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    鎂基儲(chǔ)氫合金材料的性能及研究進(jìn)展

    2016-04-14 19:03:14睿陳用嬌周禮瑋韋小鳳
    大眾科技 2016年7期
    關(guān)鍵詞:合金材料儲(chǔ)氫合金

    吳 睿陳用嬌周禮瑋韋小鳳

    (1.廣西科技經(jīng)濟(jì)開發(fā)中心,廣西 南寧 530022;2.廣西麗圖科技有限責(zé)任公司,廣西 南寧 530022)

    鎂基儲(chǔ)氫合金材料的性能及研究進(jìn)展

    吳 睿1陳用嬌2周禮瑋1韋小鳳1

    (1.廣西科技經(jīng)濟(jì)開發(fā)中心,廣西 南寧 530022;2.廣西麗圖科技有限責(zé)任公司,廣西 南寧 530022)

    由于資源豐富,儲(chǔ)氫容量較高,價(jià)格低廉,應(yīng)用前景廣闊等特點(diǎn),鎂基儲(chǔ)氫合金材料成為近年來研究的熱點(diǎn),然而其穩(wěn)定的熱力學(xué)性和緩慢的動(dòng)力學(xué)性限制了它的應(yīng)用,因而對(duì)鎂基儲(chǔ)氫合金材料的改性日益成為了鎂基儲(chǔ)氫合金發(fā)展的重要方向,文章對(duì)鎂基儲(chǔ)氫合金材料的性能及改性方法進(jìn)行了綜述,并對(duì)其發(fā)展趨勢(shì)進(jìn)行了展望。

    儲(chǔ)氫合金;鎂基儲(chǔ)氫合金;改性;氫能;研究進(jìn)展

    1 前言

    隨著世界人口的急速增長(zhǎng)以及經(jīng)濟(jì)全球化的發(fā)展,能源危機(jī)和環(huán)境污染問題的日益嚴(yán)峻,發(fā)展清潔的可再生能源成為了各國(guó)研究者研究的焦點(diǎn)。氫因其燃燒后的產(chǎn)物是水,實(shí)現(xiàn)了對(duì)環(huán)境的零污染,認(rèn)為是最環(huán)保的清潔能源,再加上氫能資源豐富、無污染、能量密度值高等優(yōu)異性能使得對(duì)氫能的開發(fā)和利用備受青睞[1]。對(duì)于氫氣的開發(fā)利用主要有四大關(guān)鍵技術(shù):制備、存儲(chǔ)、運(yùn)輸和應(yīng)用,存儲(chǔ)是氫能應(yīng)用的最關(guān)鍵技術(shù)之一。因此,對(duì)儲(chǔ)氫材料的研究是氫能開發(fā)和利用的重要環(huán)節(jié)。

    氫氣的存儲(chǔ)方式主要有物理方法和化學(xué)方法兩種[2]。其中物理儲(chǔ)氫有以下幾種方式:高壓儲(chǔ)氫、活性炭吸附儲(chǔ)存、碳納米管儲(chǔ)存儲(chǔ)氫等;化學(xué)儲(chǔ)存的方法有:金屬氫化物儲(chǔ)存、鐵磁性材料儲(chǔ)存、無機(jī)物儲(chǔ)存等。其中高壓氣態(tài)儲(chǔ)氫,是利用比較厚重的儲(chǔ)氫罐儲(chǔ)氫,使用較廣泛。然而,對(duì)于使用較新的比較輕質(zhì)的復(fù)合材料儲(chǔ)氫罐來說,雖然在材質(zhì)、重量上有很大的改變,但儲(chǔ)存密度很低(儲(chǔ)氫量?jī)H僅為 2wt%),也不能滿足大規(guī)模使用,且安全性隱患較大。然而對(duì)于金屬氫化物這種合金材料儲(chǔ)氫來說,儲(chǔ)氫密度、安全性、制作成本等各性能都很優(yōu)異。儲(chǔ)氫合金按元素組成可以分為四大類:鎂類、鈦類、稀土類、鋯類;按主要組成元素的原子比分為:AB5型、AB2型、AB型、A2B型[3-5]。其中,鎂基儲(chǔ)氫合金具有儲(chǔ)氫量高、質(zhì)量輕、成本低廉、資源豐富等特點(diǎn),最具有廣闊的前景及開發(fā)潛力[6]。

    2 鎂基儲(chǔ)氫合金材料的特點(diǎn)、類別及應(yīng)用

    2.1 鎂基儲(chǔ)氫合金材料的結(jié)構(gòu)及特點(diǎn)

    鎂具有密集型六方晶格,它能夠與氫氣反應(yīng)生成MgH2離子型化合物,結(jié)構(gòu)為四方晶紅石型結(jié)構(gòu)[7],晶胞里分別含有位于角頂,位于晶胞的中心兩個(gè)Mg原子,晶胞中分別有兩個(gè)位于晶胞面,及位于晶胞內(nèi)有四個(gè)氫原子。鎂基儲(chǔ)氫合金以AB型為典型結(jié)構(gòu)。鎂基合金儲(chǔ)氫材料主要具有如下的優(yōu)點(diǎn):(1)密度較小,僅為1.74g/cm3;(2)儲(chǔ)氫容量高,純鎂的儲(chǔ)氫容量為7.6wt%,Mg2Ni也可達(dá)到3.6wt%;(3)價(jià)格低廉,資源豐富。然而鎂基儲(chǔ)氫合金材料也存在如下缺點(diǎn):(1)吸放氫條件苛刻,速度慢且溫度高;(2)吸放氫循環(huán)穩(wěn)定性差吸氫動(dòng)力學(xué)性能差;(3)生成的氫化物過于穩(wěn)定,需要300℃方能有效的吸放氫;(4)用作電極時(shí)在堿液中的耐腐蝕性差,循環(huán)壽命低;(5)單位體積的儲(chǔ)氫量低。由于如上缺點(diǎn)的存在,使的鎂基儲(chǔ)氫合金材料的應(yīng)用受到了限制。因此,如何改善鎂及鎂基合金的儲(chǔ)氫性能成為了研究?jī)?chǔ)氫材料的一大熱點(diǎn)。

    2.2 鎂基儲(chǔ)氫合金材料的分類

    2.2.1 Mg-H2合金

    在一定條件下,鎂能夠與氫氣發(fā)生反應(yīng)從而生成MgH2,其最大吸氫量可達(dá)到7.6wt%。但其吸氫條件苛刻,同時(shí)該化合物較穩(wěn)定,從而在常壓下需要在較高的溫度下才能放出氫氣。因此,為了獲得較好的性能,人們對(duì)其進(jìn)行了合金化或者添加各種催化劑的方法以提高其性能。

    2.2.2 Mg-Cu合金

    Mg與Cu反應(yīng)所生成的MgCu2、Mg2Cu兩種化合物。其中研究發(fā)現(xiàn),Mg2Cu能夠在623K溫度下與H2發(fā)生歧化反應(yīng),生成MgH2和MgCu2,其中,Mg2Cu的儲(chǔ)氫量為2.7wt%,在250℃的放氫平臺(tái)壓為0.1MPa。

    2.2.3 Mg-Al合金

    Mg-Al合金儲(chǔ)氫材料,具有質(zhì)量輕、吸氫量大、成本低等特點(diǎn),從而倍受關(guān)注。筆者通過Mg-Al二元相圖的分析中可以看到,Mg-Al合金存在兩種Mg2Al3和Mg17Al12中間化合物,而Al含量相對(duì)較高。Al在Mg中的固溶度在室溫下非常小,但是再溫度達(dá)到710K時(shí)可以形成H.C.P結(jié)構(gòu)的固溶體。Mg17Al12的理論儲(chǔ)氫量比Mg2NiH4的儲(chǔ)氫量高,其儲(chǔ)氫量達(dá)4.4wt%,并且其放氫溫度比Mg2NiH4和MgH2低。

    2.2.4 Mg-Fe合金

    Mg-Fe合金吸氫量比Mg-Cu及Mg-Ni和Mg-Al和都高(為5.8wt%)。但是其氫化物不能由Mg和Fe直接形成,且其氫化物的生成焓較高,氫不容易離解。

    2.2.5 Mg-Ni合金

    Mg-Ni合金具有較好的吸放氫性能,筆者從Mg-Ni的相圖中可以發(fā)現(xiàn),Mg和Ni具有有兩種化合物,分別為MgNi2和Mg2Ni。其中,Mg2Ni能夠在523K,2.0MPa的反應(yīng)條件下與H2發(fā)生反應(yīng),其吸氫量達(dá)到3.6wt%。但其存在不足,即其熱力學(xué)穩(wěn)定性高,吸放氫溫度高,動(dòng)力學(xué)性能較差,需通過合金化處理[9]、復(fù)合化處理、納米化處理[10]等方法才能夠有效地提高合金的吸、放氫性能。

    2.3 鎂基儲(chǔ)氫合金材料的應(yīng)用

    鎂基儲(chǔ)氫合金材料廣泛用于 Ni-MH電池負(fù)極材料,燃?xì)淦囍袣?、燃料電池中燃料氫?chǔ)存,也可用做材料制冷或采暖設(shè)備、熱泵等裝置、有機(jī)合成中加氫脫氫、反應(yīng)催化劑提純和分離中。

    (1)用作車用儲(chǔ)氫器,鎂基儲(chǔ)氫材料價(jià)格低廉、資源豐富、無污染,雖然用作環(huán)保汽車的儲(chǔ)氫器材料其吸放氫溫度仍顯太高。但是伴隨著燃燒合成、機(jī)械合金化等工藝的不斷發(fā)展,發(fā)展前景廣闊。

    (2)用于催化加氫脫氫反應(yīng),鎂基儲(chǔ)氫材料催化劑雖然目前尚處于起步階段,但應(yīng)用效果良好,對(duì)于鎂基儲(chǔ)氫材料催化劑催化劑的壽命的延長(zhǎng)以及對(duì)其它反應(yīng)體系的催化作用機(jī)理等仍是今后研究的方向。

    (3)用作二次電池負(fù)極材料,由于在室溫下,鎂基非晶材料能夠可逆地吸收氫氣,因此可用作二次電池負(fù)極材料,雖然電極壽命較短,較難實(shí)際應(yīng)用,但隨著不斷研究,仍具有著廣闊的發(fā)展前景。

    3 鎂基儲(chǔ)氫合金材料的改性研究進(jìn)展

    如何改善鎂的儲(chǔ)氫性能,成為研究者們研究的熱點(diǎn),目前也取得了一定的進(jìn)展。研究重點(diǎn)主要集中在以下幾個(gè)方面:(1)機(jī)械球磨合金化改性[11];(2)合金化改性[12];(3)通過添加金屬元素單質(zhì)或者化合物,以及其他非金屬或者有機(jī)溶劑類的改性[13];(4)與其它儲(chǔ)氫合金材料的復(fù)合改性[14]。

    3.1 機(jī)械球磨合金化改性

    人們通常用固相擴(kuò)散法,燃燒合成法,高溫熔煉法,機(jī)械合金化法(MA),置換擴(kuò)散法等幾種方法來合成鎂基儲(chǔ)氫合金材料。其中,機(jī)械合金化法是性能比較突出的制備方法。通過此法制備鎂基合金儲(chǔ)氫材料,易獲得非晶/納米晶結(jié)構(gòu),在球磨過程中,在晶體表面面產(chǎn)生了大量的晶界、缺陷和應(yīng)力,能夠在吸氫過程中,為氫的擴(kuò)散提供大量、快速的擴(kuò)散通道,進(jìn)而改善了鎂基儲(chǔ)氫合金材料的性能。

    例如Huot[11]等研究者,研究了利用該法處理MgH2合金材料,通過研究其前后吸/放氫性能的變化,發(fā)現(xiàn)球磨后得MgH2材料更容易活化,比表面積得以顯著地提高,吸放氫動(dòng)力性能也更快。該法已經(jīng)再制備新型的納米晶儲(chǔ)氫合金材料中得以廣泛[15],例如,A.Zafusk等[16]在氬氣氛圍下,通過球磨單質(zhì)鎂的方法制備了粒徑為 30nm的納米晶鎂,在壓力為1MPa、溫度為300℃的情況下,吸氫時(shí)間為20分鐘,儲(chǔ)氫量就達(dá)到4.0%。由于該納米晶鎂儲(chǔ)氫量較高,第一次就顯示出很高的吸氫能力,而不需要再經(jīng)過活化。

    3.2 合金化改性

    在 1964年,美國(guó)研究者 Wiswall和 Reilly首次發(fā)現(xiàn)了Mg2Ni儲(chǔ)氫合金材料[17],他們?cè)贛g金屬中加入Ni和Cu,通過研究發(fā)現(xiàn)在溫度為 300℃,形成的合金材料 Mg2Ni和Mg2Cu能快速吸氫,從此揭開了大規(guī)模的鎂基儲(chǔ)氫材料的研究序幕。該方法能夠使 Mg基儲(chǔ)氫材料的氫化物生成焓顯著降低。由于 Mg與很多的過渡金屬元素只有在形成焓小于零時(shí)才能形成合金,而當(dāng)?shù)某伸蕿檎担瑹o法形成合金的,由于大部分形成焓為正值,因此只有很少部分的過渡金屬才能夠與Mg形成合金。

    一般地,對(duì)于二元合金儲(chǔ)氫材料來說,其 AB兩種元素中,A是一類如Mg,Ti,V等金屬時(shí),可形成穩(wěn)定氫化物的金屬元素,而B則是一類如Ni,Cu,F(xiàn)e,Cr等,不能夠形成穩(wěn)定氫化物的過渡金屬元素。目前研究較多的為Mg-Ni系、稀土-Mg系、Mg-A1系合金、Mg-Fe系合金。例如,Daffier等[18]研究了稀土-Mg合金的儲(chǔ)氫性能。Bououdina等[19]通過球磨法制備了(Mg+Al+Ni)和(Mg+A1)兩種類型的復(fù)合材料,該過程主要是 Al可以固溶到 Mg的晶格中,形成了(Mg,A1)H.C.P類固溶體,隨著球磨時(shí)間增加,則進(jìn)一步形成了Mgl7A112相的材料。

    3.3 添加金屬元素化合物及非金屬/有機(jī)溶劑改性

    3.3.1 添加金屬單質(zhì)改性

    H2分子在金屬M(fèi)g表面的離解過程并不容易發(fā)生,但是通過添加有催化作用的過渡金屬元素(如Pd,V,Ni,Ti,F(xiàn)e,Mn等),這些元素須具有高度分散性,可以顯著降低H2分子解離的能壘,從而進(jìn)一步改善 Mg基合金的動(dòng)力學(xué)性能。例如Zaluski等[20]研究了對(duì)在通過利用MA法制備的Mg2Ni的合金材料中加入了Pd元素,通過使用顆粒直徑為50nm左右,<1wt%的Pd改性的納米Mg2Ni合金研究了氫吸附過程中的催化效應(yīng)。發(fā)現(xiàn)無需任何活化,該材料在室溫下即可吸氫,在100℃時(shí)就可以發(fā)生明顯吸氫行為,最大吸氫量為6.3%,放氫溫度在 280℃左右,而且吸氫動(dòng)力學(xué)性能顯著增強(qiáng)。Liang等[21]采用球磨法制備了 MgH2-Tm(Tm=Ti,V,F(xiàn)e,Mn,Ni)納米晶復(fù)合材料,在 200℃、1.0MPa 氫壓下,制備的 MgH2V材料,研究通過添加過渡元素單質(zhì)V后,其吸氫性能顯著增強(qiáng),在時(shí)間100s內(nèi),合金的吸氫量達(dá)到5.5%。顯著降低MgH2分解所需的能量,這其中含Ti的吸氫性能最快。

    3.3.2 添加金屬氧化物改性

    Khrussanova等[22]曾報(bào)道了在金屬鎂中加入3d層的過渡金屬氧化物時(shí),能加快金屬 Mg的氣態(tài)吸放氫過程,這是因?yàn)榻饘冁V的表面有一薄層氧化物,可以顯著提高金屬氫化的速率。其加快吸氫的機(jī)理為,金屬氧化物能夠在氫化過程中,在表面被部分還原成金屬顆粒,在此過程中,氫分子的解離速度加快,從而使得金屬 Mg吸放氫動(dòng)力學(xué)性能得以提高。Elerich[23]等將 MgH2與 V2O5、Mn2O3、Fe3O4、A12O3、SiO2利用機(jī)械球磨法,在相同的條件下,按同一比例球磨,發(fā)現(xiàn)這些氧化物在氫化過程中,明顯改善了 Mg基合金材料的吸放氫性能,這其中,以Fe3O4、V2O5、Mn2O3效果最好。

    3.3.3 添加金屬鹵化物改性

    一些過渡族金屬鹵化物同樣也能改善 Mg基儲(chǔ)氫材料的性能。例如 Yu等[24]制成了 Mg-3Ni-2Cu-1CrCl3(wt%)合金材料,是在Mg-Ni-Cu粉末中通過添加過渡族金屬的CrCl3,在60s內(nèi),在溫度為200℃時(shí)儲(chǔ)氫量為5.5%,250℃儲(chǔ)氫量增加到為 6.2%。Ma等[25]利用機(jī)械的球磨方法制備了合金MgH2-4mo1.%TiF3,發(fā)現(xiàn)TiF3的加入能夠使合金在100℃溫度下具有良好的吸氫性能,其在 300℃溫度下,600s內(nèi)的放氫量可達(dá)到5wt%左右。Luo等[26]將MgH2和2mol%NbF5兩種合金材料球磨,并進(jìn)行了吸氫研究,研究發(fā)現(xiàn),在球磨5h后,能夠在573K溫度下,60min的時(shí)間內(nèi)的吸氫量達(dá)到6wt%。

    3.3.4 添加非金屬/有機(jī)溶劑改性

    通過添加非金屬物質(zhì)或者有機(jī)溶劑的方法,球磨制備法也能改善 Mg基儲(chǔ)氫合金材料的儲(chǔ)氫性能。例如,盧國(guó)儉等人將微晶碳(經(jīng)脫灰、炭化、預(yù)石墨化處理的無煙煤)與鎂復(fù)合制得納米復(fù)合材料,復(fù)合材料70M g30C的儲(chǔ)氫密度最大4.56%,分散性適中;Imamura[27]等研究者在環(huán)己烯、四氫吠喃、環(huán)己烷等有機(jī)溶劑中,利用球磨法制備了M/G(石墨)復(fù)合儲(chǔ)氫材料,該材料吸氫的主要原理是由于石墨通過不斷快速的機(jī)械球磨作用,使得石墨解離,并得到了具有芳香族碳原子形式的碳環(huán),這種碳環(huán)與鎂之間通過釋放和轉(zhuǎn)移電子,形成了電子施主與受主的聯(lián)合體系,以致有效催化氫分子使其得以解離。該復(fù)合材能夠在溫度為180℃、壓力為66.7KPa的條件下表現(xiàn)出很高的活性,在吸-放氫循環(huán)過程中表現(xiàn)出良好的可逆性。

    3.4 與其它儲(chǔ)氫合金復(fù)合改性

    Mg基儲(chǔ)氫材料與其它具有優(yōu)越動(dòng)力學(xué)性能的儲(chǔ)氫材料進(jìn)行復(fù)合改性,特別是通過MA法進(jìn)行納米復(fù)合,也能提高其動(dòng)力學(xué)性能。由于這些復(fù)合物能夠鑲嵌在Mg或Mg基合金顆粒的表面,提高合金中的界面與缺陷密度,改變了顆粒表面相的類型以及顆粒表面的結(jié)構(gòu),為吸放氫過程提供吸放氫及擴(kuò)散的通道及較多的活性中心,從而改善了該合金材料的動(dòng)力學(xué)吸放氫特性。目前研究較多的復(fù)合體系主要是Mg/AB2、Mg/AB5、和Mg/A2B。

    3.4.1 與AB5合金的復(fù)合

    Sunff[28]在溫度為973K、時(shí)間為1h,燒結(jié)制備了Mg+xwt %(x=20,30,40,50)LaNi5靜態(tài)復(fù)合儲(chǔ)氫合金材料,通過大量的研究,發(fā)現(xiàn)該合金材料Mg-30wt%LaNi5在溫度為573K條件下,在吸放氫過程中,吸放氫容量可達(dá)到5wt%左右。Liang等[29]也報(bào)道了兩種納米晶復(fù)合材料 Mg-30wt%LaNi5和MgH2-LaNi5的吸氫效果,這兩種通過球磨法制備復(fù)合的,在吸氫過程中,放氫動(dòng)力學(xué)的性能明顯地得到了很大改善,當(dāng)溫度為573K時(shí),吸放氫量達(dá)到5wt%。

    3.4.2 與AB2合金的復(fù)合

    中國(guó)學(xué)者胡壯麟等[30]報(bào)道了以AB2合金的復(fù)合的效果,他以 ZrFe1.4Cr0.6材料作為催化相,機(jī)械球磨活化、催化反應(yīng)制備了復(fù)合儲(chǔ)氫合金材料Mg-ZrFe1.4Cr0.6。在較低的溫度時(shí),在吸氫過程中,該復(fù)合材料表現(xiàn)出了優(yōu)良的吸氫動(dòng)力學(xué)性能。隨催化相含量的增加,Mg基合金的吸氫速率也得到顯著增加,但當(dāng)添加量過多時(shí)會(huì)導(dǎo)致材料儲(chǔ)氫容量降低。

    3.4.3 與A2B型合金復(fù)合改性

    Liang[31]等研究者研究了與A2B型合金復(fù)合改性的情況,研究了Mg-Ni合金體系的儲(chǔ)氫性能,發(fā)現(xiàn)在150℃溫度下活化后,兩相納米結(jié)構(gòu)的 Mg-Mg2Ni合金材料的吸氫性能比Mg2Ni的吸氫性能更好。通過球磨法獲得的 Mg-15wt. %Mg2Ni[32]在溫度 300℃下、時(shí)間 25min內(nèi)的吸氫量達(dá)到5.8wt%,而在溫度200℃下,其在50min內(nèi)的吸氫量為4.5wt%。Yang等[33]研究發(fā)現(xiàn),MgxNi1-x合金材料處于蓬松狀態(tài)時(shí),因?yàn)榧尤氲暮辖鹉軌驈浬⒃贛g在Mg或Mg2Ni的顆粒的表面,從而對(duì)鎂基儲(chǔ)氫合金的吸氫過程具有良好的催化作用,這是因?yàn)閺?fù)核后,再一次改變了顆粒表面的結(jié)構(gòu),為吸氫過程提供了氫擴(kuò)散的快速通道和大量的活性中心,使復(fù)合材料比單相的Mg或Mg2Ni吸氫效率更高。

    4 結(jié)論與展望

    鎂基儲(chǔ)氫合金材料由于它的一系列優(yōu)點(diǎn),使之成為一種潛在的理想的儲(chǔ)氫材料,特別是一些具有良好吸放氫性能的鎂基儲(chǔ)氫合金的出現(xiàn),以其優(yōu)異的力學(xué)性能和物理性能已經(jīng)廣泛應(yīng)用于電子工業(yè)、汽車工業(yè)等各個(gè)領(lǐng)域。相信隨著科學(xué)技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展,鎂基儲(chǔ)氫合金性能將能夠得到進(jìn)一步完善,必將為科技事業(yè)以及人類社會(huì)的發(fā)展做出更大的貢獻(xiàn)。

    雖然鎂基儲(chǔ)氫合金的研究已取得了長(zhǎng)足進(jìn)步,但是由于它的吸放氫過程的動(dòng)力學(xué)條件不理想,吸放氫速度慢,力學(xué)性較穩(wěn)定,耐蝕性很差,電化學(xué)循環(huán)穩(wěn)定性低等缺陷,導(dǎo)致其離廣泛的商業(yè)化應(yīng)用還存在差距。為了改善儲(chǔ)氫性能,克服這些缺陷,研究者們通過在鎂基儲(chǔ)氫材料中添加過渡族金屬、金屬氧化物 、金屬間化合物、金屬鹵化物和碳素等非金屬材料等催化劑,不僅提高了其吸放氫動(dòng)力學(xué)性能 ,而且適當(dāng)降低其吸放氫溫度。同時(shí),對(duì)鎂基儲(chǔ)氫合金特別從動(dòng)力學(xué)性能、反應(yīng)的熱力學(xué)和方面也做了多方面的研究,包括進(jìn)行理論模擬和實(shí)驗(yàn)分析,并取得了突出的成績(jī),擴(kuò)大了鎂基儲(chǔ)氫材料的應(yīng)用。

    為使鎂基儲(chǔ)氫合金各項(xiàng)性能達(dá)到更高標(biāo)準(zhǔn),今后還應(yīng)向以下方向努力:(1)借鑒其他活潑金屬材料的合成手段,繼續(xù)探索新的加工方法;(2)研究對(duì)合金儲(chǔ)氫性能的作用機(jī)理,從而為儲(chǔ)氫合金制備方法選用提供理論依據(jù);(3)優(yōu)化合金成分,采用多種方法復(fù)合制備儲(chǔ)氫合金改善其儲(chǔ)氫性能;(4)進(jìn)一步深化研究鎂基儲(chǔ)氫合金的吸放氫機(jī)理。

    [1] 周建偉.儲(chǔ)氫材料的研究進(jìn)展[J].化學(xué)教育,2008(1):5-10.

    [2] 閆慧忠.儲(chǔ)氫材料產(chǎn)業(yè)現(xiàn)狀及發(fā)展[J].高科技與產(chǎn)業(yè)化, 2012(195): 69-73.

    [3] 張宏亮.催化劑摻雜改善 LiBH4-MgH2的儲(chǔ)氫特性[D].廣州:華南理工大學(xué),2010.

    [4] 李靜明.儲(chǔ)氫合金的進(jìn)展研究[J].安慶師范學(xué)院學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2004,10 (3): 15-16.

    [5] 鄒長(zhǎng)城.Mg-Ni-Y和 Mg-Cu-Y合金的長(zhǎng)周期結(jié)構(gòu)和儲(chǔ)氫性能[D].廣州:華南理工大學(xué),2012.

    [6] 陳玉安,唐體春,張力.鎂基儲(chǔ)氫材料研究進(jìn)展[J].重慶大學(xué)學(xué)報(bào),2006,29(12):72-75.

    [7] 張高會(huì).鎂及鎂基合金的研究現(xiàn)狀及進(jìn)展[J].世界科技研究與發(fā)展,2003,11(1):72-79.

    [8] J.Reilly,R.H.Wiswall Jr.Reaction of hydrogen with alloys of magnesium and copper[J].Inorg.Chem,1968,7(11):2254-2256.

    [9] Zaluski L,Zaluska.Nanocrystaline metal hydrides[J].Alloys and Compds,1997,253-254:70-79.

    [10] Andreasen A,Srensen MB,Burkarl R,et al.Interaction of hydrogen with an Mg-Al alloy[J].Alloy comp,2005,404-406: 323-326.

    [11] J Huot,G Liang,S Boily,et al.Structural study and hydrogen sorption kinetics of ball-milled magnesium hydride[J].J Alloys Compd.,1999,293(5):495-500.

    [12] eilly J. J,Wiswall R. H.The reaction of hydrogen with alloys of magnesium and nickel and the formation of Mg2NiH4. [J]. Inorg. Chem.,1968(7):2254-2256.

    [13] asselti,A.Hydrogen desorption from ball milled MgH2 catalyzed with Fe[J].The Eur.Phys.J.B,2005,43(1): 19-27.

    [14] Zhang,Y.The destabilization mechanism and de/re-hydrogenation kinetics of MgH2-LiAlH4 hydrogen storage system[J]. J.Power Sources,2008,185(2):1514,1518.

    [15] J.Huot,G.Liang,R.Schulz,Magnesium-based nanocomposites chemical hydrides[J].J Alloys Compd.,2003,353(1-2):L12-L15.

    [16] A Zaluska,L Zaluski.Structure catalysis and atomic reactions on thenano-scale:asystematic approach to metal hydrides for hydrogen storage[J].Appl Phys,2001,A72:157.

    [17] J.J.Reilly,R.H.Wiswall.The reaction of hydrogen with alloy of magnesium and copper[J].Inorg.Chem.,1967(6):2220-2223.

    [18] B.Darriet,M.Pezat,A.Hbika,P.Hagenmuller, Application of magnesium rich rare-earth alloys to hydrogen storage[J].Int. J. Hydrogen Energy,1980(5):173-178.

    [19] Bououdina, Z. X. Ouo,Comparative study of mechanical alloying of (Mg+A1)and(Mg+Al+Ni)mixtures for hydrogen storage[J]. J. Alloys Comp. ,2002,336:222-231.

    [20] A Zaluska,L Zaluski.Structure catalysis and atomic reactions on thenano-scale:asystematic approach to metal hydrides for hydrogen storage[J].Appl Phys,2001, A72:157.

    [21] G. Liang, J. Huot, S. Boily, A. Van Neste, R. Schulz, Catalytic effect of transition metals on hydrogen sorption in nanocrystalline ball milled MgH2-Tm(Tm=Ti,V,Mn,Fe and Ni)systems[J]. J. Alloys Comp.,1999,292:247-252.

    [22] M. Terzieva,M.Khrussanova,P.Peshev.Dehydriding kinetics ofmechanically alloyed mixtures of magnesium with some 3d transition metal oxides[J].Int.J.Hydrogen Energy.,1991 (16):265-270.

    [23] W.O.elerich,T.Klassen,R.Bormann,Metal oxides as catalys for improved hydrogen sorptionin nanocrystalline Mg-base materials[J]. J.Alloys Compd,2001,315:237-242.

    [24] Z.X Yu,Z.Y.Liu,E.Wang.Hydrogen storage properties of nanocomposite Mg-Ni-Cu-CrCl3 prepared by mechanical alloying[J]. J. Alloys Compd.,2002,335:43.

    [25] Ma, L.P., P. Wang, and H. -M. Cheng,Improving hydrogen sorption kinetics of MgH2 by mechanical milling with TiF3[J]. J. Alloys Compd.,2007,432(1-2):L1-L4.

    [26] Luo,Y,et a1.,Hydrogen sorption kinetics of MgH2 catalyzed with NbF5[J].Journal of Alloys and Compounds,2008, 453(12):138-142.

    [27] H. lmamura, Y. Takesue,T.Akimoto,T. Akimoto, S. Tabata, Hydrogen-absorbing magnesium composites prepared by mechanical grinding with graphite:effect of additives on composies structures and hydrideng propertyes[J]. J. Alloys Compd.,1999,293-295:564-268.

    [28] D.L.Sun,H.Enoki,M.Bououdina E.Akiba.Phase components and hydriding properties of the sintered Mg-xwt.% LaNi5(x=20-50)composites[J].J.Alloys Compd.,1999,282: 252-257.

    [29] G. Liang,J.Huot,S. Boily,A.Van Neste,R.Schulz, Hydrogen storage in mechanically milled Mg-LaNi5 and MgH2-LaNi5 composites[J].Journal of Alloys and Compounds, 2000,297:261-265.

    [30] 胡壯麟,張海峰,王愛民,等. 球磨和催化反應(yīng)球磨制備的鎂基復(fù)合儲(chǔ)氫材料及其性能[J].中國(guó)有色金屬學(xué)報(bào), 2004,14(1):285-290.

    [31] Liang,S.Boily,J.Huot,et al.Mechanical alloying and hydrogen absorption properties of the Mg-Ni system[J]. J.Alloys Compd.,1998,267:302-306.

    [32] M.Yang,M.Ciureanu,D.H.Ryan,et al.Composite hydride electrode materials[J].J.Alloys Compd.,1998,274(1-2):266-273.

    [33] YangKissinger H.E.Reaction kinetics in differential thermal anslysis[J].Analytical Chemistry,1957,29(11):1702-1706.

    Research progress and properties of Mg-based hydrogen storage alloy materials

    With high hydrogen storage capacity, rich in resources, low price and broad prospect of application, the Mg-based Hydrogen Storage alloy materials are becoming focus of study. However, the stable thermo -dynamics and the slow dynamics limited its application. And thus, the Modification of Mg-based hydrogen storage alloys became an important development direction. The properties and research progress of Mg-based hydrogen storage alloys were summarized in this paper, and modification methods were summarized. And its development trend was also prospected.

    Hydrogen storage alloy; Mg-based hydrogen storage alloys; modification; hydrogen; research progress

    TG14

    A

    1008-1151(2016)07-0049-04

    2016-06-10

    吳睿(1982-),男,廣西科技經(jīng)濟(jì)開發(fā)中心工程師,研究方向?yàn)榛瘜W(xué)化工、高分子材料。

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