• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    包頭市南郊污灌區(qū)農田表層土壤輕稀土平面空間分布特征

    2015-09-07 00:00張慶輝劉興旺程莉朱晉趙捷同麗嘎
    天津農業(yè)科學 2015年7期
    關鍵詞:分布特征

    張慶輝+劉興旺+程莉+朱晉+趙捷+同麗嘎+賀曉慧+烏云塔娜

    摘 要:研究包頭市南郊污灌區(qū)農田表層土壤輕稀土(Light rare earths,LREE)元素鑭(La)、鈰(Ce)、鐠(Pr)、釹(Nd)、釤(Sm)和銪(Eu)分布特征,旨在為污灌區(qū)農田土壤環(huán)境質量評價及外源LREE污染修復提供依據(jù)。采集包頭市南郊污灌區(qū)農田表層土樣,測定樣品中LREE含量,將LREE土壤背景值作為污灌區(qū)農田土壤外源LREE元素積累的參照基準值,分析土壤LREE空間分布規(guī)律。南郊污灌區(qū)整個研究區(qū)土壤LREE含量范圍為131.86~241.41 mg·kg-1,是河套土壤LREE背景值129.54 mg·kg-1的1.02~1.86倍,整個研究區(qū)土壤LREE含量的平均值為182.77 mg·kg-1,是背景值的1.41倍。依據(jù)研究區(qū)所有取樣點制作的LREE等值線分布圖顯示,人類活動使污灌區(qū)農田土壤LREE超量積累,應該重視外源LREE在污灌區(qū)農田土壤環(huán)境中的累積性變化,它對污灌區(qū)農田土壤生態(tài)環(huán)境具有不可忽視的潛在生態(tài)風險。

    關鍵詞:輕稀土;分布特征;平面空間;農田表層土壤;污灌區(qū)

    中圖分類號:S159 文獻標識碼:A DOI 編碼:10.3969/j.issn.1006-6500.2015.07.009

    Abstract: This paper studied characteristics of Light rare earths(LREE, include La,Ce,Pr,Nd,Sm and Eu)distribution in farmland surface soil of sewage irrigation in Southern suburbs of Baotou(SSBT), providing a scientific basis to evaluation of the soil environmental quality of sewage irrigated and repair of LREE pollution in soil. Stream farmland surface soils samples were collected in SSBT, to determine the content of LREE. Taking soil background value of the LREE as reference values for sewage irrigated farmland, spatial distribution of LREE in soil was analyzed. The results showed that the content of LREE in SSBT was 131.86~241.41 mg·kg-1, the average total content of LREE was 182.77 mg·kg-1,it was 1.41 times than background value 129.54 mg·kg-1. According to LREE contour map of all sampling points, LREE has obvious ribbon enrichment distribution in space, it indicates that there are the plane spatial variation of accumulation and enrichment of exogenous LREE in farmland surface soil. There is full enrichment LREE in the sewage irrigation area because human activities lead to excess accumulation of exogenous LREE in the farmland surface soil of sewage irrigation, external LREE has the potential ecological risk to farmland surface soil ecological environment in SSBT and this cannot be ignored.

    Key words:Light rare earths(LREE); distribution; two-dimensional space; farmland surface soil;sewage irrigation area

    輕稀土(Light rare earths,LREE)通常指鑭(La)、鈰(Ce)、鐠(Pr)、釹(Nd)、钷(Pm)、釤(Sm)和銪(Eu)等7種稀土元素,這些元素具有較低的原子序數(shù)和較小質量,其中钷在地殼中的豐度微乎其微,在農田土壤輕稀土元素含量研究中不做探討。

    中國是世界稀土生產第一大國[1],主導著全球稀土原料供應市場[2](占稀土供應市場份額的95%[3]),其中世界上最大的白云鄂博鐵-輕稀土-鈮共生礦床[4]富含La、Ce、Sm和Eu 等輕稀土元素,占全國儲量80%、世界儲量38%以上。La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu等輕稀土金屬主要用于[5-6]農用稀土微肥、治療癌癥特效藥、化學反應催化劑、玻璃拋光粉、精密光學玻璃、光纖放大器、航空航天和深海載人潛水器特種合金,等等,其中國際空間站阿爾法磁譜儀中的釹鐵硼磁體就由中國包頭生產,全球核電站中核反應堆控制棒Sm-149需求量的95%由中國供給。由于輕稀土金屬具有這種特殊用途,使稀土礦產資源開發(fā)在既為中國經濟發(fā)展做出重要貢獻,也為世界科技進步和經濟發(fā)展做出卓越貢獻,無論是以贛州重稀土還是以包頭輕稀土為代表的金屬生產,其過程中產生的“三廢”[7]以及隨之擴散到產區(qū)土壤中的大量外源LREE,均可造成土壤污染,降低土壤質量,嚴重影響到當?shù)亟洕鐣c生態(tài)環(huán)境建設的可持續(xù)發(fā)展。

    稀土元素的特征電子層結構[Xe]4f0~145d0~16s2趨于形成相對穩(wěn)定的三價陽離子,故稀土離子化學性質及生物效應具有高度的相似性,但同時由于各稀土元素的氧化還原性能、水解反應常數(shù)、配合物穩(wěn)定常數(shù)的差異以及pH值、溫度、濕度、鹽度等環(huán)境因素的影響,使輕重稀土的毒性存在差異[8]。稀土離子RE3+與Ca2+在性質和結構等方面都很相似,因而稀土又稱 “超級鈣”[9],能取代生物體內的結合鈣[10]并導致細胞損傷甚至凋亡,具有毒性效應。毒性效應指毒性重金屬、有機污染物等毒物或藥物對機體所致有害的生物學變化,如痙攣、致畸、致癌或致死等效應,例如源于日本的“痛痛病”、“水俁病”,分別是毒性重金屬Cd、Hg產生生態(tài)毒性效應的典型案例。由毒性重金屬污染引起的緩變型地球化學災害[11]已經成為全球性問題,尤其是像中國這樣的發(fā)展中國家[12]更不能忽視。任何一種稀土元素都不是生物生長必需元素,稀土金屬類屬于毒性重金屬,與重金屬污染機制一樣具有“低促高抑”的毒物興奮效應,并通過食物鏈放大效應威脅人體健康[13]。中國在稀土金屬生產過程中排入環(huán)境的微量稀土元素對環(huán)境的污染和重金屬[14]、酸雨[15]一樣,成為全世界重要的環(huán)境問題[16],因而土壤外源稀土元素的環(huán)境問題已成為繼重金屬元素[17]和持久性有機污染物[18]環(huán)境問題后又一個新的研究熱點[19]。

    近年來關于包頭市外源稀土元素對當?shù)厣鷳B(tài)環(huán)境影響的研究已取得不少詳實可靠的成果,如徐清等[20]證實,麻池鎮(zhèn)南部城梁一帶表層土壤稀土污染已呈現(xiàn)由點源向面源(條帶狀,屬于四道沙河污灌區(qū))污染變化的趨勢,表層土壤LREE含量分布特征的高度一致性與當?shù)叵⊥廉a業(yè)和鋼廠尾礦堆積與排放有著密切關系;張慶輝等[21-22]證實包頭市南郊四道沙河污灌區(qū)部分農田LREE總量達189.48 mg·kg-1,是河套地區(qū)土壤稀土背景值總量135.53mg·kg-1[20]的1.40倍,表現(xiàn)為非常明顯的LREE富集型。但這些研究過程的取樣密度及研究精度較低,因而本研究在此基礎上進行了密度為5個·km-2的組合大樣(每10個小樣組合為1個大樣)的階段性采樣,詳細分析、揭示污灌區(qū)農田土壤外源LREE元素在水平方向上的分布特征,以期為包頭市農田土壤稀土污染預警和污染水平評價等提供更加詳實的理論參考。

    1 材料和方法

    1.1 研究區(qū)概況

    包頭市是中國重要的基礎工業(yè)基地和全球輕稀土產業(yè)中心,被譽為“草原鋼城,稀土之都”,地處黃河之濱,地理坐標范圍為109°15′12″~111°26′25″E,40°14′56″~42°43′49″N,屬于溫帶季風半干燥氣候。年平均氣溫為6.5 ℃,12月底至1月初氣溫最低,平均為0.735 ℃,最熱在6月底至7月初,最高溫度34.7 ℃。年平均降水量為300~350 mm,7—8月份降水量約占年降水量的54%,枯水年僅131.5 mm;年平均蒸發(fā)量2 094 mm。

    研究區(qū)范圍北起京包—包蘭鐵路線,南至黃河北岸自然界限,西起昆都侖河東岸自然界限,東至濱河開發(fā)區(qū)的西邊界及小白河濕地。該區(qū)基本上從小白河西進水閘到黃河乳牛場之間的連線為界,東部為四道沙河污灌區(qū),以自流灌溉為主;西南部為昆都侖河污灌區(qū),以小型水泵提灌為主。海拔高度在1 011~1 003m之間。污灌區(qū)土質多為砂壤土、砂土和灌淤土,滲透力強。表層土(0~25 cm) pH值為7.02[23]。研究區(qū)內種植農作物的灌溉用水都是污水渠的污水;種植的糧食作物主要有玉米、小麥等。

    1.2 樣品采集與分析方法

    1.2.1 樣品采集 研究區(qū)農田地勢平坦、土壤較均勻,并以當?shù)剞r戶為單位劃分成面積較小的田塊,故采樣方法選定采用“梅花形”[22]取樣,取樣區(qū)范圍如圖1所示。每2 000 m2內的農田田塊內按“梅花形”布置并采取10個土壤小樣(采樣深度0~20 cm),每10個土壤小樣采用四分之一縮分法組合成1個土壤大樣,共采集土壤大樣樣品36個。土壤樣品帶回實驗室自然陰干,用尼龍篩截取0.15 mm粒級的樣品,用于測定稀土元素(LREE)。

    1.2.2 分析方法 對LREE分析采用等離子質譜法,在Perkin-Elmer Elan 6000型等離子質譜儀( ICP-MS)上完成,整個分析過程均進行了系統(tǒng)的質量保證。對每個樣品的目標元素進行7次平行測定,測定稀土元素含量的相對標準偏差(RSD%)范圍均小于5%,分析精度達到試驗要求。

    1.3 數(shù)據(jù)處理

    試驗數(shù)據(jù)用Excel軟件進行分析;用MapGIS 67 軟件制作空間插值樣品含量等值線圖。

    2 結果與分析

    在本項目階段性研究過程中,研究區(qū)(K和S研究區(qū))共取土壤組合樣品36個,樣品分析結果如表1。研究區(qū)細分為昆都侖河(K)、四道沙河(S)污灌區(qū),農田土壤LREE含量特征如表2、表3。

    在表1中,南郊污灌區(qū)整個研究區(qū)第一階段采集土壤樣品總數(shù)36個,土壤LREE總量范圍在131.86~241.41 mg·kg-1,是背景值129.54 mg·kg-1的1.02~1.86倍,整個研究區(qū)土壤LREE含量的平均值為182.77 mg·kg-1,是背景值129.54 mg·kg-1的1.41倍。最大平均值是背景值的1.86倍。

    昆都侖河污灌區(qū)(表1中1~9號樣,圖1中的K研究區(qū),9個樣)土壤LREE含量范圍為131.93~218.62 mg·kg-1,最大值是河套土壤LREE背景值129.54 mg·kg-1的1.02~1.69倍;平均含量為176.89 mg·kg-1,是河套土壤LREE背景值的1.37倍。最大值是背景值的1.39倍。

    四道沙河污灌區(qū)(圖1中的S研究區(qū),27個樣)土壤LREE含量范圍為136.31~241.41 mg·kg-1,是河套土壤LREE背景值129.54 mg·kg-1的1.05~1.86倍;平均含量184.74 mg·kg-1,是河套土壤LREE背景值129.54 mg·kg-1的1.43倍。最大值是背景值的1.86倍。

    對上述兩個相對獨立的污灌區(qū)(圖1中K、S研究區(qū))農田土壤鑭平均值差別較大的原因分析如下:

    昆都侖河污灌區(qū)位于該河下游,河槽內污灌取水口最高水位海拔高度986.36 m,比污灌區(qū)農田平均海拔高度992 m低5.64 m,因而當?shù)夭捎盟锰峁喾绞焦喔龋ㄈ∷谔峁帱c揚水高程為7.76 m)。昆都侖河流域大部分的排污口都在鐵路線以北,污水中稀土元素主要以懸浮態(tài)和溶解態(tài)形式(懸浮態(tài)>溶解態(tài))[25]在水中遷移。昆都侖河污灌區(qū)農田土壤輕稀土含量低于四道沙河污灌區(qū)農田土壤輕稀土含量,原因可能涉及堿性環(huán)境地球化學障、濕地生態(tài)系統(tǒng)和人為確定提灌時間三個因素。

    (1)堿性環(huán)境地球化學障。昆都侖河這種季節(jié)性很強的河槽區(qū)段,經常是雨季大水浸漫[26]、旱季排水不良,水動力復雜多變,到夏季炎熱少雨時當?shù)卣舭l(fā)量(年平均蒸發(fā)量2 094 mm)遠遠大于降雨補充量,使河水流量大大降低,在強烈蒸發(fā)作用下形成近似于鹽漠環(huán)境[27]的裸露河槽,鹽堿化程度迅猛提高[28],使土壤-水系沉積物中含堿量很高,進而提高流經該段河槽污水的pH 值。隨著pH值的升高,河槽中土壤-水系沉積物對輕稀土RE3+的吸附量逐漸增大,而且弱堿性或堿性更有利于吸附[29]。通過河槽土壤-水系沉積環(huán)境pH 值的提高形成的堿性環(huán)境地球化學障,加強了河槽土壤-水系沉積物對污水中輕稀土RE3+的吸附,降低了污水中的LREE含量。

    (2)河槽濕地生態(tài)系統(tǒng)。昆都侖河污灌區(qū)提灌點以上的河槽寬(300~500 m)、水流流速變緩,該河段生長大量小葉錦雞兒、蘆葦,形成小型的河漫灘、河心灘小葉錦雞兒-蘆葦濕地生態(tài)系統(tǒng)。當通過上游污水口排入昆都侖河的污水經過這些濕地生態(tài)系統(tǒng)時,植物發(fā)達的根系等以過濾、吸收等方式富集RE3+,從而去除污水中一部分輕稀土RE3+,降低了污水中LREE含量。至于地球化學障和濕地生態(tài)系統(tǒng)作用如何影響該段河槽濕地土壤、水系沉積物中LREE含量及其分布特征,還有待于開展專門研究。

    (3)人為確定提灌時間。昆都侖河污灌區(qū)通過提灌方式灌溉,提灌時,農民會詳細觀察水質的清澈度,如果水太混濁,農民就不提灌了。污灌區(qū)農民多年來在當?shù)睾舆吷畈⒗迷摵游鬯?,他們對河流污水水質變化特征有比較明確的認識。

    上述3個方面的可能性因素,造成本研究區(qū)昆都侖河污灌區(qū)(圖1中的K研究區(qū))農田土壤LREE平均含量為176.89 mg·kg-1,低于四道沙河污灌區(qū)土壤LREE平均含量(184.74 mg·kg-1)。

    四道沙河污灌區(qū)(圖1中的S研究區(qū))利用污水的方式為自流灌溉。四道沙河污灌區(qū)屬于四道沙河及其中、上游的支流區(qū),河槽寬度一般為3~6 m,這兩個自然因素決定了河內灌溉農田的污水沒有自然凈化的過程,年季污水混濁度沒有什么區(qū)別。河槽高度或高于灌溉區(qū)農田高度、或基本一致、或稍低1~2 m。在河槽稍低于灌溉農田的區(qū)段,只加上攔水小堤或小水閘就都能達到自流灌溉。因此污灌時污水挾裹懸浮物一起涌入灌溉區(qū)農田。這種情況形成了該灌溉區(qū)農田土壤LREE平均含量高達184.74 mg·kg-1。

    對圖1中K、S兩個研究區(qū)所有取樣點輕稀土元素La、Ce、Pr、Nd、Sm和Eu等值線分布圖分析表明,各個輕稀土元素在空間上具有明顯的帶狀富集特征,反映了研究區(qū)微地形高度的差異引起外源LREE在水平方向上積累富集的平面空間差異性。在上述區(qū)域后續(xù)的研究中,計劃還要進一步加密取樣點并適當布置土壤剖面,以提高研究精度,揭示輕稀土在污灌區(qū)的三維空間分布規(guī)律。

    3 討 論

    3.1 輕稀土元素對農田土壤等生態(tài)環(huán)境的影響

    進入土壤的稀土絕大部分被土壤吸附和絡合,植物能吸收利用的可交換態(tài)占稀土總量的9%[30],積累量增加,可交換態(tài)稀土量也隨之增加,土壤-植物系統(tǒng)中的糧食、蔬菜類吸收稀土元素的含量理所當然地增加,并通過生物鏈的放大作用而影響人體健康。

    3.2 輕稀土元素對土壤酶及土壤微生物的影響

    La是稀土元素系列中化學性質最活潑的元素,其生態(tài)毒性在稀土元素系列中也比較有代表性。土壤酶能加速土壤中腐殖質的合成和分解、各類有機物質水解和轉化、有機質和某些無機質的氧化-還原等許多重要的生化過程。土壤有效態(tài)La在直接破壞土壤結構的同時[31]還破壞土壤酶的動態(tài)平衡性,因為La占據(jù)酶的活性中心,導致土壤酶活性降低[32],如果高劑量(≥50 mg·kg-1)[33]施加外源稀土RECl3·6H2O (含La、Ce、 Nd、 Sm、Dy、Yb的氯化物),可顯著降低土壤磷酸酶活性,從而影響土壤 P 的吸附特性和供給,使植物缺乏必需營養(yǎng)元素而影響正常生長;當La劑量增至 20 mg·kg-1時,玉米根際有效 P 含量[34]的富集效應就顯著減弱。La對土壤N含量[35]也有類似影響。而研究區(qū)土壤La含量的平均值為41.63 mg·kg-1,根據(jù)上述已有研究成果,研究區(qū)外源La對土壤酶活性必然有明顯的影響。

    輕稀土元素在高濃度下能降低土壤生物活性,導致土壤肥力水平降低,當土壤La積累至150 mg·kg-1 [36]時,土壤細菌、放線菌和自生固氮菌對La毒性的敏感性均大于真菌,引起土壤中各類微生物群落結構和群落多樣性的變化[37],進而降低土壤活力。因而研究區(qū)如何預防農田土壤外源稀土元素的增加,是生態(tài)農業(yè)建設中應該密切關注的內容。

    3.3 輕稀土元素對植物的影響

    通過對擬南芥[38]、蠶豆[39]、小麥[40]的試驗證實,稀土元素明顯抑制植物毛細根的發(fā)育和主根生長,其中小麥根系中富含輕稀土元素,稀土含量與土壤pH值呈現(xiàn)出密切的負相關關系。La3+、Sm3+隨濃度升高(從0.6,4,8,12到16 mmol·L-1)[41]對蠶豆幼苗生長的抑制作用增強。對蘿卜、油菜、番茄、萵苣、小麥、卷心菜和黃瓜施用La2O3(含量為2 000 mg·L-1)納米級顆粒物混懸劑,這些蔬菜的毛細根發(fā)育和主根伸長都受到La元素嚴重抑制[42],且對根尖細胞具有遺傳毒性[43]。Ce3+、La3+對竹葉眼子菜的毒性強度為Ce3+> La3+,致死濃度Ce3+為3~5 mg·L-1、La3+為7~10 mg·L-1 [44]。

    勞秀榮等[45]在山東省廣泛性棕壤、褐土中種植玉米,玉米成熟時發(fā)現(xiàn),根稀土含量是籽粒含量的3.1倍之多,稀土含量平均順序為根>葉>莖>籽粒。黃淑峰等[46]證實Ce3+、Sm3+、Eu3+等混合硝酸鹽稀土化合物對玉米根尖細胞表現(xiàn)出一定的聯(lián)合毒性作用。祁俊生[47]證實玉米和水稻植物體各部位稀土(La,Ce,Nd)含量分布一般規(guī)律為根>葉>莖>果實;單一稀土在根部的分布特征是La>Ce>Nd,在葉、莖、果實的分布特征是Ce>La>Nd。水稻植株各器官對土壤稀土的累積能力[48]依次為根>葉>莖>穗軸、谷殼>籽粒。

    稀土元素對擬南芥、蠶豆、小麥、玉米、水稻等模式植物及常見蔬菜的毒性效應都具有普遍意義,因而研究成果對于本研究區(qū)稀土農田土壤生態(tài)環(huán)境的稀土預警具有普遍的借鑒和參考價值。外源LREE對研究區(qū)農作物及其通過食物鏈對人體健康的影響,是本項目下一步繼續(xù)研究的內容。

    3.4 輕稀土元素對動物的影響

    采用S1上海梨形四膜蟲[49]進行輕稀土La3+、Sm3+ 24 h和96 h生長毒性試驗表明,隨著濃度升高(從1,10,25,50到100 mg·L-1),稀土子表現(xiàn)出毒性大小順序為Sm3+> La3+,稀土離子濃度較高時梨形四膜蟲分裂均受到抑制。李遠偉等[50]還證實,不同劑量La與200 mg·kg-1 Cu、600 mg·kg-1 Cu 復合脅迫時,蚯蚓受到的環(huán)境脅迫作用增強。

    何萍等[51]證實La對成年Wistar大鼠的肌肉接頭和交感神經節(jié)突觸傳遞具有一定的不良影響。細胞核是細胞中最重要的細胞器,它直接關系到遺傳信息傳遞、基因表達、生物大分子的合成與代謝等。對5周齡雄性封閉群(ICR)小鼠灌喂10,20,40 mg·kg-1稀土元素La3+、Ce3+、Nd3+ 6周[52]后,觀測到其主要累積于生物體肝臟,除大量蓄積在細胞核中[53],還存在于線粒體中[54]。用生理鹽水和2.0,5.0,20.0 mg·kg-1的混合農用稀土“常樂”(La2O3=30.48%, CeO2 =54.67%,Pr6O11=6.05%,Nd2O3=8.8%)對Wistar大鼠連續(xù)灌胃3個月[55]后證實,20.0 mg·kg-1組肝細胞索排列顯著紊亂,膽小管附近有較多電子密度高的致密體及溶酶體,而且濃度升高到5 mg·kg-1[56]以后,稀土對大鼠腎臟的不良影響還會逐漸增大。

    輕稀土元素對動物的生殖毒性比其它生化指標較為敏感,故其對生殖系統(tǒng)的影響備受關注。比如環(huán)腺苷酸(cAMP:Cyclic Adenosine Monophosphate)是一種具有細胞內信息傳遞作用的小分子,在劑量為400 mg·kg-1的稀土鑭(LaCl3)[57]的作用下,小鼠睪丸中cAMP含量降低抑制睪酮的分泌,造成睪丸生精障礙和精子質量下降;將40只成年雄性小鼠[58]隨機分成對照組、低( 25 mg·kg-1) 、中(50 mg·kg-1) 、高 (100 mg·kg-1) 劑量組,每4 d腹腔注射 1 次,飼養(yǎng) 35 d后證實,高劑量LaCl3抑制了小鼠精子數(shù)量和質量;中劑量LaCl3能使小鼠精子數(shù)量減少、造成損傷。若將200 mg·kg-1·d-1和800 mg·kg-1·d-1兩種劑量Ce(NO3)3以隨飼料攝入染毒與腹腔注射急性染毒兩種方法[59]應用于不同雄性小鼠,證實雄性小鼠精子畸形率均顯著高于對照組,后期(30 d和45 d)尤為明顯。若以不同劑量的混合稀土(為硝酸鹽,其氧化物總含量≥38%,其中氧化物La、Ce、Pr、Nd分別占氧化物總含量的25%~30%、40%~50%、5%、16%)對小鼠腹腔注射連續(xù)染毒10 d[60]后證實,400 mg·kg-1·d-1以上的稀土處理對超排卵數(shù)、活卵數(shù)、成熟卵數(shù)和孤雌活化率均具有明顯抑制作用,且受精率也降低。

    由于四膜蟲、蚯蚓和實驗鼠都屬于模式生物,稀土元素在其體內表現(xiàn)出的毒性效應與人體非常相似,所以研究成果對于稀土選冶型城市農田稀土污水灌溉區(qū)正確認識稀土元素對人體健康的危害、預防具有重要的理論借鑒意義。稀土對動物基因和生殖系統(tǒng)等的毒性作用,既影響動物種群的質量也影響種群結構的數(shù)量。因此,稀土元素對人類的毒性影響,既會影響稀土工業(yè)產區(qū)當代居民的身體健康,更嚴重的是還會通過遺傳而影響后代人的正常發(fā)育及健康等。

    有關外源LREE通過污灌區(qū)農田的土壤-植物(糧食和蔬菜)系統(tǒng)而進入人體(當?shù)鼐用瘢┑腖REE含量及其累積過程的等定量分析與詳細研究,在本項目的后續(xù)研究中將進一步深入揭示。

    4 結 論

    整個研究區(qū)土壤LREE總量范圍為131.86~241.41 mg·kg-1,是背景值129.54 mg·kg-1的1.02~1.86倍,整個研究區(qū)土壤LREE含量的平均值為182.77 mg·kg-1,是背景值129.54 mg·kg-1的1.41倍,最大值是背景值的1.86倍。輕稀土元素在空間上具有明顯的帶狀富集分布特征,這表明外源稀土元素在農田表層土壤中積累富集的平面空間差異性。稀土元素對人類健康有毒性作用,更嚴重的是遺傳毒性會影響后代人的正常發(fā)育及健康等。人類活動使污灌區(qū)農田土壤輕稀土元素超量積累,應重視外源輕稀土元素在污灌區(qū)農田土壤環(huán)境中的累積性變化,它對污灌區(qū)農田土壤生態(tài)環(huán)境具有不可忽視的潛在生態(tài)風險。

    致謝:感謝郭殿繁、王銘、楊德彬、皇學良,穆卓宇、劉媛媛、馮林婷、金慧亮、蘇龍、高文邦、杭韋韋,劉強、呂偉、安呈祥等在野外采樣、室內樣品制作及數(shù)據(jù)處理等工作過程中的積極參與和辛勤勞動。感謝審稿專家及編輯提出的寶貴意見。

    參考文獻:

    [1] Jost W. Rare earth elements in China: Policies and narratives of reinventing an industry[J].Resources Policy,2013,38:384-394.

    [2] Du X Y, Graedel T E. Uncovering the end uses of the rare earth elements[J].Science of the Total Environment,2013,461/462:781-784.

    [3] Nilanjana Das, Devlina Das. Recovery of rare earth metals through biosorption:An overview [J].Journal of Rare Earths, 2013,31(10):933-943.

    [4] Wang L Q, Liang T, Zhang Q N, et al .Rare earth element components in atmospheric particulates in the Bayan Obo mine region[J].Environmental Research,2014,131:64-70.

    [5] Veronica G, Davide A L, Vignati C L, et al. Environmental fate and ecotoxicity of lanthanides: Are they a uniform group beyond chemistry[J]. Environment International,2014,71:148-157.

    [6] Adibi N, Lafhaj Z, Gemechu,E D, et al. Introducing a multi-criteria indicator to better evaluate impacts of rare earth materials production and consumption in life cycle assessment[J].Journal of Rare Earths,2014,32(3):288-292.

    [7] Liao C S, Wu S, Cheng F X, et al. Clean separation technologies of rare earth resources in China[J].Journal of Rare Earths,2013,31(4):331-336.

    [8] 顧雪元,王曉蓉,顧志忙.稀土在土壤-植物系統(tǒng)中的分餾效應及影響因素[J].環(huán)境科學,2002,23(6):74-78.

    [9] Zhang L P, Chen M, Yang P. Effects of ytterbium on outward K+currents in NIH3T3 cell[J].Chinese Science Bulletin, 2010,55(3):246-250.

    [10] 鳳志慧,王璽,張孫曦,等.稀土元素La、Gd和Ce對培養(yǎng)大鼠細胞生物學效應的研究[J].中華核醫(yī)學雜志,2001,21(2):111-114.

    [11] 陳明,馮流,周國華,等.緩變型地球化學災害:特征、模型和應用[J].地質通報,2005,24(10/11):916-921.

    [12] Li Z Y, Ma Z W, Tsering Jan van der Kuijp, et al. A reviewof soil heavymetal pollution frommines in China: Pollution and health risk assessment[J].Science of the Total Environment,2014,468/469:843-853.

    [13] 胡瀟瀟,李建龍,楊紅飛,等.張家港市土壤-水稻系統(tǒng)重金屬積累與轉移特征分析[J].天津農業(yè)科學, 2012,18(4):40-46.

    [14] 高巍,耿月華,趙鵬,等.不同小麥品種對重金屬鎘吸收及轉運的差異研究[J].天津農業(yè)科學, 2014,20(10):55-59.

    [15] 杜宇萍,王麗紅,周青,等.鑭和酸雨對大豆幼苗根系抗氧化系統(tǒng)復合影響[J].稀土,2015,36(1):6-12.

    [16] Sun Z G, Wang L H, Zhou Q, et al. Effects and mechanisms of the combined pollution of lanthanum and acid rain on the root phenotype of soybean seedlings[J].Chemosphere,2013,93:344-352.

    [17] 商海榮,劉長明,邵德智.不同土地利用狀況下土壤重金屬污染風險評估[J].天津農業(yè)科學,2014,20(5):57-63.

    [18] 陳文娟,謝勇平,張曉嬋,等.城市廢水暴露對食蚊魚肝臟 EROD 酶活性的影響[J].天津農業(yè)科學, 2014,20(2):54-59.

    [19] 章海波,駱永明,趙其國,等.香港土壤研究Ⅴ.稀土元素的地球化學特征[J].土壤學報,2006,43(3):383-388.

    [20] 徐清,劉曉端,湯奇峰,等.包頭市表層土壤多元素分布特征及土壤污染現(xiàn)狀分析[J].干旱區(qū)地理,2011,34(1):91-99.

    [21] 張慶輝,同麗嘎,程莉,等.污灌區(qū)農田表層土壤稀土元素分布特征[J].江西農業(yè)大學學報,2012,41(3):614-618.

    [22] 張慶輝,王貴,趙捷,等.包頭市四道沙河流域污灌區(qū)稀土元素分布特征[J].西北農林科技大學學報:自然科學版,2012,40(5):186-190,198.

    [23] 郭鵬然,賈曉宇,段太成,等. 稀土工業(yè)污染土壤對外源釷的吸附行為研究[J].環(huán)境科學,2009,30(10):3 061.

    [24] 高紅霞,王喜寬,張青,等.內蒙古河套地區(qū)土壤背景值特征[J].地質與資源,2007,16(3):209-212.

    [25] 何江,米娜,匡運臣,等.黃河包頭段水環(huán)境中稀土元素的形態(tài)及分布特征[J].環(huán)境科學,2004,25(2):61-66.

    [26] 馮廣平,姜卉芳,董新光,等.干旱內陸河灌區(qū)地面灌溉條件下土壤水鹽運動規(guī)律研究[J].灌溉排水學報,2006,25(3):82-84.

    [27] 鄧懷敏,吉力力·阿不都外力,葛擁曉.艾比湖干涸湖底鹽漠土壤環(huán)境特征分析[J].水土保持研究,2013,20(6):14-18,36.

    [28] 呂斯丹,陳衛(wèi)平,王美娥.模型模擬再生水灌溉對土壤水鹽運動的影響[J].環(huán)境科學,2012,33(12):4 100-4 107.

    [29] 何江,米娜,匡運臣,等.黃河沉積物對稀土元素的吸附特性研究[J].環(huán)境科學學報,2004,24(4):607-612.

    [30] 黃圣彪,李德成,王東紅,等.外源稀土在土壤中各形態(tài)的動態(tài)變化[J].環(huán)境科學,2001,23(2):117-119.

    [31] 褚海燕,朱建國,謝祖彬,等.外源鑭在紅壤中的有效性及其對土壤酸度的影響[J].稀土,2000,21(6):5-7.

    [32] 張威,張明,張旭東,等.土壤蛋白酶和芳香氨基酶的研究進展[J].土壤通報,2008,39(6):1 468-1 474.

    [33] Wang L Q,Liang T.Effects of exogenous rare earth elements on phosphorus adsorption and desorption in different types of soils[J].Chemosphere, 2014,103:148-155.

    [34] 徐星凱,王子健.稀土對玉米根際土壤 P 形態(tài)分布及生物有效性的影響[J].農業(yè)環(huán)境科學學報,2006,25(1):148-151.

    [35] 徐星凱,王子健.稀土對玉米根際土壤 N形態(tài)分布及生物有效性的影響[J].農業(yè)環(huán)境科學學報,2005, 24(6):1 104-1 108.

    [36] 姜照偉,翁伯琦,黃元仿,等.鑭對土壤微生物的影響[J].中國稀土學報,2008,26(4):498-502.

    [37] 李銳,劉瑜,褚貴新.不同種植方式對綠洲農田土壤酶活性與微生物多樣性的影響[J].應用生態(tài)學報, 2015(2):490-496.

    [38] WANG J R, WANG L, HU T, et al.Effects of lanthanum on abscisic acid regulation of root growth in Arabidopsis[J]. Journal of rare earths,2014,32(1):78-82.

    [39] Wang C R, He M, Shi W,et al. Toxicological effects involved in risk assessment of rare earth lanthanum on roots of Vicia faba L. seedlings[J].Journal of environmental sciences, 2011, 23(10):1 721-1 728.

    [40] Fang J, Wen B, Shan X Q,et al. Evaluation of bioavailability of light rare earth elements to wheat (Triticum aestivum L.) under field conditions[J].Geoderma,2007,141:53-59.

    [41] 孔志明,王永興,吳慶龍,等. 稀土金屬離子對蠶豆根尖微核率及對蠶豆早期生長發(fā)育的影響[J].農業(yè)環(huán)境保護,1998,17(3):97-100.

    [42] Ma Y H, Kuang L L, He X, et al. Effects of rare earth oxide nanoparticles on root elongation of plants[J].Chemosphere,2010,78:273-279.

    [43] 楊定明,費紅梅,景秀麗,等.彗星試驗評價硝酸鑭對蠶豆根尖細胞的遺傳毒性[J].農業(yè)環(huán)境科學學報,2008,27(6):2 387-2 390.

    [44] 王學,施國新,徐勤松,等.鑭、鈰及重金屬元素鉻、鋅對竹葉眼子菜的毒害作用[J].中國稀土學報,2004,22(5):682-686.

    [45] 勞秀榮,劉春生,楊守祥,等.玉米對稀土元素的吸收分布規(guī)律研究[J].植物學通報,1996,13(3):59-61.

    [46] 黃淑峰,李宗蕓,傅美麗,等.正交實驗設計法檢測 6 種硝酸稀土的遺傳毒性[J].農業(yè)環(huán)境科學學報,2007,26(1):150-155.

    [47] 祁俊生.稀土在玉米及水稻中吸收分布與積累規(guī)律研究[J].西南農業(yè)大學學報,2000,22(6):545-548.

    [48] 王立軍,胡靄堂,周權鎖,等.稀土元素在土壤-水稻體系中的遷移與吸收累積特征[J].中國稀土學報,2006,24(1):91-97.

    [49] 王永興,吳慶龍,王曉蓉,等.應用四膜蟲刺泡發(fā)射試驗方法評價金屬離子的毒性[J].中國環(huán)境科學,1998,18(5):446-449.

    [50]李遠偉,王應軍,高鵬,等.稀土元素鑭-銅脅迫下蚯蚓的抗氧化防御反應[J].安全與環(huán)境學報,2014,14(4):316-323.

    [51] 何萍,莫寧.氯化釤對大鼠頸上神經節(jié)煙堿傳遞的影響[J].中國臨床康復,2006,10(8):190-192.

    [52] Huang P L, Li J X, Zhang S H, et al. Effects of lanthanum, cerium, and neodymium on the nuclei and mitochondria of hepatocytes: Accumulation and oxidative damage[J].Environmental toxicology and pharmacology,2011,31:25-32.

    [53] 黃沛力,紅楓,陳怡,等.稀土離子對大鼠肝細胞核脂質過氧化的影響[J].中國稀土學報,2002,20(5):447-449.

    [54] 田蜜,曹麗歌,劉娜,等.鑭、鈰、釹對小鼠肝細胞線粒體的氧化損傷作用[J].生態(tài)毒理學報,2012,7(4):453-456.

    [55] 夏青,陳東,劉玉蓉,等.混合稀土“常樂”對大鼠肝臟的影響[J].稀土,2006,27(3):76-78.

    [56] 郝利銘,姜文華,董智勇,等.混合稀土常樂對Wistar大鼠腎臟影響的實驗研究[J].信陽師范學院學報:自然科學版,2007,20(4):445-447.

    [57] 劉高峰,胡小梅,唐寶定,等.稀土鑭對雄性小鼠睪丸cAMP和自由基的影響[J].光譜實驗室, 2012,29(3):1 680-1 683.

    [58] 劉高峰,胡小梅,王春景,等.氯化鑭對雄性小鼠精子質量及睪丸酶活力的影響[J].四川動物,2012,31(3):471-473.

    [59] 劉玉,陳祖義,王元興.稀土元素鈰(Ce)對雄性小鼠精子畸形率和血清睪酮分泌的影響[J].南京農業(yè)大學學報,2001,24(1):77-80.

    [60] 朱子玉,沈愛英,沈頌東.稀土對小鼠卵母細胞成熟和孤雌活化的影響[J].中國公共衛(wèi)生,2005,21(3):281-282.

    猜你喜歡
    分布特征
    組織霸凌的呈現(xiàn)形式及其差異性分析
    我國城市污水處理廠污泥中重金屬分布特征及變化規(guī)律
    五壘島灣海域石油烴分布特征
    池塘淤泥氮營養(yǎng)物質分布特征研究
    安徽省濉溪縣淺層地下高氟水的分布特征及影響因素分析
    国产av不卡久久| 观看免费一级毛片| 在线观看66精品国产| 亚洲精品在线观看二区| 亚洲av成人av| 日韩高清综合在线| 亚洲天堂国产精品一区在线| .国产精品久久| 国产三级在线视频| 欧美性感艳星| 99久久精品国产亚洲精品| 国产色爽女视频免费观看| 少妇高潮的动态图| 亚洲片人在线观看| 欧美黑人巨大hd| 桃色一区二区三区在线观看| 午夜视频国产福利| 欧美+亚洲+日韩+国产| 亚洲av美国av| 午夜老司机福利剧场| 欧美中文日本在线观看视频| 国产欧美日韩精品一区二区| 国产免费一级a男人的天堂| 我的女老师完整版在线观看| 国产精华一区二区三区| 久久久久久久亚洲中文字幕 | 国产成年人精品一区二区| 一个人观看的视频www高清免费观看| 成年免费大片在线观看| 赤兔流量卡办理| 色哟哟哟哟哟哟| 香蕉av资源在线| 欧美在线一区亚洲| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 国产一区二区在线观看日韩| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 成年免费大片在线观看| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 国产男靠女视频免费网站| 国产精品三级大全| 久久久国产成人免费| 老女人水多毛片| 亚洲经典国产精华液单 | 久久精品国产亚洲av天美| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 男人舔奶头视频| 国产精品三级大全| 麻豆成人午夜福利视频| 啦啦啦韩国在线观看视频| 国产精品98久久久久久宅男小说| 精品久久久久久久久亚洲 | 美女 人体艺术 gogo| 中文字幕久久专区| 成人国产一区最新在线观看| 乱人视频在线观看| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 少妇熟女aⅴ在线视频| 无遮挡黄片免费观看| 一个人免费在线观看的高清视频| 99热6这里只有精品| 真人做人爱边吃奶动态| 深夜a级毛片| 狠狠狠狠99中文字幕| 美女高潮的动态| 中文资源天堂在线| eeuss影院久久| 最近中文字幕高清免费大全6 | 最近最新中文字幕大全电影3| 在线天堂最新版资源| 宅男免费午夜| 能在线免费观看的黄片| 91九色精品人成在线观看| 久久精品人妻少妇| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 99久久精品国产亚洲精品| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 一级a爱片免费观看的视频| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 99久久精品国产亚洲精品| 欧美日本视频| 成人三级黄色视频| 亚洲精华国产精华精| 色av中文字幕| 全区人妻精品视频| 亚洲国产欧美人成| 国产v大片淫在线免费观看| 国产精品乱码一区二三区的特点| 亚洲欧美日韩无卡精品| 一个人观看的视频www高清免费观看| 久久精品国产亚洲av天美| 国产乱人伦免费视频| 热99在线观看视频| 午夜精品在线福利| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 日本免费一区二区三区高清不卡| 性色av乱码一区二区三区2| 欧美成人免费av一区二区三区| 久久久久久久久久成人| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 97热精品久久久久久| 国产在线精品亚洲第一网站| 国产爱豆传媒在线观看| 欧美zozozo另类| 亚洲国产精品久久男人天堂| 国产精品一区二区性色av| 九色成人免费人妻av| 成人性生交大片免费视频hd| 免费一级毛片在线播放高清视频| eeuss影院久久| 午夜福利在线观看吧| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 永久网站在线| 嫩草影院精品99| 亚洲欧美激情综合另类| 国内精品一区二区在线观看| 高清日韩中文字幕在线| 一进一出抽搐动态| 搞女人的毛片| 色吧在线观看| 欧美xxxx性猛交bbbb| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 国产高清激情床上av| 国产亚洲欧美在线一区二区| 国模一区二区三区四区视频| 三级毛片av免费| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 一本综合久久免费| 亚洲一区二区三区色噜噜| avwww免费| 国产精品精品国产色婷婷| 日韩亚洲欧美综合| 久久伊人香网站| 国产精品人妻久久久久久| 无遮挡黄片免费观看| 老鸭窝网址在线观看| 久久国产精品人妻蜜桃| 亚洲精品一区av在线观看| 岛国在线免费视频观看| 免费在线观看日本一区| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 嫁个100分男人电影在线观看| 日日夜夜操网爽| 亚洲成人精品中文字幕电影| 亚洲欧美清纯卡通| 中文字幕高清在线视频| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 国产欧美日韩一区二区精品| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 亚洲激情在线av| 国产淫片久久久久久久久 | 五月玫瑰六月丁香| 国产v大片淫在线免费观看| 小说图片视频综合网站| 色综合站精品国产| 日本在线视频免费播放| 大型黄色视频在线免费观看| 久久久久久久精品吃奶| 人人妻人人看人人澡| av国产免费在线观看| 嫁个100分男人电影在线观看| 午夜视频国产福利| 国产精品一及| 久久草成人影院| 亚洲国产高清在线一区二区三| 久久久久久大精品| av黄色大香蕉| 少妇人妻一区二区三区视频| 99riav亚洲国产免费| 看片在线看免费视频| www日本黄色视频网| 高清毛片免费观看视频网站| 国产成+人综合+亚洲专区| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 能在线免费观看的黄片| 一级黄色大片毛片| 欧美性感艳星| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 最好的美女福利视频网| 欧美成狂野欧美在线观看| 国产精品不卡视频一区二区 | 国产激情偷乱视频一区二区| 亚洲国产精品sss在线观看| 亚洲精品影视一区二区三区av| 亚洲avbb在线观看| 国产免费男女视频| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 88av欧美| 免费观看的影片在线观看| 尤物成人国产欧美一区二区三区| h日本视频在线播放| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 国产黄a三级三级三级人| 毛片女人毛片| 日韩欧美国产在线观看| 久久国产精品影院| 久久亚洲精品不卡| 亚洲av第一区精品v没综合| 美女高潮的动态| 内射极品少妇av片p| 国产精品一及| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 欧美又色又爽又黄视频| 日韩高清综合在线| 国产精品国产高清国产av| 国产成人福利小说| 精品久久久久久久久久久久久| 大型黄色视频在线免费观看| 毛片女人毛片| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 欧美黑人欧美精品刺激| 国产精品久久电影中文字幕| 97碰自拍视频| 成年人黄色毛片网站| 欧美+日韩+精品| 欧美黑人欧美精品刺激| 久久伊人香网站| 婷婷精品国产亚洲av在线| 色精品久久人妻99蜜桃| 少妇熟女aⅴ在线视频| 少妇的逼好多水| 午夜福利成人在线免费观看| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 久久午夜福利片| 在线国产一区二区在线| 久久精品影院6| 亚洲avbb在线观看| 少妇人妻一区二区三区视频| 欧美日韩福利视频一区二区| 国产精品98久久久久久宅男小说| 日本免费a在线| 脱女人内裤的视频| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 国产在线男女| 亚洲av美国av| 级片在线观看| 午夜福利欧美成人| 久久99热6这里只有精品| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 99久久无色码亚洲精品果冻| 日本熟妇午夜| 亚洲内射少妇av| 内地一区二区视频在线| 色在线成人网| 成人性生交大片免费视频hd| 999久久久精品免费观看国产| 18禁在线播放成人免费| 午夜视频国产福利| 日本精品一区二区三区蜜桃| av黄色大香蕉| 国产伦精品一区二区三区视频9| 国产日本99.免费观看| 亚洲第一区二区三区不卡| 91在线精品国自产拍蜜月| 成人一区二区视频在线观看| 97超视频在线观看视频| 精品人妻一区二区三区麻豆 | 国产黄片美女视频| 亚洲av一区综合| 成人欧美大片| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 亚洲精品日韩av片在线观看| 精品无人区乱码1区二区| 熟女电影av网| 中国美女看黄片| 一本综合久久免费| 国产三级黄色录像| 免费在线观看日本一区| 亚洲激情在线av| 级片在线观看| 国内揄拍国产精品人妻在线| 如何舔出高潮| 搡老岳熟女国产| 亚洲av免费高清在线观看| 成年版毛片免费区| 91久久精品国产一区二区成人| 亚洲中文日韩欧美视频| 亚洲国产欧美人成| av专区在线播放| 精品乱码久久久久久99久播| 男人狂女人下面高潮的视频| 在线观看av片永久免费下载| 嫁个100分男人电影在线观看| 国产毛片a区久久久久| 久久久久久大精品| 赤兔流量卡办理| 日本精品一区二区三区蜜桃| 亚洲人成网站高清观看| 亚洲,欧美精品.| 精品午夜福利视频在线观看一区| 精品久久久久久,| 成人av在线播放网站| 日本成人三级电影网站| 最近最新免费中文字幕在线| 99久久九九国产精品国产免费| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 可以在线观看毛片的网站| 高清日韩中文字幕在线| 亚洲美女搞黄在线观看 | 波多野结衣高清无吗| 日本一二三区视频观看| 国产精品亚洲一级av第二区| 精品久久久久久久末码| av天堂中文字幕网| 在线观看午夜福利视频| 国产视频一区二区在线看| av视频在线观看入口| 韩国av一区二区三区四区| 国产欧美日韩精品亚洲av| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 他把我摸到了高潮在线观看| 99久久成人亚洲精品观看| 搡老岳熟女国产| 日本黄色片子视频| 午夜影院日韩av| 久99久视频精品免费| 一区二区三区激情视频| 久久性视频一级片| 国产一区二区三区视频了| 99riav亚洲国产免费| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 99久久九九国产精品国产免费| 欧美日韩乱码在线| 成人永久免费在线观看视频| 国产黄色小视频在线观看| 中文字幕高清在线视频| 噜噜噜噜噜久久久久久91| a级一级毛片免费在线观看| 国产成年人精品一区二区| 老师上课跳d突然被开到最大视频 久久午夜综合久久蜜桃 | 成人性生交大片免费视频hd| 成人毛片a级毛片在线播放| 欧美成狂野欧美在线观看| 全区人妻精品视频| 成年人黄色毛片网站| 成人特级黄色片久久久久久久| 老鸭窝网址在线观看| 婷婷亚洲欧美| 中亚洲国语对白在线视频| 网址你懂的国产日韩在线| 最近中文字幕高清免费大全6 | 日韩中文字幕欧美一区二区| 男人的好看免费观看在线视频| 亚洲专区国产一区二区| 一本久久中文字幕| 欧美三级亚洲精品| 真人一进一出gif抽搐免费| 成年女人看的毛片在线观看| 国产淫片久久久久久久久 | 性色avwww在线观看| av福利片在线观看| 午夜福利视频1000在线观看| av天堂中文字幕网| 一本久久中文字幕| 人妻夜夜爽99麻豆av| 亚洲av免费高清在线观看| 国产极品精品免费视频能看的| 性色avwww在线观看| 国产精品亚洲一级av第二区| 久久九九热精品免费| 国产午夜福利久久久久久| 给我免费播放毛片高清在线观看| 永久网站在线| 日韩有码中文字幕| 精品人妻1区二区| 午夜激情欧美在线| 午夜免费成人在线视频| 免费在线观看成人毛片| 久久国产乱子伦精品免费另类| 欧美黄色淫秽网站| 少妇丰满av| 精品日产1卡2卡| 最新中文字幕久久久久| 别揉我奶头 嗯啊视频| 亚洲片人在线观看| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 色吧在线观看| 免费在线观看日本一区| 综合色av麻豆| 老司机深夜福利视频在线观看| 欧美日韩乱码在线| 精品福利观看| 久久久久国内视频| 1000部很黄的大片| 精品人妻熟女av久视频| 最好的美女福利视频网| 如何舔出高潮| 亚洲综合色惰| 看免费av毛片| 色综合站精品国产| 欧美乱色亚洲激情| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 成年版毛片免费区| 亚洲五月婷婷丁香| 久久热精品热| 美女高潮的动态| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 成年女人毛片免费观看观看9| 亚洲成人中文字幕在线播放| 内地一区二区视频在线| 亚洲av美国av| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 成人无遮挡网站| 动漫黄色视频在线观看| 欧美日韩福利视频一区二区| 欧美日本亚洲视频在线播放| 精品99又大又爽又粗少妇毛片 | 97热精品久久久久久| 亚洲国产高清在线一区二区三| 在现免费观看毛片| 亚洲精品在线观看二区| 精品午夜福利视频在线观看一区| 色综合亚洲欧美另类图片| 最近最新中文字幕大全电影3| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 9191精品国产免费久久| 久久久久久久精品吃奶| 亚洲电影在线观看av| 麻豆成人午夜福利视频| 人人妻人人澡欧美一区二区| 欧美极品一区二区三区四区| 宅男免费午夜| 99久久精品一区二区三区| АⅤ资源中文在线天堂| 亚洲无线观看免费| 天天躁日日操中文字幕| 999久久久精品免费观看国产| 熟女人妻精品中文字幕| 久久国产乱子免费精品| 级片在线观看| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 国产免费男女视频| 日韩欧美精品免费久久 | 最新在线观看一区二区三区| 久久亚洲精品不卡| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 国产一区二区在线av高清观看| 赤兔流量卡办理| 日韩欧美免费精品| 网址你懂的国产日韩在线| 美女cb高潮喷水在线观看| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 999久久久精品免费观看国产| 午夜福利视频1000在线观看| 亚洲精品亚洲一区二区| 欧美色欧美亚洲另类二区| 亚洲成人中文字幕在线播放| 亚洲天堂国产精品一区在线| 国产精品日韩av在线免费观看| 欧美乱色亚洲激情| 在线观看午夜福利视频| 久久热精品热| 国产v大片淫在线免费观看| www.色视频.com| 日韩大尺度精品在线看网址| 嫩草影院精品99| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 69av精品久久久久久| 亚洲成人免费电影在线观看| 日韩有码中文字幕| 日韩中字成人| 久久人妻av系列| 丰满乱子伦码专区| 激情在线观看视频在线高清| 亚洲av免费高清在线观看| 99国产极品粉嫩在线观看| 中出人妻视频一区二区| 亚洲av美国av| 搡老熟女国产l中国老女人| av视频在线观看入口| 熟女电影av网| aaaaa片日本免费| 日本 av在线| 中文字幕久久专区| 性色av乱码一区二区三区2| 精品不卡国产一区二区三区| 三级毛片av免费| 少妇被粗大猛烈的视频| 亚洲人成网站高清观看| 欧美一区二区亚洲| 99视频精品全部免费 在线| 一进一出抽搐动态| 在线观看一区二区三区| 国产探花在线观看一区二区| 亚洲av第一区精品v没综合| 国产亚洲精品久久久久久毛片| bbb黄色大片| 国产一区二区在线观看日韩| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 深爱激情五月婷婷| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 51国产日韩欧美| 国产不卡一卡二| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 亚洲av第一区精品v没综合| 日韩中文字幕欧美一区二区| 夜夜夜夜夜久久久久| 热99在线观看视频| 免费一级毛片在线播放高清视频| 99国产精品一区二区蜜桃av| 国内精品美女久久久久久| 首页视频小说图片口味搜索| 久久精品国产清高在天天线| 9191精品国产免费久久| 亚洲精品久久国产高清桃花| 97碰自拍视频| 国产av一区在线观看免费| 有码 亚洲区| 日本熟妇午夜| 久9热在线精品视频| 久久人人精品亚洲av| 精品人妻一区二区三区麻豆 | 久久人人精品亚洲av| 国产在视频线在精品| 90打野战视频偷拍视频| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 国产亚洲精品久久久com| 人人妻人人澡欧美一区二区| 国产综合懂色| 免费大片18禁| 国产一级毛片七仙女欲春2| 亚洲成a人片在线一区二区| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 真人做人爱边吃奶动态| 色精品久久人妻99蜜桃| 国产精品影院久久| 老师上课跳d突然被开到最大视频 久久午夜综合久久蜜桃 | 又爽又黄a免费视频| 欧美性猛交黑人性爽| 免费无遮挡裸体视频| 午夜精品久久久久久毛片777| 少妇被粗大猛烈的视频| 99久久精品一区二区三区| 99久久无色码亚洲精品果冻| 成人国产一区最新在线观看| 亚洲第一电影网av| 综合色av麻豆| 熟女电影av网| 男人狂女人下面高潮的视频| 久久精品影院6| 欧美激情久久久久久爽电影| 久久久国产成人免费| 一a级毛片在线观看| 国产av麻豆久久久久久久| 毛片一级片免费看久久久久 | 亚洲片人在线观看| 中文字幕av在线有码专区| 欧美成人一区二区免费高清观看| 午夜福利在线在线| 精品久久久久久成人av| 国产精品一及| 窝窝影院91人妻| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 日本免费一区二区三区高清不卡| 成年免费大片在线观看| 国内揄拍国产精品人妻在线| 99热这里只有是精品50| 男女之事视频高清在线观看| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 日韩欧美在线二视频| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 中文亚洲av片在线观看爽| 国产成人av教育| 亚洲激情在线av| 内射极品少妇av片p| 99精品久久久久人妻精品| 久久这里只有精品中国| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 99riav亚洲国产免费| 少妇人妻一区二区三区视频| 欧美潮喷喷水| 色精品久久人妻99蜜桃| 亚洲美女黄片视频| 免费人成在线观看视频色| 嫩草影院入口| 日本与韩国留学比较| 高潮久久久久久久久久久不卡| 91久久精品国产一区二区成人| 日韩欧美国产一区二区入口| 日本一本二区三区精品| 99国产精品一区二区蜜桃av| 欧美又色又爽又黄视频| 99热这里只有是精品50| 亚洲国产精品成人综合色| 亚洲 国产 在线| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 91在线精品国自产拍蜜月| 又粗又爽又猛毛片免费看| 国产 一区 欧美 日韩| 狠狠狠狠99中文字幕| 久久精品人妻少妇| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 欧美激情在线99| 午夜福利在线在线| 高潮久久久久久久久久久不卡| 夜夜爽天天搞| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 久久久精品大字幕| 亚洲精品影视一区二区三区av| 色在线成人网| 国产伦精品一区二区三区四那| 一区二区三区免费毛片| 美女大奶头视频| 亚洲在线观看片| 国产精品爽爽va在线观看网站| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 免费高清视频大片| 国产日本99.免费观看|