納米TiO2光催化技術(shù)在瀝青路面中的應(yīng)用研究

劉成虎，連瑞揚(yáng)，任 冶

（1.長沙理工大學(xué) 交通運(yùn)輸工程學(xué)院，湖南 長沙 410114；2.中建鐵路建設(shè)有限公司，北京 100053）

納米TiO2光催化技術(shù)在瀝青路面中的應(yīng)用研究

劉成虎1，連瑞揚(yáng)2，任 冶1

（1.長沙理工大學(xué) 交通運(yùn)輸工程學(xué)院，湖南 長沙 410114；2.中建鐵路建設(shè)有限公司，北京 100053）

從提高光催化材料性能出發(fā)，以銳鈦型納米TiO2作為光催化材料應(yīng)用在瀝青路面中。采用A（將納米TiO2均勻分散在瀝青中，以瀝青為載體）和B（將納米TiO2與礦粉均勻混合，以礦粉為載體） 兩種摻加方式將5%的納米TiO2摻入到瀝青混合料中，成型OGFC—10車轍板試件進(jìn)行試驗(yàn)，確定最佳的摻加方式。研究不同摻量、光照強(qiáng)度對納米TiO2光催化性能的影響，并對其路用性能進(jìn)行試驗(yàn)分析。結(jié)果表明：相比B方式，A方式下成型的試件其光催化降解汽車尾氣的效果更好，故選定A方式為納米TiO2的后續(xù)試驗(yàn)研究的摻加方式；隨著納米TiO2摻量的不斷增加，試件對HC、CO和NO三種尾氣成分的降解效果越來越好，從綜合降解效果和經(jīng)濟(jì)性考慮，選定5%為最佳摻量；納米TiO2對尾氣的降解效果隨光照強(qiáng)度的增強(qiáng)越來越好；混合料的各項(xiàng)路用性能隨著納米TiO2的摻入而變得更好，所以實(shí)際工程應(yīng)用中不必考慮其對混合料路用性能的不利影響。

納米TiO2；瀝青混合料；OGFC—10；尾氣降解；路用性能

0 引言

近年來，我國汽車行業(yè)的迅猛發(fā)展給人們生活帶來了便捷，但汽車排放的尾氣也帶來了越來越嚴(yán)重的大氣污染。汽車尾氣的主要成分包括CO、HC和NOx，它們是造成溫室效應(yīng)、酸雨和城市光化學(xué)煙霧的罪魁禍?zhǔn)祝逸^高濃度的汽車尾氣還很容易引起呼吸道感染等疾病。有研究表明，汽車尾氣具有誘變和致癌的危害[1]。據(jù)統(tǒng)計(jì)，城市中每天每千輛汽車排出CO約3 000kg，HC約200～400kg，NOx約50～150kg[2]。在美國，道路微環(huán)境產(chǎn)生的氮氧化物占揮發(fā)性有機(jī)化合物總量的29%[3]。

近年來，納米光催化技術(shù)作為一種新興環(huán)保技術(shù)逐步發(fā)展起來[4]。納米TiO2因具有較好的光催化活性和化學(xué)穩(wěn)定性而被廣泛應(yīng)用于環(huán)保方面，其凈化環(huán)境的效果良好[5]。日本最初是將納米TiO2和水泥拌和在一起應(yīng)用在水泥道路上，從而開發(fā)了多種類型的環(huán)保型水泥路[6]。此后，意大利的米蘭和威尼斯也相繼將光催化材料鋪筑在路面上，起到了很好的降解汽車尾氣的作用[7]。目前國內(nèi)外學(xué)者針對光催化材料的性能進(jìn)行了大量研究。Marion Schmitt等[8]將TiO2涂抹在不同骨料級配的水泥路面上研究其對NOx的降解效果，發(fā)現(xiàn)隨著TiO2的增多，對NOx的降解效果越來越好，而骨料級配對降解效果影響不大。孫立軍等[9]采用開級配OGFC的瀝青混合料，將納米TiO2直接拌入其中，經(jīng)檢測，其對汽車尾氣的降解效果較好。譚憶秋等[10]采用涂覆和摻入兩種方式將光催化材料納米TiO2應(yīng)用在瀝青路面中，分析其降解效果和瀝青路面的路用性能，得出了兩種方式下光催化材料納米TiO2的最佳用量范圍，而且發(fā)現(xiàn)當(dāng)采用摻入式時(shí)光催化材料對瀝青混合料性能無影響。

盡管納米TiO2具有良好的光催化性能，但是在實(shí)際應(yīng)用中仍然存在較多的問題，而且國內(nèi)外對其的室內(nèi)研究以及實(shí)際工程應(yīng)用都比較少。本文從提高其光催化性能出發(fā)，在總結(jié)前人研究成果的基礎(chǔ)上，自行研發(fā)出一套汽車尾氣降解試驗(yàn)設(shè)備，以銳鈦型納米TiO2作為光催化材料應(yīng)用在瀝青路面中，研究不同的摻加方式、摻量和光照強(qiáng)度對汽車尾氣降解效果的影響，提出合理的納米TiO2摻加方式及用量，并對其路用性能進(jìn)行評價(jià)。

1 納米TiO2光催化機(jī)理

TiO2是一種能帶較寬的新型半導(dǎo)體材料，但其化學(xué)性能比較穩(wěn)定。由于其能帶的不連續(xù)性，所以在一定波長范圍內(nèi)的光照下，它能夠吸收能量高于其禁帶寬度的波長的光并產(chǎn)生電子躍遷，形成空穴（h+）-電子（e-） 對，從而產(chǎn)生活性很強(qiáng)的自由基和超氧離子等，易將有機(jī)物和有害氣體催化分解。TiO2的粒徑越小，與物質(zhì)接觸的表面積就越大，其光催化活性也就越強(qiáng)[11-13]。

TiO2的分解機(jī)理如下：

城市道路中，若將納米TiO2作為光催化劑，在紫外線的照射下，納米TiO2可以把汽車尾氣中CO、HC和NOx光催化分解成碳酸鹽和硝酸鹽并覆蓋在道路表面，后經(jīng)雨水沖刷排走，從而達(dá)到降解汽車尾氣的目的。

2 室內(nèi)試驗(yàn)

2.1 原材料

本文研究所用石材為湖南棋梓橋生產(chǎn)的石灰?guī)r，礦粉為棋梓橋生產(chǎn)的礦粉，所用瀝青為高黏瀝青，光催化材料選用吸收紫外線較強(qiáng)的銳鈦型納米TiO2，其技術(shù)指標(biāo)如表1所示。

表1 銳鈦型納米TiO2技術(shù)指標(biāo)

2.2 混合料級配

經(jīng)綜合對比各級配的特點(diǎn)，本文選用空隙率較大的OGFC—10級配，其混合料級配如表2所示。

表2 OGFC—10級配

2.3 試驗(yàn)設(shè)備

本文所用試驗(yàn)設(shè)備為自行設(shè)計(jì)的簡易裝置，由三部分組成，分別為尾氣分析儀、尾氣降解反應(yīng)室和尾氣產(chǎn)生裝置。

（1）尾氣分析儀

本文采用廣東佛山生產(chǎn)的FGA—4100（5G）型汽車尾氣分析儀。該分析儀可以實(shí)時(shí)地檢測汽車排出的尾氣濃度，包括HC化合物、CO、CO2、O2和NO。

（2）尾氣降解反應(yīng)室

制作尺寸為700mm×380mm×350mm的耐酸堿的不銹鋼箱子，箱子兩側(cè)配有通氣閥和出氣閥，頂部安裝兩個功率均為40W的UVA—340紫外線燈管，長度為600mm，燈管中心距離試件表面距離設(shè)定為250mm，通過1臺3 000W調(diào)壓器改變輸入燈管的電壓來調(diào)節(jié)紫外線強(qiáng)度，并用紫外線輻照計(jì)測定其實(shí)際的紫外線強(qiáng)度，進(jìn)氣閥附近安裝一臺小型的風(fēng)扇以達(dá)到尾氣能夠在箱內(nèi)均勻擴(kuò)散的目的。

（3）尾氣產(chǎn)生裝置

考慮到室外收集的汽車尾氣濃度偏低、成分復(fù)雜以及不穩(wěn)定等原因，本文采用由HC化合物、CO和NO組成的標(biāo)準(zhǔn)氣體來研究納米TiO2對汽車尾氣的降解效果。

2.4 尾氣初始濃度

根據(jù)尾氣分析儀的量程，結(jié)合長沙幾條主要道路的汽車尾氣濃度檢測值，本文擬定了汽車尾氣的初始濃度，如表3所示。

表3 尾氣初始濃度

由表3可知，現(xiàn)場檢測的尾氣濃度較低，這主要是由于城市道路所處地域開闊，通風(fēng)順暢，有利于氣體的擴(kuò)散。

2.5 光照強(qiáng)度

湖南地區(qū)的年平均紫外線強(qiáng)度為26.7W/m2，5～9月的平均紫外線強(qiáng)度為34.7W/m2，1月、2月、11月、12月的平均紫外線強(qiáng)度為18.7W/m2。本文研究擬選取18.7W/m2、26.7W/m2和34.7W/m2三種不同的紫外線強(qiáng)度研究光照強(qiáng)度對TiO2光催化降解汽車尾氣效果的影響。

2.6 試驗(yàn)方法

（1）成型尺寸為300mm×300mm×50mm的TiO2車轍板試件，放入尾氣降解反應(yīng)室底部。

（2）開啟尾氣分析儀并通入尾氣，當(dāng)反應(yīng)室內(nèi)氣體濃度達(dá)到要求的尾氣初始濃度時(shí)，停止通氣。

（3）開啟紫外線燈，調(diào)節(jié)至試驗(yàn)要求的紫外線強(qiáng)度。

（4）每隔10min記錄一次反應(yīng)室內(nèi)氣體濃度，每組試件持續(xù)觀測2h。

2.7 納米TiO2的摻加方式

考慮到實(shí)際施工的可操作性，本文擬采用A和B兩種摻加方式。

A方式：將納米TiO2粉末按一定比例添加到170℃瀝青中進(jìn)行高速剪切，使其充分分散在瀝青中，剪切速率為4 500r/min，剪切時(shí)間為30min，剪切完后與混合料拌和并成型車轍板。

B方式：將納米TiO2粉末按一定的比例與礦粉均勻混合后，與混合料拌和并成型車轍板。

3 試驗(yàn)結(jié)果及分析

3.1 最佳摻加方式的確定

下面研究納米TiO2在混合料中的摻加方式對尾氣降解效果的影響。采用A方式（將納米TiO2均勻分散在瀝青中，以瀝青為載體），納米TiO2用量為瀝青用量的5%；采用B方式（將納米TiO2與礦粉混合均勻，以礦粉為載體），納米TiO2用量與A方式下的用量相同。在A、B兩種方式下分別成型相同油石比的OGFC—10車轍板，在紫外線強(qiáng)度為26.7W/m2條件下進(jìn)行試驗(yàn)，結(jié)果如圖1所示。

圖1 兩種摻加方式對尾氣降解效果的影響

從圖1中可以看出，兩種摻加方式下成型的車轍板，TiO2對汽車尾氣中的HC、CO和NO均表現(xiàn)出較好的降解效果：在0～60min內(nèi)，兩種方式對尾氣的累計(jì)分解率增長速率比較快；在60min以后，累計(jì)分解率增長速率逐漸降低；A方式下的汽車尾氣的降解效果優(yōu)于B方式。兩種摻加方式下對汽車尾氣降解效果不同的原因主要是納米顆粒的表面因缺少鄰近配位的原子從而具有很高的活性，使得納米顆粒之間極易產(chǎn)生團(tuán)聚[14]。A方式是將適量的納米TiO2摻入瀝青中并高速剪切，使其與瀝青更好地相互滲透和擴(kuò)散，使納米TiO2均勻地分散在瀝青中，從而防止了納米TiO2顆粒的團(tuán)聚，成型的車轍板表面均勻分布著納米TiO2，這樣可以使其與尾氣具有更大的有效接觸面積，可以充分發(fā)揮其降解尾氣的能力。而B方式是先將納米TiO2摻入礦粉中并混合均勻，然后加入混合料進(jìn)行拌和，由于納米TiO2顆粒的比表面積大、活性高，在與熱瀝青接觸后，極易吸附瀝青，導(dǎo)致黏結(jié)和團(tuán)聚，常規(guī)的機(jī)械攪拌不能使TiO2顆粒均勻分散在混合料中，從而影響了其光催化降解尾氣效能。所以，B方式下的尾氣降解效果比A方式下的稍差一些。綜合以上分析，本文選定A方式作為最佳的摻加方式。

3.2 納米TiO2光催化性能的影響因素

3.2.1 摻量

本文取納米TiO2摻量（占瀝青比例）為1%、3%、5%和7%，分別成型相同油石比的OGFC—10車轍板，在光照強(qiáng)度為26.7W/m2條件下進(jìn)行試驗(yàn)，結(jié)果如圖2所示。

圖2 TiO2摻量對尾氣降解效果的影響

從圖2可以看出：

①從不同TiO2摻量對HC的降解效果來看，隨著納米TiO2的摻量不斷增大，試件對HC的降解效果不斷增強(qiáng)；摻量為3%、5%和7%相比1%對HC的降解效果有較大提高，而3%、5%和7%三個摻量對HC的降解效果差異較?。?/p>

②從不同摻量的TiO2對CO的降解效果來看，隨著納米TiO2的摻量不斷增大，對CO的降解效果不斷增強(qiáng)，四種摻量對CO的降解效果相差較??；

③從不同摻量的TiO2對NO的降解效果來看，在0～10min期間，四種摻量對NO的累計(jì)分解率由0增長至34.2%，主要是因?yàn)橥ㄈ隢O氣體后，NO會迅速與反應(yīng)室內(nèi)的O2反應(yīng)生成NO2，降低了NO的濃度，隨著時(shí)間的不斷延長，NO的累計(jì)分解率增長較緩慢。

總的來看，隨著納米TiO2的摻量增加，其光催化降解汽車尾氣的效果越來越好，但當(dāng)摻量達(dá)到5%后，再進(jìn)一步增加TiO2，對三種尾氣成分的降解效果提高得并不明顯，這主要是由于瀝青路面與尾氣的直接接觸只限于其表面。在摻量0～5%范圍內(nèi)，隨著納米TiO2摻量的增加，其在混合料表面的附著量也在增大，但摻量超過5%后，過量的納米TiO2雖然摻入瀝青中并經(jīng)高速剪切，但也會出現(xiàn)一定的分散不均勻和團(tuán)聚等現(xiàn)象，導(dǎo)致其光催化降解效果增長不明顯，并且也會對整個混合料的性能產(chǎn)生一定的影響。綜合考慮不同摻量的納米TiO2的尾氣降解效果及其經(jīng)濟(jì)性，選擇摻量5%作為納米TiO2的最佳摻量供后續(xù)研究。

3.2.2 光照強(qiáng)度

采用納米TiO2的摻量為5%成型OGFC—10車轍板，分別在紫外線強(qiáng)度為18.7W/m2、26.7W/m2和34.7W/m2的條件下進(jìn)行試驗(yàn)，其結(jié)果如圖3所示。

圖3 紫外線強(qiáng)度對尾氣降解效果的影響

從圖3可以看出，隨著紫外線強(qiáng)度逐漸增大，納米TiO2對三種尾氣成分的光催化降解效果越來越顯著，尤其是對HC的降解效果最為顯著。紫外線強(qiáng)度影響納米TiO2光催化能力的主要原因有[15]：

①隨著紫外線強(qiáng)度的增大，納米TiO2受紫外線激發(fā)產(chǎn)生的空穴－電子對增多；

②電子增多提高了其還原能力，空穴增多，其所吸附的OH-就越多，OH-具有極強(qiáng)的氧化能力，可以很容易將HC、CO和NO轉(zhuǎn)化為H2O、CO2和。

3.3 路用性能評價(jià)

本文取納米TiO2的摻量（占瀝青比例）分別為0、1%、3%、5%和7%，拌和OGFC—10瀝青混合料進(jìn)行路用性能試驗(yàn)，試驗(yàn)結(jié)果如表4所示。

表4 不同納米TiO2摻量下瀝青混合料的路用性能試驗(yàn)結(jié)果

從表4可以看出：

①隨著納米TiO2摻量的增加，混合料的穩(wěn)定度也隨之增大，說明納米TiO2的加入，提高了混合料的力學(xué)性能；

②隨著納米TiO2摻量的增加，其殘留穩(wěn)定度和凍融劈裂強(qiáng)度比也隨之增大，而且均滿足規(guī)范要求，主要是由于納米TiO2顆粒較大的比表面積，使得瀝青中的結(jié)構(gòu)瀝青用量增加，提高了混合料的水穩(wěn)定性能[16]；

③隨著納米TiO2摻量的增加，混合料的高溫穩(wěn)定性明顯提高，當(dāng)摻量達(dá)到7%時(shí)，其動穩(wěn)定度提高了28%，這是由于納米TiO2顆粒具有較大的比表面積和較好的表面活性，使納米顆粒在瀝青中發(fā)生一系列的物理和化學(xué)反應(yīng)，提高了混合料的高溫穩(wěn)定性。

綜合以上分析，納米TiO2的摻入不但沒有降低混合料的路用性能，反而提高了混合料的路用性能，所以當(dāng)采用A方式作為納米TiO2的摻加方式應(yīng)用在實(shí)際工程中時(shí)，可以不考慮其對混合料路用性能的不利影響。

4 結(jié)論

（1）本文研發(fā)的汽車尾氣分解裝置具有較好的密閉性和精確性，很好地模擬了實(shí)際道路的環(huán)境狀況，針對實(shí)際道路的使用特點(diǎn)等進(jìn)行相關(guān)試驗(yàn)分析，為今后實(shí)際工程應(yīng)用提供了參考。

（2）不同的摻加方式對納米TiO2的光催化效果有一定的影響，主要取決于納米TiO2的分散性。本文采用A方式（將納米TiO2均勻分散在瀝青中，以瀝青為載體）和B方式（將納米TiO2與礦粉均勻混合，以礦粉為載體）將納米TiO2摻入瀝青混合料中進(jìn)行試驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)A方式下的汽車尾氣降解效果優(yōu)于B方式，所以本文選擇A方式作為納米TiO2后續(xù)研究的摻加方式。

（3）采用納米TiO2的摻量（占瀝青比例）為1%、3%、5%和7%進(jìn)行試驗(yàn)，結(jié)果發(fā)現(xiàn)隨著納米TiO2摻量的增加，試件對HC、CO和NO三種尾氣成分的降解效果越來越好，綜合其降解效果與經(jīng)濟(jì)性，選定5%為最佳摻量進(jìn)行后續(xù)研究。

（4）采用紫外線強(qiáng)度為18.7W/m2、26.7W/m2和34.7W/m2的條件進(jìn)行試驗(yàn)，可以發(fā)現(xiàn)納米TiO2對尾氣的降解效果隨光照強(qiáng)度的增強(qiáng)而提高。這主要是由于紫外線強(qiáng)度增大，納米TiO2受紫外光線激發(fā)產(chǎn)生空穴-電子對的能力增強(qiáng)，其光催化降解汽車尾氣的能力也隨之增強(qiáng)。

（5）從路用性能來看，納米TiO2的摻入并沒有降低混合料的路用性能，而是提高了混合料的路用性能，所以當(dāng)采用A方式作為納米TiO2的摻加方式應(yīng)用在實(shí)際工程中時(shí)，可以不考慮其對混合料路用性能的不利影響。

納米TiO2的光催化作用可以有效地降解汽車尾氣，達(dá)到凈化環(huán)境的目的，在未來的環(huán)保領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。本文對納米TiO2的摻加方式、摻量以及光照強(qiáng)度對降解汽車尾氣效果的影響進(jìn)行了研究，提出了合理的納米TiO2摻加方式及用量，并對混合料的路用性能進(jìn)行了評價(jià)，為今后的研究提供了一定的參考。在如何從納米TiO2的制備和施工工藝上提高其光催化效能以及納米TiO2光催化產(chǎn)物對路面的影響等方面還需進(jìn)一步研究。

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Application of Photocatalysis Technology of Nano-TiO2inAsphalt Pavement

LIU Cheng-hu1,LIAN Rui-yang2,REN Ye1
(1.School of Traffic and Transportation Engineering,Changsha University of Science&Technology,Changsha 410114,China;2.China State Construction Railway Corp.,Ltd.,Beijing 100053,China)

Starting from the improvement of the performance of the photocatalytic material,the anatase nano-TiO2was used as the photocatalytic material in the asphalt pavement.The 5%of nano-TiO2was mixed into the asphalt mixture by two kinds of ways called A(the nano-TiO2was well dispersed in as?phalt,and the asphalt was the carrier)and B(the nano-TiO2and powder were evenly mixed,and the pow?der was the carrier)to form the specimen of OGFC-10 rut board and test it,in order to confirm the best way of mixing.The influence of different dosage and light intensity on the photocatalysis performance of nano-TiO2was studied,and its pavement performance was tested.The results show that:comparing with the method B,the specimen formed by method A has better effect on photocatalytic degradation of auto?mobile tail gas,so method A is selected as the mixing mode in subsequent tests;along with the increase of the content of nano-TiO2,the degradation effect of three kinds of automobile tail gas(HC,CO,NO)are becoming better and better;considering the degradation effect and the economic benefit,5%is selectedas the best dosage of nano-TiO2;the degradation effect of nano-TiO2on the tail gas are getting better with the increase of the intensity of illumination;all the indexes of pavement performance are getting bet?ter with the mixing of nano-TiO2,therefore it is not necessary to consider the influence of nano-TiO2on the pavement performance of mixture in the practical engineering application.

nano-TiO2;asphalt mixture;OGFC-10;degradation of automobile tail;road perfor?mance

U414

：A

：2095-9931（2015）05-0075-07

10.16503/j.cnki.2095-9931.2015.05.011

2015-07-11

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（51478052）

劉成虎（1989—），男，山東濟(jì)寧人，碩士研究生，研究方向?yàn)榈缆方Y(jié)構(gòu)與新材料。E-mail：tonyxiaohu@163.com。