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    磁性樹(shù)脂對(duì)地下水中硝酸鹽的去除效能及影響因素

    2014-12-25 02:11:32姜成浩衛(wèi)1河海大學(xué)淺水湖泊綜合治理與資源開(kāi)發(fā)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室江蘇南京10098河海大學(xué)環(huán)境學(xué)院江蘇南京10098
    中國(guó)環(huán)境科學(xué) 2014年1期
    關(guān)鍵詞:腐殖酸硝酸鹽陰離子

    劉 成,張 謙,姜成浩,陳 衛(wèi)1, (1.河海大學(xué)淺水湖泊綜合治理與資源開(kāi)發(fā)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 10098;.河海大學(xué)環(huán)境學(xué)院,江蘇 南京 10098)

    磁性樹(shù)脂對(duì)地下水中硝酸鹽的去除效能及影響因素

    劉 成1,2*,張 謙2,姜成浩2,陳 衛(wèi)1,2(1.河海大學(xué)淺水湖泊綜合治理與資源開(kāi)發(fā)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210098;2.河海大學(xué)環(huán)境學(xué)院,江蘇 南京 210098)

    利用小試實(shí)驗(yàn)研究了磁性離子交換樹(shù)脂對(duì)水中硝酸鹽的去除效能,并探討了地下水中常見(jiàn)有機(jī)物及無(wú)機(jī)離子對(duì)其去除效能的影響.結(jié)果表明,磁性離子交換樹(shù)脂對(duì)純水中20mg/L的NO3--N的交換容量為55.91mg/mL,且去除速率較快,10min基本達(dá)到去除平衡;地下水中的腐殖酸類有機(jī)物對(duì)NO3--N的去除基本沒(méi)有影響,而常見(jiàn)陰離子具有較明顯的影響,其影響程度為SO42->CO32->Cl->HCO3-;針對(duì)徐州某水廠地下水的去除研究表明,通水倍數(shù)為500BV時(shí)磁性離子交換樹(shù)脂對(duì)地下水中NO3--N的去除率約為50%左右.綜上,磁性離子交換樹(shù)脂可以作為去除地下水中的硝酸鹽一種處理技術(shù).

    地下水;磁性離子交換樹(shù)脂;硝酸鹽

    目前,我國(guó)地下水中硝酸鹽污染比較突出的[1-2].國(guó)內(nèi)外針對(duì)地下水中硝酸鹽的去除進(jìn)行了大量的研究[3],目前常用的方法主要有:離子交換法[4],催化還原法[5],電化學(xué)還原法[6],生物去除法[7]等.其中,離子交換技術(shù)以其簡(jiǎn)單,高效,去除效率好等優(yōu)點(diǎn)而應(yīng)用廣泛[8].但現(xiàn)有離子交換樹(shù)脂在應(yīng)用中存在對(duì)水中離子的選擇性差、有效利用率低、處理成本較高等問(wèn)題.此外,部分有機(jī)污染較嚴(yán)重的地下水,對(duì)樹(shù)脂的再生也會(huì)造成一定的影響[9].

    磁性離子交換樹(shù)脂(以下簡(jiǎn)稱為磁性樹(shù)脂)是近幾年由澳大利亞引進(jìn)的一種新型陰離子交換樹(shù)脂,其對(duì)水中帶負(fù)電的有機(jī)物,硫酸鹽均具有較好的去除效果,在國(guó)內(nèi)已經(jīng)有大量應(yīng)用研究[10-11].但多為針對(duì)有機(jī)物的去除效果及影響的探討.而磁性樹(shù)脂對(duì)水中尤其是地下水中硝酸鹽的去除效能及應(yīng)用方式尚需進(jìn)一步的研究.本文主要研究磁性樹(shù)脂對(duì)地下水中硝酸鹽的去除效能,并分析水中常見(jiàn)的共存物質(zhì)對(duì)其去除硝酸鹽效能的影響,探討其在去除地下水硝酸鹽中的應(yīng)用形式.

    1 實(shí)驗(yàn)材料與方法

    1.1 實(shí)驗(yàn)材料

    磁性樹(shù)脂由澳大利亞Orica公司提供,其基本理化指標(biāo):含水率為 90%-95%,濕視密度約為 1.15g/mL,粒徑約為 180μm,比表面積為4.341cm2/g,交換基團(tuán)為 Cl-,基本性質(zhì)為聚丙烯聚合體為母體,季銨型強(qiáng)堿性陰離子交換樹(shù)脂.

    1.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品與材料 硝酸鈉,氯化鈉,硫酸鈉,碳酸鈉,碳酸氫鈉,腐殖酸,除特別說(shuō)明外均為分析純.醋酸纖維素膜(孔徑0.45μm).

    1.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器及設(shè)備 紫外分光光度計(jì)(T6新世紀(jì),北京普析);混凝試驗(yàn)攪拌機(jī)(ZR4-6,深圳中潤(rùn));蠕動(dòng)泵(BT100-2J,蘭格);純水機(jī)(GWA-UN,普析通用);真空泵(HPD-25);抽濾裝置(TT50,1L);離子色譜(ICS-2000,美國(guó)戴安);掃描電子顯微鏡(JSM-5610LV型,日本電子公司);傅里葉變換紅外光譜儀(IRPrestige-21,日本島津公司);比表面及孔徑分析儀(BELSORP-MAX,日本BEL公司).

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 去除速率實(shí)驗(yàn) 將 NO3--N初始濃度為20mg/L的NaNO3溶液與10mL磁性樹(shù)脂置于攪拌器中,以 120r/min攪拌.一定時(shí)間間隔取樣,水樣經(jīng) 0.45μm醋酸纖維素膜過(guò)濾后,測(cè)定其中硝酸鹽氮(N-N)含量.

    1.2.2 交換容量 依據(jù)GB/T 11992-2008氯型強(qiáng)堿性陰離子交換樹(shù)脂交換容量測(cè)定方法,測(cè)定交換容量.量取20mL磁性樹(shù)脂移入直徑為3cm的離子交換柱中,以純水沖洗待測(cè)樹(shù)脂.待測(cè)水樣以 20mL/min的流速通過(guò)樹(shù)脂層,水樣在樹(shù)脂層中的停留時(shí)間為 1min,直至出水與進(jìn)水中的N-N濃度相同終止.

    1.2.3 共存因子的影響實(shí)驗(yàn) 向 NO3--N含量為20mg/L的溶液中分別加入一定量的無(wú)機(jī)影響因子NaCl,Na2SO4,Na2CO3,NaHCO3及腐殖酸,投加 10mL磁性樹(shù)脂置于混凝攪拌器中,以120r/min攪拌.一定時(shí)間間隔取樣測(cè)定NO3--N濃度,分析影響因子的種類及濃度對(duì)磁性樹(shù)脂去除NO3--N的影響.

    1.2.4 分析方法 NO3--N用紫外分光光度法測(cè)定[12];SO42-,Cl-,CO32-等采用離子色譜測(cè)定,測(cè)定條件為:淋洗液:30.0mmol/L NaOH (2min), 5mmol/L NaOH (5min),30mmol NaOH (3min),總共 10min;淋洗液流速:1.0mL/min;總分析時(shí)間: 10min;抑制電流 75mA;進(jìn)樣量 100μL.以保留時(shí)間定性,峰面積外標(biāo)法定量.待測(cè)液通過(guò)孔徑為0.45μm的醋酸纖維素膜進(jìn)行前處理.分別進(jìn)行3次試驗(yàn),結(jié)果取平均值進(jìn)行分析.

    2 結(jié)果與分析

    2.1 實(shí)驗(yàn)材料表征

    從圖1可見(jiàn),磁性樹(shù)脂為多孔的微球物質(zhì),表面孔洞大小不一,孔徑分布不均勻.由圖 1c的測(cè)量數(shù)據(jù)可得,該磁性樹(shù)脂的比表面積為4.341cm2/g,總孔容 0.018408cm3/g,平均孔徑16.962nm.根據(jù)圖1d中各個(gè)吸收峰的位置可以判斷,該磁性樹(shù)脂為以二乙烯苯為交聯(lián)劑并帶有季胺基團(tuán)的丙烯酸類磁性樹(shù)脂.

    2.2 磁性樹(shù)脂對(duì)純水中NO3--N的去除效能

    2.2.1 交換速率 由圖 2可見(jiàn),磁性樹(shù)脂對(duì)NO3--N的去除主要集中在前 5min內(nèi),前 5min NO3--N去除的量已超過(guò)總?cè)コ康?0%; 5min后的去除速率顯著降低,10min后水中硝酸鹽濃度基本穩(wěn)定.磁性樹(shù)脂是由空間網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)骨架與附屬在骨架上的活性基團(tuán)構(gòu)成的.活性基團(tuán)遇水電離出Cl-,Cl-脫離樹(shù)脂游離于溶液中.N在濃度相對(duì)較高的條件下,與磁性樹(shù)脂結(jié)合,達(dá)到從水中去除的效果,這與磁性樹(shù)脂去除水中有機(jī)物的過(guò)程有一定差異[13].離子交換法去除NO3-過(guò)程受到離子交換濃度,樹(shù)脂對(duì)離子的親和力和離子擴(kuò)散過(guò)程的影響,而其交換速度則主要與樹(shù)脂的粒徑、孔隙率以及需去除目標(biāo)離子的粒徑,所帶電荷數(shù)有關(guān).實(shí)驗(yàn)所用磁性樹(shù)脂經(jīng)過(guò)改進(jìn),其粒徑縮小為約 180μm,顯著低于普通樹(shù)脂的常見(jiàn)粒徑(400~600μm),從而有效提高了其比表面積,降低了交換離子到達(dá)交換位點(diǎn)的距離,加快了其交換過(guò)程;此外,NO3-較小的直徑也有利于其在水中及樹(shù)脂孔隙內(nèi)的擴(kuò)散.

    圖1 磁性樹(shù)脂形貌及結(jié)構(gòu)的表征Fig.1 Characterization of morphology characterization and structure of magnetic resin

    圖2 磁性樹(shù)脂對(duì)純水中NO3--N的去除速率Fig.2 Removal rate of NO3--N in the pure water by magnetic resin

    2.1.2 交換容量 當(dāng)進(jìn)水中 NO3--N 濃度為19.29mg/L時(shí),出水NO3--N濃度與產(chǎn)水量的關(guān)系見(jiàn)圖3.

    圖3 磁性樹(shù)脂處理出水中NO3--N濃度與處理水量的關(guān)系Fig.3 Relationship between outflow NO3--N concentration and water yield

    由圖3可見(jiàn),處理初期出水中的NO3--N接近于零,而當(dāng)處理水量超過(guò)2L時(shí)出水中的NO3--N含量開(kāi)始急劇增加,處理水量為3.3L時(shí)磁性樹(shù)脂對(duì)NO3--N的去除基本達(dá)到飽和,此時(shí)進(jìn),出水中的NO3--N含量接近.通過(guò)收集全部處理出水并測(cè)定其NO3--N濃度及水的體積,計(jì)算出磁性樹(shù)脂對(duì)純水中初始濃度為19.29mg/L的NO3--N的交換容量為55.91mg/mL.

    2.1.3 樹(shù)脂再生 硝酸鹽飽和的磁性樹(shù)脂分別以0.5, 1.0, 1.5, 2.0mol/L濃度的NaCl溶液進(jìn)行再生,并測(cè)定再生后的交換容量,結(jié)果如表1.由表1可以看出,NaCl再生液濃度越低,再生樹(shù)脂的交換容量越小,以0.5mol/L NaCl再生后的磁性樹(shù)脂交換容量?jī)H為新鮮樹(shù)脂的 78.5%.當(dāng)再生液濃度逐漸增大時(shí),再生樹(shù)脂的交換容量也隨之變大,但提高幅度有所下降.樹(shù)脂進(jìn)行離子交換時(shí),一些大分子物質(zhì)進(jìn)入樹(shù)脂孔道內(nèi)部阻塞磁性樹(shù)脂內(nèi)部孔道,再生時(shí)這些物質(zhì)也很難被釋放出來(lái),孔道內(nèi)部的結(jié)合位點(diǎn)失去進(jìn)行離子交換的作用,故而再生后的磁性樹(shù)脂很難達(dá)到與新鮮磁性樹(shù)脂相當(dāng)?shù)慕粨Q容量.

    表1 再生液濃度(mol/L)對(duì)磁性樹(shù)脂交換容量的影響Table 1 Effect of regeneration concentration on exchange capacity of the magnetic resin

    2.2 樹(shù)脂投加量對(duì)硝酸鹽去除效果的影響

    向初始濃度為20mg/L的NO3--N溶液中分別投入5, 10, 15, 20, 25mL磁性樹(shù)脂,反應(yīng)5min后硝酸鹽去除效果如表2所示.

    表2 磁性樹(shù)脂投加量對(duì)NO3--N去除效果的影響Table 2 Effect of magnetic resin dosage on NO3--N removal

    根據(jù)表 2可以看出,磁性樹(shù)脂投加量對(duì)水中NO3--N的去除率影響較大:磁性樹(shù)脂投加量為20mL/L時(shí),NO3--N的去除率可達(dá)到99%以上;而磁性樹(shù)脂用量為 5mL/L時(shí),去除率降為57%.由于磁性樹(shù)脂在實(shí)際工程中的應(yīng)用采用連續(xù)運(yùn)行方式,與本小試實(shí)驗(yàn)的條件相差較大,而使用一次后的磁性樹(shù)脂仍然可以有效去除水中的NO3--N.所以不能簡(jiǎn)單地將處理水容積與樹(shù)脂用量之比作為實(shí)際應(yīng)用中的通水倍數(shù),相應(yīng)研究尚需進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證.但是通過(guò)本實(shí)驗(yàn)的數(shù)據(jù)可以反映磁性樹(shù)脂對(duì)水中的 NO3--N具有較好的去除效果,后續(xù)研究中將樹(shù)脂用量確定為10mL/L.

    2.3 溫度對(duì)磁性樹(shù)脂去除硝酸鹽的影響

    考慮到在實(shí)際應(yīng)用中四季溫度的變化,水溫分別采用 15℃,25℃,35℃進(jìn)行實(shí)驗(yàn),結(jié)果如圖 4所示.

    圖4 溫度對(duì)磁性樹(shù)脂去除硝酸鹽的影響Fig.4 Effect of temperature on NO3--N removal by magnetic resin

    由圖4可見(jiàn),水溫在15℃~35℃區(qū)間內(nèi),對(duì)磁性樹(shù)脂去除硝酸鹽的影響很小.在35℃的條件下,前10min內(nèi)磁性樹(shù)脂對(duì)NO3-的去除量有微弱優(yōu)勢(shì),但10min后3個(gè)溫度水平的去除效果基本相同.這是由于溫度高時(shí),NO3-在溶液中的運(yùn)動(dòng)也較為激烈,增加了與樹(shù)脂上的集合位點(diǎn)相互碰撞的幾率,導(dǎo)致反應(yīng)較為迅速.

    2.4 地下水中共存有機(jī)物,無(wú)機(jī)離子對(duì)硝酸根去除效果的影響

    由于磁性樹(shù)脂對(duì)小分子有機(jī)物和無(wú)機(jī)類陰離子都有去除效果.地下水中主要存在的陰離子為 SO42-,Cl-,CO32-,HCO3-,下面就有機(jī)物,無(wú)機(jī)陰離子共存的條件下進(jìn)行進(jìn)一步研究.

    2.4.1 有機(jī)物 地下水中的有機(jī)物含量一般較低,且主要以腐殖質(zhì)類有機(jī)物為主[14].本實(shí)驗(yàn)采用腐殖酸作為地下水中有機(jī)物的代表,結(jié)合地下水中有機(jī)物的一般含量水平,分別考察腐殖酸含量為1.0,1.5,2.0mg/L時(shí)對(duì)磁性樹(shù)脂去除NO3--N的影響,結(jié)果見(jiàn)圖5.

    由圖5可見(jiàn),當(dāng)腐殖酸含量在1.0~ 2.0mg/L時(shí)其對(duì)磁性樹(shù)脂去除水中NO3--N的效果基本沒(méi)有影響;而針對(duì)水中腐殖酸的去除結(jié)果表明,磁性樹(shù)脂對(duì)腐殖酸的去除率可達(dá) 90%以上.但是由于腐殖酸含量較低,其分子量較高,故所占用磁性樹(shù)脂上的結(jié)合位點(diǎn)較少,因此對(duì) NO3--N的去除效果沒(méi)有產(chǎn)生明顯的干擾作用.所以可以認(rèn)為在較低的含量條件下,地下水中的有機(jī)物的存在并不會(huì)影響NN的去除效果.

    圖5 腐殖酸對(duì)磁性樹(shù)脂去除NO3--N的影響Fig.5 Effect of humic acid on NO3--N removal by magnetic resin

    圖6 SO42-, CO32-, HCO3-和Cl-對(duì)磁性樹(shù)脂去除NO3--N的影響Fig.6 Effect of sulfate, carbonate, bicarbonate and chloridion on NO3--N removal by magnetic resin

    2.4.2 無(wú)機(jī)陰離子 地下水中除 NO3-離子外,通常還會(huì)存在 SO42-,Cl-,HCO3-,而在特定水質(zhì)條件下可能還會(huì)存在少量 CO32-,因此探討了上述陰離子對(duì)磁性樹(shù)脂去除NO3--N效能的影響情況,結(jié)果見(jiàn)圖 6.由于為典型的強(qiáng)堿性陰離子交換樹(shù)脂,陽(yáng)離子的種類及含量對(duì) NO3--N去除效果影響相對(duì)較小,所以本部分并未考慮陽(yáng)離子的影響.

    由圖 6a可見(jiàn),SO42-對(duì)的去除效果的影響非常明顯,且隨著含量的增加影響程度呈增加的趨勢(shì).當(dāng)SO42-含量達(dá)到200mg/L時(shí),接觸10min時(shí)殘留的N-N含量約為10mg/L,大大高于純水中的2mg/L.由圖6b可見(jiàn),CO32-同樣對(duì)NO3--N的去除有很大的影響,會(huì)嚴(yán)重弱化磁性樹(shù)脂對(duì)NO-N的去除效果.由于磁性樹(shù)脂為強(qiáng)堿性樹(shù)脂,由于CO32-含量增加而導(dǎo)致的pH值升高并不會(huì)影響 NO3--N 的去除效果,所以 CO32-對(duì)N-N的去除效果的影響應(yīng)該從其他方面來(lái)考慮;由圖 6c和圖 6d可見(jiàn),Cl-和 HCO3-也會(huì)對(duì)N-N的去除產(chǎn)生負(fù)面影響,但影響程度明顯要弱于SO42-和CO32-.上述結(jié)果表明,陰離子的投加均會(huì)對(duì)NO3--N的去除產(chǎn)生負(fù)面影響,原因在于加入的陰離子會(huì)與NO3-產(chǎn)生直接競(jìng)爭(zhēng)作用,從而降低了其與磁性樹(shù)脂交換位點(diǎn).而氯離子的影響作用有別于其他離子, Cl-的存在會(huì)使原來(lái)的離子交換平衡逆向移動(dòng),從而影響 NO3--N的去除.就幾種陰離子而言,其對(duì)磁性樹(shù)脂去除N-N的影響順序?yàn)?S>CO2->Cl->HCO-,33原因在于相同量的幾種離子的當(dāng)量濃度關(guān)系為CO32->Cl->SO42->HCO3-,這與其影響順序還是具有一定的差別,因此不能簡(jiǎn)單的用陰離子的電荷量的大小來(lái)判斷其程度,磁性樹(shù)脂對(duì)陰離子的選擇性也是非常重要的一個(gè)因素.

    2.5 磁性樹(shù)脂對(duì)實(shí)際地下水中硝酸鹽的去除效果

    由于地下水中成分較為復(fù)雜,存在較多因素影響,在自配水實(shí)驗(yàn)中難以實(shí)現(xiàn)完全模擬.本部分采用采用實(shí)際地下水進(jìn)行小型循環(huán)實(shí)驗(yàn),地下水取自徐州某水廠的出水,之前水廠并未采取任何處理措施,實(shí)驗(yàn)期間部分主要水質(zhì)參數(shù)情況為: pH7.3~7.8,渾濁度0.47~0.65, NO3--N 17.4mg/L, SO42-50.5mg/L, Cl-25.6mg/L, CO32-108.9mg/L, HC361.5mg/L, DOC4.6mg/L.

    循環(huán)實(shí)驗(yàn)裝置采用直徑為5cm的有機(jī)玻璃柱,柱高 1.5m,填入一定量的磁性樹(shù)脂,采用上向流的進(jìn)水方式,通過(guò)進(jìn)水流量的控制使磁性樹(shù)脂處于懸浮狀態(tài),膨脹率保持在 120%.本實(shí)驗(yàn)采用如下具體運(yùn)行參數(shù):進(jìn)水流量 0.25L/min,磁性樹(shù)脂初始投加量300mL,運(yùn)行穩(wěn)定時(shí)樹(shù)脂層高度為40cm,磁性樹(shù)脂更新速率為 15mL/0.5h,通水倍數(shù)約500.每隔5min測(cè)定出水NO3--N濃度,測(cè)定結(jié)果見(jiàn)圖7.裝置運(yùn)行5h后,出水NO3--N濃度趨于穩(wěn)定,去除率穩(wěn)定在50%左右.

    圖7 地下水循環(huán)實(shí)驗(yàn)結(jié)果Fig.7 Test result of groundwater cycling

    3 結(jié)論

    3.1 磁性樹(shù)脂對(duì)水中的硝酸鹽具有較好的去除效果,針對(duì)初始濃度為 20mg/L的溶液,磁性樹(shù)脂對(duì)NO3--N的交換容量為55.91mg/mL.與相關(guān)報(bào)道中其他樹(shù)脂相比較[15],去除速率較快,5min時(shí)可達(dá)到總?cè)コ康?90%,10min處理效果基本達(dá)到穩(wěn)定.

    3.2 地下水中可能存在的有機(jī)物在其一般含量范圍內(nèi)對(duì)磁性樹(shù)脂去除的效果影響不明顯;但水中常見(jiàn)的陰離子對(duì)其去除效果有一定的影響[16],影響順序?yàn)镾O42-->CO32->Cl->HCO3-.

    3.3 針對(duì)徐州某水廠的實(shí)際地下水的小型循環(huán)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,磁性樹(shù)脂可有效去除地下水中的硝酸鹽,通水倍數(shù)為 500BV時(shí)去除率可穩(wěn)定在50%左右,去除效果可靠.

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    LIU Cheng1,2*, ZHANG Qian2, JIANG Cheng-hao2, CHEN Wei1,2(1.Key Laboratory of Integrated Regulation and Resource Development Shallow Lakes, Ministry of Education, Hohai University, Nanjing 210098, China;2.College of Environment, Hohai University, Nanjing 210098, China). China Environmental Science, 2014,34(1):65~71

    The groundwater nitrate removal efficiency and its influence factors which were common organic and inorganic ions in the groundwater were studied by underbrush experiment. The research results showed that the exchange capacity of magnetic ion exchange resin in prepared 20mg/L of nitrate nitrogen(NO3--N) solution was 55.91mg/mL, and the magnetic ion exchange resin removal rate was faster than other common resins, which could get equilibrium in 10min. Humic acid had an unconspicuous influence on nitrate removal by magnetic ion exchange resin. On the contrary, common inorganic anions had more obvious influence, and the influence degree was SO42->CO32->Cl->HCO3-. The research on groundwater of a Xuzhou waterworks showed that magnetic ion exchange resin in the groundwater could remove about 50% NO3--N when the water ratio got to 500BV. In conclusion, magnetic ion exchange resin could be a processing technology on nitrate removal in the groundwater.

    groundwater;magnetic ion exchange resin;nitrate

    發(fā)稿日期:2013-04-02

    國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51178159);國(guó)家科技重大專項(xiàng)(2012ZX07403-001)

    * 責(zé)任作者, 副教授, liucheng8791@sina.com.cn

    X703.5

    A

    1000-6923(2014)01-0065-07

    劉 成(1977-),男,山東濟(jì)南人,副教授,博士,主要研究方向?yàn)樗幚砝碚摷凹夹g(shù).發(fā)表論文50余篇.

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