; SpringerVerlag,1987.

[15]胡瑞忠,李朝陽(yáng),倪師軍,等.華南花崗巖型鈾礦床成礦熱液中ΣCO2來源研究[J].中國(guó)科學(xué),1993,23(2):189-196.

[16]沈渭洲,等.穩(wěn)定同位素地質(zhì)[M].北京:原子能出版社,1987,170.

[17]張國(guó)全,胡瑞忠,商朋強(qiáng),等.302鈾礦床方解石C、O同位素組成與成礦動(dòng)力學(xué)背景研究[J].礦物學(xué)報(bào),2008,28(4):413-420.

[18]杜樂天,等.花崗巖型鈾礦文集[M].北京:原子能出版社,1982.

[19]金景福.中國(guó)東南部中生代含鈾花崗巖成巖物質(zhì)來源與鈾成礦作用[J].巖石礦物及測(cè)試,1984,3(2):112-119.

[20]胡瑞忠,金景福.論貴東花崗巖體的成因及其起源[J].成都地質(zhì)學(xué)院學(xué)報(bào),1988,(3):20-28.

[21]胡瑞忠.花崗巖型鈾礦床礦巖時(shí)差的新認(rèn)識(shí)(開拓.創(chuàng)新.奮進(jìn)—慶賀涂光熾教授從事地學(xué)工作五十周年)[M].重慶:中國(guó)科學(xué)技術(shù)文獻(xiàn)出版社重慶分社,1990:112-120.

[22]胡瑞忠.花崗巖型鈾礦床一種可能的成礦模式[J].科學(xué)通報(bào),1990,35(7):526-528.

[23]戎嘉樹.花崗巖中晶質(zhì)鈾礦及其找礦意義[J].放射性地質(zhì)，1980，5:403-412.

[24]王從周.中國(guó)花崗巖型鈾礦床地質(zhì)特征[M].北京:原子能出版社,1985.

[25]王聯(lián)魁,劉鐵庚.華南花崗巖鈾礦H、O、S、Pb同位素研究[J].地球化學(xué),1987，1:67-68.

[26]黃國(guó)龍,尹征平,凌洪飛,等.粵北地區(qū)302礦床瀝青鈾礦的形成時(shí)代、地球化學(xué)特征及其成因研究[J].礦床地質(zhì),2010，2:352-360.

(，Continuedonpage88)(，Continuedfrompage72)

Study on the Stable Isotope Composition and Hydrothermal Fluids Origin of Uranium Deposits in Southern Zhuguangshan Pluton

LU Xiao-liang，ZHU Min-qiang，WU Tie

(EastChinaInstituteofTechnology,Nanchang，Jiangxi330013,China)

Southern Zhuguangshan pluton has produced several large uranium deposit. In this paper, the composition of sulfur, hydrogen and oxygen was studied to discuss the origen of metallogenic fluids and source matterials. The analysis results shew that theδ34SCDTvalues of pyrites from uranium ore vary from -17.4‰ to -17.9‰ which is quite different to that from the diabase ranged from -0.5‰ to -0.2‰. This suggest that sulfur in the mineralizing fluid is unlikely from the mantle . InδD-δ18OH2Odiagram, charater value of hydrogen and oxygen isotopes composition of mineralizing fluid fall into the region between mantle water, magama water, matmophic water and the meteoric water which furthermore indicate the meteoric origen of mineralization fluid. The carbon isotopic composition vary from -9.8‰ to -4.3‰, which suggests that the carbon was derived from the granite. The isotopic feature discussed above, may tell us that the mineralizing fluid in the study area was derived from the meteoric water which run into the deep along the fractures and extracted various kinds of elements from surrounding rock (including granite).

Zhuguangshan pluton；stable isotope；mineralization fluid；metallogenic provenance

10.3969/j.issn.1000-0658.2015.02.001

2014-06-24 [改回日期]2014-11-18

盧小亮(1988-)，男，東華理工大學(xué)碩士研究生，礦床普查與勘探專業(yè)。E-mail：382664549@qq.com

1000-0658(2015)02-0065-09

P597+.2,P611

A