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    造紙法再造煙葉原料提取過程中有機(jī)酸的溶出規(guī)律

    2015-02-08 09:06:58陶文梅唐自文史近文李慶華
    煙草科技 2015年8期
    關(guān)鍵詞:濾渣有機(jī)酸草酸

    陶文梅,唐自文,史近文,蘆 毅,段 孟,衛(wèi) 青,,李慶華

    1.云南瑞升煙草技術(shù)(集團(tuán))有限公司,昆明市高新區(qū)海源北路1699 號 650106

    2.云南中煙再造煙葉有限責(zé)任公司,昆明市科醫(yī)路41 號 650106

    3.云南中煙工業(yè)有限責(zé)任公司,昆明市紅錦路367 號 650231

    責(zé)任編輯 洪廣峰

    造紙法再造煙葉又名煙草薄片、重組煙葉,是將煙梗、煙片、煙末等煙草原料以造紙工藝制成的片狀或絲狀再生品,由于具有密度小,填充值大、加工性能好、焦油釋放量低等特點(diǎn),近年來在卷煙工業(yè)企業(yè)已得到了廣泛的應(yīng)用[1-5]。有機(jī)酸是再造煙葉的重要組成成分[6],包括揮發(fā)性的低級脂肪酸,半揮發(fā)性的高級脂肪酸及非揮發(fā)性的二元酸、三元酸等。揮發(fā)性酸如C10以下的低級脂肪酸和部分芳香酸,在抽吸過程中可直接進(jìn)入煙氣,從而改善卷煙香氣和吸味[7-9]。半揮發(fā)性有機(jī)酸主要是C10以上的一元酸,是烤煙中重要的酸性潛香物質(zhì),可改善煙氣酸堿度,使煙氣吸味醇和、芳香[10]。非揮發(fā)性有機(jī)酸以草酸、蘋果酸和檸檬酸為主,能與生物堿結(jié)合成鹽,燃燒過程中,分解產(chǎn)生的酸性成分可調(diào)節(jié)質(zhì)子化和游離態(tài)煙堿的比例,從而影響煙氣的勁頭和吸味[7-12]。再造煙葉中有機(jī)酸的來源分為兩種:煙草原料和外加香料,其中,煙草原料中的有機(jī)酸是再造煙葉有機(jī)酸的重要來源。提取工藝是再造煙葉獲得煙草有機(jī)酸的重要工序之一,其主要目的是將煙草原料中的水溶性物質(zhì)如有機(jī)酸、離子類物質(zhì)、特定的糖類等物質(zhì)提取出來,通過濃縮等工藝處理制成涂布液[13]。提取工藝直接影響再造煙葉產(chǎn)品的質(zhì)量,但目前對造紙法再造煙葉提取過程中有機(jī)酸溶出規(guī)律的研究尚未見報(bào)道。因此,對煙片及其提取后的濾渣中揮發(fā)性、半揮發(fā)性和非揮發(fā)性有機(jī)酸含量(質(zhì)量分?jǐn)?shù),下同)進(jìn)行了分析,旨在為改進(jìn)造紙法再造煙葉的煙草提取工藝提供參考。

    1 材料與方法

    1.1 材料、試劑與儀器

    碎煙片(簡稱煙片,云南中煙再造煙葉有限責(zé)任公司提供)。

    甲醇、正己烷(色譜純,美國Dikma 公司);濃硫酸、對甲基苯磺酸(AR,成都化學(xué)試劑廠);山梨酸(揮發(fā)性有機(jī)酸的內(nèi)標(biāo))、己二酸(半揮發(fā)和非揮發(fā)性有機(jī)酸的內(nèi)標(biāo))、2-甲基丁酸、3-甲基戊酸、戊酸、辛酸、丙二酸、檸檬酸、亞油酸、亞麻酸(≥99%,比利時Acros 公司);異戊酸、己酸、苯乙酸、草酸、丁二酸、蘋果酸、棕櫚酸、油酸、硬脂酸(≥99%,美國ChemService 公司);苯甲酸(≥99.5%,美國Sigma-Aldrich 公司)。

    B-490 型恒溫水浴鍋(瑞士Büchi 公司);擠壓脫水裝置(自制);ED240 型烘箱[溫度控制在(105±2)℃,溫度均勻度±1℃,德國Binder 公司];稱量瓶(60 mm×30 mm,湖南省永州市冷水灘區(qū)黃陽司玻璃廠);培養(yǎng)皿(90 mm,上海五一玻璃儀器廠);FW-200 型高速萬能粉碎機(jī)(北京中興偉業(yè)儀器有限公司);420 μm 標(biāo)準(zhǔn)篩(40 目,浙江上虞市道墟張興紗篩廠);6890/5973N 氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC/MS)、7683 自動進(jìn)樣器(美國Agilent 公司);AB204-S 型電子天平(感量0.000 1 g,瑞士Mettler Toledo 公司)。

    1.2 方法

    1.2.1 煙片提取及樣品制備

    取1 000 g 煙片,提取條件為水溫70 ℃、原料與水質(zhì)量比為1∶6、提取時間30 min,共提取3 次,每次提取后,進(jìn)行固液分離,取出部分固體用于有機(jī)酸測定,剩余固體繼續(xù)進(jìn)行下一級的提取,每次的固液比均為1∶6,直至3 次提取結(jié)束[13],每級提取所取出的固體分別標(biāo)記為一級濾渣(A)、二級濾渣(B)、三級濾渣(C)。將煙片原料(R)和各級固體樣品在60 ℃下烘干、粉碎后,過420 μm(40 目)篩,篩下粉末用于有機(jī)酸測定。

    1.2.2 有機(jī)酸測定

    分別稱取上述4 種樣品各0.5 g,置于4 只50 mL 錐形瓶中,分別加入1.0 mL 混合內(nèi)標(biāo)溶液(山梨酸-己二酸-甲醇溶液,山梨酸和己二酸的質(zhì)量濃度分別為0.012 和2.024 mg/mL)、5.0 mL 酯化溶液(含10%濃硫酸和10%對甲苯磺酸的甲醇溶液),于55 ℃下酯化1 h,冷卻至室溫,加入20 mL正己烷,振蕩萃取15 min,萃取液中加入10 g 無水硫酸鈉,靜置,取1 mL 上清液,進(jìn)行GC/MS 分析。分析條件為:

    色譜柱:DB-5MS 毛細(xì)管柱(30 mm×0.25 mm×0.25 μm);進(jìn)樣口溫度:260 ℃;載氣:He,1.0 mL/min;程序升溫:50 ℃(1 min)5 ℃/min 275 ℃(3 min);進(jìn)樣量:1.0 μL,分流比:10∶1,恒流模式;傳輸線溫度:280 ℃;電離方式:EI 源;電離能量:70 eV;離子源溫度:230 ℃;四極桿溫度:150 ℃;檢測方式:全掃描模式;質(zhì)量掃描范圍:35~350 amu;溶劑延遲:3.5 min。

    采用NIST2005 標(biāo)準(zhǔn)圖譜庫檢索定性,內(nèi)標(biāo)法定量[14]。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 GC/MS 檢測方法的評價

    取R 樣品5 份,按1.2 節(jié)的方法進(jìn)行處理和分析,計(jì)算測定結(jié)果的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)。結(jié)果(表1)表明,各有機(jī)酸的RSD 均低于5%,非揮發(fā)性和半揮發(fā)性有機(jī)酸的RSD 在0.29%~4.12%之間;揮發(fā)性有機(jī)酸的RSD 在0.54%~3.52%之間,說明方法的重復(fù)性較好。

    采用標(biāo)準(zhǔn)加入法,稱取R 樣品共11 份,其中5份中分別加入不同量的非揮發(fā)性混標(biāo),5 份中加入揮發(fā)性有機(jī)酸混標(biāo),1 份用作對照,按1.2 節(jié)方法進(jìn)行處理和分析,計(jì)算其回收率,結(jié)果(表1)表明,各有機(jī)酸的平均加標(biāo)回收率在88.7%~102.7%之間,說明該方法的準(zhǔn)確度較高。

    表1 有機(jī)酸的重現(xiàn)性和回收率結(jié)果(n=5)(%)

    2.2 煙片原料及濾渣中揮發(fā)性有機(jī)酸的含量

    酯化后的煙片原料和各級濾渣中揮發(fā)性有機(jī)酸的總離子流(TIC)圖如圖1 所示,分析結(jié)果見表2??梢钥闯觯瑩]發(fā)性有機(jī)酸以異戊酸、2-甲基丁酸、苯甲酸和苯乙酸為主。除戊酸、己酸和辛酸外,濾渣中其他揮發(fā)性有機(jī)酸的量隨著提取級數(shù)的增加而減小。據(jù)文獻(xiàn)[15]報(bào)道,煙草中的揮發(fā)性脂肪酸不僅以游離態(tài)形式存在,還有一部分以結(jié)合態(tài)形式存在。分子量較小、揮發(fā)性較強(qiáng)的脂肪酸如戊酸主要以結(jié)合態(tài)形式存在,這可以幫助解釋戊酸等揮發(fā)性有機(jī)酸的溶出規(guī)律。隨著提取級數(shù)的增加,苯甲酸和苯乙酸均溶出較快。這是由于苯乙酸易溶于水,提取過程中,可較快地由煙片轉(zhuǎn)移到水中;苯甲酸雖然微溶于水,但是苯甲酸鈉和苯甲酸鉀易溶于水,苯甲酸在煙草中的存在形態(tài)可能是以苯甲酸鹽的形式存在,因此,提取過程中,可快速轉(zhuǎn)移到水中。

    圖1 煙片原料(R)和各級濾渣(A、B 和C)中酯化揮發(fā)性有機(jī)酸的TIC 圖

    由表2 還可以看出,原料和各級濾渣中揮發(fā)性有機(jī)酸的總量不同,其揮發(fā)性有機(jī)酸的總量表現(xiàn)為R>A>B>C,即隨著提取級數(shù)的增加,濾渣中揮發(fā)性有機(jī)酸的總量隨之減小。經(jīng)過三級提取后的濾渣中揮發(fā)性有機(jī)酸的總量較低??梢?,采用多級提取方法可有效提取煙片原料中的水溶性揮發(fā)性有機(jī)酸。

    表2 原料和各級濾渣中揮發(fā)性有機(jī)酸含量 (μg·g-1)

    2.3 煙片原料及濾渣中半揮發(fā)性有機(jī)酸的含量

    酯化后的原料和濾渣中半揮發(fā)性有機(jī)酸的TIC 圖如圖2 所示,分析結(jié)果如表3 所示。半揮發(fā)性有機(jī)酸是由C10以上的高級脂肪酸組成,煙葉中的高級脂肪酸以C18酸(硬脂酸、油酸、亞油酸、亞麻酸)含量較高,C16酸(棕櫚酸)次之。由表3 可知,濾渣中也呈現(xiàn)出相同的規(guī)律,即C18酸含量較高。高級脂肪酸可分成飽和與不飽和脂肪酸兩類,飽和脂肪酸(如棕櫚酸、硬脂酸)能增加煙氣的脂肪味、蠟味并使之圓和;不飽和脂肪酸,主要是亞油酸和亞麻酸,據(jù)文獻(xiàn)[16]報(bào)道,不飽和脂肪酸能夠增加煙氣的豐滿度和粗糙感。

    圖2 煙片原料(R)和各級濾渣(A、B 和C)中酯化半揮發(fā)性和非揮發(fā)性有機(jī)酸的TIC 圖

    表3 原料和各級濾渣中半揮發(fā)性有機(jī)酸含量(mg·g-1)

    由表3 還可以看出,亞油酸和亞麻酸的含量之和占總脂肪酸的近50%。不飽和脂肪酸的含量高,與典型烤煙的特征相符合[17]。隨著提取級數(shù)的增加,濾渣中半揮發(fā)性有機(jī)酸含量呈增加趨勢,這是由于高級脂肪酸基本不溶于水,提取過程中高級脂肪酸可以較穩(wěn)定地存在于煙片原料中;但是原料以及各級濾渣中半揮發(fā)性有機(jī)酸的絕對質(zhì)量呈現(xiàn)遞減的趨勢。

    2.4 煙片原料及濾渣中非揮發(fā)性有機(jī)酸的含量

    酯化后的原料和濾渣中非揮發(fā)性有機(jī)酸的TIC 圖如圖2 所示,分析結(jié)果如表4 所示。非揮發(fā)性有機(jī)酸為水溶性酸,如草酸、丙二酸、丁二酸、蘋果酸和檸檬酸等。由表4 可以看出,①草酸在濾渣中的含量隨著提取級數(shù)的增加而增加;丙二酸、丁二酸、蘋果酸和檸檬酸隨著提取級數(shù)的增加而減小。這可能與這些酸在煙葉中的存在形式有關(guān),以草酸為例,草酸在濾渣中的含量較高,這是由于草酸以穩(wěn)定的草酸鈣形式存在于煙片中,較難提取出來。②在所測得各級濾渣的非揮發(fā)性有機(jī)酸的含量中,均為蘋果酸最高,草酸次之,檸檬酸最低,與云南烤煙煙葉樣品中非揮發(fā)性有機(jī)酸的測定結(jié)果相吻合[18]。③三級濾渣(C)中丙二酸、丁二酸、蘋果酸和檸檬酸的含量均遠(yuǎn)小于其在煙片原料(R)中的含量,這說明通過多級水提取可以將煙草中大多數(shù)水溶性的非揮發(fā)有機(jī)性酸(草酸除外)提取出來。

    表4 原料和各級濾渣中非揮發(fā)性有機(jī)酸含量(mg·g-1)

    對原料和濾渣中蘋果酸、檸檬酸和草酸3 種非揮發(fā)性有機(jī)酸的含量進(jìn)行了對比分析,結(jié)果(表5)表明,①濾渣中草酸、蘋果酸和檸檬酸的含量之和隨著提取級數(shù)增加而減?。虎谔O果酸和檸檬酸占3種酸總量的比例,蘋果酸與檸檬酸及蘋果酸與草酸含量比值均隨著提取級數(shù)的增加而下降,而草酸占3 種酸總量的比例及草酸與檸檬酸含量比值均隨著提取級數(shù)的增加而增大;③原料和各級濾渣中檸檬酸占3 種酸總量的比例均<20%,與文獻(xiàn)[18]所報(bào)道的烤煙型卷煙樣品中有機(jī)酸的分布規(guī)律一致。

    表5 原料和各級濾渣中蘋果酸、檸檬酸和草酸含量比較

    3 結(jié)論

    煙片原料和各級濾渣中,均以蘋果酸、草酸和檸檬酸為主,且揮發(fā)性和半揮發(fā)性有機(jī)酸的含量遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于非揮發(fā)性有機(jī)酸的含量。在三級提取過程中,揮發(fā)性、非揮發(fā)性有機(jī)酸(除草酸外)可有效被提取出來,而半揮發(fā)性有機(jī)酸較難被提取出來。采用多級水提取有利于煙片原料中多數(shù)有機(jī)酸成分的提取,可有效提高提取液中有機(jī)酸的含量。但從各級濾渣中各有機(jī)酸的含量來看,僅采用多級水提取并不能有效提取出煙片原料中的半揮發(fā)性有機(jī)酸和草酸,需要考慮采用其他更有效的技術(shù)方法和手段。

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