秋季南通近海大氣氣溶膠水溶性離子粒徑分布特征

文 彬,孔少飛,銀 燕*,陳 魁,袁 亮,李 力,李 琦 (.南京信息工程大學,中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室,江蘇 南京 20044；2.湛江市氣象局,廣東 湛江 52400)

秋季南通近海大氣氣溶膠水溶性離子粒徑分布特征

文 彬1,2,孔少飛1,銀 燕1*,陳 魁1,袁 亮1,李 力1,李 琦1(1.南京信息工程大學,中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室,江蘇 南京 210044；2.湛江市氣象局,廣東 湛江 524001)

2012年10～11月在南通近海設立觀測點,利用Anderson分級采樣器采集大氣氣溶膠樣品,用離子色譜儀(Metrohm IC)分析其中10種水溶性離子組成.結果表明,南通秋季近海PM10和PM2.1中水溶性離子濃度分別為59.70,45.96μg/m3.PM2.1中主要離子質(zhì)量濃度排列依次為>>>Ca2+.,和占PM10中離子濃度的80%以上,二次離子為近海區(qū)域氣溶膠的主要成分.,和均表現(xiàn)出單峰型分布,峰值區(qū)間均為 0.43～1.1μm,Ca2+,Na+和 Cl-表現(xiàn)為雙峰型.Ca2+高濃度峰值出現(xiàn) 4.7～5.8μm 粒徑段內(nèi);Na+和 Cl-峰值出現(xiàn)在0.43～1.1μm 和 3.3～5.8μm 內(nèi),但最大峰值濃度區(qū)間不一致.PM10中 nss-/比值均高于 90%,陸地源對近海硫酸鹽的影響顯著.nss-/N的比值在<2.1μm的粒徑段內(nèi)均大于1,表明該區(qū)域固定源是大氣細粒子中離子的重要貢獻源,但移動源對粗粒子的影響值得重視.個例分析顯示,穩(wěn)定的天氣系統(tǒng),高污染排放內(nèi)陸地區(qū)的污染物傳輸,是造成10月27日的嚴重污染過程的主要原因.

近海點位；氣溶膠；水溶性離子；粒徑分布；后向軌跡分析

大氣氣溶膠對人體健康[1],生態(tài)環(huán)境[2]和氣候變化[3]等都有重要影響.大氣氣溶膠的主要組分是硫酸鹽,硝酸鹽,氨,氫離子,粒子周圍的水分,元素碳,有機化合物,地殼物質(zhì)及海鹽(沿海地區(qū))等[4].其中水溶性組分(如硫酸鹽,硝酸鹽等)為氣溶膠中重要的組分,具有吸濕性,對大氣能見度[5]和成云致雨過程產(chǎn)生影響[6].陸地氣溶膠向海洋輸送能引起近海海域富營養(yǎng)化,影響近海海洋生態(tài)系統(tǒng)[7],因而研究近海大氣氣溶膠對認知海洋與陸地氣溶膠相互輸送有著重要的意義.

國內(nèi)外學者對大氣氣溶膠組分進行了廣泛的研究.由于不同區(qū)域環(huán)境排放源,氣象條件和地形因素等對氣溶膠影響各有差異,氣溶膠濃度水平和化學組成差異較大[8].北美干凈地區(qū)年平均PM2.5濃度比污染地區(qū)(如墨西哥,加尼福尼亞南部)低一個數(shù)量級[9].Putaud等[10]在通過西歐多個站點氣溶膠成分研究發(fā)現(xiàn),沙塵及海鹽對粗粒子的貢獻最多,而細粒子中以銨鹽,非海鹽硫酸鹽,有機粒子,黑碳為主.在清潔地區(qū)及農(nóng)村背景站,非海鹽硫酸鹽對粗,細粒子的貢獻最大,其他地區(qū)則是有機物對粒子的貢獻最大,而在路邊點位礦物沙塵對PM10的貢獻非常明顯.

關于我國不同區(qū)域氣溶膠中水溶性組分的研究中,主要關注其濃度,粒徑組成,時空分布差異等,研究主要集中在城市地區(qū)如北京[11],上海[12]等和內(nèi)陸高山及背景站如長白山[13]等,而對海洋氣溶膠的研究主要表現(xiàn)為在沿海城市進行的定點觀測,如青島[14]等,也有部分研究通過航測開展近海區(qū)域氣溶膠的研究[15].前人在我國近海海域的研究主要關注 TSP[16],PM10[17]等顆粒物,對于水溶性離子在不同粒徑細粒子上的分布特征研究鮮見報道.

長江三角洲地區(qū)是我國空氣污染比較嚴重的區(qū)域之一,國內(nèi)外學者對該區(qū)域城市和個別背景區(qū)域氣溶膠進行了研究[11],但對長江三角洲近海區(qū)域氣溶膠組分的研究較少.南通瀕臨黃海,近海氣溶膠易受陸地與海洋源共同影響.本研究采樣設在南通如東海岸潮間帶風力發(fā)電機平臺上,更具有代表性,有利于更好的研究陸地與海洋對近海區(qū)域氣溶膠組分特征的影響,可為促進長江三角洲地區(qū)大氣環(huán)境質(zhì)量的改善提供科學依據(jù).

1 材料與方法

1.1 觀測地點及儀器

南通市位于江蘇省東南部,東抵黃海,南與上海,蘇州隔江相望,西,北分別與泰州,鹽城市接壤,南通除狼山低丘群外,都為海拔 5～6m 以下的平原,平均海拔為4m左右,擁有海岸線210km,海岸帶面積 1.3萬 km2,屬北亞熱帶濕潤性氣候區(qū),季風影響明顯,四季分明,氣候溫和,光照充足,雨水充沛,無霜期長.觀測地點設在南通市如東縣潮間帶風力某發(fā)電機組外環(huán)境平臺上(圖1),海拔高度為 8.8m,漲潮時觀測點處于海面上,潮水完全退卻后觀測點則處于沙灘上.

圖1 采樣點位置Fig.1 Location of the sampling site

2012年10月20日～11月7日使用遼陽市康潔儀器研究所生產(chǎn)的FA-3型Anderson氣溶膠粒度分布采樣器進行采樣.采樣器對粒子的 50%切割空氣動力學等效粒徑(EAD)分別為:10.0,9.0,5.8,4.7,3.3,2.1,1.1,0.65 和 0.43μm.受漲落潮和樣品運輸條件影響,每組樣品采集時間為 24h或 48h左右,儀器采樣流量為 28.3L/min.采樣使用直徑為80mm石英濾膜.將濾膜放置在每段的不銹鋼托盤上,采樣后使用鋁箔紙包裝放入特氟龍密封袋,隨后放入冰箱低溫保存.采樣期間共得到8套有效氣溶膠樣品,共72片濾膜樣品.

1.2 樣品分析及數(shù)據(jù)處理

取采集樣品濾膜的 1/2,剪成碎片后放入20mL容量的一次性 PET塑料瓶中,加入 10mL去離子水,使用超聲波振蕩 1h.超聲振蕩過程中,每15min換1次水,再使用恒溫振蕩器振蕩30min,然后放置在冰箱中低溫保存后待測.每片濾膜(包括空白濾膜)都進行同樣的處理.進樣前樣品均使用10mL標準注射器經(jīng)0.45μm微孔濾膜過濾后待測.實驗使用瑞士萬通 850professional IC型色譜儀測量各種水溶性離子成分.儀器檢測的主要離子成分為:F-,Cl-,,,SO42-,CH3COO-,HCOO-,,Na+,, K+,Ca2+,Mg2+.陽離子分離柱和保護柱型號分別為 Metrosep C4-150和Metrosep C4GUARD,陰離子分離柱和保護柱分別為 Metrosep A Supp 7-250和Metrosep A Supp 4/5. 陰,陽離子淋洗液分別為:3.2mmol/L Na2CO3+1.0mmol/L Na2CO3和1.7mmol/L HNO3+0.7mmol/L的吡啶二羧酸;柱溫為 45℃;流速為 0.7mL/min(陰離子),0.9mL/min(陽離子);進樣體積為 20μL.溶液配制和稀釋均使用電阻率為 18.2M?的超純水,對測量結果進行嚴格的數(shù)據(jù)質(zhì)量控制. F-,Cl-,NO2-,,,CH3COO-,HCOO-,C2,Na+,N,K+,Ca2+,Mg2+的最低檢測限分別為0.02,0.01,0.01,0.01,0.01,0.2,0.2,0.02,0.001,0.005,0.001,0.005,0.001mg/L.

利用后向軌跡方法分析到達觀測點的氣團的傳輸軌跡,從而了解氣溶膠中各離子的污染物來源.后向軌跡計算采用美國國家海洋和大氣管理局(NOAA)研制的軌跡模式 HYSPLIT4[18]和1°×1°NOAA 全球同化系統(tǒng)(GDAS)數(shù)據(jù),計算分析了到達觀測點氣團的傳輸路徑.

2 結果與討論

2.1 氣溶膠水溶性離子濃度水平

Whitby[19]指出細粒子與粗粒子的來源及理化性質(zhì)不同.由于Anderson采樣器沒有2.5μm粒徑切割,而儀器粗細粒子的分界位于 2.1～3.3μm粒徑段.為了便于討論,將空氣動力學直徑小于2.1μm的氣溶膠粒子視為細粒子.

觀測結果分析表明,南通秋季近海 PM10水溶性離子平均濃度為59.70μg/m3(圖2),濃度變化范圍為27.60～160.25μg/m3,與周邊城市如上海[12]的離子濃度相當. PM10中,S,濃度分別為 18.10,18.87,12.73μg/m3,這三者之和占氣溶膠總離子濃度的 80%以上,其他離子(F-,Cl-,Na+,K+,Ca2+,Mg2+)所占比例較小.PM2.1中水溶性離子濃度為 45.96μg/m3,濃度變化范圍為15.60～137.50μg/m3,占 PM10中水溶性離子濃度的 84%,表明水溶性離子主要集中在細粒子中.PM2.1中主要離子濃度排列依次為>>>Ca2+>Cl->K+>Na+>Mg2+>F-,平均離子濃度分別為 15.27,14.29,11.53,1.52,1.52, 0.96,0.73和0.05μg/m3.二次離子組分為氣溶膠中主要的水溶性組分.

圖2 PM10與PM2.1中各離子組分濃度分布Fig.2 Concentration of diverse water-soluble ions in PM10 and PM2.1

粗粒子(2.1～10μm)中水溶性離子濃度為13.74μg/m3,最主要的陽離子和陰離子分別為Ca2+和N濃度分別為 2.63,4.58μg/m3.粗粒子中主要離子濃度的排列依次為>S>Ca2+>N.易與形成 NH4NO3,NH4NO3在 61%的相對濕度下就容易吸濕增長.觀測點處于海面上時,空氣濕度較大,NH4NO3等物質(zhì)易于吸濕增長,使得吸濕性的小顆粒物長大被采集在比自身更大的粒徑段[20].

由于氣象條件不同,不同采樣過程水溶性離子濃度有一定差異,如第1次采樣PM10中水溶性離子濃度僅為28.48μg/m3,而第5次采樣PM10中水溶性離子濃度高達 160.25μg/m3.氣象條件是制約大氣污染擴散,傳播的重要因素.第 1,4,7次采樣過程中均有少量降雨,降雨對大氣污染物的清除作用明顯,對堿性組分清除尤為明顯[21],因此采集的樣品離子濃度較低.

2.2 各地區(qū)近海氣溶膠組分對比分析

如表1所示秋季南通近海氣溶膠總離子濃度高于我國其他沿海地區(qū),主要離子種類青島,廈門等地相似.,,Ca2+都為沿海地區(qū)氣溶膠中主要離子成分,各地區(qū)濃度量級相當.與其他近海海域氣溶膠組分濃度的研究對比,南通近海氣溶膠水溶性離子總濃度為東海和黃海的2～3倍,-近為黃海的 2倍,超過黃海的 3倍,和 Ca2+為黃海的 4～5 倍,其中 Na+和 Cl-與黃海相當.需要指出的是,文獻中對黃海海域的觀測為TSP,而本研究為PM10.由此可見,南通海域大氣氣溶膠中二次離子濃度近年來顯著增加.

南通近海氣溶膠水溶性離子濃度,低于內(nèi)陸城市如西安[22]等,與沿海城市相似,氣溶膠中海鹽組分Na和Cl-濃度和與總水溶性離子濃度的比例近為東海,南海沿岸的 1/4或 1/5,與內(nèi)陸地區(qū)如玉龍雪山[23]相似,間接表明該海域氣溶膠受到陸地源的影響明顯.這與采樣期間主要為偏西風,使得陸地污染物易向觀測點輸送一致. Nakamura等[24]研究也顯示受東亞污染傳輸影響,太平洋西部海域觀測到高濃度的非海鹽硫酸鹽.

表1 國內(nèi)各沿海區(qū)域氣溶膠組分濃度的對比分析Table 1 Comparison for the ionic concentrations in aerosols from various coastal areas of China

2.3 水溶性離子的粒徑分布

圖3 氣溶膠中主要水溶性離子的粒徑分布Fig.3 Size distribution of main water-soluble ions in aerosols

Ca2+主要表現(xiàn)為雙峰型,高濃度峰值區(qū)間為4.7～5.8μm,在0.43～0.65μm粒徑段內(nèi)也出現(xiàn)小峰.粗粒徑段峰值較高表明地殼物質(zhì)等對 Ca2+的貢獻較為明顯.個別采樣過程 Ca2+在 1.1～2.1μm 出現(xiàn)峰值,如10月28～29日的采樣過程,這可能是較高的環(huán)境相對濕度使得氣溶膠通過凝結增長而形成有關.Cl-也表現(xiàn)為雙峰型,部分采樣過程在小粒徑段內(nèi)(0.43～0.65μm或 0.65～1.1μm)濃度較高,秸稈焚燒能產(chǎn)生較多 Cl-[33],采樣期間正值秋季陸地秸稈焚燒較為頻繁的時期,對 Cl-有一定的影響.Na+峰型與Cl-一致,也表現(xiàn)出明顯的雙峰型,但峰值濃度有一定的差異.Na+最大峰值出現(xiàn)在 4.7～5.8μm 粒徑段,表明土壤和海洋源對的Na+影響較大.南通近海區(qū)域水溶性離子粒徑分布與其他沿海地區(qū)如美國東海岸紐瓦克市,青島較為相似,同時由于受海洋源與陸地源的影響不同,不同地區(qū)峰值濃度略有差異.

2.4 二次離子的組分特征分析

硫酸鹽的前體物主要分為兩部分,自然產(chǎn)生的 DMS(二甲基硫)和人為排放與火山爆發(fā)產(chǎn)生的 SO2,而海洋是 DMS主要的來源之一.煤炭作為中國大陸主要的能源,其燃燒排放出大量的SO2.海洋和陸地都對有一定的貢獻.利用海水中與Na+質(zhì)量濃度經(jīng)典比值0.25[34]計算nss-(非海鹽硫酸鹽)濃度可用來判斷氣溶膠中硫酸鹽受陸地源和海洋源的影響程度.本研究樣品PM10中nss-/比值均高于90%,表明陸地源對該海域硫酸鹽的貢獻較大.

圖4 nss-比值隨粒徑的變化Fig.4 nss- ratios for aerosol in within different size fractions

圖5 顯示,細粒子(PM<2.1μm)中 NH4與nss-線性擬合斜率為 0.8173,表明在細粒子中 nss-和沒有完全中和多余的也可能與陸源燃燒排放的 Cl-及有機酸結合.而粗粒子中 nss-的含量明顯多于,粗粒子中可與 Ca2+結合形成Ca(NO3)2,同時周邊輪船及漁業(yè)活動排放的NO3-也會與Na+反應形成Na NO3.

2.5 一次重污染過程的成因分析

2012年10月27～28日觀測點出現(xiàn)1次重污染過程,采樣時間為27日12:00～28日12:00.當日PM10質(zhì)量濃度高達 354.97μg/m3,超過二級空氣質(zhì)量標準(PM10日均濃度低于150μg/m3,PM2.5日均濃度低于 75μg/m3)的 2倍;PM2.1質(zhì)量濃度為240.15μg/m3超過二級空氣質(zhì)量標準的3倍.PM10中總水溶性離子濃度高達 160.25μg/m3,其中和分別為 63.13,45.12 和39.50μg/m3.氣象條件在污染物的傳輸,擴散和沉降中起著重要作用.穩(wěn)定的天氣系統(tǒng)有利于中尺度和大尺度高污染過程的形成[38].觀測期間地面天氣圖(圖 6)顯示,采樣前冷鋒剛剛過境,氣溫較低,處于高壓外圍,一定程度上受高壓的影響,等壓線較為稀疏,氣壓差較小,地面風速較弱,從而形成了穩(wěn)定的均壓場.同時觀測點處于海面上,相對濕度較大,使得污染物易于吸濕增長,這都導致污染物的積聚.程念亮等[39]的研究指出冷鋒過境后高壓控制下污染物容易積累,導致濃度上升.

圖5 與nss-的平衡關系Fig.5 Relationship between equivalent concentrations of nss-,N and

為了了解污染物的來源及傳輸路徑,本研究利用HSPLIT4后向軌跡模式獲得采樣期間污染物的運動軌跡.由于氣溶膠在大氣中的典型生命期為 3～10d[40],因此模擬時間為 72h,模擬高度為200m和1000m,共計算了24條軌跡,并進行了聚類計算,模擬結果如下(圖7).

圖6 10月27日17:00地面天氣Fig.6 Surface synoptic maps at 17:00 on October 27th LST

圖7 10月27日后向軌跡模擬Fig.7 Backward trajectories for air mass on October 27th

后向軌跡模擬顯示,10月 27日采樣期間近66%的氣團來源于華北平原.華北平原人口稠密,工,農(nóng)業(yè)活動密集,各種污染物濃度較高.曹國良等[41]計算顯示,山西,河南,山東,河北等省各類污染排放量都較大.李成才等[42]認為衛(wèi)星遙感氣溶膠可以直觀的再現(xiàn)污染物的區(qū)域分布和輸送.MODIS氣溶膠光學厚度產(chǎn)品(圖8)也顯示2012年10月華北平原氣溶膠光學厚度明顯較高,表明華北平原氣溶膠濃度較高.后向軌跡顯示,大量氣團來源于華北平原,并且在華北平原緩慢飄行72h,飄行高度較低,而邊界層內(nèi)氣溶膠污染物濃度高,使得氣團易于攜帶大量污染物輸送到觀測點.

圖8 2012年10月中國東部氣溶膠光學厚度分布Fig.8 Aerosol optical depth at 550nm in the east of China in October 2012

3 結論

3.1 觀測期間南通近海PM10和PM2.1中水溶性離子濃度分別為 59.70和 45.96μg/m3,水溶性離子主要集中在細粒子中.PM2.1中離子質(zhì)量濃度排列依次為>>Ca2+>Cl-> K+>Na+>Mg2+>F-.二次離子,和為氣溶膠中主要的離子組分,占氣溶膠離子總離子濃度的80%以上.

3.3 PM10中 nss-比值均高于 90%,表明陸地源對近海點位氣溶膠中硫酸鹽的影響顯著. nss-的比值對于粒徑小于2.1μm的氣溶膠均大于 1,表明該區(qū)域固定源是大氣細粒子中離子的重要貢獻源,但移動源排放的貢獻仍值得重視.個例分析顯示,穩(wěn)定的天氣系統(tǒng),高污染排放地區(qū)的污染物的傳輸,是造成近海區(qū)域高濃度氣溶膠污染過程的主要原因.

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Size distribution of water-soluble ions in aerosol from an offshore site of Nantong in autumn.

WEN Bin1,2, KONG Shao-fei1, YIN Yan1*, CHEN Kui1, YUAN Liang1, LI Li1, LI Qi1(1.Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation,China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044,China；2.Zhanjiang Meteorological Bureau, Zhanjiang 524001, China). China Environmental Science, 2014,34(1)：49～57

Size fractionated aerosol particles were collected with an Anderson cascade sampler at an offshore site of Nantong in October and November, 2012. Ten types of water-soluble ions were analyzed by ion chromatography (IC,Metrohm Inc. Swiss). Results show that the mass concentrations of all the ions in PM10and PM2.1were 59.70μg/m3and 45.96μg/m3, respectively. The descending order of mass concentration for major ionic species in PM2.1was:>>>Ca2+.,andwere found to contribute about 80% of total ionic concentrations in PM10,indicating that the secondary ionic species were major component in aerosol.andwere unimodally distributed in particles, with a peak value in size-bin of 0.43～1.1μm. Ca2+, Na+and Cl-exhibited bimodal distribution.Ca2+showed the dominant peak at 4.7～3.3μm, while Cl-and Na+exhibited the peak values in the size ranges of 0.43～1.1μm and 3.3～5.8μm. However, the maximum concentrations of Cl-and Na+were located in different size ranges.The value of nss-Swas higher than 90% in PM10, indicating that the terrestrial sources exert significant influence upon the sulfate aerosols of the offshore site. The ratios of nss-ere all higher than 1.0 for aerosol particles less than 2.1μm in diameter, indicating that the stationary sources were more important for ions in fine particles than vehicle emission in this region. The influence of vehicle emission on coarse particles should also be paid attention. Case study showed that the stable weather system and the transport of pollutants from inland regions with high pollutant emissions can explain the severe pollution episode occurred in October 27th.

offshore site；aerosol；water-soluble ion；size distribution；backward trajectory analysis

X513

A

1000-6923(2014)01-0049-09

2013-05-06

國家自然科學基金(41030962);江蘇省高校優(yōu)勢學科建設工程資助項目(PAPD)

* 責任作者, 教授, yinyan@nuist.edu.cn

文 彬(1988-),男,江西贛州人,南京信息工程大學碩士研究生,主要從事云降水物理與大氣化學研究.發(fā)表論文2篇.