沈陽地區(qū)大氣氣溶膠消光特性的觀測研究

劉寧微,馬雁軍,楊素英,王揚鋒

(1.中國氣象局 沈陽大氣環(huán)境研究所,遼寧 沈陽 110000;2.中國氣象科學研究院,北京 100081;3.南京信息工程大學,江蘇 南京 210044)

劉寧微,馬雁軍,楊素英，等.2015.沈陽地區(qū)大氣氣溶膠消光特性的觀測研究[J].大氣科學學報,38(4):458-464.doi：10.13878/j.cnki.dqkxxb.20141015001.

Liu Ning-wei,Ma Yan-jun,Yang Su-ying,et al.2015.Observational study on aerosol extinction characteristics in Shenyang area[J].Trans Atmos Sci,38(4):458-464.(in Chinese).

沈陽地區(qū)大氣氣溶膠消光特性的觀測研究

劉寧微1,2,3,馬雁軍1,楊素英3,王揚鋒1

(1.中國氣象局 沈陽大氣環(huán)境研究所,遼寧 沈陽 110000;2.中國氣象科學研究院,北京 100081;3.南京信息工程大學,江蘇 南京 210044)

摘要：利用沈陽地區(qū)2010年全年大氣總消光系數(shù)、氣體分子吸收系數(shù)、氣溶膠吸收和散射系數(shù)以及大氣可吸入顆粒物數(shù)濃度的小時數(shù)據(jù),對沈陽地區(qū)的大氣消光特別是氣溶膠消光性質(zhì)進行了高時間分辨率的研究。結(jié)果表明:總消光系數(shù)和氣溶膠散射系數(shù)在一天內(nèi)呈單周期峰谷型分布,05—06時(北京時間,下同)達到峰值,15時達到谷值。大氣總消光系數(shù)在雪天最大、霾天次之、晴天最小。氣溶膠消光系數(shù)與粒子數(shù)濃度的相關性隨著粒徑的減小而增大。

關鍵詞：氣溶膠;消光系數(shù);散射系數(shù);粒子數(shù)濃度

0引言

大氣氣溶膠消光系數(shù)分布是大氣的基本光學特性之一,它對于在大氣中進行的光學測量和能見度探測等有重要作用(呂達仁等,1977)。另外,由于環(huán)境污染產(chǎn)生的氣溶膠粒子改變著大氣光學狀態(tài),影響著局地地氣系統(tǒng)的輻射收支,進而對氣候變化產(chǎn)生深遠的影響。因此,國外從20世紀60年代開始就開展了許多氣溶膠光學特性分布的觀測工作,研究顆粒物濃度與大氣消光的相關關系。例如,1965—1966年美國城市氣溶膠散射系數(shù)與質(zhì)量濃度的統(tǒng)計分析表明,兩者之間的相關關系在多個站點都非常一致(Charlson et al.,1967);美國20世紀70年代城市顆粒物的吸收系數(shù)最高可達到118 Mm-1,最小值為27 Mm-1(Waggoner et al.,1981);Pilinis利用SEQUILIB thermodynamic equilibrium模式成功模擬了美國內(nèi)華達州一個站點的氣溶膠散射系數(shù),并認為在環(huán)境相對濕度高于潮解相對濕度時,氣溶膠中的水分對消光貢獻很大(Pilinis,1989);1997年2月28日—3月10日在墨西哥城為期11 d的觀測顯示,顆粒物吸收和散射系數(shù)分別在26.0～263.2 Mm-1和17.8～881.1 Mm-1之間變化(Silvia,2001);1999年7月,美國亞特蘭大市顆粒物的平均吸收系數(shù)僅為12 Mm-1(Bergin et al.,2001);1998—1999年在匈牙利鄉(xiāng)村站點利用濁度計和光度計的觀測表明,大氣中的粗、細顆粒物在氣溶膠總消光中的貢獻分別是10%和90%(Molnr and Mészros,2001);2011年在美國華盛頓的氣溶膠消光研究表明,實際觀測和遙感反演的消光系數(shù)之間的相關系數(shù)達到0.88(Ziemba et al.,2013)。上述研究表明,大氣消光不僅與顆粒物濃度密切相關,還受天氣條件的影響。

我國也較早地開展了相關研究,20世紀70年代呂達仁等(1977)研究了北京地區(qū)晴空低層3 km以下的大氣消光系數(shù)分布,發(fā)現(xiàn)北京地區(qū)晴天大氣消光系數(shù)分布無論在數(shù)值上還是結(jié)構(gòu)特點上都和公認的Elterman模式有較大的區(qū)別,消光系數(shù)與光學厚度的數(shù)值具有明顯的季節(jié)變化特征,同時又受近地逆溫層結(jié)生消的強烈影響。近年來,隨著國內(nèi)城市區(qū)域霾天氣的頻繁發(fā)生,國內(nèi)很多學者也相繼開展了氣溶膠光學和化學特性的觀測研究并取得了一定的成果。例如,邵振艷等(2009)研究表明2001—2003年人為活動產(chǎn)生的氣溶膠使得我國晴空地面總輻射減少了(20.1±1.9) W·m-2;吳兌等(2009)發(fā)現(xiàn)廣州番禺2004—2007年黑碳氣溶膠散射系數(shù)月均值在129～565 Mm-1之間變化,吸收系數(shù)月均值在32～139 Mm-1之間變化;林盛群等(2009)發(fā)現(xiàn)香港1993年之前的能見度下降與光化學煙霧有關,1993年之后逐漸受到光學煙霧和與硫酸鹽粒子有關的氣溶膠煙霧的共同影響;深圳冬季大氣消光系數(shù)均值為290 Mm-1,其中顆粒物的散射和吸收分別占72%和21%,PM1主要化學組分中有機物對消光的貢獻最大,平均占45%(姚婷婷等,2010);對2010年澳門的一次沙塵過程的觀測發(fā)現(xiàn),近地層氣溶膠消光系數(shù)與PM10質(zhì)量濃度有很好的相關性(Liu et al.,2012)。河北張北和甘肅民勤2005年平均氣溶膠散射系數(shù)分別為130和116 Mm-1(延昊等,2008);天津地區(qū)2005年氣溶膠消光主要來自粒徑小于1 μm的顆粒物,其貢獻率達到80%以上(董海燕等,2009);Li et al.(2007)在北京香河站的觀測發(fā)現(xiàn)SO2體積濃度與氣溶膠消光系數(shù)的相關系數(shù)在高峰(R2=0.537)和午后(R2=0.867)有較大的差異。Zhu et al.(2013)等利用微脈沖激光雷達在新疆喀什進行了為期1 a的觀測,分析了當?shù)貧馊苣z消光系數(shù)的時間分布特征?？傮w來看,我國珠三角、京津冀和西北地區(qū)的氣溶膠消光既有相似的分布(顆粒物在各組分中消光貢獻最大),又有各自的區(qū)域特征(西北地區(qū)的顆粒物消光系數(shù)較小)。

綜上,目前對于低能見度時大氣不同污染物的消光特性更多的研究集中于個別變量的短期統(tǒng)計分析,缺少高時間分辨率的深入分析。同時,能見度和細粒子污染的變化速度都比較快,無法獲得高時間分辨率的觀測數(shù)據(jù)就無法準確有效地研究二者之間的關系,這也成為大氣科學領域的一個研究難點。此外,由于各地區(qū)大氣污染差異顯著,大氣消光特性和低能見度產(chǎn)生的原因并不相同。因此,本研究利用沈陽地區(qū)2010年全年相關要素的小時觀測數(shù)據(jù),根據(jù)科學合理的計算方法,對沈陽地區(qū)的大氣消光特別是氣溶膠消光性質(zhì)進行高時間分辨率的分析與研究,研究結(jié)果有助于更深入地了解城市大氣能見度的影響因子。

1數(shù)據(jù)與方法

沈陽大氣成分觀測站于2006年8月開始正式運行,目前進行連續(xù)在線觀測并與本研究相關的數(shù)據(jù)包括大氣細粒子的質(zhì)量濃度和數(shù)濃度(德國GRIMM180顆粒物監(jiān)測儀),黑碳質(zhì)量濃度(美國AethalometerAE-31黑碳監(jiān)測儀),NO2質(zhì)量濃度(美國熱電反應氣體監(jiān)測儀),大氣能見度(芬蘭維薩拉FD12能見度儀)。

氣象學中,大氣能見度可以由公式(1)計算得出:

(1)

其中:ν和bext分別表示大氣能見度(km)和總消光系數(shù)(Mm-1)(McCartney,1988),其對應波長為550 nm。

總消光系數(shù)的4個組成部分由公式(2)表示:

bext=bsg+bsp+bag+bap。

(2)

其中:bsg、bsp、bag、bap分別表示氣體分子散射系數(shù)、氣溶膠散射系數(shù)、氣體分子吸收系數(shù)和氣溶膠吸收系數(shù)(Seinfeld and Pandis,1998)。

由于純凈大氣的消光效應主要由氣體分子的瑞利散射而引起,因此公式(2)中的bsg項在標準狀況下為常數(shù)14.00 Mm-1。在城市污染大氣中,由于NO2對可見光的吸收能力大于其他氣體污染物,常被看作唯一決定吸收系數(shù)的氣體分子(劉新民和邵敏,2004)。由公式(3)計算得到公式(2)中的bag:

bag=330×CNO2。

(3)

其中:CNO2是NO2的質(zhì)量濃度(mg·m-3)。

在所有的氣溶膠粒子中,黑碳對光的吸收效應最強,其濃度直接影響到大氣消光系數(shù)和能見度(蔡子穎等,2012)。公式(4)可以計算出公式(2)中的bap:

bap532=8.28×CBC+2.23。

(4)

其中:CBC是AE-31在880 nm波長處測量的未經(jīng)訂正的黑碳濃度(ng·m-3);8.28 m2·g-1是黑碳氣溶膠在大氣中的消光橫截面(即消光效率);bap532表示黑碳在532 nm波段的吸收系數(shù)(Mm-1),從532 nm到550 nm 的訂正系數(shù)是0.97(Titos et al.,2012)。

本研究利用計算得到的2010年沈陽大氣總消光系數(shù)、氣體分子吸收系數(shù)、氣溶膠吸收和散射系數(shù)以及大氣可吸入顆粒物數(shù)濃度的小時數(shù)據(jù),分析當?shù)卮髿鈿馊苣z的消光特征。

2結(jié)果分析

2.1　年、季消光系數(shù)

2010年,沈陽大氣成分站共有6 498 h的有效數(shù)據(jù)可用以計算當?shù)氐拇髿饪傁庀禂?shù)及其消光組分。表1顯示,大氣總消光系數(shù)的年平均值為622.72 Mm-1,按季節(jié)來看,冬季最大,夏季、秋季次之,春季最小。氣溶膠引起的消光(散射與吸收之和)占大氣總消光的95%以上,與深圳2009年冬季(Zhu et al.,2013)和在北京的監(jiān)測結(jié)果(劉新民和邵敏,2004)相近,高于Titos et al.(2012)在布里斯本(77%)和Yuan et al.(2006)在高雄(89%)兩個城市的監(jiān)測結(jié)果。氣溶膠消光系數(shù)與大氣總消光的變化趨勢基本一致,而氣體分子的消光系數(shù)在冬季達到最大(35.29 Mm-1),其他3個季節(jié)基本持平。各組分的消光系數(shù)均在冬季達到最大,表明在冬季尤其是1月大氣能見度的降低程度最為嚴重。

與其他地區(qū)相比,沈陽2010年的氣溶膠消光系數(shù)比珠三角地區(qū)2004—2007年間的最大值(565.00 Mm-1)還要大,春季的氣溶膠消光系數(shù)與南京北郊2011年同期水平相近(于興娜等,2013)。但其氣體分子的消光系數(shù)略小于這一時期珠三角地區(qū)的最小值(32.00 Mm-1)(吳兌等,2009)。氣溶膠散射系數(shù)的變化趨勢與2005年張北(冬季301.60 Mm-1,夏季46.20 Mm-1)和民勤(冬季170.90 Mm-1,夏季165.00 Mm-1)兩地一致(延昊等,2008),但其值要大得多。根據(jù)D’Almeida et al.(1991)劃分的四種氣溶膠類型,冬季大氣總消光系數(shù)和散射系數(shù)閾值分別為204～873和192～820 Mm-1,沈陽地區(qū)的大氣消光性質(zhì)屬于典型的“城市污染型”,其特點是城市空氣質(zhì)量污染較為嚴重,城市中的氣溶膠由不同比例的水溶性粒子、沙塵性粒子和煤煙性粒子組成,這些特征在以往對于該地區(qū)的相關研究中得到了驗證(洪也等,2011;劉寧微等,2012)。

表12010年沈陽地區(qū)大氣消光系數(shù)及其消光組分

Table 1Atmospheric extinction coefficients and their components in Shengyang area in 2010

Mm-1

2.2　消光的日變化

圖1為各消光組分和能見度日變化的季節(jié)分布。冬季,總消光系數(shù)和氣溶膠散射系數(shù)的日變化呈雙周期峰、谷型分布,05—06時(北京時間,下同)和20時達到峰值,15時和凌晨02時降至谷值。春季消光系數(shù)的日變化與冬季相似,只是數(shù)值明顯偏低。秋季和夏季,總消光系數(shù)和氣溶膠散射系數(shù)的日變化呈單周期峰、谷型分布,00—01時和09時分別達到峰、谷值。各個季節(jié)的能見度與總消光系數(shù)及氣溶膠散射系數(shù)基本呈反向變化趨勢,均在14—15時和06—09時分別達到峰、谷值。與丁峰等(2012)2009—2010年在南京北郊的觀測結(jié)果(氣溶膠散射系數(shù)具有明顯的季節(jié)變化特征,春季最低,秋季最高,冬夏季數(shù)值相近)差別較大。

圖1　2010年各消光組分和能見度日變化的季節(jié)分布　　a.冬季b.春季;c.夏季;d.秋季Fig.1　Seasonal patterns for diurnal variations of extinction components and visibility in 2010　　a.winter;b.spring;c.summer;d.autumn

由2010年各消光組分及相關氣象因子的日變化(圖2)可以看出,總消光系數(shù)和氣溶膠散射系數(shù)在一天內(nèi)呈單周期峰谷型分布,05—06時達到峰值,15時達到谷值。究其原因,沈陽地區(qū)氣溫在20時—次日05時持續(xù)降低,導致相對濕度不斷增大,而且靜風、微風等條件也不利于污染物的擴散與輸送而造成污染物濃度偏高。大氣中水汽含量的增加和氣溶膠的吸濕特性會起到消光作用,降低能見度。相反地,06—19時,相對濕度降低,風速增大,大氣垂直湍流加強,污染物濃度降低,大氣消光減弱,能見度升高。

圖2　2010年各消光組分及相關氣象因子日變化的平均分布Fig.2　Average pattern for diurnal variation of extinction components and related meteorological factors in 2010

2.3　不同天氣現(xiàn)象下消光系數(shù)的分布

在2010年全年6 498 h的有效數(shù)據(jù)中,分別挑選出雨、雪、霾和晴天出現(xiàn)的所有時次,探討不同類別天氣現(xiàn)象出現(xiàn)時的大氣消光特征。其中,雨、雪的挑選根據(jù)沈陽地面自動氣象站的觀測資料,霾的挑選根據(jù)我國的氣象行業(yè)標準《霾的觀測和預報等級》(中國氣象局,2010),去除雨、雪、霾、霧、沙塵(包括:浮塵、揚沙、沙塵暴)等天氣現(xiàn)象之后,剩余的時次記為晴天。統(tǒng)計發(fā)現(xiàn),2010年雨、雪、霾和晴天的小時數(shù)分別為537、158、1 889和3 849,對應的平均大氣消光特征見表2?？梢钥闯?大氣總消光系數(shù)在雪天最大(1 563.82 Mm-1),其次是霾天(827.54 Mm-1),晴天最小。

對可見光的散射,除尺度很小的氣體分子(粒子半徑α為10-4μm)為瑞利散射外,霾粒子(0.01 μm<α<1 μm)、云滴(0.5 μm<α<100 μm)、雨滴(α>100 μm)、由冰晶(α<300 μm)和雪晶(α<300 μm)組成的雪花均屬于米散射或幾何光學散射,由此造成不同天氣現(xiàn)象下大氣消光系數(shù)的差別。對于尺度較小的霾粒子來說,液態(tài)粒子對可見光的散射能力大于固態(tài)粒子;而隨著尺度的增大(α～102μm),固態(tài)粒子對可見光的散射能力大于液態(tài)粒子(盛裴軒等,2005)。在輻射波長和消光粒子數(shù)目一定的條件下,隨著消光粒子尺度的增大,其散射和吸收效應增強,消光性能增強(Liou,2002),而單位體積內(nèi)消光粒子數(shù)目的增多也時造成消光性能的增強重要原因(類成新等,2010)。由此可以解釋雪天大氣消光系數(shù)最大,而霾天消光系數(shù)大于雨天和晴天的原因。

表2各天氣現(xiàn)象下的消光系數(shù)

Table 2Extinction coefficients in each weather phenomena

Mm-1

2.4　氣溶膠消光與大氣顆粒物之間的關系

由于氣溶膠在大氣中的消光貢獻遠遠大于氣體分子,因此有必要了解大氣中的氣溶膠粒子含量與消光之間關系。本研究分別對大氣可吸入顆粒物數(shù)濃度和質(zhì)量濃度的小時數(shù)據(jù)與大氣氣溶膠粒子消光特征進行了相關分析(樣本數(shù)分別為5 628和6 416)。

將各粒徑段的粒子按直徑分為三檔:粗粒子PM2.5～10、細粒子PM1～2.5和微粒子PM1(馬雁軍等,2012),它們的數(shù)濃度、質(zhì)量濃度與氣溶膠消光系數(shù)的相關系數(shù)見表3。

表3氣溶膠濃度與消光系數(shù)的相關系數(shù)

Table 3Correlation coefficients between aerosol concentrations and extinction coefficients

數(shù)濃度與消光系數(shù)的相關系數(shù)質(zhì)量濃度與消光系數(shù)的相關系數(shù)粗粒子0.0281)0.0461)細粒子0.0652)0.0132)微粒子0.4182)0.3802)

注：1)表示通過0.05信度的顯著性檢驗;2)表示通過0.01信度的顯著性檢驗.

與數(shù)濃度相比,顆粒物的質(zhì)量濃度與氣溶膠消光系數(shù)的相關性明顯偏小。數(shù)濃度與氣溶膠消光系數(shù)的相關性顯著,這種相關性隨著粒徑的減小而增大。微粒子PM1數(shù)濃度與氣溶膠消光系數(shù)小時值的散點(圖3)分布表明,兩者之間呈冪函數(shù)分布,相關顯著(相關系數(shù)為0.371,樣本數(shù)為5 628)。

圖3　PM1數(shù)濃度與氣溶膠消光系數(shù)小時值的散點圖Fig.3　Scatter diagram of hourly aerosol extinction coefficient versus number concentration of PM1

相對于粗、細粒子來說,微粒子數(shù)濃度與氣溶膠消光系數(shù)的相關性要明顯得多,可以判斷其消光貢獻也更大,這與2005年天津的觀測結(jié)果吻合(董海燕等,2009)。這是由氣溶膠的譜分布特征造成的:在單位體積內(nèi),微粒子PM1的平均數(shù)濃度可以達到2.80×106cm-3,比粗、細粒子的平均數(shù)濃度高三個數(shù)量級,從而造成消光性能的增強(Liou,2002)。

3結(jié)論與討論

1)不同時間尺度下,氣溶膠消光與大氣總消光系數(shù)的變化趨勢都基本一致。總消光系數(shù)和氣溶膠散射系數(shù)在一天內(nèi)呈單周期峰谷型分布,05—06時達到峰值,15時達到谷值。2010年,沈陽大氣總消光系數(shù)為622.72 Mm-1,冬季最大,夏季、秋季次之,春季最小。由此可見,沈陽地區(qū)的大氣消光屬于典型的“城市污染型”。

2)在不同的天氣現(xiàn)象下,大氣總消光系數(shù)在雪天最大(1 563.82 Mm-1),其次是霾天(827.54 Mm-1),晴天最小。

3)粗粒子、細粒子和微粒子數(shù)濃度與氣溶膠消光系數(shù)的相關系數(shù)分別為0.028、0.065和0.418,相關性顯著。這種相關性隨著粒徑的減小而增大,微粒子的消光貢獻更大。

本研究利用大氣能見度求出總消光系數(shù),減去空氣分子散射、吸收系數(shù)以及黑碳氣溶膠吸收系數(shù),得到氣溶膠散射系數(shù)。然而,此法適用于晴空和多云的情況,在雨、雪天氣下由于雪花、冰晶的散射作用同樣很大,因此無法簡單地對氣溶膠散射系數(shù)進行計算。在沒有濁度計觀測結(jié)果的情況下,氣溶膠散射系數(shù)可以通過其化學組成或復折射指數(shù)的方法來確定,這將是我們下一步的研究內(nèi)容。

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(責任編輯：張福穎)

Observational study on aerosol extinction characteristics in

Shenyang area

LIU Ning-wei1,2,3,MA Yan-jun1,YANG Su-ying3,WANG Yang-feng1

(1.Institute of Atmospheric Environment,China Meteorological Administration,Shenyang 110000,China;

2.Chinese Academy of Meteorological Sciences,Beijing 100081,China;

3.Nanjing University of Information Science and Technology,Nanjing 210044,China)

Abstract:This paper studies the high-temporal-resolution properties of atmospheric extinction,especially aerosol extinction,with the hourly data of relevant factors(including total atmospheric extinction coefficient,absorption coefficient of gas molecule,absorption and scattering coefficients of aerosol,and inhalable particle number concentration) for the year of 2010 in Shenyang area.Results show that the total extinction and aerosol scattering coefficients both show a single cycle pattern with a peak in 05:00—06:00 BST and a valley at 15:00 BST in one day.The total extinction coefficient is the highest in snowy days,then in hazy days,and it is the lowest in sunny days.The correlation coefficient between the aerosol extinction coefficient and the particle number concentration increases with the decreasing of particle size.

Key words:aerosol;extinction coefficient;scattering coefficient;particle number concentration

doi：10.13878/j.cnki.dqkxxb.20141015001

中圖分類號：

文章編號：1674-7097(2015)04-0458-07P401

文獻標志碼：A

通信作者：劉寧微,博士生,副研究員,研究方向為大氣環(huán)境與大氣化學,ningweiliu@126.com.

基金項目:沈陽大氣環(huán)境研究所基本科研業(yè)務經(jīng)費項目(2013IAE-CMA05);氣象關鍵技術(shù)集成與應用(面上)項目(CMAGJ2014M12);公益性行業(yè)(氣象)科研專項(GYHY201406031);遼寧省科技攻關項目(2013229031)

收稿日期：2014-10-15；改回日期：2014-12-19