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    電感耦合等離子體質(zhì)譜法在重金屬分析中的應(yīng)用

    2015-01-03 07:58:36王述偉趙燕芳侯晨曉翟振國(guó)
    關(guān)鍵詞:質(zhì)譜法等離子體電感

    王述偉,趙燕芳,侯晨曉,翟振國(guó)

    (山東省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站, 山東 濟(jì)南 250101)

    環(huán)境監(jiān)測(cè)

    電感耦合等離子體質(zhì)譜法在重金屬分析中的應(yīng)用

    王述偉,趙燕芳*,侯晨曉,翟振國(guó)

    (山東省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站, 山東 濟(jì)南 250101)

    闡述了電感耦合等離子體質(zhì)譜法的原理和特點(diǎn);綜述了近幾年國(guó)內(nèi)外該方法在環(huán)境監(jiān)測(cè)、食品安全、衛(wèi)生醫(yī)藥、礦物材料等諸多領(lǐng)域的研究進(jìn)展及應(yīng)用情況。該方法有較低的檢出限,較寬的動(dòng)態(tài)線性范圍,干擾少,可同時(shí)定量測(cè)定多種元素及其化合物。同時(shí)對(duì)該方法存在的一些問題提出了建議,并對(duì)該方法廣闊的應(yīng)用前景作了展望。

    電感耦合等離子體質(zhì)譜法;環(huán)境監(jiān)測(cè);食品安全;衛(wèi)生醫(yī)藥;礦物材料

    重金屬污染與其他有機(jī)化合物的污染不同,不少有機(jī)化合物可以通過自然界本身物理的、化學(xué)的或生物的凈化,使有害性降低或解除。而重金屬具有富集性,很難降解。隨著社會(huì)的進(jìn)步,重金屬污染問題也日益增多,存在于環(huán)境監(jiān)測(cè)、食品安全、衛(wèi)生醫(yī)藥、礦物材料等諸多領(lǐng)域。目前檢測(cè)重金屬的方法主要有原子吸收分光光度法(AAS)[1]、原子熒光光度法(AFS)[2]、電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP-AES)[3]、電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS)[4]。ICP-MS既能進(jìn)行多元素同時(shí)分析,又能保證較低的檢出限,因此廣泛應(yīng)用于以上各大領(lǐng)域。筆者主要對(duì)國(guó)內(nèi)外近幾年ICP-MS在這四大領(lǐng)域的應(yīng)用情況進(jìn)行綜述分析,并對(duì)該方法今后的發(fā)展趨勢(shì)和應(yīng)用前景作了展望和預(yù)測(cè)。

    1 電感耦合等離子體質(zhì)譜法

    1.1 ICP-MS原理

    ICP-MS是一種無機(jī)元素分析技術(shù),能夠檢測(cè)和測(cè)量樣品中無機(jī)元素的含量[5],儀器分為兩部分,其中電感耦合等離子體是質(zhì)譜的高溫離子源,霧化器將樣品溶液轉(zhuǎn)化為極細(xì)的氣溶膠霧滴 (大顆粒碰撞沉積,小顆粒進(jìn)入等離子體)后,以氬氣作為載氣將氣溶膠霧滴帶入等離子體,在中心通道進(jìn)行樣品蒸發(fā)、解離、原子化、電離等過程。采樣錐和截取錐將ICP和MS聯(lián)接起來,離子通過樣品錐進(jìn)入高真空的質(zhì)譜系統(tǒng),離子透鏡對(duì)離子進(jìn)行聚焦和偏轉(zhuǎn),使之與光子、中性粒子分離,進(jìn)入質(zhì)量分析器,質(zhì)譜部分為四級(jí)快速掃描質(zhì)譜儀,離子通過高速雙通道后按質(zhì)荷比分離,根據(jù)元素的分子離子峰進(jìn)行分析[6]。

    1.2 電感耦合等離子體質(zhì)譜法的優(yōu)點(diǎn)

    ICP-MS可以進(jìn)行痕量和超痕量元素分析測(cè)定,質(zhì)譜譜圖簡(jiǎn)單,多元素分析速度快,可根據(jù)特殊應(yīng)用靈活優(yōu)化實(shí)驗(yàn)條件,可進(jìn)行快速的半定量分析,不用校準(zhǔn)即可獲得準(zhǔn)確的數(shù)據(jù),還可以應(yīng)用地質(zhì)、環(huán)境和營(yíng)養(yǎng)學(xué)的同位素比值測(cè)量。

    2 電感耦合等離子體質(zhì)譜法在重金屬分析中的應(yīng)用進(jìn)展

    ICP-MS由于具有同時(shí)測(cè)定和較高靈敏度的優(yōu)點(diǎn),廣泛應(yīng)用于環(huán)境監(jiān)測(cè)、食品安全、衛(wèi)生醫(yī)藥、礦物材料等各大領(lǐng)域。下面主要介紹該方法在這些領(lǐng)域中的應(yīng)用進(jìn)展情況。

    2.1 電感耦合等離子體質(zhì)譜法在環(huán)境監(jiān)測(cè)重金屬分析中的應(yīng)用

    環(huán)境水和廢水、土壤和沉積物以及空氣和廢氣中的重金屬含量直接影響著人們的生活,其中的重金屬可以通過各種方式進(jìn)入人體,從而對(duì)人類產(chǎn)生危害,因此,ICP-MS進(jìn)行檢測(cè)有重要的意義。

    代世峰等[7]以Rh103和In115作內(nèi)標(biāo),用ICP-MS高分辨模式測(cè)定了煤炭中的硼元素。張鐵元等[8]用固相萃取的方法,從高鹽廢水的復(fù)雜基體中提取了鐳226,用ICP-MS進(jìn)行了準(zhǔn)確測(cè)定。何小青等[9]綜述了1999—2002年間國(guó)外CP-MS的新進(jìn)展,包括該技術(shù)與其他技術(shù)聯(lián)用的情況。IC-MS在環(huán)境監(jiān)測(cè)中,能同時(shí)測(cè)定多種元素及其化合物;分析速度快,可批量檢測(cè)樣品;靈敏度高,檢出限低。這些特點(diǎn)都使其發(fā)揮著越來越重要的作用。現(xiàn)將該方法近幾年在環(huán)境監(jiān)測(cè)重金屬分析中的主要應(yīng)用列于表1。

    表1 ICP-MS在環(huán)境監(jiān)測(cè)中的應(yīng)用

    2.2 電感耦合等離子體質(zhì)譜法在食品安全重金屬分析中的應(yīng)用

    隨著社會(huì)的進(jìn)步,食品安全影響著人們的日常生活,也越來越被國(guó)家重視。近年來,隨著重金屬污染食品的報(bào)道逐漸增多,食品安全方面對(duì)重金屬的監(jiān)測(cè)也備受關(guān)注,而ICP-MS在食品安全監(jiān)測(cè)方面發(fā)揮著重要的作用。孫耀帆等[23]通過在線加入內(nèi)標(biāo)消除干擾,建立了微波消解-碰撞/反應(yīng)池ICP-MS同時(shí)測(cè)定花生中的Na、Mg、Ca、Fe、Se、Mo和稀土元素等34種元素的分析方法,為食品安全評(píng)價(jià)提供了依據(jù)。李燕等[24]采用微柱預(yù)濃縮技術(shù),用ICP-MS測(cè)定了食品中的稀土元素,該方法可以推廣到農(nóng)產(chǎn)品中重金屬的檢測(cè)。胡進(jìn)等[25]將海帶樣品經(jīng)智能加熱器預(yù)消解,再經(jīng)微波消解,利用ICP-MS測(cè)定了鉛、鎘、鉻、銅和鋅的含量,該方法簡(jiǎn)單、快速、靈敏,對(duì)藻類尤其是食物藻類進(jìn)行重金屬監(jiān)測(cè)有十分重要的意義。可以進(jìn)一步結(jié)合其他技術(shù)如液相色譜等,在食品質(zhì)量安全分析、監(jiān)測(cè)領(lǐng)域?qū)⒕哂懈鼜V泛的應(yīng)用前景。

    2.3 電感耦合等離子體質(zhì)譜法在礦物材料重金屬分析中的應(yīng)用

    目前,地球化學(xué)品、國(guó)家稀土礦等行業(yè)需要對(duì)重金屬進(jìn)行監(jiān)測(cè),ICP-MS為這些行業(yè)提供了快速分析的手段。

    李力爭(zhēng)等[26]采用氫氟酸-硝酸-高氯酸-硫酸分解樣品,王水提取,選擇銠103作為內(nèi)標(biāo)元素,測(cè)定了地球化學(xué)樣品中的鎘。趙志飛等[27]研究了過氧化鈉堿熔-檸檬酸絡(luò)合鎢-鹽酸酸化,通過ICP-MS同時(shí)測(cè)定礦石中的鎢、鉬、銅三種元素的檢測(cè)方法。成勇等[28]考察了微波消解試樣、基體效應(yīng)、質(zhì)譜干擾對(duì)樣品的影響,并進(jìn)行了離子源以及質(zhì)譜儀檢測(cè)條件和微波消解參數(shù)的最優(yōu)化,進(jìn)而建立了微波密閉消解-ICP-MS測(cè)定礦石中痕量元素金和銀的方法。該方法在礦物材料重金屬分析中具有準(zhǔn)確、快速、精密度好的優(yōu)勢(shì),為礦物材料中重金屬分析提供了有效的方法。

    2.4 電感耦合等離子體質(zhì)譜法在衛(wèi)生醫(yī)藥重金屬分析中的應(yīng)用

    目前,一些醫(yī)療保健機(jī)構(gòu)已開始將人體元素檢測(cè)作為常規(guī)健康檢查項(xiàng)目;同時(shí),在處理一些重金屬所致的職業(yè)中毒和食物中毒等公共衛(wèi)生安全事件時(shí),往往需要快速、高效、準(zhǔn)確地對(duì)有關(guān)金屬元素進(jìn)行檢測(cè)、篩查。

    邢培志等[29]建立ICP-MS同時(shí)測(cè)定輸水管材浸泡液中鉛、砷、銅、鋅等19種金屬元素的方法。金鵬飛等[30]將樣品經(jīng)密閉微波消解后,以鈧45作為內(nèi)標(biāo)元素,用ICP-MS直接測(cè)定藥用膠囊殼中鉻元素含量,建立了ICP-MS快速測(cè)定方法。陳曦等[31]選用預(yù)消化-微波消解處理膠囊樣品,采用動(dòng)態(tài)反應(yīng)池模式消除干擾,利用動(dòng)態(tài)反應(yīng)池-ICP-MS快速測(cè)定膠囊中鉻。ICP-MS由于其多種元素同時(shí)測(cè)定的優(yōu)勢(shì),為職業(yè)衛(wèi)生重金屬檢測(cè)提供了很好的方法。

    3 電感耦合等離子體質(zhì)譜法存在的問題

    ICP-MS法應(yīng)用廣泛,但該方法仍存在一定的問題亟待解決:首先,儀器需要專業(yè)技術(shù)人員進(jìn)行操作,需要進(jìn)一步設(shè)計(jì)相關(guān)簡(jiǎn)易化的軟件;其次,ICP-MS儀需用氬氣作為氣源,消耗量較快,價(jià)格比較昂貴;再次,儀器本身的組件清洗比較麻煩,簡(jiǎn)便拆卸便于清洗是今后CIP-MS儀器的努力方向;最后縱觀我國(guó)科學(xué)家在ICP-MS領(lǐng)域的研究工作,雖然取得了一定的成績(jī),但是大多數(shù)研究工作仍局限于分析方法學(xué)層面,在ICP-MS成像、ICP-MS儀器/部件的研制和真實(shí)生命體系中ICP-MS的應(yīng)用研究方面還有待加強(qiáng)。

    4 展望

    由于ICP-MS具有較低的檢出限、較寬的動(dòng)態(tài)線性范圍、干擾少、可同時(shí)進(jìn)行多種元素分析等優(yōu)點(diǎn),其應(yīng)用領(lǐng)域不斷擴(kuò)大。利用同位素標(biāo)記來監(jiān)測(cè)生物活性物質(zhì)[32]必將在金屬組學(xué)和定量蛋白質(zhì)組學(xué)以及細(xì)菌和細(xì)胞分析研究中發(fā)揮更重要的作用。方法的分辨率高 (即多組分同時(shí)定量)和靈敏度是它優(yōu)于目前現(xiàn)有光譜方法的有利之處。隨著技術(shù)的不斷發(fā)展,其結(jié)合其他檢測(cè)技術(shù)如液相色譜(LC)、氣象色譜(GC)、激光燒蝕(LA)等進(jìn)行同位素、形態(tài)分析也成為發(fā)展趨勢(shì),在環(huán)境監(jiān)測(cè)、食品安全、衛(wèi)生醫(yī)藥、礦物材料等諸多領(lǐng)域應(yīng)用前景廣闊。

    [1] MUSTAFA SOYLAK, ZEYNEP TOPALAK.Enrichment-separation and determinations of cadmium(II) and lead(II)-1-phenyl-1H-tetrazole-5-thiol chelates on Diaion SP-207 by solid phase extraction-flame atomic absorption spectrometry[J].Arabian Journal of Chemistry,2015,8(5):720-725.

    [2] RODOLFO FERNáNDEZ-MARTíNEZ, ISABEL RUCANDIO, ISABEL GóMEZ-PINILLA Evaluation of different digestion systems for determination of trace mercury in seaweeds by cold vapour atomic fluorescence spectrometry[J].Journal of Food Composition and Analysis,2015,38:7-12.

    [3] MARíA ROSENDE,LUIS M.MAGALH?ES,MARCELA A.Segundo,et al.Assessing oral bioaccessibility of trace elements in soils under worst-case scenarios by automated in-line dynamic extraction as a front end to inductively coupled plasma atomic emission spectrometry[J].Analytica Chimica Acta,2014,842(9):1-10.

    [4] J.GINER MARTíNEZ-SIERRA,O.GALILEA SAN BLAS,J.M. Marchante Gayón,et al.Sulfur analysis by inductively coupled plasma-mass spectrometry:A review[J].Spectrochimica Acta Part B:Atomic Spectroscopy,2015,108(1):35-52.

    [5] WEI-NI CHEN,SHIUH-JEN JIANG,YEN-LING CHEN,et al. Determination of Pb in lipsticks by flow injection chemical vapor generation isotope dilution inductively coupled plasma mass spectrometry[J].Microchemical Journal,2015,119:128-132.

    [6] 李冰,楊紅霞.電感耦合等離子體質(zhì)譜原理和應(yīng)用[M].地質(zhì)出版社,2005.

    [7] SHIFENG DAI,WEIJIAO SONG,LEI ZHAO,et al.Determination of Boron in Coal Using Closed-Vessel Microwave Digestion and Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry(ICP-MS)[J].Energy Fuels,2014,28(7):4517-4522.

    [8] TIEYUAN ZHANG,DANIEL BAIN,RICHARD HAMMACK,et al. Analysis of Radium-226 in High Salinity Wastewater from Unconventional Gas Extraction by Inductively Coupled Plasma-Mass Spectrometry[J].Environ. Sci.Technol,2015,49(5):2969-2976.

    [9] 何小青,劉湘生,陳翁翔,等.電感耦合等離子體質(zhì)譜技術(shù)新進(jìn)展[J].冶金分析,2004,24(6):26-35.

    [10] 盧水平,林海蘭,朱瑞瑞,等.電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定地表水中鉈的研究[J].環(huán)境科學(xué)與管理,2014,39(12):130-132.

    [11] 賀忠翔,郝峰,仝青.電感耦合等離子體質(zhì)譜法同時(shí)測(cè)定地下水中鈷和鉬[J].中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè),2012,28(2):23-25.

    [12] 王艷,白晶,劉彤,等.電感耦合等離子體質(zhì)譜法同時(shí)測(cè)定水中23種元素[J].中國(guó)衛(wèi)生工程學(xué),2011,10(1):60-61,64.

    [13] 王霞,陳素蘭,王經(jīng)順.電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定水中痕量元素[J].干旱環(huán)境監(jiān)測(cè),2012,26(2):74-76.

    [14] 吳開華,杜林峰.電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定灌溉水中7種重金屬及其定性分析[J].現(xiàn)代科學(xué)儀器,2011(1):104-107.

    [15] 張建中,孫亦靜.電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定地下水中痕量元素[J].干旱環(huán)境監(jiān)測(cè),2012,26(3):133-135,157.

    [16] 嚴(yán)冬,曾祥程,宋娟娥.電感耦合等離子體質(zhì)譜測(cè)定水體中可溶性65種元素[J].環(huán)境化學(xué),2014,33(8):1418-1421.

    [17] 張愛華,董明,崔凡.電感耦合等離子體-質(zhì)譜法測(cè)定工作場(chǎng)所空氣中16種稀土金屬及其化合物[J].中國(guó)職業(yè)醫(yī)學(xué),2014,41(2):183-186,190.

    [18] 陳曦,丁亮,何公理.電感耦合等離子體質(zhì)譜測(cè)定居住區(qū)大氣中痕量鈹、鎘、砷、鉛[J].光譜學(xué)與光譜分析,2011,31(7):1942-1945.

    [19] 徐淑暖,彭寨玉,鄺慧聰.電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS)測(cè)定工作場(chǎng)所空氣中的鈹[J].中國(guó)衛(wèi)生檢驗(yàn)雜質(zhì),2011,21(3):570-571.

    [20] 劉永林,邱祖民,周萍,等.電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定土壤中有效態(tài)微量元素[J].分析科學(xué)學(xué)報(bào),2012,28(6):862-864.

    [21] 王庚,彭婧,史紅星,等.電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定沉積物中12種重金屬元素[J].環(huán)境化學(xué),2011,30(11):1944-1948.

    [22] 馬麗娜,陳大偉,蒲俊華,等.電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICPMS)同時(shí)測(cè)定家禽飲用水中18 種金屬元素[J].食品安全質(zhì)量檢測(cè)學(xué)報(bào),2014,5(1):259-264.

    [23] 孫耀帆,李群,江志剛,等.電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定花生中34種元素[J].分析試驗(yàn)室,2012,31(6):108-112.

    [24] YAN LI,JIALIN YANG,YAN JIANG.Trace Rare Earth Element Detection in Food and Agricultural Products Based on Flow Injection Walnut Shell Packed Microcolumn Preconcentration Coupled with Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry[J].Journal of Agricultural and Food Chemistry,2012,60(12):3033-3041.

    [25] 胡進(jìn),陸錫鋒,張成,等.微波消解-電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定海帶中鉛、鎘、鉻、銅和鋅[J].食品科學(xué),2012,33(20):286-288.

    [26] 李力爭(zhēng),韓張雄,王龍山,等.電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定地球化學(xué)樣品中鎘[J].分析試驗(yàn)室,2012,31(12):69-72.

    [27] 趙志飛,儲(chǔ)溱,向兆,等.電感耦合等離子體質(zhì)譜法同時(shí)測(cè)定礦石中鎢鉬銅[J].冶金分析,2012,32(3):20-24.

    [28] 成勇,袁金紅,肖軍,等.微波消解-電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS)測(cè)定礦石中金和銀[J].中國(guó)無機(jī)分析化學(xué),2012,2(1):51-54.

    [29] 邢培志,高舸.電感耦合等離子體質(zhì)譜法同時(shí)測(cè)定輸水管材浸泡液中19種金屬元素[J].中國(guó)衛(wèi)生檢驗(yàn)雜志,2014,24(1):32-34.

    [30] 金鵬飛,鄭子輝,李錚,等.電感耦合等離子體質(zhì)譜快速測(cè)定藥用膠囊殼中的鉻[J].中國(guó)藥學(xué)雜志,2013,48(4):286-289.

    [31] 陳曦,張淼,付慧,等.電感耦合等離子體質(zhì)譜法快速測(cè)定膠囊中鉻的含量[J].衛(wèi)生研究,2013,42(3):510-513.

    [32] PR?FROCK D,PRANGE A.Inductively coupled plasma-mass spectrometry(ICP-MS)for quantitative analysis in environmental and life sciences:a review of challenges,solutions,and trends[J]. Applied Spectroscopy,2012,66(8):843-868.

    (編輯:程 ?。?/p>

    Application of Inductive Coupled Plasma Mass Spectrometry in Heavy Metal Monitoring

    Wang Shuwei,Zhao Yanfang*,Hou Chenxiao,Zhai Zhenguo
    (Shandong Environmental Monitoring Center,Jinan Shandong 250101,China)

    The principle and characteristics of inductively coupled plasma mass spectrometry were expounded in this article.The research and application in recent years about environment monitoring,food safety,health medicine and mineral material were summarized.The proposed methodology,which can be used for quantitative detection for metals and their compounds,showed good performance,such as low detection limit,wide linear range,and good selectivity.Finally,the author proposed some suggestions in view of this method to address the ongoing problems,and prospected the broad application prospects in environmental monitoring,food safety,health medicine and mineral materials.

    inductive coupled plasma mass spectrometry,environment monitoring,food safety, health medicine,mineral material

    X830.2

    A

    1008-813X(2015)05-0051-04

    10.13358 /j.issn.1008-813x.2015.05.13

    2015-9-21

    王述偉(1982-),男,山東高密人,畢業(yè)于華東交通大學(xué)載運(yùn)工具運(yùn)用工程專業(yè),碩士,工程師,主要從事環(huán)境監(jiān)測(cè)工作。

    *通訊作者:趙燕芳(1984-),女,山東菏澤人,畢業(yè)于濟(jì)南大學(xué)分析化學(xué)專業(yè),碩士,工程師,主要從事環(huán)境監(jiān)測(cè)工作。

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