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    離子色譜法測(cè)定石墨烯中水溶性陰離子含量

    2022-09-13 07:33:04魏曉曉劉偉麗樂(lè)勝鋒
    中國(guó)測(cè)試 2022年8期
    關(guān)鍵詞:濾膜陰離子研磨

    魏曉曉, 劉偉麗, 王 寧, 樂(lè)勝鋒

    (1. 北京市理化分析測(cè)試中心,北京 100094; 2. 有機(jī)材料檢測(cè)技術(shù)與質(zhì)量評(píng)價(jià)北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100094;3. 瑞士萬(wàn)通中國(guó)有限公司,北京 100085)

    0 引 言

    石墨烯相關(guān)二維材料(層數(shù)不多于10的碳基二維材料,包括石墨烯、雙層石墨烯、少層石墨烯、氧化石墨烯等)具有優(yōu)異的電學(xué)、光學(xué)、力學(xué)、熱學(xué)等性能,在學(xué)術(shù)及工業(yè)屆都引起了人們的廣泛興趣[1-4]。石墨烯的制備,已開(kāi)發(fā)出多套成熟的方法,氧化石墨還原法被認(rèn)為是目前制備石墨烯的最佳方法[5-7]。該方法操作簡(jiǎn)單、制備成本低,可以大規(guī)模地制備出石墨烯,還可以同時(shí)生產(chǎn)氧化石墨烯,應(yīng)用最為廣泛,產(chǎn)品種類(lèi)較多。在制備氧化石墨階段需要用到濃硫酸、濃硝酸、高錳酸鉀等強(qiáng)氧化劑,在還原階段會(huì)用到水合肼、硼氫化鈉等強(qiáng)還原劑,因此會(huì)導(dǎo)致最終的石墨烯粉末或氧化石墨烯中殘留含有各種陰離子[8-10]。石墨烯材料中水溶性陰離子的種類(lèi)及其含量關(guān)乎到本身和下游產(chǎn)品的電學(xué)性能。因此迫切需要建立一套準(zhǔn)確測(cè)定石墨烯中水溶性陰離子的實(shí)驗(yàn)方法,該工作對(duì)于檢測(cè)和評(píng)價(jià)石墨烯相關(guān)產(chǎn)品的品質(zhì)具有重要意義。

    陰離子的測(cè)定方法大概分為兩類(lèi):一是采用特征化學(xué)反應(yīng)生成不溶性沉淀,再對(duì)沉淀或?qū)Ψ磻?yīng)試劑進(jìn)行定量測(cè)定;二是采用離子色譜儀,各種陰離子經(jīng)色譜柱分離后,經(jīng)過(guò)檢測(cè)器,根據(jù)相對(duì)保留時(shí)間和色譜峰面積/峰高進(jìn)行定性定量分析。離子色譜作為無(wú)機(jī)和有機(jī)陰、陽(yáng)離子分析中重要的分析技術(shù),已被廣泛應(yīng)用于水、大氣、化工產(chǎn)品、土壤、礦物質(zhì)、食品等的檢測(cè)[11-17]。但關(guān)于石墨烯粉體中水溶性陰離子的分析尚未見(jiàn)報(bào)道。主要由于石墨烯粉體疏水性較強(qiáng),且其多孔結(jié)構(gòu)在一定程度上會(huì)影響水溶性陰離子從石墨烯粉體中向水溶液中的轉(zhuǎn)移,因此增加石墨烯的親水性,以保證目標(biāo)化合物全部溶出是需要解決的關(guān)鍵問(wèn)題。本文通過(guò)研磨的方法,減小石墨烯粉體顆粒來(lái)增加其浸潤(rùn)性,并配合低溫處理,有效防止了研磨生熱對(duì)氟化物及亞硝酸鹽等不穩(wěn)定目標(biāo)物含量的影響。在此基礎(chǔ)上建立了一套石墨烯粉體中水溶性陰離子 F-、Cl-、NO2-、Br-、NO3-、SO42-、PO43-含量的離子色譜測(cè)定方法,方法簡(jiǎn)單快速,結(jié)果準(zhǔn)確。本方法可用于指導(dǎo)用戶(hù)、生產(chǎn)商和第三方檢測(cè)機(jī)構(gòu)測(cè)試石墨烯中水溶性陰離子的含量,對(duì)于提高我國(guó)石墨烯產(chǎn)品質(zhì)量和生產(chǎn)技術(shù)水平具有非常積極的意義。

    1 試驗(yàn)部分

    1.1 儀器與試劑

    分析天平:感量0.1 mg;德國(guó)Retsch CryoMill冷凍研磨儀:配制液氮冷凍裝置;超聲波清洗機(jī):功率不小于250 W;離子色譜儀:配電導(dǎo)檢測(cè)器、抑制器及所需附件組成的分析系統(tǒng);冷凍干燥器。

    F-標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液(1 000 mg/L),阿拉丁試劑;Cl-標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液(1 000 mg/L),阿拉丁試劑;NO2-標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液(1 000 mg/L),阿拉丁試劑;Br-標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液(1 000 mg/L),阿拉丁試劑;NO3-標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液(1 000 mg/L),阿拉丁試劑;SO42-標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液(1 000 mg/L),阿拉丁試劑;PO43-標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液(1 000 mg/L),阿拉丁試劑。

    1.2 儀器工作條件

    色譜柱:IonPac AS11-HC(4×250 mm)陰離子色譜柱,保護(hù)柱:AG11-HC(4×50 mm);柱溫:30 ℃;進(jìn)樣量:25 μL;KOH水溶液梯度洗脫:見(jiàn)表1;淋洗液流速:1.5 mL/min;抑制器:抑制電流149 mA;檢測(cè)器:電導(dǎo)檢測(cè)器;檢測(cè)池溫度:30 ℃。

    表1 色譜分離流動(dòng)相梯度條件

    1.3 實(shí)驗(yàn)方法

    1.3.1 樣品研磨

    取不少于300 mg樣品置于研磨儀的研磨罐中,加蓋密封。將研磨罐浸沒(méi)于液氮中冷卻約5 min,迅速將研磨罐安裝至研磨儀上研磨30~60 s。待研磨罐恢復(fù)至室溫后,打開(kāi)并取出樣品。

    1.3.2 測(cè)試液制備

    準(zhǔn)確稱(chēng)取研磨后的試樣50 mg(精確到0.1 mg),置于樣品瓶中,加入8 mL純水,加蓋后渦旋振蕩混勻。將樣品瓶置于超聲清洗機(jī)中超聲輔助提取30 min,手動(dòng)搖勻,冷卻至室溫,靜置分層。用0.22 μm聚醚砜濾膜過(guò)濾上層溶液,收集濾液。再加入2 mL純水清洗沉淀,并用0.22 μm聚醚砜濾膜過(guò)濾洗滌液,與之前的濾液合并。該濾液即為測(cè)試液。

    1.3.3 標(biāo)準(zhǔn)溶液配制

    混合標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備溶液的配制:分別移取0.1 mLF-、0.2 mLCl-、1.0 mLNO2-、1.0 mLBr-、2.0 mLNO3-、1.0 mLSO42-、3.0 mLPO43-標(biāo)準(zhǔn)溶液至100 mL容量瓶中,加水定容至刻度,搖勻。

    混合標(biāo)準(zhǔn)工作溶液的配制:根據(jù)各陰離子色譜響應(yīng)差別,分別移取各標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液適量于10 mL容量瓶中,加水定容,逐級(jí)稀釋?zhuān)苽浠旌蠘?biāo)準(zhǔn)工作溶液。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 色譜行為

    按1.2測(cè)試條件對(duì)混合標(biāo)準(zhǔn)溶液和石墨烯樣品進(jìn)行測(cè)定,色譜圖見(jiàn)圖1。由圖1可知,F(xiàn)-、Cl-、NO2-、Br-、NO3-、SO42-、PO43-色譜峰分離良好。

    圖1 色譜圖

    2.2 影響測(cè)試結(jié)果的因素討論

    2.2.1 石墨烯尺寸的影響

    石墨烯粉體質(zhì)量較輕,且具有一定的疏水性。這種特性會(huì)導(dǎo)致粉體在水中分散性不佳,提取不完全,造成測(cè)定結(jié)果準(zhǔn)確性差。采用研磨的方法可以減小石墨烯片徑尺寸,增加石墨烯的浸潤(rùn)性,同時(shí)配合低溫條件下處理,避免目標(biāo)物損失。如圖2結(jié)果所示,冷凍研磨處理后,測(cè)得樣品中水溶性陰離子含量明顯增加。

    圖2 冷凍研磨對(duì)樣品中水溶性陰離子含量測(cè)試結(jié)果的影響

    2.2.2 濾膜材料的影響

    樣品溶液過(guò)濾過(guò)程中濾膜材料中如果含有某些目標(biāo)陰離子,會(huì)對(duì)粉體中低含量目標(biāo)物的測(cè)定帶來(lái)影響。故對(duì)實(shí)驗(yàn)中常用的聚醚砜(Polyethersulfone,PES)濾膜、混合纖維(Mixed cellulose ester, MCE)濾膜、尼龍(Nylon)濾膜、聚四氟乙烯(PTFE)濾膜、聚偏氯乙烯(Polyvinylidene chloride, PVDC)濾膜五種濾膜的過(guò)濾效果進(jìn)行對(duì)比,如圖3結(jié)果所示,聚醚砜濾膜對(duì)7種陰離子的回收率為97.09%~109.50%,其回收率變化最小。因此選用聚醚砜濾膜作為過(guò)濾材料。

    圖3 不同濾膜對(duì)7種陰離子回收率的影響

    2.2.3 淋洗液的選擇

    氫氧根體系的檢出限低于碳酸根體系,適用于含量較低樣品的檢測(cè),故采用氫氧根體系淋洗液進(jìn)行洗脫分離。通過(guò)對(duì)洗脫梯度進(jìn)行優(yōu)化,可實(shí)現(xiàn)7種陰離子的有效分離。該淋洗液梯度洗脫程序可避開(kāi)系統(tǒng)中碳酸根對(duì)目標(biāo)陰離子測(cè)定的干擾。洗脫過(guò)程中,0~12 min使用8 mmol/L的氫氧根等度洗脫峰1至峰5五個(gè)弱保留陰離子,其中峰4和峰5的分離度R=1.55,如果洗脫強(qiáng)度大于8 mmol/L,則該相鄰峰分離度會(huì)小于1.5,而且樣品或薄膜等基質(zhì)中含有的甲酸、乙酸等微量成分會(huì)干擾氟離子的測(cè)定。如果洗脫強(qiáng)度小于8 mmol/L,則各峰的分離時(shí)間會(huì)延長(zhǎng),不利于控制總分析時(shí)間。硫酸鹽和磷酸鹽需要采用高濃度的氫氧根離子進(jìn)行洗脫,避免基線(xiàn)出現(xiàn)波動(dòng)。同時(shí),該梯度設(shè)置可避開(kāi)系統(tǒng)中碳酸根對(duì)目標(biāo)陰離子測(cè)定的干擾。

    2.3 標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)和檢出限

    在優(yōu)化的色譜條件下,配制 F-、Cl-、NO2-、Br-、NO3-、SO42-、PO43-的系列標(biāo)準(zhǔn)工作溶液,以各化合物的峰面積(Y)對(duì)其對(duì)應(yīng)的質(zhì)量濃度(X)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn),得到回歸方程和相關(guān)系數(shù)。以3倍信噪比(3S/N)確定方法的檢出限(LOD),以10倍信噪比(10S/N)確定方法的定量限(LOQ),結(jié)果見(jiàn)表2。

    表2 7種陰離子的線(xiàn)性范圍、回歸方程、相關(guān)系數(shù)、檢出限及定量限

    2.4 方法重復(fù)性

    稱(chēng)取同一份樣品,制備得到6份樣品溶液,以6次測(cè)定的7種目標(biāo)物峰面積RSD考察重復(fù)性,結(jié)果見(jiàn)表3,7種目標(biāo)物峰面積RSD范圍為0.46%~7.18%,說(shuō)明該方法的重復(fù)性良好。

    表3 7種陰離子重復(fù)性試驗(yàn)結(jié)果

    2.5 溶液穩(wěn)定性

    配制同一份樣品溶液,在擬定色譜條件下,分別分析 0 ,4 ,8 ,12 ,24 ,32 ,48 h 后目標(biāo)物含量,結(jié)果如表4所示,7種陰離子在0~48 h內(nèi)含量穩(wěn)定,峰面積RSD在0.47%~1.61%之間。

    表4 樣品溶液中陰離子峰面積變化

    2.6 方法的加標(biāo)回收率和精密度

    取適量樣品,分別添加不同濃度的7種陰離子混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,將混合后含有標(biāo)準(zhǔn)混合溶液的樣品在冷凍干燥器中凍干,作為加標(biāo)回收樣品進(jìn)行回收率和精密度試驗(yàn)。三個(gè)添加水平下每個(gè)平行測(cè)定6次。結(jié)果如表5所示,不同水平下各待測(cè)物的平均回收率為94.0%~104.0%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.5%~5.7%,表明該方法具有良好的準(zhǔn)確性和可靠性。

    表5 準(zhǔn)確度和精密度試驗(yàn)結(jié)果(n=6)

    2.7 方法比對(duì)驗(yàn)證

    取適量樣品,分別添加不同濃度的7種陰離子混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,將混合后含有標(biāo)準(zhǔn)混合溶液的樣品在冷凍干燥器中凍干,作為方法比對(duì)驗(yàn)證加標(biāo)樣品。加標(biāo)寄送給9家參與比對(duì)試驗(yàn)單位,按照上述試驗(yàn)方法,各單位分別對(duì)樣品中 F-、Cl-、NO2-、Br-、NO3-、SO42-、PO43-含量進(jìn)行測(cè)定。其中3家單位采用賽默飛離子色譜、3家單位采用瑞士萬(wàn)通離子色譜、3家單位采用盛瀚離子色譜系統(tǒng)開(kāi)展比對(duì)試驗(yàn)。試驗(yàn)結(jié)果如表6所示,9家單位測(cè)得結(jié)果接近,可見(jiàn)該方法在不同儀器分析平臺(tái)下測(cè)定石墨烯粉體中 F-、Cl-、NO2-、Br-、NO3-、SO42-、PO43-含量具有很高的準(zhǔn)確性。

    表6 9家單位樣品比對(duì)試驗(yàn)結(jié)果

    3 結(jié)束語(yǔ)

    建立了離子色譜法測(cè)定石墨烯粉體中F-、Cl-、NO2-、Br-、NO3-、SO42-、PO43-的分析方法,該方法操作簡(jiǎn)單,檢出限低、準(zhǔn)確度和精密度高,對(duì)于提高我國(guó)產(chǎn)品質(zhì)量和技術(shù)水平具有非常積極的意義,可廣泛用于石墨烯樣品的分析,也可為石墨烯行業(yè)相關(guān)行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)與國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)的制定提供參考。

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